CN103872300B - 金属燃料电池用阳极材料及其制法和应用 - Google Patents
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Abstract
本发明提供了一种金属燃料电池用阳极材料,其以金属铝和/或金属镁为基体,内含氯化钠和/或磷酸钠结晶,以及膨润土材料,其中包含以下组分(wt%):金属铝(Al):0~98,金属镁(Mg):0~98,金属铝和/或镁的总量为85~98;食盐(NaCl):0~6,无水磷酸钠(Na3PO4):0~13,食盐和/或无水磷酸钠的总量为1.5~13;膨润土:0.05~2。该材料电化学性能较优,可防止阳极钝化,且硬度较高,加工性能较好。还提供了该材料的制备方法,包括将粒径小于10微米的氯化钠和/或无水磷酸钠粉体、以及膨润土粉体加入至熔化后的铝液或者镁液或者铝和镁的混合熔液中,浇注到型腔模具,冷却后得到。还提供了该金属材料作为金属燃料电池阳极的应用。
Description
技术领域
本发明涉及金属燃料电池领域,具体涉及一种铝和/或镁基金属材料,其制备方法及其作为金属燃料电池阳极的应用。
背景技术
合金燃料电池,是指用铝、镁等金属为阳极,空气电池为阴极进行发电。其利用空气中的氧气为负极材料,具有容量高、储存时间长、安全环保等优点。可作为没有市电区域的发电装置使用,也可以用于救灾、抢救、旅游等场合,具有广泛的用途。
金属阳极是合金燃料电池的核心部件,主要采用轻合金铝、镁材料制造。铝、镁材料制具有比较负的电位,与空气电极配对可以达到1.5V以上的电压。但是实用过程中,阳极材料会发生钝化,即表面逐渐失去活性,电压升高,造成放电终止。实验证明,铝、镁合金中加低熔点的合金元素,例如镓(Ga)、铟(In)等,可以促进合金的活化,减少钝化现象。其原因在于低熔点的合金使铝和镁的新鲜表面暴露于溶液中,减弱钝化效果的出现。
CN101814595A公开了一种海水动力电池用铝阳极材料,以铝为基体,含有质量分数为0.01~1.0wt%的活化元素汞,0.05~2.0wt%的镓,0.05~2.0wt%的镁、0.01~1.0wt%的锡和0.01~1.0wt%的锌,制备出了具有激活时间短,电流效率高,放电平稳,析氢量少,使用时间长等优点的大功率海水激活动力电池用铝阳极材料。专利CN101693999A公开了一种铝锌锡系牺牲阳极材料,由以下重量百分含量的组分组成:Zn5.0~8.0%,Sn0.05~0.2%,Ga0.01~0.05%,余量为Al。保护电位的范围-1.0~-1.1V(SCE),其电流效率能达到93%以上,实际电容量达2620Ah·kg-1以上。
发明内容
本发明解决的技术问题是:以往制备的金属燃料电池阳极为了减少钝化现象,阳极材料中多被加入低熔点的合金元素,成本较高,且部分合金元素为重金属物质,毒性较大。此外,以往的制备方法以多元合金化为目的,工艺复杂,不易控制,且会造成重金属污染。
针对现有技术的不足,本发明提供一种可防止阳极钝化、电化学性能较优、硬度较高、加工性能较好的金属燃料电池用阳极金属或合金材料。
具体来说,本发明为了解决现有技术问题,提供如下技术方案:
一种金属燃料电池用阳极材料,其特征为以金属铝和/或金属镁为基体,内含氯化钠和/或磷酸钠结晶,以及膨润土材料。
优选的,所述阳极材料包含以下组分(wt%):金属铝(Al):0~98,金属镁(Mg):0~98,金属铝和/或镁的总量为85~98;食盐(NaCl):0~6,无水磷酸钠(Na3PO4):0~13,食盐和/或无水磷酸钠的总量为1.5~13;膨润土:0.05~2;其中,该金属材料的各组分的含量总和为100%。
优选的,所述阳极材料包含以下组分(wt%):金属铝(Al):0~98,金属镁(Mg):0~98,金属铝和/或镁的总量为90~95;食盐(NaCl):0~6,无水磷酸钠(Na3PO4):0~13,食盐和/或无水磷酸钠的总量为4~6;膨润土:0.05~2。
优选的,所述阳极材料其特征在于,所述氯化钠和/或磷酸钠盐粒子和膨润土以弥散方式均匀分布于铝或镁或铝镁合金基体材料内部。
也就是说,其中盐粒子和膨润土以弥散方式分布在金属铝或镁或铝镁合金的晶界和晶粒体内。
