CN103828016B - 具有高cri的锶磷光体共混物 - Google Patents

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Abstract

本发明提供了一种包括磷光体共混物的荧光灯，所述磷光体共混物以磷光体组合物的总重量计包含少于约10重量％的稀土磷光体。当所述磷光体共混物涂布于灯上时，其提供的灯显示出至少87的高显色指数(CRI)，并同时获得小于约4500K，即约3000K至4500K之间的低CCT。所提供的磷光体体系包含非稀土锶红色宽带磷光体、非稀土蓝色宽带卤代磷光体和稀土掺杂的蓝绿色发光磷光体，更具体地包含SAR与蓝色卤代非稀土磷光体的组合和以所述磷光体体系的总重量计少于20wt％的BAMn磷光体。

Description

具有高CRI的锶磷光体共混物
技术领域
本发明涉及磷光体组合物，特别是用于荧光灯中的磷光体组合物。更特别地，本发明涉及通过提供用于荧光灯中的优化的磷光体共混物而改进荧光灯的CRI，所述磷光体共混物包含有限量(至多仅20重量％)的磷光体、稀土磷光体以及其他宽带磷光体。
背景技术
荧光灯通常具有封装密封的放电空间的透明玻璃封套，所述密封的放电空间含有惰性气体和汞蒸气。当汞经受由电极提供的电流时，汞离子化而产生具有185nm和254nm的主波长的辐射。该紫外辐射进而激发封套内表面上的磷光体，以产生发射通过玻璃的可见光。
通常，用于照明的荧光灯使用如下磷光体：所述磷光体吸收254nm Hg共振波长，并被激活以将汞蒸气的紫外发光转化为可见光。通常，已使用白光发射卤磷酸钙磷光体(如Ca10(PO4)6(F，Cl)2∶Sb，Mn)以将UV光转化为白光。最近，为了改进荧光灯的显色性质和发射输出，使用红、绿和蓝色发光磷光体的混合物的三基色型荧光灯已用于提供白色照明。例如，磷光体可包括以适当比例混合的用于蓝色发光磷光体的铕激活的铝酸钡镁磷光体(BaMg2Al16O27∶Eu2+)、用于绿色发光磷光体的铈和铽激活的铝酸镁磷光体(Ce，Tb)MgAl11O19和用于红色发光磷光体的铕激活的氧化钇磷光体(Y2O3∶Eu3+)的混合物。这种磷光体共混物的组合光谱输出产生白光。
光源的表观或感知颜色以色温描述，色温为发射具有与所考虑的辐射大约相同色度的辐射的黑体的温度。相比于具有4100K的色温的光源，具有3000开尔文(即3000K)的色温的光源具有更多的红色组分。使用磷光体共混物的灯的色温可通过改变磷光体的比例和组成而变化。
光色品质进一步以显色性，更特别地以显色指数(CRI或Ra)描述，所述显色指数为由光源照明的物体的心理-物理颜色符合用于指定条件的参考照明体的那些心理-物理颜色的程度的量度。CRI实际上为光源的光谱分布与白炽(黑体)光源的光谱分布可相比的程度的量度，所述白炽(黑体)光源具有红外(超过700nm)至紫外(400nm以下)之间(即光谱的可见光部分)的普朗克分布。表征磷光体共混物的离散光谱将产生颜色匹配光谱峰的物体的良好显色，但不像颜色介于光谱峰之间的物体那样好。可通过使用稀土磷光体的适当组合，或通过使用发射宽带光谱分布的磷光体而改进灯CRI。
