CN103889548A - 用于捕集氨化溶液中的co2的吸收器 - Google Patents

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Abstract

用于从烟道气流中捕集CO2的系统，所述系统包含：-包含第一和第二吸收阶段(54，56)的CO2吸收器（18），-第一接触装置(58，60)，其用于在第一阶段(54)使烟道气流(FG)与贫CO2氨化溶液和再循环的富CO2氨化溶液的混合物接触，-第二接触装置(62，64)，其用于在第二阶段(56)使部分清洁的烟道气流与再循环的富CO2溶液接触，-装置(66)，其用于收集贫CO2溶液和再循环富CO2溶液的混合物，-管(20)，其用于传送收集的富CO2溶液的第一部分用于再生，-贫CO2溶液管(34)，其用于将贫CO2溶液从再生通至第一阶段(54)，和-再循环管(74)，其用于将收集的富CO2溶液的第二部分通至第二阶段(56)。

Description

用于捕集氨化溶液中的CO2的吸收器
发明领域
本发明涉及一种在CO2吸收器中从烟道气流捕集CO2的方法。
本发明进一步涉及用于从烟道气流捕集CO2的系统。
发明背景
在燃烧设备（例如发电设备）内燃料（例如煤、油、泥煤、废物、天然气等）的燃烧中，产生热过程气体，这样的过程气体包含二氧化碳（CO2）以及其它组分。二氧化碳释放到大气中的负面环境影响已经被广泛认知，且已经导致对适宜于从上述燃料燃烧产生的热过程气体中捕集二氧化碳的方法的开发。一种这样的系统和方法先前已公开并涉及基于冷冻氨的系统，以及使用用于从烟道气流捕集CO2的氨化溶液和/或浆料从燃烧后烟道气流捕集CO2的方法。WO 2009/055419公开了使用三个吸收器来提高CO2捕集过程效率的方法和系统。然而，在WO 2009/055419中公开的系统，从技术观点来看是复杂的，且具有高的操作费用。
发明概述
现有技术的以上缺点和不足通过在CO2吸收器中从烟道气流捕集CO2的方法而克服或减轻，所述方法包含：
-在所述CO2吸收器的第一吸收阶段，使所述烟道气流与贫CO2氨化溶液和再循环富CO2氨化溶液的混合物接触，以形成部分清洁的烟道气流，
-在所述CO2吸收器的第二吸收阶段，使所述部分清洁的烟道气流与所述再循环富CO2氨化溶液接触，以形成清洁的烟道气流，
-在已经通过所述第一吸收阶段后，通过收集贫CO2氨化溶液和再循环富CO2氨化溶液的所述混合物，形成收集的富CO2氨化溶液，
-传送所述收集的富CO2氨化溶液的第一部分用于再生，以从所述收集的富CO2氨化溶液的第一部分去除CO2，形成所述贫CO2氨化溶液，和
-利用所述收集的富CO2氨化溶液的第二部分，以形成所述再循环富CO2氨化溶液。
与现有技术相比，该方法的优点为二氧化碳可高效地捕集，没有不期望的氨漏失（slip of ammonia），具有较低的操作费用和资本费用。
根据一个实施方案，所述方法还包含将再循环富CO2氨化溶液首先发送通过第二吸收阶段，然后通过第一吸收阶段。该实施方案的优点为再循环富CO2氨化溶液充当对气态氨的屏障和用于从烟道气中不仅收集二氧化碳，而且也收集氨，然后将烟道气从第二阶段发送至水洗容器或氨精制阶段，视情况而定。
根据一个实施方案，所述方法还包含将贫CO2氨化溶液发送通过第一吸收阶段，不将贫CO2氨化溶液发送通过第二吸收阶段。该实施方案的优点为CO2从气相到液相的提高的传质，通过获得氨化溶液中关于CO2的以最优方式沿着CO2吸收器变化的浓度分布。
根据一个实施方案，在通过第一和第二吸收阶段时，再循环富CO2氨化溶液和贫CO2氨化溶液保持在一定温度下，所述温度高于碳酸氢铵颗粒可从相应的氨化溶液中开始沉淀的温度。该实施方案的优点为吸收器完全在溶液模式下操作，没有或几乎没有固体碳酸盐颗粒的形成。这减少了在吸收器内阻塞的风险和使得吸收器操作更稳健。还可减少吸收器内的液气比，L/G，因为根据现有技带有固体形式的操作需要高的液气比，以减少在吸收器内部不期望的位置中固体累积的风险。
根据一个实施方案，部分清洁的烟道气流垂直向上从第一吸收阶段通至第二吸收阶段，且其中再循环富CO2氨化溶液垂直向下从第二吸收阶段通至第一吸收阶段。该实施方案的优点为垂直向上进入第二吸收阶段的部分清洁的烟道气流的气体分布变得非常均匀和有效，垂直向下进入第一吸收阶段的再循环富CO2氨化溶液的液体分布也是如此。
根据一个实施方案，所述方法还包含：在CO2吸收器的第三吸收阶段，即氨精制阶段，将来自第二吸收阶段的清洁的烟道气流与再循环富CO2氨化溶液的精制部分接触以形成进一步清洁的烟道气流，在提供到第三阶段之前，再循环富CO2氨化溶液的精制部分被冷却至精制温度，所述精制温度低于提供到第二阶段的再循环富CO2氨化溶液的吸收部分的吸收温度。该实施方案的优点为在第三吸收阶段内实现非常低的氨平衡压，有利于低的氨漏失。此外，再循环富CO2氨化溶液的仅少量需要冷却至用于在第三吸收阶段氨捕集的低温，这减少对安装的冷却功率的需要，特别是对安装的制冷单元容量的需要。
