CN103779396B - 石墨烯基复合结构及其制备方法 - Google Patents

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Abstract

本发明提供一种石墨烯基复合结构，其包括一石墨烯层、一过渡金属层和一碳化硅基底，所述石墨烯层、过渡金属层和碳化硅基底依次层叠设置，构成一三明治结构，其中，所述石墨烯层与过渡金属层之间以及所述过渡金属层与碳化硅基底之间均通过d‑p轨道杂化结合。本发明提供的石墨烯基复合结构在具有足够高的机械强度和热稳定性的同时具有近似于单层石墨烯的电子传输性能，可广泛应用于各种半导体器件及微纳米电子器件中。本发明还提供一种石墨烯基复合结构的制备方法。

Description

石墨烯基复合结构及其制备方法
技术领域
本发明涉及一种石墨烯基复合结构及其制备方法。
背景技术
石墨烯，作为一种单原子层的二维纳米材料，具有优异的电学、热学及力学等性能，有望成为下一代半导体器件和微纳米电子器件中的核心材料。
为了使石墨烯能方便地应用于一些半导体或电子器件中，一般需要提供一基底（如碳化硅）和石墨烯相结合，形成一个复合结构。在该复合结构中，碳化硅基底与石墨烯相结合的方式有两种。一种是石墨烯与碳化硅基底之间通过杂化结合。在碳化硅基底表面外延生长石墨烯后直接获得的复合结构即属于这种结合方式。由于碳化硅基底表面没有做任何修饰，石墨烯与碳化硅基底之间的这种杂化结合很强，从而使该复合结构具有较高的机械性能和热稳定性。但是，这种很强的杂化结合也使得石墨烯变得褶皱（褶皱的石墨烯也叫做缓冲层），从而失去其独特的线性狄拉克能带结构，表现为该复合结构的载流子迁移率远远低于单层石墨烯的水平。
石墨烯与碳化硅基底之间的另一种结合方式是通过范德华力结合。在碳化硅基底表面外延生长石墨烯后，通过氢、碳、锂等轻元素对碳化硅基底表面进行饱和修饰（即在石墨烯与碳化硅基底之间进行元素掺杂）后获得的复合结构即属于这种结合方式。通过饱和修饰，可破坏石墨烯与碳化硅基底之间的杂化结合，使褶皱的石墨烯（缓冲层）恢复为平整的石墨烯，此时的石墨烯通常叫做悬浮的石墨烯，该种石墨烯具有线性的狄拉克能带结构，从而使该复合结构具有与单层石墨烯相近的载流子迁移率。然而，由于该复合结构中的石墨烯与碳化硅基底之间通过范德华力结合，因此，该复合结构的机械性能和热稳定性都较差，不利于其在实际器件中的应用。
有鉴于此，确有必要提供一种石墨烯基复合结构，该种复合结构能在保持良好的机械性能和热稳定性的同时，具有类似于单层石墨烯的载流子迁移率，从而能方便地应用于各种半导体器件和电子器件中。
发明内容
一种石墨烯基复合结构，其包括一石墨烯层、一过渡金属层和一碳化硅基底，所述石墨烯层、过渡金属层和碳化硅基底依次层叠设置，构成一三明治结构，所述石墨烯层与过渡金属层之间通过d-p轨道杂化结合，所述过渡金属层与碳化硅基底之间也通过d-p轨道杂化结合。
进一步地，所述石墨烯层为单层石墨烯，所述过渡金属层为单原子厚的过渡金属层。
更进一步地，所述石墨烯层与过渡金属层之间通过碳原子的p轨道与过渡金属原子的d轨道杂化的方式结合，所述过渡金属层与碳化硅基底之间通过过渡金属原子的d轨道与硅原子的p轨道杂化的方式结合。
一种石墨烯基复合结构的制备方法，其包括以下步骤：
（一）、提供一碳化硅基底，将该碳化硅基底放入一真空环境中；
