CN103678734A - 一种石脑油高温蒸汽裂解制乙烯分子反应模型优化方法 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种石脑油高温蒸汽裂解制取乙烯的分子反应动力学模型-Kumar分子反应动力学模型的调整与参数优化方法,属于乙烯裂解炉流程模拟与生产操作优化工程领域。针对不同石脑油特性组成、炉型结构和操作条件,利用混沌优化方法自适应调节反应动力学参数,兼顾碳氢平衡和产物收率误差最小以及二次反应动力学参数微调,提高反应模型对不同石脑油的适应性和过程模型的准确性,同时提供了一个实现本发明的软件系统。该方法能够根据不同石脑油特性自动调整Kumar模型一次选择性系数和二次反应动力学参数,克服了原有模型对石脑油适应性差的缺点,可根据不同炉型结构和操作条件准确模拟石脑油高温蒸汽裂解过程和产物分布。
Description
技术领域
本发明涉及一种石脑油高温蒸汽裂解制取乙烯的分子反应动力学模型-Kumar分子反应动力学模型的调整与参数优化方法,针对不同石脑油特性组成自适应调节分子反应动力学模型一次选择性系数和二次反应动力学参数,提高模型对不同石脑油高温裂解的适应性和裂解过程模型的准确性。
背景技术
乙烯作为基本的有机化工原料和工业生产中活跃的中间媒介,享有“石油化工之母”的荣誉称号。制取乙烯的方法有很多,其中以蒸汽热裂解技术发展最充分,使用也较广泛。全世界有超过95%的乙烯和60%左右的丙烯都产自于蒸汽裂解过程,蒸汽是用来降低烃分压,达到增加烯烃选择性、减少炉管结焦、保护炉管、稳定裂解温度与脱除结炭的多重目标。利用结构相对简单的管式炉实现蒸汽热裂解,其技术成熟、运行稳定性较好、烯烃收率也较高。裂解炉系统包括裂解炉、急冷换热器、汽包等,反应所需热量由安装在裂解炉辐射段侧管壁和底部的外部燃气嘴提供。全球范围内大型裂解炉主要有:ABB Lummus公司的SRT型裂解炉;荷兰KTI公司的GK型裂解炉;S&W公司的USC型裂解炉;Linde公司的Pyrocrack型裂解炉;中国石化自主研发的CBL型裂解炉;以及中国石化和ABB Lummus公司合作开发的SL型裂解炉等类型。在乙烯生产中,原料占总成本的比例可达60%-80%左右,采用什么原料裂解制取乙烯,不仅决定着装置的物耗、能耗与产业成本的高低,也决定着下游产品的成本、种类、产量与综合利用情况。
石脑油是目前为止最重要的裂解原料,在全世界乙烯生产原料中占有一半以上的比例。应用较多的分子反应动力学模型,当属1985年Kumar和Kunzru经过石脑油裂解实验提出的详细反应模型,模拟结果与实验数据的误差较小,且符合实际的乙烯生产情况。该模型能在较宽的裂解装置或操作条件下较准确地对乙烯裂解过程进行仿真,还可模拟结焦过程,也可延伸实现煤油与柴油的裂解模拟。不同原料,化学结构(包括碳原子数)的不同,会导致裂解性能和产物收率的差异。裂解原料的特性通常使用族组成或芳烃关联指数,馏程或称沸程,相对密度 等重要参数来关联和衡量。族组成PONA值,包括链烷烃Paraffin、烯烃Olefin、环烷烃Naphthene和芳香烃Aromatics,被认为是原料烃的四大类物质组成。四类物质的裂解性能高低排列为:P>N>O>A。其中,正构链烷烃n-P有利于生成乙烯,异构型i-P则易生成丙烯、芳香烃和丁烯。Aromatics很不易裂解,易产生缩合反应,含量高时会造成装置结焦和积炭,一般被认为是主要的结焦母体。所以如果原料中A>10%,则不适合用作乙烯裂解原料。裂解性能良好的石脑油应具有这样的特性:高石蜡基(即P>65%-70%)、低芳香基(A>10%),尽可能少的烯烃含量(O>1%),较轻的馏分(密度<0.7,干点<180℃,最高200℃)。
Kumar模型由一个一次反应方程式和二十一个二次反应方程式式组成,其对外公布的详细反应过程与动力学参数如表1所示。
表1 石脑油裂解的Kumar动力学模型
aB:苯;T:甲苯;EB:乙苯;ST:苯乙烯.b二级反应.
