CN103713311A - 包括钆钇镓铝石榴石的中子检测设备及其使用方法 - Google Patents

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CN103713311A CN201210371081.7A CN201210371081A CN103713311A CN 103713311 A CN103713311 A CN 103713311A CN 201210371081 A CN201210371081 A CN 201210371081A CN 103713311 A CN103713311 A CN 103713311A
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陈启伟
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Abstract

本发明公开了一种包括钆钇镓铝石榴石的中子检测设备及其使用方法。所述中子检测设备可以包括一种具有化学式Gd3(1-x)Y3xAl5(1-y)Ga5yO12的闪烁体。在一个实施方案中，x是至少约0.05并且不大于约0.5，而y是至少约0.05并且不大于约0.95。该闪烁体可以有能力响应于与中子的相互作用而发射闪烁光。该中子检测设备还可以包括一个光学耦合到该闪烁体上的光敏传感器。

Description

包括钆钇镓铝石榴石的中子检测设备及其使用方法
披露领域
本披露针对的是一种包括钆钇镓铝石榴石的中子检测设备及其形成方法。
背景
基于闪烁体的检测器用于多种应用中，包括在核物理、石油勘探、场光谱、集装箱和行李扫描、以及医学诊断方面的研究。当基于闪烁体的检测器的一个检测体暴露于粒子辐射中时，闪烁体吸收进入的粒子的能量并进行闪烁，从而以光子形式发射出所吸收的能量。例如，中子检测器可以在吸收一个中子后发射光子。典型的中子检测器可以包括中子传感材料，例如3He、6Li、10完全B或157Gd。中子传感材料可以与中子相互作用以产生次级粒子，这些次级粒子与该闪烁体材料相互作用以产生光子。这些光子可以被检测并转化为电脉冲，可以通过电子装置来处理电脉冲并将其记录为计数，这些计数被传输到分析仪器。基于闪烁体的中子检测器的进一步改进是令人希望的。
发明内容
多个实施方案可能与以下列出的项目中的一个或多个相一致，这些并非用于限制本发明保护范围。
项目1。一种中子检测装置，包括：
具有化学式Gd3(1-x)Y3xAl5(1-y)Ga5yO12的闪烁体，其中x是至少约0.05并且不高于约0.5，并且y是至少约0.05并且不高于约0.95，其中该闪烁体能够响应于与中子的相互作用而发射闪烁光；以及
一个光学耦合到该闪烁体上的光敏传感器。
项目2。一种方法，包括：
在一个中子检测设备处接收中子辐射，该中子辐射设备包括：
具有化学式Gd3(1-x)Y3xAl5(1-y)Ga5yO12的闪烁体，其中x是至少约0.05并且不高于约0.5，并且y是至少约0.05并且不高于约0.95；以及
一个光学耦合到该闪烁体上的光敏传感器；
响应于由该闪烁体捕获一个中子而发射闪烁光；并且
响应于接收到该闪烁光或者其衍生物，在该光敏传感器处产生一个电脉冲。
项目3。如项目2中所述的方法，进一步包括将快中子转换成热中子。
项目4。如项目1至3中任一项所述的中子检测设备或方法，其中x是至少约0.09、至少约0.18、至少约0.26、或至少约0.38。
项目5。如以上项目中任一项所述的中子检测设备或方法，其中x是不高于约0.44、不高于约0.32、不高于约0.21、或不高于约0.12。
项目6。如以上项目中任一项所述的中子检测设备或方法，其中y是至少约0.15、至少约0.36、至少约0.58、或至少约0.76。
项目7。如以上项目中任一项所述的中子检测设备或方法，其中y是不高于约0.85、不高于约0.64、不高于约0.46、或不高于约0.27。
项目8。如以上项目中任一项所述的中子检测设备或方法，其中该闪烁体包括一种活化剂，该活化剂包括Ce、Pr、Tb、或其组合。
项目9。如项目8所述的中子检测设备或方法，其中该闪烁体可以包括至少约100原子百万分率(ppm)的Ce、至少约300原子ppm的Ce、至少约600原子ppm的Ce、或至少约1100原子ppm的Ce。
项目10。如项目8所述的中子检测设备或方法，其中该闪烁体包括不高于约1.5原子％的Ce、不高于约0.8原子％的Ce、或不高于约0.1原子％的Ce。
项目11。如项目8到10中任一项所述的中子检测设备或方法，其中该活化剂替代了该闪烁体的一部分Gd、一部分Y，或一部分的Gd和Y两者。
项目12。如以上项目中任一项所述的中子检测设备或方法，其中该中子检测设备进一步包括一种被布置在该闪烁体与该光敏传感器之间的光学耦合材料。
项目13。如项目12所述的中子检测设备或方法，其中该光学耦合材料包括一种有机聚合物。