（二）、在1300℃~1500℃下退火5分钟~10分钟，使该碳化硅基底表面外延生长出一缓冲层和一第二石墨烯层；
（三）、去除该碳化硅基底表面的第二石墨烯层，并将该碳化硅基底再次放入真空环境中；
（四）、利用分子束外延生长、蒸镀或溅镀技术沉积过渡金属原子于所述缓冲层的表面；以及
（五）、将上述经过处理的碳化硅基底在400℃~800℃下退火15分钟~45分钟，使所述过渡金属原子扩散至缓冲层与碳化硅基底之间，形成一过渡金属层，并使所述缓冲层转变成一第一石墨烯层。
相对于现有技术，本发明所提供的石墨烯基复合结构具有以下优点：其一，由于该石墨烯基复合结构具有一过渡金属层，且该过渡金属层与石墨烯层和碳化硅基底之间均通过d-p轨道杂化结合，因此，各层之间均具有较强的结合能，从而使该石墨烯基复合结构具有足够高的机械性能和热稳定性；其二，由于该石墨烯基复合结构中没有缓冲层，且所述过渡金属层与石墨烯层之间的结合不会引起石墨烯层表面大量褶皱的产生，因此，该石墨烯基复合结构的能带结构与单层石墨烯相似，呈一狄拉克锥（Dirac cone）形，从而使该石墨烯基复合结构具有与单层石墨烯相近的载流子迁移率；其三，该石墨烯基复合结构可被方便地加工成不同类型的纳米窄带结构，使其具备不同的半导体性质和电子性质，从而适用于不同类型的器件中。
附图说明
图1为本发明实施例提供的石墨烯基复合结构的示意图。
图2为本发明实施例提供的石墨烯基复合结构的原子结构示意图。
图3为本发明实施例提供的石墨烯基复合结构的I-V曲线图。
图4为本发明实施例提供的石墨烯基复合结构的能带结构示意图。
图5为本发明实施例提供的石墨烯基复合结构的制备方法流程图。
主要元件符号说明
石墨烯基复合结构 10
第一石墨烯层 12
第二石墨烯层 122
过渡金属层 14
过渡金属原子 14’
碳化硅基底 16
缓冲层 18
如下具体实施方式将结合上述附图进一步说明本发明。
具体实施方式
请参阅图1，本发明实施例提供一种石墨烯基复合结构10，该石墨烯基复合结构10包括一第一石墨烯层12、一过渡金属层14和一碳化硅基底16，所述第一石墨烯层12、过渡金属层14和碳化硅基底16依次层叠设置，构成一三明治结构，其中，所述过渡金属层14位于第一石墨烯层12与碳化硅基底16之间，且分别与所述第一石墨烯层12和碳化硅基底16相接触。所述第一石墨烯层12与过渡金属层14之间以及所述过渡金属层14与碳化硅基底16之间均通过d-p轨道杂化结合。
优选地，所述石墨烯基复合结构10仅由所述第一石墨烯层12、过渡金属层14和碳化硅基底16组成。当所述石墨烯基复合结构10仅由所述第一石墨烯层12、过渡金属层14和碳化硅基底16组成时，可以避免引入一些影响该石墨烯基复合结构10的能带结构和原子结构的干扰因素。
所述第一石墨烯层12为一单层石墨烯，其表面平整，几乎无褶皱。所述第一石墨烯层12的形状和面积不限，可根据实际需要选择。优选地，所述第一石墨烯层12为一连续、完整的单层石墨烯。当该第一石墨烯层12为一连续、完整的单层石墨烯时，该第一石墨烯层12具有更高、更稳定的载流子迁移率，从而使所述石墨烯基复合结构10具有更大的电子传输性能方面的潜力。