分子反应动力学模型虽然不能精确地指示裂解反应机理,但由于该模型结构简单、计算量小,易于理解、掌握和应用,且比经验模型准确性更高、外推性更强、改进容易,所以在工程实践与理论研究中均具有良好的应用现状与前景。
Kumar模型中二次反应的结构与参数可以不随原料而变动,但一次反应的化学计量系数(即选择性系数)和动力学参数均受到原料特性的影响,尤其是前者。一般情况下,烃分子断裂的活化能随碳原子数的增大而减小,故石脑油中的轻烃越多,反应活化能E就越大。对于石脑油裂解建模,一次反应的选择性系数a1-a10需要根据组成不同的原料做出相应的调整,这也是模型应用中最大的难点之一。
为了充分发挥Kumar模型在石脑油裂解建模中的效用,本发明对模型的一次反应系数调整算法进行深入研究,实现对不同石脑油进料均能寻找到较理想的一次选择性系数,同时加上对动力学参数微调的实验研究,从而建立更准确的裂解过程模型,以改进Kumar模型,提高其适应性与有效性,将混沌优化算法用于参数优化,具备原理易理解、操作易实现、效果较理想、拓展性较好的优点,参数优化后的动力学模型能够实现对石脑油高温蒸汽裂解制取乙烯过程的准确建模。
石脑油高温裂解制乙烯大体上都包含三大平衡方程:质量平衡方程、热量平衡方程与动量平衡方程。结合分子反应动力学模型与工艺模型,可得到图1所示的高温裂解制乙烯过程模型的计算流程图。
发明内容
本发明针对在乙烯工业中应用Kumar分子反应动力学模型对石脑油裂解制乙烯过程建模时,有效克服Kumar模型对原料适应性差的缺点,根据不同石脑油特性,提出一种混沌优化调整分子反应动力学模型一次反应选择性系数和二次反应动力学参数的调整原则与解决方案,提高模型对不同石脑油原料的适应性和过程建模的准确性。
本发明的技术方案如下:
一种石脑油高温蒸汽裂解制乙烯的分子反应动力学模型优化方法,其特征在于,针对管式高温裂解石脑油Kumar分子反应动力学模型,根据不同石脑油性质,提出一种基于混沌优化方法调整分子反应一次选择性系数和二次反应动力学参数的调整原则和解决方案。
所述管式高温裂解石脑油是指裂解石脑油的乙烯裂解炉为管式结构,裂解原料为石脑油,采用高温蒸汽裂解方式。
所述Kumar分子反应动力学模型是指表1所示的包括22个化学反应方程,其中第一个为一次化学反应和余下的21个二次化学反应方程。
所述不同石脑油性质是指石脑油的族组成PONA值、馏程、相对密度、平均分子量。
所述分子反应一次性系数是指Kumar分子反应动力学模型中一次化学反应中的10个选择性系数。
所述二次反应动力学参数是指Kumar分子反应动力学模型中的21个二次反应中的活化能和频率因子。
所述调整原则是指一次选择性系数的调整原则,包括如下:
(1)碳氢元素守恒。Kumar模型中一次反应方程式(1)左右两边的物质需满足质量守恒的原则。对石脑油裂解过程进行分子反应建模时,通常简化假定石脑油为仅由碳、氢元素组成的单一烃类物质,假定分子式为CmHn,作为反应物的单一烃,与一次反应的十种生成物(H2、CH4、C2H4、C2H6、C3H6、C3H8、1-C4H8、n-C4H10、C4H6及C4‘s)之间的碳、氢原子个数应该守恒,得到如式(2)所示的平衡关系。这一守恒原则是选择性系数调整过程中需要首先考虑的因素。
CmHn→a1H2+a2CH4+a3C2H4+a4C2H6+a5C3H6+a6C3H8+a7C4H10+a8C4H8+a9C4H6+a10C4’s (1)
式中,ai即一次反应选择性系数,NCi是各产物的碳原子数,NHi是各产物的氢原子数。