在本发明阳极材料内部,均匀分布可溶性的盐粒子。在放电过程中,氯化钠和或磷酸钠不断溶解,源源不断地剥离出新鲜的金属表面,促进集体继续反应,抑制了钝化的发生。而加入的膨润土材料,是一种具有纳米片层结构的无机材料,可以作为絮凝剂的核心,促进金属铝和/或金属镁的溶解产物(氢氧化铝、氢氧化镁)的絮凝沉淀,防止溶液黏度过大。
另外,本发明还提供了一种金属燃料电池阳极材料的制备方法。该方法包括下述步骤:
将粒径小于10微米的氯化钠和/或无水磷酸钠粉体、膨润土粉体加入融化后的铝液或者镁液或者铝和镁的混合熔液中,浇注到型腔模具,冷却到室温,得到铝和/或镁基阳极材料。
优选的,在所述阳极材料的制备过程中,所述熔液的温度为710~760℃。
优选的,在所述阳极材料的制备过程中,所选氯化钠和/或无水磷酸钠和膨润土需经过预处理,预处理方法包括:将大颗粒氯化钠和/或无水磷酸钠和膨润土材料分别用气流粉碎机粉碎后,烘干得到。
优选的,在氯化钠和/或无水磷酸钠和膨润土的预处理过程中,气流粉碎机粉碎时的气体压力为6~10MPa。
优选的,在氯化钠和/或无水磷酸钠和膨润土的预处理过程中,烘干温度为120~200℃,时间为1~5小时。
优选的,在氯化钠和/或无水磷酸钠和膨润土的预处理过程中,为防止材料团聚,还需要通过筛选,选用300目(规格为ISO3310-1-2000粒径标准)。
优选的,在所述阳极材料的制备过程中,所述铝和镁的混合熔液通过下述方式形成:先将铝加热到熔点以上50~100℃,然后将镁加入到铝的熔液中从而形成铝镁混合熔液。
优选的,在所述阳极材料的制备过程中,将所需成分加入熔化的铝液或者镁液或者铝和镁的混合熔液后,需搅拌均匀,并即刻浇注,即刻冷却。
之所以采用氯化钠和磷酸钠,主要是因为其具有较高的熔点,在铝合金的冶炼过程中不会分解。氯化钠为白色无臭结晶粉末,熔点801℃,沸点1413℃,易溶于水。磷酸三钠选用无水物磷酸钠,为白色结晶,熔点1340℃,易溶于水。磷酸钠还有表面活性剂的作用,可以降低水溶液的表面张力,促进金属合金的继续反应。
本发明还提供了一种金属燃料电池用阳极材料,通过上述制备方法得到。
本发明还进一步提供了阳极材料作为金属燃料电池阳极的应用,还提供了一种金属燃料电池阳极,由本发明制备的铝和/或镁基阳极材料制得。研究和试验表明,采用本发明制造的阳极材料,较传统阳极材料放电效率提高了5%。对材料的晶体结构研究表明:本发明阳极材料中,盐粒子和膨润土以弥散方式分布在晶界和晶粒体内,性能均匀,并提高了材料的硬度和加工性能。
本发明制备的金属燃料电池用阳极金属或合金材料电化学性能较优,硬度较高、加工性能较好;在放电过程中,以弥散形式分布在阳极材料内部的氯化钠和磷酸钠不断溶解,源源不断地剥离出新鲜的金属表面,促进集体继续反应,抑制阳极钝化;本发明提供的制备方法在保证阳极材料电化学性能较优的前提下,成本较低,工艺简单可控,且无污染。
附图说明
图1为实施例1的电镜形貌图。由PhilipsXL30SEM扫描电镜放大500倍测定;其中A为氯化钠,B为膨润土。
图2为实施例1的极化曲线图。
具体实施方式
本发明金属燃料电池用阳极材料的制备方法包括下述步骤:将粒径小于10微米的氯化钠和/或无水磷酸钠粉体和膨润土粉体,加入熔化后的铝液或者镁液或者铝和镁的混合熔液中,浇注到型腔模具,冷却到室温,得到铝和/或镁基阳极金属材料或合金材料。
该金属燃料电池用阳极材料的具体制备工艺为:
1.制备粒径小于10微米的氯化钠和/或无水磷酸钠,以及膨润土粉体:先将所述的大颗粒材料分别用气流粉碎机粉碎后,120~200℃烘干1~5小时,过300目筛后,以质量为基准,由POP(6)型激光粒度仪测定粉体粒度;
2.上述的气流粉碎机粉碎时,气体压力6~10MPa;
3.金属铝或金属镁加热到710~760℃,完全熔化后,将上述制备的添加成分加入到熔化后的铝液或者镁液或者铝和镁的混合熔液中;其中,在710~760℃温度范围内,可将金属镁加入熔融后的铝液中,也可将金属铝加入熔融后的镁液中,也可以将金属镁和金属铝或者铝镁合金直接加热到710~760℃得到铝镁混合熔液;
4.搅拌均匀后,迅速浇注到型腔模具中,经冷却到室温,得到所需要的阳极材料。所述型腔模具按常规工艺用铸造砂经碾压、造型、烘干得到。
其中,在本发明中,所述术语“合金”和术语“金属”均包括仅一种金属例如仅镁或仅铝的情况,也包括两种以上的金属或者一种金属与另一种或几种非金属组成的具有金属通性的物质。