项目14。如项目13所述的中子检测设备或方法，其中该有机聚合物包括硅酮橡胶、环氧树脂、塑料、或其任何组合。
项目15。如以上项目中任一项所述的中子检测设备或方法，其中该光敏传感器包括一个光电二极管、光电倍增管、硅光电倍增器、雪崩光电二极管、混合光电倍增管、或其任何组合。
项目16。如以上项目中任一项所述的中子检测设备或方法，其中该中子检测设备包括一种中子调节剂，用于将快中子转换成热中子。
项目17。如项目16所述的中子检测设备或方法，其中该中子调节剂包括烃。
项目18。如项目17所述的中子检测设备或方法，其中该烃包括聚烯烃或聚丙烯酸酯。
项目19。如以上项目中任一项所述的中子检测设备或方法，其中该中子检测设备包括一个波长偏移器，以便将该闪烁光的波长偏移到一种衍生光的波长，该衍生光具有与该闪烁光的波长相比更长的波长。
项目20。如以上项目中任一项所述的中子检测设备或方法，其中该中子检测设备包括多个含有该闪烁体的层。
项目21。如以上项目中任一项所述的中子检测设备或方法，其中该闪烁光具有至少约350nm、至少约390nm、至少约420nm、至少约450nm、至少约485nm、或至少约540nm的发射最大值。
项目22。如项目1至20中任一项所述的中子检测设备或方法，其中该闪烁光具有不高于约710nm、不高于约605nm、不高于约500nm、不高于约470nm、不高于约430nm的发射最大值。
项目23。如以上项目中任一项所述的中子检测设备或方法，其中该闪烁体具有的孔隙度是不高于约10vol％、不高于约7vol％、不高于约4vol％、或不高于约1vol％。
项目24。如以上项目中任一项所述的中子检测设备或方法，其中该光敏传感器具有至少约8％、至少约18％、至少约24％、或至少约32％的量子效率。
项目25。如项目1到23中任一项所述的中子检测设备或方法，其中该光敏传感器具有不高于约48％、不高于约41％、不高于约36％、或不高于约28％的量子效率。
项目26。如以上项目中任一项所述的中子检测设备或方法，其中该闪烁体包括多个相。
项目27。如项目26所述的中子检测设备或方法，其中该多个相可以包括一个陶瓷相和至少一个非晶的次级相。
项目28。如项目27所述的中子检测设备或方法，其中该至少一个次级相可以包括无定形相。
项目29。如项目1到25中任一项所述的中子检测设备或方法，其中该闪烁体包括单一的相。
项目30。如以上项目中任一项所述的中子检测设备或方法，其中该光敏传感器被配置成用于检测具有至少约500nm的发射最大值的特定的闪烁光。
项目31。如项目1所述的中子检测设备，进一步包括电子器件，该电子器件被配置为为采用脉冲形状辨识来以区分由该闪烁体捕获的伽马射线与由该闪烁体捕获的中子。
项目32。一种方法，包括：
形成一种或多种起始材料粉末；
将该一种或多种起始材料粉末混合，以形成一种混合物；
将该混合物成形为一个生坯；并且
热处理该生坯以形成一个具有化学式Gd3(1-x)Y3xAl5(1-y)Ga5yO12的闪烁体，其中x是至少约0.05并且不高于约0.5，并且y是至少约0.05并且不高于约0.95，并且其中该闪烁体能够响应于与中子的相互作用而发射闪烁光。
项目33。如项目32所述的方法，其中该一种或多种起始材料粉末是经由溶液燃烧方法或沉淀方法形成的。
项目34。如项目32或33所述的方法，其中该一种或多种起始材料粉末的颗粒具有的比表面积是至少约7.0m2/g、至少约13.1m2/g、或至少约18.4m2/g。
项目35。如项目32或33所述的方法，其中该一种或多种起始材料粉末的颗粒是不高于约21.9m2/g、不高于约19.4m2/g、不高于约17.7m2/g。
项目36。一种X射线检测设备，包括：
具有化学式Gd3(1-x)Y3xAl5(1-y)Ga5yO12的一个闪烁体，其中x是至少约0.05并且不高于约0.5，并且y是至少约0.05并且不高于约0.95，其中该闪烁体能够响应于与X射线的相互作用而发射闪烁光；以及
一个光学耦合到该闪烁体上的光敏传感器。
附图简要说明
多个实施方案通过实例展示出但不局限于这些附图。
图1是一个简图，展示了一个中子检测设备的具体实施方案。
图2是一个流程图，展示了以闪烁体材料来检测中子的方法。
图3是一个流程图，展示了根据一个实施方案用于制造闪烁体的方法。
图4是一种(Gd0.5，Y0.5)2O3:Ce粉末的扫描电子显微镜(SEM)图像。
图5是Al2O3粉末的SEM图像。
图6是使用氨水溶液沉淀的Ga2O3粉末的SEM图像。
图7是使用碳酸氢铵溶液沉淀的Ga2O3粉末的SEM图像。
图8是具有化学式Gd3(1-x)Y3xAl5(1-y)Ga5yO12:Ce的闪烁体的多个样品的图像。
在不同的图中使用相同的参考符号表示相似的或相同的事项。
熟练的技术人员理解，在这些图中的元件是为简单和清楚起见而展示的并且不是必须按比例绘制。例如，在这些图中某些元件的尺寸可以相对于其他元件被放大以帮助提高对本发明的实施方案的理解。在不同的图中使用相同的参考符号表示相似的或相同的事项。