灯的色貌通过其色坐标进行描述，所述色坐标可根据标准方法由光谱能量分布计算。参见CIE，Method of measuring and specifying color rendering properties oflight sources(2nd ed.)(测量和指定光源的显色性质的方法(第2版))，Publ.CIENo.13.2(TC-3，2)，Bureau Central de la CIE，巴黎，1974。CIE标准色度图包括在各种温度下黑体辐射计的色点。在x，y-图上的黑体色度的轨迹已知为普朗克轨迹。在该轨迹上由点所表示的任何光发射源可由色温指定。接近但不在该普朗克轨迹上的点具有相关色温(CCT)，因为可从这种点绘制直线以在该色温处与普朗克轨迹相交，使得在给定直线上的所有的点对于平均人眼而言具有几乎相同的颜色。光源的光效为发射的总光通量除以总灯功率输入的商，并以流明／瓦(LPW或lm／W)表示。
光谱混合研究已显示，白光源的LPW和CRI取决于单独的彩色磷光体的光谱分布。预期这种磷光体将在长期的灯操作过程中保持结构完整性，使得磷光体在一段时间内保持化学稳定，并同时保持灯的稳定CIE色坐标。人眼不会对所有可见光波长具有相同的敏感度。相反，具有相同强度但不同波长的光将会被感觉为具有不同的光度。相比于单磷光体灯，三磷光体共混物的使用改进了显色。
例如，2007年7月26日公布的与本申请具有共同发明人的美国公布申请2007／0170834公开了一种包含锶稀土磷光体(Sr4Al14O25∶Eu2+)的磷光体共混物，其在低CCT下获得了90+的CRI。然而，该磷光体共混物的稀土含量以磷光体组合物总重量计超过40％。由于稀土磷光体可能使用昂贵，因此已试图获得高CRI且仍然降低稀土磷光体含量，从而可更经济地制得灯。这种尝试仅在显示出超过5000K的极高CCT的灯中成功。因此，在降低磷光体成本与保持低CCT之间必须做出取舍。
因此，需要一种磷光体共混物，其提供至少87或更好的CRI，并同时获得约4500K以下的低CCT，且更经济可行。根据本发明的一种照明方案，其提供了一种包含仅至多约20％的稀土磷光体以及某些非稀土宽带磷光体的磷光体共混物的方案，所述照明方案具有改进的CRI，并同时保持低的操作CCT，并且由于包含于磷光体共混物中的稀土磷光体的量的降低而可以以更低的成本制造。
发明内容
提供了一种荧光灯，其包括一种磷光体共混物，所述磷光体共混物包含以全部磷光体组合物的重量计小于约10重量％的稀土磷光体，以及宽带非稀土磷光体。当所述磷光体共混物涂布于灯上时，其提供的灯显示出至少87的高显色指数(CRI)，并同时获得小于约4500K，即约3000K至4500K之间的低CCT。所提供的磷光体体系包含锶红色非稀土(红色发光宽带磷光体)、蓝色卤代非稀土(即蓝色发光宽带磷光体)，和稀土掺杂的蓝绿色发光磷光体。
在一个实施例中，所述磷光体体系包含80％或更大的非稀土磷光体含量和仅至多约20％或更小的蓝绿色发光稀土磷光体含量，优选仅至多约10％或更小的蓝绿色发光稀土磷光体含量。例如，适用于根据本发明的实施例的用途的磷光体共混物包含锶红色和蓝色卤代宽带发光磷光体以及总磷光体含量的小于20重量％的蓝绿色发光稀土磷光体。更具体地，所述磷光体体系可包含，例如，SR(一种红色发光非稀土锡掺杂的磷酸锶(Sr3(PO4)2∶Sn2 +))、非稀土无锰蓝色发光卤代磷光体(Ca5F(PO4)3∶Sb)，和BAMn(一种稀土铕锰掺杂的铝酸钡镁(BaMgAl10O17∶Eu2+，Mn2+))。在一个实施例中，所述磷光体体系包含SR(84.2wt％)、蓝色卤代磷光体(10wt％)，和BAMn(5.8wt％)，以所述磷光体体系的总重量计。在另一实施例中，所述磷光体体系包含SR(74.9wt％)、蓝色卤代磷光体(19.1wt％)，和BAMn(6.0wt％)，以所述磷光体体系的总重量计。
所述磷光体体系可提供为设置于灯的放电室的内表面上的单层。所述单层涂层包含非稀土红色发光磷光体、非稀土蓝色发光磷光体和稀土蓝绿色发光磷光体的混合物。或者，所述磷光体体系可提供为多层涂层的部分。