根据一个实施方案，所述方法还包含，在通过第三吸收阶段之后，将再循环富CO2氨化溶液的精制部分与再循环富CO2氨化溶液的吸收部分混合，以形成通过第二吸收阶段的再循环富CO2氨化溶液。该实施方案的优点为，在第三和第二吸收阶段两者中，采用相对于烟道气流的逆流模式，以有效方式将再循环富CO2氨化溶液的精制部分用于吸收氨。
根据一个实施方案，提供到第二吸收阶段的再循环富CO2氨化溶液的R值在1.75-2.00的范围内，所述R值为NH3的摩尔浓度除以CO2的摩尔浓度。该实施方案的优点为实现了二氧化碳的有效捕集，还有低的氨漏失，以及极少或没有固体碳酸氢铵形成。更优选，提供到第二吸收阶段的再循环富CO2氨化溶液的R值可在1.81-1.96的范围内。
根据一个实施方案，提供到第二吸收阶段的再循环富CO2氨化溶液的温度控制在8-30℃的范围内，更优选20-25℃。该温度范围的优点为实现二氧化碳的有效捕集、低的氨漏失以及极少或没有固体碳酸氢铵形成。
根据一个实施方案，氨化溶液的R值在整个第一吸收阶段始终在1.70-2.80的范围内。该实施方案的优点为实现非常有效的二氧化碳捕集，而且没有或仅少许固体碳酸氢铵的形成。
根据一个实施方案，进入第二吸收阶段的再循环富CO2氨化溶液的R值低于进入第一吸收阶段的再循环富CO2氨化溶液和贫CO2氨化溶液混合物的R值。该实施方案的优点为在第一吸收阶段实现二氧化碳的有效捕集，和实现由第二吸收阶段非常低的氨漏失。
根据一个实施方案，进入第一吸收阶段的再循环富CO2氨化溶液和贫CO2氨化溶液混合物的温度比进入第二吸收阶段的再循环富CO2氨化溶液的温度更高。该实施方案的优点是在第一阶段的传质装置中CO2有效吸收的动力学益处得以提高，其显著减少对第一吸收阶段的传质装置填料高度的需要。
根据一个实施方案，在第一吸收阶段，基于质量的液气比，L/G，为5-16，更优选7-12，和最优选8-10 kg溶液/kg烟道气。在第二吸收阶段，L/G为3-10，和更优选4-8 kg溶液/kg烟道气。已发现这样的液气比会导致二氧化碳的有效捕集，与低能耗。此外，相对低的L/G增加吸收器内部的温度，特别是在第一吸收阶段内，因为CO2的放热吸收一定会加热较少量的溶液。在吸收器内升高的温度有利于CO2捕集的动力学。此外，相对低的L/G会减少反混（即，溶液偶尔向上夹带），其还增加了CO2捕集，因为在溶液和气体之间更稳定的逆流流动。
根据一个实施方案，收集的富CO2氨化溶液的第一部分占收集的富CO2氨化溶液的30-70重量%，且其中收集的富CO2氨化溶液的第二部分占收集的富CO2氨化溶液的70-30重量%。该实施方案的优点为实现了在收集的富CO2氨化溶液的再循环和再生之间有效的平衡，导致第一和第二吸收阶段的有效操作，和低的总体液气比。
根据一个实施方案，将发送到CO2吸收器中的贫CO2氨化溶液的总流量的4-30%发送到第二吸收阶段，用于接触部分清洁的烟道气流。该实施方案的优点为可实现在第二吸收阶段CO2的增强去除。
现有技术的上述缺点和不足也通过用于从烟道气流中捕集CO2的系统而克服或减轻，所述系统包含：
-CO2吸收器，其包含第一吸收阶段和第二吸收阶段，
-用于将烟道气流发送到所述第一吸收阶段的入口，
-第一接触装置，用于在所述第一吸收阶段将所述烟道气流与贫CO2氨化溶液和再循环富CO2氨化溶液的混合物接触，以形成部分清洁的烟道气流，
-转移装置，用于将所述部分清洁的烟道气流从所述第一吸收阶段转移到所述第二吸收阶段，
-第二接触装置，用于在所述第二吸收阶段将所述部分清洁的烟道气流与所述再循环富CO2氨化溶液接触，以形成清洁的烟道气流，
-从所述第二吸收阶段发送的清洁的烟道气流的出口，
-在已经通过所述第一吸收阶段后，收集贫CO2氨化溶液和再循环富CO2氨化溶液的所述混合物的装置，以形成收集的富CO2氨化溶液，
-富CO2溶液管，用于传送所述收集的富CO2氨化溶液的第一部分用于再生，以从所述收集的富CO2氨化溶液的第一部分去除CO2，形成所述贫CO2氨化溶液，
-贫CO2溶液管，用于将所述贫CO2氨化溶液从再生通到所述第一吸收阶段，和
-再循环管，用于将所述收集的富CO2氨化溶液的第二部分通至所述第二吸收阶段，以形成所述再循环富CO2氨化溶液。
该系统的优点为，其稳健，且与现有技术系统相比具有较低的操作和资本费用。
根据一个实施方案，所述系统包含布置在再循环管上的换热器，用于在提供到第二吸收阶段之前冷却再循环富CO2氨化溶液。该实施方案的优点为可高效地实现冷却至用于第二吸收阶段的适合温度。通常，相对简单的水冷换热器是足够的。在第二吸收阶段相对高温度水平下，需要冷却掉的大量热量可使用冷却水除去，例如由冷却塔，从而减少在包括例如压缩阶段和有机冷却介质的制冷单元上的热负荷。如果冷却水在低温下可用，例如5-10℃，则致冷需要可消除，使得制冷单元的容量显著降低。
根据一个实施方案，吸收器包含容纳第一和第二接触装置的单一塔，其中第二接触装置位于所述塔内部的第一接触装置的垂直上方。使用第一和第二接触装置所共有的单一塔的该实施方案的优点为可利用简单的吸收器设计。此外，可以使部分清洁的烟道气和再循环富CO2氨化溶液在第一和第二吸收阶段之间的转移高效，采用“活塞流”方式按照保证在相应阶段的填充材料内烟道气和溶液良好分布的方式。任选，当第三吸收阶段包括在吸收器中用于精制氨时，第三吸收阶段的第三接触装置可布置在一起容纳第一和第二接触装置的单一塔内。在这样的情况下，第三接触装置位于第二接触装置的垂直上方。