下面通过具体实施例来进一步说明本发明的材料及其制备方法。
其中下面的实施例中,所用的各试剂来源和测试方法和仪器型号以及来源如下:
表1实施例中所用试剂及型号信息表
试剂名称 | 等级 | 型号 | 厂家 |
氯化钠 | 分析纯 | 天津盛奥化学试剂有限公司 | |
无水磷酸钠 | 分析纯 | 天津盛奥化学试剂有限公司 | |
膨润土粉体 | YH型 | 河南永顺净化材料有限公司 |
表2实施例中所用设备信息表
名称 | 型号 | 生产厂家 |
气流粉碎机 | AP10型 | 潍坊精华粉体设备有限公司 |
激光粒度仪 | POP(6)型 | 珠海欧美克公司 |
扫描电镜 | XL30型 | 飞利浦电子公司 |
恒电位仪 | Td3690型 | 天津中环电子有限公司 |
激光粒度仪 | Cilas940L型 | 法国Cilas公司 |
实施例1
金属燃料电池用的阳极材料采用以下配方:
金属铝(Al):94.95g;食盐(NaCl):5g;膨润土:0.05g。
制造工艺为:
1.制备粒径约为3微米的氯化钠(NaCl)粉体和膨润土:先将所述的大颗粒材料(NaCl直径约50微米,膨润土直径约80微米),用气流粉碎机粉碎,120℃烘干5小时,过300目筛待用,经激光粒度仪测定此粉体平均粒径为3微米;
2.上述的气流粉碎机粉碎时,气体压力为6MPa;
3.金属铝94.95g,加热到710℃(金属铝熔点为660℃),完全熔化后,将食盐和膨润土加入到熔化后的铝液中;
4.搅拌均匀后,迅速浇注到型腔模具中,快速冷却,得到所需要的阳极材料。
测定的阳极材料的微观形貌图如图1所示,由图1可以看出,本发明制备的阳极材料中,盐粒子和膨润土以弥散方式分布在晶界和晶粒体内,可使阳极材料性能均匀。
测定的阳极材料的电化学性能结果如图2所示,由图2可以看出,本发明制备的阳极材料的恒定腐蚀电位明显高于其他所选材料。因此,与其他所选材料相比,本发明制备的阳极材料发生阳极溶解的的倾向较低,电化学性能较优。
其中,电极曲线的测定方法为:将上述制得的材料作为阳极,采用饱和甘汞电极作为参比电极,采用10%(重量百分比)的氯化钠溶液作为电解液,对电极为纯镍片,镍片的面积大于测量电极的10倍以上。
图2中4种对比材料的电极曲线测试条件与本发明阳极材料电极曲线的测定条件一致,对比材料的配方分别为:
其它材料1:配方为A00型号的纯铝;
其它材料2:配方为Al:97%,Ga:3%(重量比);
其它材料3:配方为Al:96%,Ga:2.5%,In:1.5%(重量比);
其它材料4:配方为Al:95%,Ga:2.0%,Zn:1.0%,Pb:0.5%,In:1.5%(重量比)。
实施例2
金属燃料电池用的阳极材料采用以下配方:
金属铝(Al):5g;金属镁(Mg):90g;食盐(NaCl):1g;无水磷酸钠(Na3PO4):3g;膨润土:1g。
制造工艺为:
1.制备粒径小于10微米的氯化钠(NaCl)和无水磷酸钠(Na3PO4)粉体、膨润土粉体:先将所述的大颗粒材料用气流粉碎机粉碎,150℃烘干3小时,过300目筛待用,经激光粒度仪测定此粉体平均粒径小于10微米;
2.上述的气流粉碎机粉碎时,气体压力10MPa;
3.金属镁加热到760℃(金属镁的熔点为648℃),完全熔化后,将金属铝和上述制备的添加成分加入到熔化后的镁液中,迅速熔化;
4.搅拌均匀后,迅速浇注并快速冷却,得到阳极材料。
按照实施例1的测定方法,对实施例2的材料进行性能测定。由测定材料的微观形貌图可知,本实施例制备的阳极材料内部,盐粒子和膨润土以弥散方式分布在晶界和晶粒体内,可使阳极材料性能均匀。
由测定的电化学性能结果可知,本实施例制备的阳极材料,与其他所选材料相比,电化学性能较优。
实施例3
金属燃料电池用的阳极材料采用以下配方:
金属铝(Al):45Kg;金属镁(Mg):45Kg;食盐(NaCl):2.25Kg;无水磷酸钠(Na3PO4):2.25Kg;膨润土:0.5Kg。
制造工艺为:
1.制备粒径小于10微米的氯化钠(NaCl)和无水磷酸钠(Na3PO4)粉体、膨润土粉体:先将所述的大颗粒材料用气流粉碎机粉碎,200烘干2小时,过300目筛,经激光粒度仪测定此粉体的平均粒径小于10微米;
2.上述的气流粉碎机粉碎时,使用的气体压力7MPa;
3.金属铝加热到735℃,完全熔化后,将上述制备的添加成分加入到熔化后的铝液中;