详细说明
提供与这些附图相结合的以下说明用来帮助理解在此披露的传授内容。以下讨论将集中在这些传授内容的具体实现方式和实施方案上。提供这种集中是用来帮助描述这些传授内容并且不应该被解释为是对这些传授内容的范围或适用性的一种限制。
如在此所用的，术语“包括(comprises)”、“包括了(comprising)”、“包含(includes)，”、“包含了(including)”、“具有(has)”、“具有了(having)”或它们的任何其他变形均旨在覆盖一种非排他性的涵盖意义。例如，包括一系列特征的一种工艺、方法、物品、或装置并非必须仅限于那些特征，而是可以包括未明确列出的其他特征或这种工艺、方法、物品、或装置所固有的其他特征。另外，除非有相反意义的明确陈述，“或者”指的是一种包含性的或者而不是一种排他性的或者。例如，条件A或B是通过以下的任一项而得到满足：A是真(或者存在)且B是假(或者不存在)，A是假(或者不存在)且B是真(或者存在)，并且A和B均为真(或者存在)。
使用“一种/一个(a/an)”来描述在此说明的要素和组成部分。这样做仅是为了方便并且为了给出本披露的实施方案范围的一般性意义。这种说法应该被理解为包括一个或至少一个，并且单数还包括复数，或反之亦然，除非它清楚地是另有所指。
除非另有定义，在此使用的所有技术和科学术语具有与本披露所属领域的普通技术人员通常理解的相同含义。这些材料、方法和实例仅是解说性的并且无意加以限制。就在此未经说明的范围而言，关于具体材料和加工行为的许多细节是常规的并且可以在教科书以及闪烁和辐射探测领域之内的其他原始资料中找到。
图1是一个简图，展示了一个中子检测设备100的具体实施方案。中子检测设备100可以包括测井装置、安全检查装置、入境口岸检测装置、或另外的适合用于检测中子的装置(例如在核反应设施中的中子检测设备)。此外，中子检测设备100可以包括一个光敏传感器101、一个光学接口103、以及一个闪烁体装置105。
光敏传感器101可以是一个光电二极管、光电倍增管(“PMT”)、硅光电倍增管(“SiPM”)、雪崩光电二极管(“APD”)、混合PMT、或其任何组合。在一个实施方案中，光敏传感器101可以被配置成用于检测由闪烁装置105发射的特定闪烁光或者从此类闪烁光衍生的光。在一个具体的实施方案中，光敏传感器101可以被配置为检测闪烁光或衍生光。此外，虽然在图1中展示的是一个光敏传感器101，但是该中子检测设备100可以包括多个光敏传感器，如一个光敏传感器阵列。
光学接口103可以包括被布置在光敏传感器101与闪烁装置105之间的一种光学耦合材料107。在一个实施方案中，光学耦合材料107可以包括一种有机聚合物或另外的适合的光学耦合材料。例如，光学接口103可以包括硅酮橡胶、环氧树脂、塑料、或其任何组合。在另一个实施方案中，光学接口103可以包括一层或多层的光学耦合材料107。
光学接口103还可以包括一个窗口109，该窗口可任选地联接到该光敏传感器101和闪烁装置105上。在图1的展示性实施方案中，窗口109被布置在光学耦合材料107与光敏传感器101之间。在一个具体的实施方案中，窗口109可以包括石英或蓝宝石。虽然光敏传感器101、光学接口103和闪烁装置105被展示为彼此分离的，但是光敏传感器101和闪烁装置105可以各自被适配为联接到光学接口103上，其中光学接口103被布置在光敏传感器101与闪烁装置105之间。在其他实施方案中，光学接口103可以不包括窗口109。
闪烁装置105还可以包括一种闪烁材料111以及沿闪烁材料111的一个或多个侧面布置的反射体113。在图1的展示性实施方案中，闪烁材料111是基本上被反射体113环绕的。在一个具体的实施方案中，反射体113可以包括一个金属箔、聚四氟乙烯(PTFE)或另一种能够反射该闪烁材料11所发射的光的适合材料。反射体113可以将光子反射回闪烁材料111中，以便使光子经由闪烁装置105的与光学接口相邻的侧面而被传输到光敏传感器101。
在一个实施方案中，中子检测设备100可以包括比图1所示更多或更少的部件。例如，闪烁装置105可以包括一个或多个震动吸收膜、一个或多个稳定机构(例如一个或多个弹簧)、壳体、或其任何组合。中子检测设备100还可以包括波长偏移器，以便将来自闪烁材料111的闪烁光的波长偏移到衍生光的波长，该衍生光具有比闪烁光更长的波长。此外，中子检测设备100可以包含被布置在闪烁装置105与光敏传感器101之间的一种光学过滤材料。该光学过滤材料可以过滤掉某些波长的闪烁光，使得仅将特定波长的闪烁光提供给光敏传感器101。