本文提供的磷光体共混物的一个优点在于，包括这种磷光体共混物的灯显示出87或更好的高CRI、小于约4500K的CCT，例如约3000K至4500K之间的CCT，并且包含以磷光体体系总重量计少于20wt％的稀土磷光体，即少于约10wt％的稀土磷光体。
本文提供的磷光体共混物的另一优点在于，由于稀土磷光体含量的降低而使磷光体共混物成本降低。
通过阅读和理解如下公开内容，本文提供的新型磷光体体系的这些和其他优点以及益处将变得显而易见。
附图说明
图1为根据本发明的具有磷光体层的荧光灯的示意性横截面。
图2为显示CRI和稀土磷光体百分比含量的图。
具体实施方式
本公开涉及磷光体组合物及其在放电灯中的用途。在一个实施例中，本文提供的包括磷光体体系的荧光灯显示出至少87的高显色指数(CRI)，并同时获得低于约4500K的低CCT。所述磷光体体系包含总磷光体体系的少于约20wt％，即少于约10wt％的稀土磷光体，以及非稀土宽带磷光体，例如锶红色发光宽带磷光体和蓝色发光蓝色卤代宽带磷光体。
在一个实施例中，所述磷光体体系可提供为设置于灯的放电室的内表面上的单层。所述层包含非稀土锶红色发光磷光体、非稀土蓝色卤代磷光体和蓝绿色发光稀土磷光体的混合物。
可提供所述涂层体系以在荧光灯的放电室或管的内表面上使用，而无论荧光灯为线性、U形或其他构型。例如，本文描述的涂层可用于标准T8或T12灯构造中，所述标准T8或T12灯构造是本领域已知的，并更全面地描述于共同受让人的美国公布申请2007-0170834中，所述申请以引用方式并入本文。然而，本领域技术人员应了解，本文提供的磷光体涂层体系已超越仅仅所谓的线性形式而用于依赖磷光体涂层以将光能转化为可见白光而发射的所有照明方案。
参见图1，显示了代表性的荧光灯10，其包括具有圆形横截面的细长硅酸盐玻璃封套12。在所述灯中的低压汞放电组件包括一对间隔的常规电极结构24，所述常规电极结构24在每一端处连接至电触头22，所述电触头22通过固定于密封玻璃封套的两端的底部20提供。持续放电填充物26设置于密封玻璃封套内，并包含低压下的惰性气体(如氩气、氪气或它们的混合物)以及少量的汞，以提供低蒸汽压方式的灯操作。包含根据本发明的磷光体共混物的磷光体共混物层16沉积于玻璃封套的内表面上。
在本发明的一个实施例中，灯10还可包括第二材料层14，所述第二材料层14位于磷光体共混物层16与玻璃封套12的内表面之间。该第二层可为本领域已知(例如如美国专利5,602,444中所教导)的紫外反射阻挡层，并可包含α-和γ-氧化铝粒子的混合物。
单层磷光体涂层16可通过本领域技术人员已知的施用涂层的任何工序形成。这样，施用单层涂层的方式并非本发明的限制因素。例如，磷光体可由包含各种有机粘合剂和粘附促进剂的常规水悬浮体并沉积于放电管的玻璃内表面上。可以以常规方式施用水悬浮体并随后干燥。施用涂层的另一合适的选择为通过静电沉积技术。
用于本发明的磷光体可通过本领域技术人员已知用于制备这种材料的任何常规方法制得，如描述于例如与本发明共有至少一个共同发明人的美国专利No,7,119,488中。例如，可使用陶瓷粉末法，如液相(流体)法或固态法。在这些方法中，优选的起始磷光体化合物包括金属成分的氧化物、碳酸盐、氢氧化物、硝酸盐或草酸盐，尽管可使用其他起始材料。尽管如前所述，但应了解制备磷光体材料的方法并非本发明的限制因素。
本发明人已发现，有可能通过开发磷光体共混物以在更低CCT下提供更高的CRI，并进一步通过降低稀土磷光体含量，从而使用磷光体发射来进一步改进目前的照明源的效率。为了方便，本文描述的讨论和实例指代本发明的磷光体共混物在Hg基(Hg-based)荧光灯中的使用。然而，应认识到，本发明的概念也包括与引入磷光体的其他光源相关的应用，包括但不限于白光LED、氙基放电灯和等离子体显示面板。