本发明的其它目的和特征从以下详述和权利要求显而易见。
附图简述
参考附图在以下更详细地描述本发明，其中：
图1为锅炉系统的示意侧视图。
图2为CO2吸收器的示意侧视图。
图3为说明在图2的CO2吸收器不同位置的氨化溶液组成的图。
图4为说明在图2的CO2吸收器不同位置的氨化溶液温度的图。
图5为说明在图2的CO2吸收器不同位置的烟道气流中二氧化碳和氨的摩尔分数的图。
优选实施方案描述
图1为锅炉系统1的示意表示，从其侧面观察。锅炉系统1包含锅炉2。在燃料（例如煤或油）燃烧期间，在锅炉2中产生热过程气体，通常称为烟道气流。烟道气流经由气体管道4离开锅炉2，所述烟道气流包含污染物，包括例如尘粒、二氧化硫SO2、三氧化硫SO3、氮氧化物NOx和二氧化碳CO2。气体管道4有效用于将烟道气流发送至常规的空气污染控制系统6。常规的空气污染控制系统6可包括集尘器8，形式为例如静电式沉淀器，其实例在US 4,502,872中描述。此外，常规的空气污染控制系统6包含管道10，其有效用于将烟道气流从集尘器8发送至二氧化硫捕集装置12（有时称为烟道气脱硫系统(FGD)），形式为例如湿式洗涤器。湿式洗涤器的实例可见于EP 0162536A1。二氧化硫捕集装置12也可称作干燥系统，其实例描述于WO 2004/026443 A1中，其中烟道气流与润湿的吸附剂物质接触。
常规的空气污染控制系统6可包含其它装置，例如选择性催化还原反应器，例如在US 5,555,849中描述的类型，用于从烟道气流中捕集氮氧化物，为了描述清晰，这样的其它装置未在图1中说明。
烟道气流包含非常少量的大部分污染物，但是还有二氧化碳、氧和氮的初始浓度的大部分，所述烟道气流经由管道14离开常规的空气污染控制系统6。管道14有效用于将烟道气流发送至二氧化碳捕集系统16。所述二氧化碳捕集系统16包含CO2吸收器18，在其中使烟道气流与氨化溶液接触。氨化溶液还可包括促进剂，以通过氨化溶液增强CO2捕集所涉及的化学反应动力学。例如，促进剂可包括胺(例如哌嗪)或酶(例如，碳酸酐酶或它的类似物)，其可为溶液或固定在固体或半固体表面上的形式。
富CO2溶液管20有效用于借助高压泵（为了清晰未在图1中描述）将富CO2氨化溶液从CO2吸收器18发送至再生器22。通过包含加热器26的加热回路24将热量提供至再生器22。在再生器22内的高压和高温引起高压气态CO2的释放，其经由管道28发送至任选的CO2压缩单元30，在其中CO2进一步被压缩，和任选进一步被清洁，以获得可经由管道32送至CO2封存的清洁的压缩CO2流。贫CO2氨化溶液管34有效用于将贫CO2氨化溶液从再生器22返回至CO2吸收器18。
管道36有效用于将具有低浓度二氧化碳的清洁的烟道气流从CO2吸收器18发送至水洗容器38，其为任选，且有效用于从已经在CO2吸收器18中处理过的烟道气流中捕集氨NH3。包含低浓度氨化溶液的冷水流经由管40供应，在换热器42内冷却和提供到水洗容器38。管道44有效用于将在水洗容器38中已进一步清洁的烟道气流发送至烟道46，其将进一步清洁的烟道气流释放至大气中。任选，在水洗容器38中循环和已捕集氨的冷水的一部分可经由管47运输至CO2吸收器18。
图2为CO2吸收器18的示意侧视图。吸收器18包含具有单一塔48形状的单一容器。塔48提供有位于塔48底部附近的入口50，和布置用于接收经由管道14进入的烟道气流。烟道气流FG可垂直向上通过塔48和经由位于塔48顶部附近的出口52离开塔48。经由出口52离开塔48的烟道气流FG进一步经由管36发送至任选的水洗容器38和烟道46，如图1中描述。
如图2中描述，吸收器18包含较低的第一吸收阶段54，和较高的第二吸收阶段56。第一吸收阶段54包含具有传质装置58的第一接触设备，其可例如包含无规或规整的填料。规整填充材料的实例为可从Sulzer Chemtech AG，Winterthur，CH获得的MellapakTM。无规填充材料的实例为可从Raschig GmbH，Ludwigshafen，DE获得的PallTM环。第一吸收阶段54的第一接触设备进一步包含液体分布器60，其布置用于将氨化溶液分布在传质装置58上。液体分布器60可包含喷嘴或开口，氨化溶液可通过其分布在传质装置58上。第二吸收阶段56包含第二接触装置，其包含可与传质装置58为相似或不同类型的传质装置62，和可与液体分布器60为相似或不同类型的液体分布器64。液体分布器64适于将溶液分布在传质装置62上。
槽66的形式的收集设备布置在塔48的底部，用于收集富CO2氨化溶液以形成收集的富CO2氨化溶液。管68与槽66连接用于将富CO2溶液流从槽66运输至分割点70。在分割点70，收集的富CO2溶液流被分成第一部分和第二部分，所述第一部分为第一富CO2溶液流，经由富CO2溶液管20和高压泵72发送至图1描述的再生器22用于根据前述再生，所述第二部分为第二富CO2溶液流，形成再循环富CO2氨化溶液，经由再循环管74发送至第二阶段56的液体分布器64。