4.搅拌均匀后,迅速浇注并快速冷却,得到阳极材料。
按照实施例1的测定方法,对实施例3的材料进行性能测定。由测定材料的微观形貌图可知,本实施例制备的阳极材料内部,盐粒子和膨润土以弥散方式分布在晶界和晶粒体内,可使阳极材料性能均匀。
由测定的电化学性能结果可知,本实施例制备的阳极材料,与其他所选材料相比,电化学性能较优。
实施例4
金属燃料电池用的阳极材料采用以下配方:
金属镁(Mg):85g;无水磷酸钠(Na3PO4):13g;膨润土:2g。
制造工艺为:
1.制备粒径小于10微米的无水磷酸钠(Na3PO4)和膨润土粉体:先将所述的大颗粒材料用气流粉碎机粉碎,120℃烘干5小时,过300目待用,经激光粒度仪测定此粉体平均粒径为10微米;
2.上述的气流粉碎机粉碎时,气体压力为6MPa;
3.金属镁加热到710℃,完全熔化后,将无水磷酸钠和膨润土加入到熔化后的镁液中;
4.搅拌均匀后,迅速浇注到型腔模具中,快速冷却,得到所需要的阳极材料。
按照实施例1的测定方法,对实施例4的材料进行性能测定。由测定材料的微观形貌图可知,本实施例制备的阳极材料中,盐粒子和膨润土以弥散方式分布在晶界和晶粒体内,可使阳极材料性能均匀。
由测定的电化学性能结果可知,本实施例制备的阳极材料,与其他所选材料相比,电化学性能较优。
实施例5
金属燃料电池用的阳极材料采用以下配方:
金属铝(Al):98g;食盐(NaCl):1.5g;膨润土:0.5g。
制造工艺为:
1.制备粒径小于10微米的氯化钠(NaCl)和膨润土粉体:先将所述的大颗粒材料用气流粉碎机粉碎,150℃烘干3小时,过300目筛待用,经激光粒度仪测定此粉体平均粒度小于10微米;
2.上述的气流粉碎机粉碎时,气体压力10MPa;
3.金属铝加热到760℃,完全熔化后,将上述制备的添加成分加入到熔化后的铝液中,迅速熔化;
4.搅拌均匀后,迅速浇注并快速冷却,得到阳极材料。
按照实施例1的测定方法,对实施例5的材料进行性能测定。由测定材料的微观形貌图可知,本实施例制备的阳极材料内部,盐粒子和膨润土以弥散方式分布在晶界和晶粒体内,可使阳极材料性能均匀。
由测定的电化学性能结果可知,本实施例制备的阳极材料,与其他所选材料相比,电化学性能较优。
实施例6
金属燃料电池用的阳极材料采用以下配方:
金属镁(Mg):98g;食盐(NaCl):1.5g;膨润土:0.5g。
制造工艺为:
1.制备粒径小于10微米的氯化钠(NaCl)和无水磷酸钠(Na3PO4)粉体、膨润土粉体:先将所述的大颗粒材料用气流粉碎机粉碎,200烘干2小时,过300目筛待用,经激光粒度仪测定此粉体的平均粒径小于10微米;
2.上述的气流粉碎机粉碎时,使用的气体压力7MPa;
3.金属镁加热到735℃,完全熔化后,将上述制备的添加成分加入到熔化后的镁液中;
4.搅拌均匀后,迅速浇注并快速冷却,得到阳极材料。
按照实施例1的测定方法,对实施例6的材料进行性能测定。由测定材料的微观形貌图可知,本实施例制备的阳极材料内部,盐粒子和膨润土以弥散方式分布在晶界和晶粒体内,可使阳极材料性能均匀。
由测定的电化学性能结果可知,本实施例制备的阳极材料,与其他所选材料相比,电化学性能较优。
Claims (16)
1.一种金属燃料电池用阳极材料,其特征为以金属铝和/或金属镁为基体,内含氯化钠和/或磷酸钠结晶,以及膨润土材料,所述氯化钠和/或磷酸钠盐粒子和膨润土以弥散方式均匀分布于铝或镁或铝镁合金基体材料内部;
所述阳极材料包含以下组分(wt%):金属铝(Al):0~98,金属镁(Mg):0~98,金属铝和/或镁的总量为85~98;食盐(NaCl):0~6,无水磷酸钠(Na3PO4):0~13,食盐和/或无水磷酸钠的总量为1.5~13;膨润土:0.05~2。
2.根据权利要求1所述的阳极材料,包含以下组分(wt%):金属铝(Al):0~98,金属镁(Mg):0~98,金属铝和/或镁的总量为85~95;食盐(NaCl):0~6,无水磷酸钠(Na3PO4):0~13,食盐和/或无水磷酸钠的总量为4~13;膨润土:0.05~2。
3.权利要求1或2所述的阳极材料的制备方法,该方法包括下述步骤:
将粒径小于10微米的氯化钠和/或无水磷酸钠粉体、以及膨润土粉体加入至熔化后的铝液或者镁液或者铝和镁的混合熔液中,浇注到型腔模具中,冷却到室温,得到铝和/或镁基材料。