在本发明的一个实施例中，提供了一种用于显色指数为至少约87或更好的光源中的磷光体共混物。具体地，所提供的磷光体共混物包含稀土磷光体和其他宽带磷光体的组合。更具体地，经优化的磷光体共混物包含红色发光非稀土宽带磷光体、蓝色发光非稀土宽带磷光体和蓝绿色发光稀土磷光体，仅有所述蓝绿色发光磷光体为稀土所述磷光体共混物含有至少重量的80％，即至少重量的90％的非稀土磷光体，以磷光体组合物总重量计。
相比于常规磷光体共混物，由于稀土蓝绿色磷光体与所指出的其他特定宽带磷光体的组合，上述磷光体体系将在更低CCT下产生改进的CRI。基于体系中的每个磷光体的质量分数而确定的共混物的相关色温(CCT)可为约3000K至约4500K。
本发明的磷光体共混物中的单独的磷光体的相对比例为如下：当共混时，它们的发射将产生具有3000K至4500K之间的预定CCT值的可见白光，并进一步显示出至少约87的CRI。相比于具有三磷光体组分共混物的常规灯，具有根据本发明的磷光体共混物的灯显示出改进的CRI，所述三磷光体组分共混物由红色和蓝色磷光体组成，但不含本文指定的蓝绿色稀土磷光体(即BAMn)以及指定的非稀土宽带磷光体的组合。在磷光体体系中每种磷光体组分的相对量可以以重量百分比进行描述，所有单独的磷光体的重量百分比总计达1.0。尽管不旨在限定，本发明的磷光体共混物可通常含有约70wt％至约90wt％，即约72wt％至约85wt％的锶红色非稀土磷光体、约5wt％至约25wt％，即约10wt％至约20wt％的非稀土蓝色卤代磷光体，和约1wt％至约20wt％，即约5wt％至约8wt％的蓝绿色稀土磷光体。在一个实施例中，磷光体体系包含84.2wt％的SR宽带磷光体、10wt％的蓝色宽带卤代磷光体和5.8wt％的BAMn稀土蓝绿色磷光体。在另一实施例中，磷光体体系包含74.9wt％的SR宽带磷光体、19.1wt％的蓝色宽带卤代磷光体和6.0wt％的BAMn稀土蓝绿色磷光体。
提供如下实例以使本领域技术人员更清楚地理解和实施本发明。本发明不以任何方式旨在受限于所述实例。
实例
根据本发明的实施例的磷光体共混物描述于如下表1中。可以看出，相对于CCT而显示共混物，即磷光体共混物A与3500K的CCT相关，且共混物B-D与4100K的CCT相关。共混物A和B表示根据本发明的磷光体体系，而共混物C和D不根据本发明。共混物C和D中的每一个含有远远超过10wt％的稀土磷光体，即灯共混物C含有55.8wt％的稀土磷光体含量，且灯共混物D含有100wt％的稀土磷光体。稀土磷光体组分在表1中由星号(*)表示。表1中提供的所有数据表示多个相同的灯的平均值，即，共混物A-D中任一者的灯数据为在使用相同磷光体体系的具有相同T8F32灯构造的多个灯上进行的测试的结果。另外，测试的所有的灯具有相同的T8F32灯构造，仅磷光体共混物为不同的。基于多个灯的测试，在所有其他灯参数保持恒定的情况下，在所记载的CCT下确定每种磷光体共混物A、B、C和D的平均LPW和CRI值。
表1
在前述表1中，所示的磷光体如下：
如所示，即使仅使用少于10wt％的稀土磷光体，仍然获得了显示至少87的CRI的灯。此外，关于灯B、C和D(其均显示4100K的CCT)，根据本发明的具有少于10wt％的稀土磷光体含量以及指定的宽带非稀土磷光体的灯B显示出与具有50％或更多的稀土磷光体含量且因此制备更昂贵的常规灯C和D所显示的CRI可比较的CRI。灯A和B显示，根据本发明的至少一个实施例的灯可获得87或以上的更高CRI，并同时具有不超过4100K的CCT。