所述过渡金属层14为一单原子厚的过渡金属层，其厚度依过渡金属的种类不同而不同。所述过渡金属为钪（Sc）、钛（Ti）、钒（V）、铬（Cr）、锰（Mn）、铁（Fe）、钴（Co）、镍（Ni）、锝（Tc）和铼（Re）中的一种。优选地，本实施例中选用的过渡金属为锰、锝或铼。所述过渡金属层14的形状和面积均与所述第一石墨烯层12相同。优选地，所述过渡金属层14为一连续、完整的单层结构。当该过渡金属层14为一连续、完整的单层结构时，该过渡金属层14与所述第一石墨烯层12和碳化硅基底16之间具有更大的结合能，而且当所述过渡金属层14与第一石墨烯层12以及碳化硅基底16结合时，可使所述过渡金属层14和第一石墨烯层12的表面均保持平整，不出现褶皱，从而不影响所述第一石墨烯层12和过渡金属层14的能带结构。
所述碳化硅基底16的晶体结构类型不限，优选地，所述碳化硅基底16的晶体结构类型为六方结构。更优选地，所述碳化硅基底16与所述过渡金属层14相接触的晶面为(0001)晶面。所述碳化硅基底16的厚度不限，可根据实际需要选择。所述碳化硅基底16的形状和面积均与所述第一石墨烯层12相同。
请参阅图2，所述第一石墨烯层12与过渡金属层14之间通过d-p轨道杂化结合，具体地，其d-p杂化轨道由所述第一石墨烯层12中的碳原子的p轨道与所述过渡金属层14中的过渡金属原子14’的d轨道杂化后形成。所述过渡金属层14与碳化硅基底16之间也通过d-p轨道杂化结合，具体地，其d-p杂化轨道由所述过渡金属层14中的过渡金属原子14’的d轨道与所述碳化硅基底16中的硅原子的p轨道杂化后形成。
本实施例中，所述第一石墨烯层12中单个碳原子与所述包含过渡金属层14的碳化硅基底16之间的结合能大于等于0.24eV。具体地，所述结合能的大小依所述过渡金属种类的不同而不同，其具体数值请参阅表1。从表1可看出，当过渡金属选为锰、锝或铼时，所述结合能均为0.51eV，该值大于外延生长的单层石墨烯中单个碳原子与碳化硅基底（不含过渡金属层）之间的结合能（0.36eV）。
表1 本实施例中第一石墨烯层与碳化硅基底之间的结合能
过渡金属 钪 钛 钒 铬 锰 锝 铼 铁 钴 镍
结合能(eV) 0.24 0.36 0.40 0.43 0.51 0.51 0.51 0.44 0.34 0.26
请参阅图3，图3为本发明实施例提供的石墨烯基复合结构10（过渡金属为锰）与单层石墨烯的I-V曲线对比图，从图3可看出，所述石墨烯基复合结构10与单层石墨烯的I-V曲线具有相似的特性，表明该石墨烯基复合结构10具有和单层石墨烯相近似的电子传输性能，尤其是在较温和的偏压（小于0.8V）下。
请参阅图4，图4为本发明实施例提供的石墨烯基复合结构10（过渡金属为铼）的能带结构示意图。其中，左图为不考虑过渡金属的自旋-轨道耦合作用时所述石墨烯基复合结构10的能带结构，右图为考虑过渡金属的自旋-轨道耦合作用时所述石墨烯基复合结构10的能带结构。从图4可看出，在不考虑过渡金属的自旋-轨道耦合作用时，所述石墨烯基复合结构10的能带结构呈一完整的狄拉克锥形，所述石墨烯基复合结构10的导带和价带恰好在费米能级处交叉，即所述狄拉克锥中的狄拉克点恰好位于费米能级处，当过渡金属为铼、锝或锰时，该石墨烯基复合结构10的能带结构均有此特性；当考虑过渡金属的自旋-轨道耦合作用时，所述石墨烯基复合结构10的能带结构呈一劈裂的狄拉克锥形，所述石墨烯基复合结构10的导带和价带在狄拉克点处劈裂，形成一个较大的能隙。经计算得出，当过渡金属分别为锰、锝和铼时，所述石墨烯基复合结构10的能带结构中的能隙分别为30meV、35meV和100meV。上述能隙的打开可使所述石墨烯基复合结构10方便地应用于各种半导体器件中，如薄膜晶体管中的沟道层。另外，上述具有较大能隙的石墨烯基复合结构10具有拓扑绝缘体的性质，可作为一种新的拓扑绝缘体应用。