闪烁材料111可以包括闪烁体和一种或多种另外的材料。在一个实施方案中，该闪烁体可以是一种具有化学式Gd3(1-x)Y3xAl5(1-y)Ga5yO12的多晶材料。在一个具体的实施方案中，x可以是至少约0.05并且不大于约0.5，而y可以是至少约0.05并且不大于约0.95。另外，在一个实施方案中，x可以是至少约0.09、至少约0.18、至少约0.26或至少约0.38。在另一个实施方案中，x可以是不大于约0.44、不大于约0.32、不大于约0.21、或不大于约0.12。另外，y可以是至少约0.15、至少约0.36、至少约0.58、或至少约0.76。在一个实施方案中，y还可以是不大于约0.85、不大于约0.66、不大于约0.46、或不大于约0.27。在一个具体的展示性实施方案中，x可以是约0.5。在另一个具体的展示性实施方案中，x可以是0或者x可以代表痕量的钇。在另一个展示性实施方案中，y可以是不大于约0.66。在另一个实施方案中，闪烁材料111可以包括多个含有该闪烁体的层。
该闪烁体还可以包括一种活化剂。在一个实施方案中，该活化剂可以包括Ce、Pr、Tb或另一种能够处于+3或+4价态的适合的元素。另外，该活化剂可以替代该闪烁体的一部分Gd、该闪烁体的一部分Y、或两者。在一个具体的实施方案中，该活化剂可以包括Ce并且该闪烁体可以包括至少约100原子百万分率(ppm)的Ce、至少约300原子ppm的Ce、至少约600原子ppm的Ce、或至少约1100原子ppm的Ce。在另一个实施方案中，该闪烁体可以包括不高于约1.5原子％的Ce、不高于约0.8原子％的Ce、或不高于约0.1原子％的Ce。
该闪烁体可以具有的孔隙度是不高于约10vol％、不高于约7vol％、不高于约4vol％、或不高于约1vol％。另外，该闪烁体可以包括多个相。在一个实施方案中，该多个相可以包括一个陶瓷相和至少一个非晶的次级相。在一个具体实施方案中，该至少一个次级相可以包括非晶相。例如，该至少一个次级相可以包括一个具有SiO2的相。在一个替代实施方案中，该闪烁体可以包括单一的相。
在一个实施方案中，该闪烁材料111可以包括一种中子传感材料。该中子传感材料可以包括157Gd。在一个具体实施方案中，该中子传感材料的至少一部分可以是与该闪烁体分离的。例如，闪烁材料111可以包括多个层，其中这些层的一部分包含该闪烁体并且这些层的另一部分包含一种中子传感材料。
闪烁材料111还可以包括一种中子调节剂，用于将快中子转换成热中子。快中子到热中子的转换可以增强由中子检测设备100进行的中子检测。在一个实施方案中，该中子调节剂可以包括烃。在一个具体实施方案中，该烃可以包括聚烯烃或聚丙烯酸酯，如聚甲基丙烯酸甲酯。在另一个实施方案中，该烃可以包括聚乙烯，如高密度聚乙烯。在另一个实施方案中，该烃可以包括聚丙烯，如高密度聚丙烯。
光敏传感器101可以接收由闪烁材料111发射的闪烁光的光子。在一个具体实施方案中，当闪烁材料111暴露于次级粒子中时，光敏传感器101可以接收闪烁光的光子，这些次级粒子是在闪烁材料111的中子传感材料暴露于中子中时产生的。当光敏传感器101接收来自闪烁装置105的光子时，光敏传感器101可以基于从闪烁装置105接收的光子数目来产生电脉冲。光敏传感器101可以将电脉冲提供给电子器件115，这些电子器件是电联接到光敏传感器101上的。
在一个具体实施方案中，光敏传感器101可以具有至少约8％、至少约18％、至少约24％、或至少约32％的量子效率。另外，光敏传感器101可以具有不高于约48％、不高于约41％、不高于约36％、或不高于约28％的量子效率。在一个实施方案中，该量子效率可以在一个特定的波长或一个特定的波长范围处测定。例如，在一个实施方案中，该量子效率可以是在约550nm的波长处测量。
在一个实施方案中，由闪烁材料111发射的闪烁光可以具有至少约350nm、至少约390nm、至少约460nm、至少约485nm、或至少约540nm的发射最大值。在另一个实施方案中，由闪烁材料111发射的闪烁光可以具有不高于约710nm、不高于约605nm、不高于约500nm、不高于约470nm、不高于约430nm的发射最大值。
在一个实施方案中，光敏传感器101可以被选择为匹配该闪烁光或其衍生物的发射最大值。例如，光敏传感器101的材料、光敏传感器101的类型或两者可以造成光敏传感器101对于特定波长的辐射是灵敏的。因此，为了提供适当的量子效率，基于由闪烁材料111发射的闪烁光的波长、基于由闪烁材料111发射的闪烁光所衍生的光的波长、或者其组合，可以在中子检测设备100中包括一种特定的光敏传感器101。在一个具体实施方案中，光敏传感器101可以被配置为检测具有至少约500nm的发射最大值的闪烁光或衍生光。在一个替代实施方案中，在中子检测设备100中可以包括闪烁材料111或特定的光学过滤材料，以产生闪烁光或其衍生光，该光具有的发射最大值对应于与光敏传感器101的灵敏度相匹配的波长。