图2提供了前述数据的图。具体地，所述图显示了表1的灯B、C和D的CRI数据。所有三个灯均具有4100K的CCT。可以看出，根据本发明的灯B显示出88.5的CRI，并同时仅含有6.0wt％的稀土磷光体含量。灯C显示出92.0的更高的CRI，但含有55.8wt％的稀土磷光体含量，使得所述灯制备更昂贵。具有100％的稀土磷光体含量的灯D制备极为昂贵，并显示出低于灯B的CRI的为87.6的CRI。
根据前述，已显示在荧光灯上作为单层涂层提供的根据本发明的磷光体共混物为一种可行方案，所述方案用于获得超过约87的高CRI和小于4500K，优选仅4100K的低CCT，同时将稀土磷光体的量降低至少于20wt％，优选少于约10wt％，并提供相关的价格下降。
上述磷光体共混物可在许多不同的应用中使用。例如，所述材料可在灯中、在阴极射线管中、在等离子体显示装置中，或在液晶显示器中用作磷光体。所述材料也可用作电磁量热计中、γ射线照相机中、计算机断层扫描仪中或激光器中的闪烁器。这些用途意在仅为示例性的且非穷举的。在优选实施例中，所述磷光体在荧光灯中使用，如上所述。
另外的添加剂(additives)可包含于所述磷光体共混物中，并可包括分散载体、粘合剂，以及各种已知的非发光添加剂(包括例如氧化铝、磷酸钙、增稠剂、分散剂和本领域已知的某些硼酸盐化合物)中的一种或多种。
可使用任何已知的技术来沉积磷光体涂层。这样，沉积方式本身并非本发明的限制因素。不旨在以任何方式限定，可使用的一种技术包括共混以重量计的各种磷光体粉末、将所述共混的粉末分散于水基体系中，所述水基体系可含有本领域已知的其他添加剂，包括例如粘附促进剂(如羟乙基纤维素或者氧化铝或焦磷酸钙的微细非发光粒子)、一种或多种分散剂和一种或多种增稠剂(例如聚环氧乙烷)。在此类方法中，随后通常用去离子水稀释悬浮体，直至其适于制备具有所需厚度或涂层重量的涂层，然后根据本领域已知的常规涂布技术将其施用至玻璃管的内部并干燥。可选地，在施用第一薄涂层或薄层之后，可另外施用所需的薄涂层或薄层。所述薄层或多个薄层(如果施用超过一层)具有足以吸收基本上全部的由电弧产生的UV光的厚度。施用涂层的另一合适的选择为通过已知的静电沉积技术。
尽管已参照本发明的具体实施例详细描述了本发明，但对于本领域技术人员显而易见的是，在不偏离本发明的精神和范围的情况下，可对本发明进行各种改变和修改。例如，本发明的磷光体共混物可在紧凑型荧光灯设置(其可为螺旋性质，或具有另一紧凑构造)中使用。

Claims (16)

1.一种灯，其包括：
灯封套，所述灯封套包围放电空间，并具有内表面；
在所述灯封套内的可电离介质，所述可电离介质包含汞和惰性气体；
第一和第二电极；和
设置于所述内表面上的磷光体共混物，所述共混物以磷光体共混物的总重量百分比计包含至少80％的非稀土宽带磷光体以及1wt％至20wt％的稀土蓝绿色磷光体，所述非稀土宽带磷光体以磷光体共混物的总重量百分比计包括70wt％至90wt％的非稀土红色磷光体和5wt％至25wt％的非稀土蓝色磷光体，其中所述灯同时显示出至少87的CRI和不超过4500K的CCT。
2.根据权利要求1所述的灯，其特征在于，所述非稀土红色磷光体为锶红色宽带磷光体，所述非稀土蓝色磷光体为蓝色宽带卤代磷光体，且所述稀土蓝绿色磷光体为蓝绿色稀土磷光体。
3.根据权利要求2所述的灯，其特征在于，所述磷光体共混物包含Sr3(PO4)2：Sn2+、Ca5F(PO4)3：Sb和BaMgAl10O17：Eu2+，Mn2+的混合物。