请参阅图5，所述石墨烯基复合结构10可通过以下方法制得，其具体包括如下步骤：
（一）、提供一碳化硅基底16，将该碳化硅基底16放入一真空环境中；
（二）、在1300℃~1500℃下退火5分钟~10分钟，使该碳化硅基底16的表面外延生长出一缓冲层18和一第二石墨烯层122；
（三）、去除该碳化硅基底16表面的第二石墨烯层122，并将该碳化硅基底16再次放入真空环境中；
（四）、利用分子束外延生长、蒸镀或溅镀技术沉积过渡金属原子14’于所述缓冲层18的表面；以及
（五）、将上述经过处理的碳化硅基底16在400℃~800℃下退火15分钟~45分钟，使所述过渡金属原子14’扩散至缓冲层与碳化硅基底16之间，形成一过渡金属层14，并使所述缓冲层18转变成一第一石墨烯层12。
步骤（一）中，所述真空环境中的气压小于等于1×10-1Pa，优选地，其气压小于等于1×10-3Pa，本实施例中的气压为1×10-4Pa。
步骤（二）中，所述缓冲层18的实质为一褶皱的石墨烯层，所述第二石墨烯层122的层数不限，本实施例中所述第二石墨烯层122的层数为两层。
步骤（三）中，所述去除第二石墨烯层122的方法不限，可选择物理剥离法或化学剥离法，本实施例中选用的方法为物理剥离法。
步骤（四）中，在沉积过渡金属原子14’时，应确保所述过渡金属原子14’缓慢均匀地沉积于所述缓冲层18上，优选地，沉积速度应小于等于0.1纳米/分钟，本实施例中的沉积速度为0.05纳米/分钟。
步骤（五）中，当所述过渡金属原子14’扩散至缓冲层下方时，分别与缓冲层18中的碳原子以及碳化硅基底16中的硅原子通过形成杂化轨道的方式成键结合。同时，所述过渡金属原子14’的插入部分破坏了所述缓冲层18中碳原子与碳化硅基底16中硅原子之间的键合，使所述缓冲层18中的部分碳原子恢复到原来位置，从而使所述缓冲层18从褶皱状态恢复到平整状态，即形成一第一石墨烯层12。
本发明提供的石墨烯基复合结构，具有优异的电子性能和力学性能，能广泛应用于各种电子器件和半导体器件中，如薄膜晶体管、电子电路、传感器以及其它高性能纳电子器件等。
相对于现有技术，本发明所提供的石墨烯基复合结构具有以下优点：其一，由于该石墨烯基复合结构具有一过渡金属层，且该过渡金属层与石墨烯层和碳化硅基底之间均通过d-p轨道杂化结合，因此，各层之间均具有较强的结合能，从而使该石墨烯基复合结构具有足够高的机械性能和热稳定性；其二，由于该石墨烯基复合结构中没有缓冲层，且所述过渡金属层与石墨烯层之间的结合不会引起石墨烯层表面大量褶皱的产生，因此，该石墨烯基复合结构的能带结构与单层石墨烯相似，呈一狄拉克锥（Dirac cone）形，从而使该石墨烯基复合结构具有与单层石墨烯相近的载流子迁移率；其三，该石墨烯基复合结构可被方便地加工成不同类型的纳米窄带结构，使其具备不同的半导体性质和电子性质，从而适用于不同类型的器件中。
另外，本领域技术人员还可在本发明精神内做其他变化，当然，这些依据本发明精神所做的变化，都应包含在本发明所要求保护的范围之内。

Claims (19)