由光敏传感器101响应于对闪烁光的感测而产生的电脉冲可以通电子器件115进行成形、数字化、分析、或者其任何组合，以提供在光敏传感器101处接收的光子的计数或其他信息。在一个具体实施方案中，电子器件115可以将响应于与伽马射线的相互作所发射的光子同响应于与中子的相互作用所发射的光子区分开。在一个展示性实施方案中，这些电子器件采用一种脉冲形状辨识方法、能量辨识方法、另外的适合的方法、或其组合，来将与伽马射线相关的信号同与中子相关的信号区分开。电子器件115可以包括一个放大器、预放大器、鉴别器、模拟至数字信号转换器、光子计数器、另一个电子部件、或它们的任何组合。光敏传感器101可以被容纳在一个管或壳体中，该管或壳体由一种能够保护该光敏传感器101、电子器件115、或其组合的材料制成，例如一种金属、金属合金、其他材料、或它们的任何组合。
虽然关于图1的展示性实施方案该闪烁材料111被描述为中子检测设备100的一部分，但是在一个实施方案中，闪烁材料111还可以用在另一类的辐射检测设备中，如X射线检测设备中。在另一个实施方案中，闪烁材料111可以被包括在一个Phoswich探测器内。例如，闪烁材料111可以与一种伽马射线检测材料或X射线检测材料一起被包括在该Phoswich探测器中。在一个具体的实施方案中，闪烁材料111可以具有适当的厚度以便被配置为Phoswich探测器的中子屏障。
图2是一个流程图，展示了以闪烁材料来检测中子的方法200。在201，中子检测设备接收中子辐射。在一个实施方案中，中子辐射可以通过一个中子源来产生。该中子辐射可以包括多个中子。该中子源可以包括核反应器、测井设备、或在一个进入点处的材料。在一个实施方案中，该中子检测设备可以包括一种中子调节剂，用以将从中子源接收的快中子在达到闪烁体之前转换为热中子。在一个展示性实施方案中，该中子检测设备可以包括图1的中子检测设备100。
在203，闪烁体响应于在该闪烁体中捕获到中子而发射出闪烁光。该闪烁体可以具有以下组成，该组成是使得该闪烁体在接收到一个目标辐射(例如中子辐射)时发射闪烁光。在一个具体实施方案中，该闪烁体可以包括具有化学式Gd3(1-x)Y3xAl5(1-y)Ga5yO12的钆钇铝石榴石，其中x是至少约0.05并且不高于约0.5，并且y是至少约0.05并且不高于约0.95。在一个实施方案中，该闪烁体可以是与图1中的闪烁材料111的闪烁体相同的。该闪烁光可以包括多个光子并且可以具有一个或多个发射最大值。例如，该闪烁光可以具有在至少约350nm且不高于约700nm的范围内的发射最大值。
在一个实施方案中，该闪烁光可以是响应于次级粒子与闪烁体之间的相互作用而发射出的。例如，该中子检测设备可以包括一种中子传感材料，该材料响应于与中子的相互作用而产生次级粒子。中子与中子传感材料之间的相互作用可以包括中子捕获、中子吸收、或其组合。此外，这些次级粒子可以包括α粒子、氚核粒子、氘核粒子、电子、或其任何组合。在一个具体实施方案中，该中子传感材料可以是Gd。在一个展示性实施方案中，该中子传感材料可以包括155Gd、157Gd或两者。当一个热中子与155Gd或157Gd相互作用时，除伽马射线之外还产生了具有约70keV能量的转换电子。
在一个实施方案中，该中子传感材料可以是该中子检测设备的闪烁体的一部分。在一个替代实施方案中，该中子传感材料可以是与闪烁体分离的。
在一个替代实施方案中，该中子检测设备可以包括6Li、10B、另外的适合的中子检测材料、或其组合。在一个实施方案中，除157Gd之外，在该中子检测设备中还可以包括6Li、10B或其他适合的中子检测材料。在一个具体的实施方案中，在该中子检测设备中，可以将另外的中子传感材料与157Gd分离地布置，如在与该闪烁体分离的一个层中。
在205，在光敏传感器处响应于接收该闪烁光而产生了一个电脉冲。在另一个实施方案中，该光敏传感器可以响应于接收到该闪烁光的衍生物而产生电脉冲。例如，该中子检测设备可以包括一个波长偏移器，以便将该闪烁光的光子的波长偏移到更长的波长并且产生该闪烁光的衍生物。在另一个实例中，该闪烁光的衍生物可以是由一个光学过滤器产生的，该过滤器抑制了某些波长的辐射通过而允许其他波长的辐射穿过。该中子检测设备还可以包括用于分析该光敏传感器所产生的电脉冲的电子器件。例如，这些电子器件可以被配置为采用脉冲形状辨识来以区分由闪烁体捕获的伽马射线与由闪烁体捕获的中子。
图3是一个流程图，展示了根据一个实施方案用于制造闪烁体的方法300。该闪烁体可以具有化学式Gd3(1-x)Y3xAl5(1-y)Ga5yO12，其中x是至少约0.05并且不高于约0.5，并且y是至少约0.05并且不高于约0.95。该闪烁体可以有能力响应于与中子的相互作用、响应于与由中子产生的次级粒子的相互作用、或其组合而发射闪烁光。