塔48的中间部分75形成转移装置，其允许来自第一吸收阶段54的部分清洁的烟道气流FG直接转移至第二吸收阶段56，和允许再循环富CO2溶液从第二吸收阶段56转移至第一吸收阶段54。所述再循环富CO2溶液通过重力从第二吸收阶段56垂直向下流动至第一吸收阶段54。不需要泵用于将再循环富CO2溶液从第二阶段56转移至第一阶段54。此外，当从第二阶段56垂直向下通至第一阶段54时，需要冷却或加热再循环富CO2溶液。
再循环泵76布置在再循环管74上，用于将第二流从分割点70运输至第二阶段56。水冷却器78布置在再循环管74上，在允许再循环富CO2溶液进入第二阶段56的液体分布器64之前，冷却所述再循环富CO2溶液。
作为连接到分割点70的备选，管20和再循环管74可直接流体连接至槽66。
通常，作为再循环富CO2溶液，经由再循环管74发送至第二阶段56的收集的富CO2溶液的第二流占从槽66运输的收集的富CO2溶液总量的30-70重量%。经由管20发送至图1中描述的再生器22的收集的富CO2溶液的第一流，占从槽66运输的收集的富CO2溶液总量剩余的70-30重量%。
从图1描述的再生器22将贫CO2溶液经由贫CO2溶液管34供应至吸收器18的较低的第一吸收阶段54的液体分布器60。
任选，经由管34供应的贫CO2溶液可在进入液体分布器60之前，在换热器80内与管20的富CO2溶液换热。此外，另一个换热器82可布置在管34内用于进一步冷却所述贫CO2溶液，然后，后者进入液体分布器60。换热器82的冷却介质优选为水，例如来自冷却塔，因为对于贫CO2溶液的冷却需求为温和的。
在第一吸收阶段54和第二吸收阶段56两者内，烟道气流和相应的溶液之间的接触以拟流方式发生，其中烟道气流FG垂直向上流动，而相应的溶液垂直向下流动。
可控制收集的富CO2氨化溶液的第一部分的量（其经由管20发送到再生器22）相对于收集的富CO2氨化溶液的第二部分的量（其经由管74发送到第二吸收阶段56）。为此目的，第一控制阀84可布置在管20内，而第二控制阀86可布置在管74内。
根据进一步实施方案，吸收器18可提供有最上面的第三吸收阶段90。第三阶段90为氨精制阶段，其具有进一步减少图1中描述的水洗容器38的氨负荷的目的。第三吸收阶段90包含第三接触装置，其包含可与传质装置58为相似或不同类型的传质装置92，和可与液体分布器60为相似或不同类型的液体分布器94。液体分布器94适宜于分布溶液在传质装置92上。
在该进一步实施方案中，从泵76经由再循环管74供应的再循环富CO2氨化溶液的“精制部分”可分支到精制阶段再循环管96。在该进一步实施方案中，再循环富CO2氨化溶液的剩余部分（该剩余部分可称为再循环富CO2氨化溶液的“CO2吸收部分”）经由另外的再循环管98运输至第二阶段56用于第二吸收阶段56中的CO2和氨的吸收，根据以上所述的原理。为了控制运输至相应的第二阶段56和第三阶段90的再循环富CO2氨化溶液的量，阀100已布置在精制阶段再循环管96上，且阀102已布置在另外的再循环管98上。通过控制阀100、102，再循环富CO2氨化溶液的适合的量可提供到阶段56、90的每一个。通常，通过泵76泵送的再循环富CO2氨化溶液总量的50-90%，更优选70-80%，作为CO2吸收部分经由管98运输至第二阶段56，而再循环富CO2氨化溶液剩余的10-50%，更优选20-30%，作为精制部分经由管96运输至第三阶段90。
为了提高任选的第三阶段90的精制能力，制冷冷却器104可布置在精制阶段再循环管96内。制冷冷却器104可连接到制冷单元（未显示），其将具有通常0-8℃的温度的低温冷却介质，例如水-乙二醇混合物、有机冷却介质或氨，供应至制冷冷却器104。制冷冷却器104可通常布置用于将在精制阶段再循环管96内运输的再循环富CO2氨化溶液的精制部分冷却至约0-10℃的精制温度，优选3-7℃。约0-10℃的精制温度，即，提供到第三阶段90的再循环富CO2氨化溶液精制部分的温度，低于提供到第二阶段56的再循环富CO2氨化溶液的CO2吸收部分的通常20-25℃的吸收温度。提供到第三阶段90的再循环富CO2氨化溶液精制部分的低精制温度，对于在其氨浓度方面精制来自第二阶段56的清洁的烟道气非常有效。因此，在该任选的实施方案中，具有非常低浓度氨的进一步清洁的烟道气经由出口52离开吸收器18并经由管道36发送至任选的水洗容器38。
根据备选实施方案，通过泵76在管74内泵送的再循环富CO2氨化溶液的一部分经由第一旁路管106引导至贫CO2氨化溶液管34和进一步至第一吸收阶段54。将再循环富CO2氨化溶液的一部分发送至第一阶段54的优点为，在一些情况下，期望减少离开第一阶段54的部分清洁的烟道气的气态氨浓度。通常，通过泵76泵送的再循环富CO2氨化溶液总流量的0-50%引导至第一阶段54，为了减少部分清洁的烟道气的氨浓度，而剩余的50-100%泵送至第二阶段56，和第三阶段90（如果存在）。