1.一种石墨烯基复合结构，包括一石墨烯层和一碳化硅基底，其特征在于，所述石墨烯基复合结构还包括一过渡金属层，该过渡金属层位于所述石墨烯层和碳化硅基底之间，所述石墨烯层、过渡金属层和碳化硅基底层叠设置，构成一三明治结构，所述石墨烯层与过渡金属层之间以及所述过渡金属层与碳化硅基底之间均通过d-p轨道杂化结合。
2.如权利要求1所述的石墨烯基复合结构，其特征在于，所述石墨烯层与过渡金属层之间通过碳原子的p轨道与过渡金属原子的d轨道杂化的方式结合。
3.如权利要求1所述的石墨烯基复合结构，其特征在于，所述过渡金属层与碳化硅基底之间通过过渡金属原子的d轨道与硅原子的p轨道杂化的方式结合。
4.如权利要求1所述的石墨烯基复合结构，其特征在于，所述石墨烯层为一单层石墨烯。
5.如权利要求1所述的石墨烯基复合结构，其特征在于，所述过渡金属层为一单原子厚的过渡金属层。
6.如权利要求1所述的石墨烯基复合结构，其特征在于，所述过渡金属层中的过渡金属为钪、钛、钒、铬、锰、铁、钴、镍、锝和铼中的一种。
7.如权利要求1所述的石墨烯基复合结构，其特征在于，所述石墨烯层中单个碳原子与由所述过渡金属层和碳化硅基底组成的组合结构之间的结合能大于等于0.24eV。
8.如权利要求1所述的石墨烯基复合结构，其特征在于，所述石墨烯基复合结构的能带结构为一狄拉克锥。
9.如权利要求1所述的石墨烯基复合结构，其特征在于，所述过渡金属层为一连续、完整的单层结构。
10.如权利要求9所述的石墨烯基复合结构，其特征在于，所述石墨烯层中单个碳原子与由所述过渡金属层和碳化硅基底组成的组合结构之间的结合能为0.51eV。
11.如权利要求9所述的石墨烯基复合结构，其特征在于，所述石墨烯基复合结构的能带结构为一狄拉克锥，该狄拉克锥中的狄拉克点位于费米能级处。
12.如权利要求9所述的石墨烯基复合结构，其特征在于，所述石墨烯基复合结构的能带结构中的能隙大于等于30meV。
13.如权利要求1所述的石墨烯基复合结构，其特征在于，所述过渡金属层的形状和面积均与所述石墨烯层相同。
14.如权利要求13所述的石墨烯基复合结构，其特征在于，所述石墨烯基复合结构的能带结构中的能隙为100meV。
15.如权利要求13所述的石墨烯基复合结构，其特征在于，所述石墨烯基复合结构为一拓扑绝缘体。
16.如权利要求1所述的石墨烯基复合结构，其特征在于，所述碳化硅基底的晶体结构类型为六方结构，且所述碳化硅基底中与所述过渡金属层相接触的晶面为(0001)晶面。
17.一种石墨烯基复合结构的制备方法，其包括以下步骤：
提供一碳化硅基底，将该碳化硅基底放入一真空环境中；
在1300℃～1500℃下退火5分钟～10分钟，使该碳化硅基底的表面外延生长出一缓冲层和一第二石墨烯层；
去除该碳化硅基底表面的第二石墨烯层，并将该碳化硅基底再次放入真空环境中；
利用分子束外延生长、蒸镀或溅镀技术沉积过渡金属原子于所述缓冲层的表面；以及
将所述碳化硅基底在400℃～800℃下退火15分钟～45分钟，使所述过渡金属原子扩散至缓冲层与碳化硅基底之间，形成一过渡金属层，并使所述缓冲层转变成一第一石墨烯层。
18.如权利要求17所述的制备方法，其特征在于，所述真空环境的气压小于等于10-1Pa。
19.如权利要求17所述的制备方法，其特征在于，所述沉积过渡金属原子的速度小于等于0.1纳米/分钟。
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