在301，方法300可以包括形成一种或多种起始材料粉末。在303，起始材料粉末可以通过溶液燃烧方法进行制造。在一个具体实施方案中，对应于化学式Gd3(1-x)Y3xAl5(1-y)Ga5yO12的粉末可以经由溶液燃烧方法生产。在另一个实施方案中，Ga2O3粉末可以经由溶液燃烧方法生产。溶液燃烧方法可以包括一种混合物的放热反应，该混合物包括一种或多种氧化剂、有机燃料、以及水。在一个实施方案中，该一种或多种氧化剂可以包括金属硝酸盐、硝酸铵、高氯酸铵、或其任何组合。该燃料可以包括尿素(CH4N2O)、碳酰肼(CH6N4)、甘氨酸(C2H5NO2)、或其组合。在一个具体实施方案中，该溶液燃烧反应可以在不高于约500℃的温度下引发。可以使用马弗炉或热板来将该混合物加热到燃烧反应起始温度。在发生燃烧反应之前，可以将该混合物加热至少约15秒、至少约1分钟、或至少约3分钟。在另一个实施方案中，在发生溶液燃烧反应之前，可以将该混合物加热不高于约15分钟、不高于约7分钟、不高于约5分钟、或不高于约2分钟。
在305，起始材料粉末可以经由沉淀方法来生产。例如，可以由沉淀方法形成一种或多种Ga2O3粉末。在一个实施方案中，可以通过使用氨水溶液进行沉淀来形成Ga2O3粉末。在另一个实施方案中，可以通过使用碳酸氢铵溶液进行沉淀来形成Ga2O3粉末。在另一个实施方案中，可以经由共沉淀方法来生产(Gd，Y)2O3:Ce粉末。
这些起始材料还可以包括一种或多种另外的粉末，如Al2O3粉末。另外，这些起始材料包括一种活化剂，如Ce。在另一个实施方案中，这些起始材料可以包括烧结助剂(例如四乙基正硅酸盐)、其他添加剂、或其组合。
在一个实施方案中，这些起始材料粉末的颗粒可以具有至少约0.065微米、至少约0.140微米、至少约0.225微米、或至少约0.310微米的D10值。在另一个实施方案中，这些起始材料粉末的颗粒的D10值可以是不高于约0.600微米、不高于约0.460微米、或不高于约0.380微米。另外，这些起始材料粉末的颗粒可以具有至少约0.10微米、至少约0.55微米、至少约0.90微米、或至少约1.30微米的D50值。起始材料粉末的颗粒的D50值也可以是不高于约1.73微米、不高于约1.40微米、或不高于约1.15微米。在另一个实施方案中，这些起始材料粉末的颗粒可以具有至少约0.180微米、至少约0.95微米、至少约1.40微米、或至少约2.90微米的D90值。起始材料粉末的颗粒的D90值也可以是不高于约4.80微米、不高于约3.90微米、或不高于约3.10微米。在另一个实施方案中，这些起始材料粉末的颗粒的比表面积可以是至少约7.0m2/g、至少约13.1m2/g、或至少约18.4m2/g。起始材料粉末的颗粒的比表面积也可以是不高于约21.9m2/g、不高于约19.4m2/g、不高于约17.7m2/g。
在307，可以将起始材料混合，如经由球磨机。在一个具体的实施方案中，可以在混合之前将这些起始材料粉末称重。
在309，可以将该混合物成形为生坯，如经由冷模压、冷等静压、或其组合。在冷等静压过程中，混合物可以在约180MPa到约220MPa的范围内进行压制。
在311，该生坯可以经受一次或多次热处理，如烧结、热等静压、或其组合。在一个实施方案中，该生坯可以经受真空烧结过程，其温度在约1700℃到约1750℃的范围内，持续时间在约4小时到约12小时的范围内。真空烧结可以在约10-4Pa到约10-3Pa范围内的压力下进行。在另一个实施方案中，该生坯可以经受热等静压，其温度在约1300℃到约1500℃的范围内，压力在约50MPa到约100MPa的范围内。
在313，热处理之后，该生坯可以经受一个或多个后处理操作，如干燥、固化、成形、或其组合，以便形成将要在中子检测设备(如图1的中子检测设备100)中使用的闪烁体。
如在此所述而形成的闪烁体包括一定量的157Gd，它用作中子传感材料并且参与闪烁光的发射。因此，包括根据在此描述的实施方案所形成的闪烁体的中子检测设备可以在中子检测方面提供改进的效率，这是因为中子传感材料(即157Gd)的含量相对于原先的中子检测设备有所增大。此外，在中子检测设备的闪烁体中采用中子传感材料降低了生产中子检测设备的成本，因为该中子检测设备不包括分离的闪烁体和中子传感材料。另外，如在此描述而形成的闪烁体可以具有改进的中子检测作用，因为光输出在约50000光子/MeV的数量级上、衰减时间在约50-60ns的范围内、并且能量分辨率在662keV时小于5％。
实例
在此说明的这些概念将会在以下实例中进一步进行说明，这些并没有限制在权利要求书中说明的本发明的范围。为了方便起见，在该实例部分中的数值可以是近似的或四舍五入的。
闪烁体可以用先前描述的方法进行制备。具体而言，闪烁体可以用(Gd0.5，Y0.5)2O3:Ce、Al2O3和Ga2O3的粉末制备。这些粉末的颗粒的特征包含在表1中。(Gd0.5，Y0.5)2O3:Ce和Ga2O3粉末是通过沉淀方法制备的。确切地说，Ga2O3AW粉末是通过将氨水(AW)溶液沉淀到Ga(NO3)3和GaCl3的溶液中而产生的，而Ga2O3(AHC)粉末是通过将Ga(NO3)3和GaCl3的溶液沉淀到碳酸氢铵溶液中而产生的。Ga(NO3)3溶液和GaCl3溶液是通过在王水中溶解金属Ga产生的。王水是硝酸和盐酸的混合物。将Ga2O3(AW)和Ga2O3(AHC)粉末在约930℃到约970℃范围内的温度下煅烧在约1.8小时到约2.2小时范围内的时长。