根据另一个备选实施方案，从再生器22经由管34发送的贫CO2氨化溶液的一部分，可经由第二旁路管108发送至再循环管74、98和进一步至第二吸收阶段56。将贫CO2氨化溶液的一部分发送至第二阶段56的优点为，在一些情况下，期望提高第二吸收阶段56的CO2吸收能力。通常，在该备选实施方案中，管34的贫CO2氨化溶液总流量的4-30%，更优选10-20%，引导至第二阶段56，为了增加在第二吸收阶段56内CO2的吸收，而贫CO2氨化溶液的剩余量将经由管34发送至第一阶段54。
根据又一个备选实施方案，从再生器22经由管34发送的贫CO2氨化溶液的一部分可经由第三旁路管110发送至精制阶段再循环管96，任选经由制冷冷却器104，和进一步发送至第三吸收阶段90。将贫CO2氨化溶液的一部分发送至第三阶段90的优点为，在一些情况下，期望减少第三阶段90的碳酸氢铵和/或碳酸盐颗粒的固体沉淀的风险。通常，管34的贫CO2氨化溶液总流量的0-5%被发送至第三阶段90，为了减少在第三阶段90内的固体沉淀的风险，而贫CO2氨化溶液的剩余量发送到第一阶段54。根据一个实施方案，从再生器22经由管34运输至吸收器18的贫CO2氨化溶液总流量的一部分，通常2-10%，将以间歇方式，经由第三旁路管110运输至第三阶段90。例如，以规律的间隔，例如在1-10分钟/2小时的周期内，或当已检测到在第三阶段90内碳酸氢铵颗粒的固体沉淀形成时，可将贫CO2氨化溶液经由第三旁路管110提供到第三阶段90，以溶解形成的碳酸氢铵颗粒时。
现在参考图2和说明操作的数个图更详细地描述吸收器18的功能。这些图涉及具有第一吸收阶段54、第二吸收阶段56，但没有任何第三吸收阶段90的吸收器18的性能使用AspenTM模拟工具的计算机模拟。在计算机模拟中，通过泵76泵送的再循环富CO2氨化溶液的100%被运输至第二阶段56，而贫CO2氨化溶液的100%被运输至第一阶段54。
在图2中，已描述吸收器18的塔48内部的四个位置AA、BB、CC和DD。
位置AA是指经由再循环管74发送的富CO2溶液进入吸收器18和已经捕集过CO2的烟道气流离开吸收器18的位置。因此，位置AA涉及进入吸收器18的第二阶段56的“新鲜的再循环富CO2溶液”和离开吸收器18的第二阶段56的“清洁的烟道气流”的条件。
位置BB是指经由管74供应的再循环富CO2溶液通过吸收器8的第二阶段56的传质装置62，和部分清洁的烟道气流FG将要进入第二阶段56的位置。因此，位置BB涉及离开吸收器18的第二阶段56的“部分消耗的再循环富CO2溶液”和将要进入吸收器18的第二阶段56的“部分清洁的烟道气流”的条件。
位置CC是指已通过吸收器18的第二阶段56的传质装置62的再循环富CO2溶液正好在进入吸收器18的第一阶段54之前与经由管34进入的新鲜的贫CO2溶液混合的位置。部分清洁的烟道气流FG在位置BB的性质基本与在位置CC相同。因此，位置CC涉及将要进入吸收器18的第一阶段54的“部分消耗的再循环富CO2溶液和新鲜的贫CO2溶液的混合物”，和离开吸收器18的第一阶段54的“部分清洁的烟道气流”的条件。
位置DD是指再循环富CO2溶液和贫CO2溶液的混合物通过吸收器18的第一阶段54的传质装置58，和富CO2烟道气流FG将要进入第一阶段54的位置。因此，位置DD涉及离开吸收器18的第一阶段54的“消耗的富CO2溶液和消耗的贫CO2溶液的混合物”，和将要进入吸收器18的第一阶段54的“富CO2烟道气流”的条件。在位置DD，消耗的富CO2溶液和消耗的贫CO2溶液的混合物的条件基本上与收集在槽66内，并经由管68、20和74发送的溶液的条件相同。
图3说明了在图2描述的吸收器18的不同的位置上氨化溶液中二氧化碳CO2和氨NH3之间的关系，如从吸收器18的性能的计算机模拟所获得。在模拟中，槽66收集的溶液的量的50重量%经由管74再循环至第二阶段56，而槽66收集的溶液的量的50重量%发送到再生器22用于再生。经由管34进入吸收器18的贫CO2溶液的量等于经由管20离开吸收器18的富CO2溶液的量，除了富CO2溶液的部分CO2含量在再生器22中释放的事实。此外，从吸收器18的氨漏失通过将相似量添加到富CO2溶液来补偿，使得氨的浓度随时间不变。
在不同的位置，溶液中CO2和NH3的浓度之间的关系可以不同的方式给出。在图3中，所述关系给出为“CO2负载”(CO2的摩尔浓度除以NH3的摩尔浓度)和“R值”(NH3的摩尔浓度除以CO2的摩尔浓度)两者。应理解“R值”等于1/“CO2负载”。
已发现以下条件适用：高的R值有利于从烟道气流中捕集CO2。高的R值也引起提高的NH3蒸气压力，其潜在地增加从吸收器的氨漏失。此外，已发现高温有利于CO2捕集的动力学。高温也增加NH3的蒸气压力。
如图3说明，经由管74供应的再循环富CO2溶液进入吸收器18，在位置AA的R值为1.88(CO2负载=0.53)。通常，进入吸收器18的再循环富CO2溶液的R值在1.75-2.00的范围内。因为在第二阶段56从烟道气流中捕集的CO2的影响，R值逐渐地减少至约1.80(CO2负载=0.556)，其为在位置BB的R值。