4.根据权利要求3所述的制备方法,其中,所述熔液的温度为710~760℃。
5.根据权利要求3所述的制备方法,所选氯化钠和/或无水磷酸钠以及膨润土需经过预处理,预处理方法包括:将大颗粒氯化钠和/或无水磷酸钠,以及膨润土材料分别用气流粉碎机粉碎后,烘干得到。
6.根据权利要求4所述的制备方法,所选氯化钠和/或无水磷酸钠以及膨润土需经过预处理,预处理方法包括:将大颗粒氯化钠和/或无水磷酸钠,以及膨润土材料分别用气流粉碎机粉碎后,烘干得到。
7.根据权利要求5所述的制备方法,其中,气流粉碎机粉碎的气体压力为6~10MPa。
8.根据权利要求6所述的制备方法,其中,气流粉碎机粉碎的气体压力为6~10MPa。
9.根据权利要求5所述的制备方法,其中,所述烘干温度为120~200℃,时间为1~5小时。
10.根据权利要求6所述的制备方法,其中,所述烘干温度为120~200℃,时间为1~5小时。
11.根据权利要求7所述的制备方法,其中,所述烘干温度为120~200℃,时间为1~5小时。
12.根据权利要求8所述的制备方法,其中,所述烘干温度为120~200℃,时间为1~5小时。
13.根据权利要求3所述的制备方法,所述铝和镁的混合熔液通过下述方式形成:先将铝加热到熔点以上50~100℃,然后将镁加入到铝的熔液中从而形成铝镁混合熔液。
14.一种金属燃料电池用阳极材料,其通过权利要求3-13任一项所述的制备方法得到。
15.权利要求1或2或权利要求14所述的材料在金属燃料电池阳极中的应用。
16.一种金属燃料电池阳极,其通过权利要求1或2或权利要求14所述的材料制备得到。
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---|---|---|---|---|
US4234405A (en) * | 1971-09-16 | 1980-11-18 | Imperial Chemical Industries Limited | Electrode for electrochemical processes |
CN101017897A (zh) * | 2007-02-07 | 2007-08-15 | 施建 | 改性铝、镁合金燃料电池的阳极催化电极及其制作方法 |
EP2701232A1 (en) * | 2011-04-18 | 2014-02-26 | Tohoku University | Magnesium fuel cell |
-
2014
- 2014-03-26 CN CN201410116783.XA patent/CN103872300B/zh not_active Expired - Fee Related
Patent Citations (3)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
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US4234405A (en) * | 1971-09-16 | 1980-11-18 | Imperial Chemical Industries Limited | Electrode for electrochemical processes |
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Non-Patent Citations (1)
Title |
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大口径长距离输水管线的优化设计;刘芳 等;《水利科技与经济》;20130630;第19卷(第6期);第65页左栏最后一段,第65页右栏倒数第二段 * |
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Publication number | Publication date |
---|---|
CN103872300A (zh) | 2014-06-18 |
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