(Gd0.5，Y0.5)2O3:Ce粉末是通过共沉淀方法形成的。该共沉淀方法包括将一定量的沉淀剂(如氨水溶液或碳酸氢铵溶液)与Y(NO3)3、Gd(NO3)3和Ce(NO3)3的混合物合并，以形成一种沉淀物前体溶液。随后将该沉淀物前体溶液过滤以形成湿饼并随后干燥。将(Gd0.5，Y0.5)2O3:Ce湿饼在约930℃到约970℃范围内的温度下煅烧在约1.8小时到约2.2小时范围内的时长。
表1
Figure BDA00002207929500141
图4到7是用于形成此处的实施方案中描述的闪烁体的多种粉末的扫描电子显微镜(SEM)图像。具体而言，图4是(Gd0.5，Y0.5)2O3粉末的扫描电子显微镜(SEM)图像，图5是Al2O3粉末的SEM图像，图6是Ga2O3(AW)粉末的SEM图像，而图7是Ga2O3(AHC)粉末的SEM图像。
这些粉末以一定量称量出，以便形成具有特定组成的闪烁体，并且随后将这些粉末通过行星式研磨进行混合。后续地，使用冷等静压过程将粉末混合物形成为生坯，其压力是在约180MPa到约220MPa的范围内。在冷等静压之后，某些样品通过真空烧结过程形成，其温度在约1700℃到约1750℃的范围内，持续时间在约4小时到约12小时的范围内，并且压力在约10-4Pa到约10-3Pa范围内。其他样品是通过热等静压形成，其温度在约1300℃到约1500℃的范围内，压力在约50MPa到约100MPa的范围内。图8是具有化学式Gd3(1-x)Y3xAl5(1-y)Ga5yO12:Ce的闪烁体的多个样品的图像。
应注意，并非要求在一般性说明或这些实例中的以上说明的所有这些活动，也可以不要求一项特定活动的一个部分、并且除了所描述的那些之外可以进行一种或多种另外的活动。仍进一步地，列出这些活动的顺序并不必须是按照进行它们的顺序。
此处为了清晰起见而在分离的实施方案背景下描述的某些特征也可以组合在单个实施方案中提供。与此相反，为了简洁起见，在单一的实施方案的背景中描述的多个不同特征也可以分别地或以任何子组合的方式来提供。另外，所提及的以范围来说明的数值包括在该范围之内的每一个值。
以上已经对于多个具体的实施方案说明了多种益处、其他的优点、以及问题的解决方案。然而，这些益处、优点、问题的解决方案、以及可以致使任何益处、优点、或者解决方案发生或变得更突出的任何一项或多项特征不得被解释为是任何或所有权利要求中的一个关键性的、所要求的、或者必不可少的特征。
在此描述的这些实施方案的说明和展示旨在提供不同的实施方案的结构的一般理解。这些说明和展示不旨在作为使用在此描述的这些结构或方法的装置和系统的所有元件和特征的一个全面的和综合的描述。分开的实施方案也可以按一个单一的实施方案的组合被提供，并且与此相反，为了简洁起见，在一个单一的实施方案的背景中描述的多个不同特征还可以分别地或以任何子组合的方式来提供。另外，所提及的以范围来说明的数值包括在该范围之内的每一个值。对于熟练的技术人员，仅在阅读本说明书之后可以清楚许多其他实施方案。其他实施方案可以被使用并且从本披露衍生，这样无需背离本披露的范围即可进行一个结构代换、逻辑代换、或另一种变更。因此，本披露内容应被认为是说明性的而不是限制性的。

Claims (36)

1.一种中子检测设备，包括：
具有化学式Gd3(1-x)Y3xAl5(1-y)Ga5yO12的闪烁体，其中x是至少0.05并且不高于0.5，并且y是至少0.05并且不高于0.95，其中该闪烁体能够响应于与中子的相互作用而发射闪烁光；以及
一个光学耦合到该闪烁体上的光敏传感器。
2.一种方法，包括：
在一个中子检测设备处接收中子辐射，该中子辐射设备包括：
具有化学式Gd3(1-x)Y3xAl5(1-y)Ga5yO12的闪烁体，其中x是至少0.05并且不高于0.5，并且y是至少0.05并且不高于0.95；以及
一个光学耦合到该闪烁体上的光敏传感器；
响应于由该闪烁体捕获一个中子而发射闪烁光；并且
响应于接收到该闪烁光或者其衍生物，在该光敏传感器处产生一个电脉冲。
3.如权利要求2中所述的方法，进一步包括将快中子转换成热中子。
4.如权利要求1至3中任一项所述的中子检测设备或方法，其中x是至少0.09、至少0.18、至少0.26、或至少0.38。
5.如权利要求1至3中任一项所述的中子检测设备或方法，其中x是不高于0.44、不高于0.32、不高于0.21、或不高于0.12。
6.如权利要求1至3中任一项所述的中子检测设备或方法，其中y是至少0.15、至少0.36、至少0.58、或至少0.76。
7.如权利要求1至3中任一项所述的中子检测设备或方法，其中y是不高于0.85、不高于0.64、不高于0.46、或不高于0.27。