液气比，即通过第二阶段56的传质装置62的再循环富CO2溶液的量相对于通过第二阶段56的传质装置62的烟道气的量，也称为L/G，在模拟中，其为约6kg再循环富CO2氨化溶液/kg烟道气，如在位置AA所观察到。通常，第二阶段56的L/G，如在位置AA所观察到，为3-10，更优选4-8 kg溶液/kg烟道气。应理解L/G在传质装置62不是自始至终绝对不变的，因为溶液中CO2和NH3的捕集引起从烟道气流至溶液的传质。通常，贫CO2氨化溶液和再循环富CO2氨化溶液中氨NH3的浓度在4-12摩尔NH3/升溶液的范围内。二氧化碳CO2的相应浓度可由所讨论的溶液的相应R值计算。
经由管34供应的贫CO2溶液具有约3.0的R值。通常，在管34内贫CO2溶液的R值在2.5-4.50的范围内。在位置CC，贫CO2溶液与已通过第二阶段56的部分消耗的再循环富CO2溶液混合。由于这样的混合的影响，在位置CC的R值变为约2.09(CO2负载=0.478)。通常，在位置CC，所述混合物的R值在1.90-2.40的范围内。这样的高R值意味着在第一阶段54可获得非常有效的CO2捕集。由于在第一阶段54从烟道气流捕集的CO2的影响，R值逐渐地减少至约1.88(CO2负载=0.53)，其为在位置DD的R值。通常，在位置DD，氨化溶液的R值在1.70-2.00的范围之内。由此，具有约1.88的R值的溶液收集在槽66中，和经由管74，部分返回至第二阶段56，和经由管20，部分发送到如图1说明的再生器22。
液气比，L/G，即通过第一阶段54的传质装置58的再循环富CO2溶液和贫CO2溶液混合物的量相对于通过第一阶段54的传质装置58的烟道气的量，其在模拟中为约12kg的再循环富CO2溶液和贫CO2溶液混合物/kg烟道气，如在位置CC所观察到。通常，第一阶段54的L/G，如在位置CC所观察到，为5-16，更优选7-12，最优选8-10 kg溶液/kg烟道气。应理解L/G在传质装置58不是自始至终绝对不变的，因为溶液中CO2和NH3的捕集引起从烟道气流至溶液的传质。
根据一个实施方案，通过控制阀84，86来控制L/G。例如，增加阀84的开启程度和减少阀86的开启程度会减少第二吸收阶段56的L/G。
图4说明了在图2说明的吸收器18中不同位置的氨化溶液的温度，如从吸收器18的性能模拟中所获得。在特定位置的氨化溶液的温度与在相同位置的烟道气流的温度几乎相同。
如图4说明，经由管74供应的再循环富CO2溶液进入吸收器18，在位置AA的温度为约10℃。通常，进入吸收器18的再循环富CO2溶液的温度在8-30℃的范围内。特别地，如果第三吸收阶段90包括相当高的温度，优选20-25℃，则其适合于经由管98进入吸收器18的再循环富CO2溶液。然而，图3-5说明的计算机模拟，仅用第一阶段54和第二阶段56作出，在这样的情况下，较低的温度，例如10℃，适合于获得低的氨漏失。如图2描述，利用例如来自冷却塔的冷却水用于冷却的换热器78用于将管74内的富CO2溶液冷却至该期望的温度。由于在第二阶段56在放热反应中从烟道气流捕集的CO2的影响，和在第二阶段56的传质装置62内，烟道气流在与其接触时加热再循环富CO2溶液的事实，温度逐渐地增加至约15℃，其为位置BB的温度。
在图4中，引入称为“凝固”的虚线以说明在该温度以下碳酸氢铵颗粒可开始从氨化溶液中沉淀的温度，给定在图3中说明的R值。由此，例如，在位置AA，具有1.88的R值，凝固温度为约4℃。因此，在整个第二阶段56，温度在凝固温度以上，而且没有或几乎没有碳酸氢铵颗粒的沉淀发生。而且，在位置AA处10℃的温度导致氨的低蒸气压力，和低的氨漏失，如在下文中表明。
经由管34供应的贫CO2溶液，在进入吸收器18的第一阶段54，即另外的换热器82的下游时，具有约30℃的温度。通常，进入吸收器18的贫CO2溶液的温度在20-40℃的范围内。在位置CC，贫CO2溶液与已通过第二阶段56的部分消耗的再循环富CO2溶液混合。由于这样的混合的影响，在位置CC，温度变为约25℃。通常，在位置CC，贫CO2溶液和部分消耗的再循环富CO2溶液的混合物的温度在20-30℃范围内。已发现这样的相对高的温度对CO2吸收动力学有利，而且意味着在第一阶段54可获得非常有效的CO2捕集。由于在第一阶段54在放热反应中从烟道气流捕集的CO2的影响，和在第一阶段54的传质装置58，烟道气流在与其接触时加热富CO2溶液的事实，温度逐渐地增加至约29℃，其为位置DD的温度。由此，具有约29℃的温度的溶液收集在槽66中。
在整个第一阶段54，温度远远超过凝固温度，即图4中的虚线“凝固”，而且没有或几乎没有碳酸氢铵颗粒的沉淀发生。
图5为说明在图2的CO2吸收器18的不同位置的烟道气流FG中的的二氧化碳CO2和氨NH3的摩尔分数的图。
经由入口50进入吸收器18的富CO2烟道气流FG包含大量CO2。由于处于上文表明的R值和温度的平衡条件，在进入塔48时，氨NH3几乎立即从氨化溶液中蒸发，和与烟道气流FG混合。由此，在位置DD，正好在进入第一阶段54之前，烟道气流FG包含约0.15摩尔分数的CO2，和约0.03摩尔分数的NH3。
当通过第一阶段54的传质装置58时，溶液将高效地捕集CO2。因此，在位置CC，正好在离开第一阶段54之后，部分清洁的烟道气流FG将包含约0.055摩尔分数的CO2，和约0.035摩尔分数的NH3。