4.根据权利要求1所述的灯，其特征在于，以所述磷光体共混物总重量计，所述非稀土红色磷光体的重量百分比为72wt％至85wt％，所述非稀土蓝色磷光体的重量百分比为10wt％至20wt％，且所述稀土蓝绿色磷光体的重量百分比为5wt％至8wt％。
5.根据权利要求1所述的灯，其特征在于，以所述磷光体共混物总重量计，所述非稀土红色磷光体的重量百分比为84.2wt％，所述非稀土蓝色磷光体的重量百分比为10wt％，且所述稀土蓝绿色磷光体的重量百分比为5.8wt％。
6.根据权利要求1所述的灯，其特征在于，以所述磷光体共混物总重量计，所述非稀土红色磷光体的重量百分比为74.9wt％，所述非稀土蓝色磷光体的重量百分比为19.1wt％，且所述稀土蓝绿色磷光体的重量百分比为6.0wt％。
7.根据权利要求1所述的灯，其特征在于，所述磷光体共混物作为单层涂层设置于所述内表面上。
8.根据权利要求1所述的灯，其还包括在磷光体层与所述灯封套之间的UV反射阻挡层。
9.一种制备灯的方法，其包括：
提供限定内室的放电管，所述放电管具有内表面和设置于其中的可电离填充物；
提供电极，所述电极延伸进入所述放电管中，并可操作地连接至外部电源；
共混颗粒磷光体的混合物，并由所述混合物制备悬浮体；
用所述悬浮体涂布所述放电管的内表面，以形成磷光体共混物层；以及
将所述可电离填充物通电，从而激活所述磷光体共混物，且白光从所述放电管发射，
其中所述磷光体共混物层包含宽带非稀土磷光体以及以磷光体共混物总重量百分比计少于20％的稀土掺杂的磷光体，所述磷光体共混物层以悬浮体的磷光体含量的总重量计包含70wt％至90wt％的非稀土红色磷光体、5wt％至25wt％的非稀土蓝色磷光体和1wt％至20wt％稀土蓝绿色磷光体，其中当操作时，所述灯同时显示出至少87的CRI和不超过4500K的CCT。
10.根据权利要求9所述的方法，其特征在于，所述磷光体共混物包含非稀土红色磷光体、非稀土蓝色磷光体和BaMgAl10O17：Eu2+，Mn2+的混合物，其中，所述非稀土红色磷光体为锶红色磷光体，所述非稀土蓝色磷光体为蓝色卤代磷光体。
11.根据权利要求9所述的方法，其特征在于，以磷光体含量的总重量计，所述非稀土红色磷光体的重量百分比为84.2wt％，所述非稀土蓝色磷光体的重量百分比为10wt％，且所述稀土蓝绿色磷光体的重量百分比为5.8wt％。
12.根据权利要求9所述的方法，其特征在于，以磷光体含量的总重量计，所述非稀土红色磷光体的重量百分比为74.9wt％，所述非稀土蓝色磷光体的重量百分比为19.1wt％，且所述稀土蓝绿色磷光体的重量百分比为6.0wt％。
13.根据权利要求9所述的方法，其特征在于，所述磷光体共混物层作为单层涂层设置于所述内表面上。
14.根据权利要求9所述的方法，其还包括在磷光体层与所述内表面之间设置UV反射阻挡层。
15.一种磷光体体系，其以所述体系的磷光体含量的总重量百分比计包含少于20wt％的稀土磷光体以及至少80wt％的宽带非稀土磷光体，其中所述磷光体体系包含以所述体系中的磷光体含量的总重量计70wt％至90wt％的红色非稀土磷光体、5wt％至25wt％的蓝色非稀土磷光体和1wt％至20wt％的蓝绿色发光磷光体。
16.根据权利要求15所述的磷光体体系，其特征在于，所述体系包含少于10wt％的BaMgAl10O17：Eu2+，Mn2+，和至少90wt％的下述组合，所述组合为Sr3(PO4)2：Sn2+与Ca5F(PO4)3：Sb的组合。
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