8.如权利要求1至3中任一项所述的中子检测设备或方法，其中该闪烁体包含一种活化剂，该活化剂包括Ce、Pr、Tb、或其组合。
9.如权利要求8所述的中子检测设备或方法，其中该闪烁体包括至少100原子百万分率(ppm)的Ce、至少300原子ppm的Ce、至少600原子ppm的Ce、或至少1100原子ppm的Ce。
10.如权利要求8所述的中子检测设备或方法，其中该闪烁体包括不高于1.5原子％的Ce、不高于0.8原子％的Ce、或不高于0.1原子％的Ce
11.如权利要求8所述的中子检测设备或方法，其中该活化剂替代了一部分Gd、一部分Y，或一部分的Gd和Y两者。
12.如权利要求1至3中任一项所述的中子检测设备或方法，其中该中子检测设备进一步包括一种布置在该闪烁体与该光敏传感器之间的光学耦合材料。
13.如权利要求12所述的中子检测设备或方法，其中该光学耦合材料包括一种有机聚合物。
14.如权利要求13所述的中子检测设备或方法，其中该有机聚合物包括硅酮橡胶、环氧树脂、塑料、或其任何组合。
15.如权利要求1至3中任一项所述的中子检测设备或方法，其中该光敏传感器包括一个光电二极管、光电倍增管、硅光电倍增器、雪崩光电二极管、混合光电倍增管、或其任何组合。
16.如权利要求1至3中任一项所述的中子检测设备或方法，其中该中子检测设备包括一种中子调节剂，用于将快中子转换成热中子。
17.如权利要求16所述的中子检测设备或方法，其中该中子调节剂包括烃。
18.如权利要求17所述的中子检测设备或方法，其中该烃包括聚烯烃或聚丙烯酸酯。
19.如权利要求1至3中任一项所述的中子检测设备或方法，其中该中子检测设备包括一个波长偏移器，以便将该闪烁光的波长偏移到一种衍生光的波长，该衍生光具有与该闪烁光的波长相比更长的波长。
20.如权利要求1至3中任一项所述的中子检测设备或方法，其中该中子检测设备包括多个含有该闪烁体的层。
21.如权利要求1至3中任一项所述的中子检测设备或方法，其中该闪烁光具有至少350nm、至少390nm、至少420nm、至少450nm、至少485nm、或至少540nm的发射最大值。
22.如权利要求1至3中任一项所述的中子检测设备或方法，其中该闪烁光具有不高于710nm、不高于605nm、不高于500nm、不高于470nm、不高于430nm的发射最大值。
23.如权利要求1至3中任一项所述的中子检测设备或方法，其中该闪烁体具有的孔隙度是不高于10vol％、不高于7vol％、不高于4vol％、或不高于1vol％。
24.如权利要求1至3中任一项所述的中子检测设备或方法，其中该光敏传感器具有至少8％、至少18％、至少24％、或至少32％的量子效率。
25.如权利要求1至3中任一项所述的中子检测设备或方法，其中该光敏传感器具有不高于48％、不高于41％、不高于36％、或不高于28％的量子效率。
26.如权利要求1至3中任一项所述的中子检测设备或方法，其中该闪烁体包括多个相。
27.如权利要求26所述的中子检测设备或方法，其中该多个相包括一个陶瓷相和至少一个非晶的次级相。
28..如权利要求27所述的中子检测设备或方法，其中该至少一个次级相包括非晶相。
29.如权利要求1到3中任一项所述的中子检测设备或方法，其中该闪烁体包括单一的相。
30.如权利要求1至3中任一项所述的中子检测设备或方法，其中该光敏传感器被配置成用于检测具有至少500nm的发射最大值的特定闪烁光。
31.如权利要求1所述的中子检测设备，进一步包括电子器件，该电子器件被被配置成采用脉冲形状的辨识来区分由该闪烁体捕获的伽马射线与由该闪烁体捕获的中子。
32.一种方法，包括：
形成一种或多种起始材料粉末；
将该一种或多种起始材料粉末混合，以形成一种混合物；
将该混合物成形为一个生坯；并且
热处理该生坯以形成一个具有化学式Gd3(1-x)Y3xAl5(1-y)Ga5yO12的闪烁体，其中x是至少0.05并且不高于0.5，并且y是至少0.05并且不高于0.95，并且其中该闪烁体能够响应于与中子的相互作用而发射闪烁光。
33.如权利要求32所述的方法，其中该一种或多种起始材料粉末是经由溶液燃烧方法或沉淀方法形成的。
34.如权利要求32或33所述的方法，其中该一种或多种起始材料粉末的颗粒具有的比表面积是至少7.0m2/g、至少13.1m2/g、或至少18.4m2/g。
35.如权利要求32或33所述的方法，其中该一种或多种起始材料粉末的颗粒是不高于21.9m2/g、不高于19.4m2/g、不高于17.7m2/g。
36.一种X射线检测设备，包括：
具有化学式Gd3(1-x)Y3xAl5(1-y)Ga5yO12的一个闪烁体，其中x是至少0.05并且不高于0.5，并且y是至少0.05并且不高于0.95，其中该闪烁体能够响应于与X射线的相互作用而发射闪烁光；以及
一个光学耦合到该闪烁体上的光敏传感器。
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