第二阶段56的再循环富CO2氨化溶液的较低温度和较低R值将改变关于氨的平衡条件。由此，在位置BB，正好在进入第二阶段54之前，部分清洁的烟道气流FG将包含约0.055摩尔分数的CO2，和约0.01摩尔分数的NH3。
当通过第二阶段56的传质装置62时，溶液将捕集CO2。因此，在位置AA，正好在离开第二阶段56之后，烟道气流FG将包含约0.018摩尔分数的CO2，和约0.01摩尔分数的NH3。
使用以上描述的吸收器18，由于第二阶段56的条件，实现低的氨（NH3）漏失。在第一阶段54实现非常有效的二氧化碳（CO2）捕集，和在第二阶段56也持续捕集二氧化碳。总的L/G为约12kg溶液/kg烟道气，其通常在10-20%的范围内，低于现有技术文献WO2009/055419中说明的三吸收器方法。相应地，电功率供应可减少约10%，因为在吸收器内泵送的溶液的量减少。此外，在结构和辅助设备方面，吸收器18显著更简单，导致资本和维护费用节约至少10%。此外，溶液相对高的温度和高R值增加了CO2捕集效率和减少传质装置58和62的所需量，因此减少塔48的尺寸和高度。再进一步，在制冷单元消耗的能量的量减少，因为在吸收器18循环的溶液通常冷却至平均如20℃高的温度。如果来自冷却塔的冷却水可用，能量消耗甚至可进一步降低。
应理解上述实施方案的许多变体可在所附权利要求的范围内。
在上文中，已经描述吸收器18包含单一塔48。应理解所述吸收器也可包含多于一个塔。例如，第二阶段56可布置在与第二塔分开的第一塔中，第一阶段54布置在所述第二塔中，其中烟道气流和溶液在两个塔之间转移。
在上文中，已经描述传质装置58，62可包含规整或无规填料。应理解在溶液和烟道气流之间提供有效接触的其它传质装置也可布置在塔内部。
在上文中，已经描述吸收器18包含第一吸收阶段54和第二吸收阶段56。应理解吸收器18还可包含其它吸收阶段。然而，仅包含第一阶段54和第二吸收56的吸收器18通常对于捕集CO2和对于资本和操作费用非常有效。
在上文中，已经描述L/G可优选在第一吸收阶段54为5-16 kg溶液/kg烟道气，和在第二吸收阶段56为3-10 kg溶液/kg烟道气。如果吸收器18提供有任选的第三吸收阶段90，那么第三阶段90的L/G优选为0.5-2.5 kg溶液/kg烟道气。第二吸收阶段56的L/G可保持不受影响，因为在一个实施方案中，已通过第三阶段90的溶液（当存在时）将随后通过第二阶段56，连同供应到其中的溶液。
总而言之，用于从烟道气流中捕集CO2的系统，所述系统包含：
-包含第一吸收阶段54和第二吸收阶段56的CO2吸收器18，
-第一接触装置58、60，其用于在第一阶段54使烟道气流FG与贫CO2氨化溶液和再循环的富CO2氨化溶液的混合物接触，
-第二接触装置62、64，其用于在第二阶段56使部分清洁的烟道气流与再循环的富CO2溶液接触，
-装置66，其用于收集贫CO2溶液和再循环富CO2溶液的混合物，
-管20，其用于传送收集的富CO2溶液的第一部分用于再生，
-贫CO2溶液管34，其用于将贫CO2溶液从再生通至第一阶段54，和
-再循环管74，其用于将收集的富CO2溶液的第二部分通至第二阶段56。
虽然已经参考多个优选实施方案来描述本发明，但本领域技术人员应理解在不脱离本发明的范围下可作出不同的变化，且可用等价物代替其要素。此外，可作出许多修改以使具体的情况或材料适于本发明的教导，而不脱离其实质范围。因此，预期本发明不限于作为用于实施本发明的预期最佳方式而公开的具体实施方案，而是本发明包括落在所附权利要求范围内的全部实施方案。此外，术语第一、第二等的使用不表示任何次序或重要性，而是术语第一、第二等用来将一个要素与另一个要素区分开。

Claims (19)

1. 一种在CO2吸收器(18)中从烟道气流中捕集CO2的方法，所述方法包含：
-在所述CO2吸收器的第一吸收阶段(54)，使所述烟道气流(FG)与贫CO2氨化溶液和再循环富CO2氨化溶液的混合物接触，以形成部分清洁的烟道气流，
-在所述CO2吸收器的第二吸收阶段(56)，使所述部分清洁的烟道气流与所述再循环富CO2氨化溶液接触，以形成清洁的烟道气流，
-在已经通过所述第一吸收阶段(54)后，通过收集贫CO2氨化溶液和再循环富CO2氨化溶液的所述混合物，形成收集的富CO2氨化溶液，
-传送所述收集的富CO2氨化溶液的第一部分用于再生，以从所述收集的富CO2氨化溶液的第一部分去除CO2，形成所述贫CO2氨化溶液，和
-利用所述收集的富CO2氨化溶液的第二部分，以形成所述再循环富CO2氨化溶液。
2. 权利要求1的方法，其进一步包含将所述再循环富CO2氨化溶液首先发送经过所述第二吸收阶段(56)，然后经过所述第一吸收阶段(54)。
3. 前述权利要求中任一项的方法，其进一步包含将所述贫CO2氨化溶液发送经过所述第一吸收阶段(54)，而不将所述贫CO2氨化溶液发送经过所述第二吸收阶段(56)。
4. 前述权利要求中任一项的方法，其中当通过所述第一和第二吸收阶段(54，56)时，将所述再循环富CO2氨化溶液和所述贫CO2氨化溶液保持在一定温度下，所述温度高于碳酸氢铵颗粒可从相应的所述氨化溶液中开始沉淀的温度。
5. 前述权利要求中任一项的方法，其中所述部分清洁的烟道气流垂直向上从所述第一吸收阶段(54)通到所述第二吸收阶段(56)，和其中所述再循环富CO2氨化溶液垂直向下从所述第二吸收阶段(56)通到所述第一吸收阶段(54)。
6. 前述权利要求中任一项的方法，所述方法进一步包含：在所述CO2吸收器(18)的第三吸收阶段(90)，将来自所述第二吸收阶段(56)的所述清洁的烟道气流与所述再循环富CO2氨化溶液的精制部分接触，以形成进一步清洁的烟道气流，所述再循环富CO2氨化溶液的精制部分在提供到所述第三吸收阶段(90)之前冷却到精制温度，所述精制温度低于提供到所述第二阶段(56)的所述再循环富CO2氨化溶液的吸收部分的吸收温度。
7. 权利要求6的方法，其进一步包含：在已经通过所述第三吸收阶段(90)后，将所述再循环富CO2氨化溶液的精制部分与所述再循环富CO2氨化溶液的吸收部分混合，以形成经过所述第二吸收阶段(56)的所述再循环富CO2氨化溶液。
8. 前述权利要求中任一项的方法，其中提供到所述第二吸收阶段(56)的所述再循环富CO2氨化溶液的R值在1.75-2.00的范围内，所述R值为NH3的摩尔浓度除以CO2的摩尔浓度。
9. 前述权利要求中任一项的方法，其中提供到所述第二吸收阶段(56)的所述再循环富CO2氨化溶液的温度控制在8-30℃的范围内。
10. 前述权利要求中任一项的方法，其中所述氨化溶液的R值在整个第一吸收阶段(54)始终在1.70-2.80的范围内。
11. 前述权利要求中任一项的方法，其中进入所述第二吸收阶段(56)的所述再循环富CO2氨化溶液的R值低于进入所述第一吸收阶段(54)的再循环富CO2氨化溶液和贫CO2氨化溶液的所述混合物的R值。
12. 前述权利要求中任一项的方法，其中进入所述第一吸收阶段(54)的再循环富CO2氨化溶液和贫CO2氨化溶液的所述混合物的温度高于进入所述第二吸收阶段(56)的所述再循环富CO2氨化溶液的温度。
13. 前述权利要求中任一项的方法，其中液气比，L/G，基于质量，在所述第一吸收阶段(54)为5-16 kg溶液/kg烟道气，和在所述第二吸收阶段(56)为3-10 kg溶液/kg烟道气。
14. 前述权利要求中任一项的方法，其中所述收集的富CO2氨化溶液的第一部分占所述收集的富CO2氨化溶液的30-70重量%，和其中所述收集的富CO2氨化溶液的第二部分占所述收集的富CO2氨化溶液的70-30重量%。
15. 前述权利要求中任一项的方法，其中将发送到所述CO2吸收器(18)的所述贫CO2氨化溶液总流量的4-30%发送到所述第二吸收阶段(56)，用于接触所述部分清洁的烟道气流。
16. 用于从烟道气流中捕集CO2的系统，其包含：
-CO2吸收器(18)，其包含第一吸收阶段(54)和第二吸收阶段(56)，
-用于将烟道气流(FG)发送到所述第一吸收阶段(54)的入口(50)，
-第一接触装置(58，60)，用于在所述第一吸收阶段(54)将所述烟道气流(FG)与贫CO2氨化溶液和再循环富CO2氨化溶液的混合物接触，以形成部分清洁的烟道气流，
-转移装置(75)，用于将所述部分清洁的烟道气流从所述第一吸收阶段(54)转移到所述第二吸收阶段(56)，
-第二接触装置(62，64)，用于在所述第二吸收阶段(56)将所述部分清洁的烟道气流与所述再循环富CO2氨化溶液接触，以形成清洁的烟道气流，
-从所述第二吸收阶段(56)发送的清洁的烟道气流的出口(52)，
-在已经通过所述第一吸收阶段(54)后，收集贫CO2氨化溶液和再循环富CO2氨化溶液的所述混合物的装置，以形成收集的富CO2氨化溶液，
-富CO2溶液管(20)，用于传送所述收集的富CO2氨化溶液的第一部分用于再生，以从所述收集的富CO2氨化溶液的第一部分去除CO2，形成所述贫CO2氨化溶液，
-贫CO2溶液管(34)，用于将所述贫CO2氨化溶液从再生通到所述第一吸收阶段(54)，和
-再循环管(74)，用于将所述收集的富CO2氨化溶液的第二部分通至所述第二吸收阶段(56)，以形成所述再循环富CO2氨化溶液。
17. 权利要求16的系统，其进一步包含布置在所述再循环管(74)上的换热器(78)，用于冷却所述再循环富CO2氨化溶液，然后提供到所述第二吸收阶段(56)。
18. 权利要求16-17中任一项的系统，其中所述吸收器包含容纳所述第一和第二接触装置(58，60，62，64)的单一塔(48)，所述第二接触装置(62，64)位于所述塔(48)内部的第一接触装置(58，60)的垂直上方。
19. 权利要求16-18中任一项的系统，其中所述CO2吸收器(18)进一步包含第三吸收阶段(90)，所述第三吸收阶段(90)包含：接触装置(92，94)，用于使来自所述第二吸收阶段(56)的清洁的烟道气流与所述再循环富CO2氨化溶液的精制部分接触，以形成进一步清洁的烟道气流；冷却器(104)，布置用于将所述再循环富CO2氨化溶液的精制部分冷却至精制温度，所述精制温度低于提供到所述第二阶段(56)的所述再循环富CO2氨化溶液的吸收部分的吸收温度。
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