(2)产物收率误差最小化。除了首要满足的反应方程式碳氢元素平衡的关系外,兼顾模型准确度即反应产物的模型理论值与实际值之间的误差大小。对于反应的17种产物H2、CH4、C2H2、C2H4、C2H6、C3H6、C3H8、C4H6、1-C4H8、n-C4H10、C4‘s、C6H6、C7H8、C8H8、C8H10、C6 +、CnH2n-6,要保证所有物质的实验值与实际值都吻合,是具有相当难度的,而C4‘s代表除丁烷、丁烯和丁二烯外的其他C4物质,含量较少,且难测得,所以一般考虑一次反应的前9种产物的收率误差。
(3)系数的合理化。一次反应方程式的选择性系数是经过大量实验和分析得到的,有其确定的物理 意义,虽然系数受油品组成影响,但同作为石脑油,其结构组成不会相差很大,所以经过调整的系数不可能过于偏离Kumar模型的初始值,即ai=[0.58,0.68,0.88,0.1,0.6,0.02,0.035,0.2,0.07,0.09]。进行系数调整工作时,这组数据可以作为初始与参考数值。在系数调整算法中,常常将前两种原则量化,得到两个目标函数,鉴于C4‘s物质含量较少,且难测得,所以将其系数按式(3)进行处理,
一次反应式的元素平衡关系式只需考虑(2)式中的第二项——氢原子平衡,而碳原子数的平衡,在式(3)的关系下必然成立。将原则算式化,得到系数调整算法的目标函数如式(4)与(5)所示,
所述混沌优化方法是指采用帐篷映射作为混沌序列来优化迭代步长,调整一次选择性系数。帐篷映射的原始结构如式(6)所示,经过贝努利移位变换后,得到如式(7)所示的映射结构。将混沌序列用于迭代步长的优化如式(8)。
所述优化调整解决方案是指利用混沌优化方法进行Kumar分子动力学模型的一次性选择性系统调整和二次反应动力学参数调整。调整过程具体如下:
①初始化。首先将原始Kumar分子反应模型的一次系数ai作为算法初始值,同时用程序随机产生迭代步长ζi的初始值,注意避开其无效数据点。内、外层初始迭代次数分别设为k=1,1=1.
②误差计算。将系数代入裂解模型,计算得到相对误差值REh与REyi。
③参数优化。将模型计算结果REyi代入式(9)中,按迭代步长ζ的当前值进行系数更新。根据更新后的系数重新判断原子平衡,如果氢平衡目标函数T1小于既定的阈值ε1(根据精度要求选为0.0001),结束内层循环,否则按式(9)继续更新参数。同时,使得k=k+1。
④混沌映射。将满足氢平衡的一次选择性系数再次代入裂解模型,判断目标函数T2是否实现了最小化。如果函数变化量即ΔT2≤ε2(一个合理的阈值),外层循环终止,整个算法结束;否则按式(8)对迭代步长ζ进行混沌映射,将映射后的数值作为下次循环初值,同时置1=1+1,返回步骤②。
算法设置两层循环,是因为两个目标函数T1与T2彼此影响,相互制约,在应用混沌优化算法调整选择性系数时,各自优化,寻找到满足双重目标的折中解。氢平衡误差的变化趋势如图2所示,即此误差随着迭代次数的增加先减小后又增大,因此内循环次数不能无限大,即使在内层时T1无法满足误差精度要求,也需在合理的次数下终止内循环,根据多个试验的氢原子数目变化趋势图,将最大内循环次数定为3,即kmax=3.外循环不限定次数,以目标函数最小化为循环终止条件。
综上所述,一种乙烯裂解分子反应动力学模型一次选择性系数的优化调整方案其流程如图3所示。
Kumar反应动力学模型中的二次反应的相关参数是独立于油品特性的,动力学参数即反应活化能E与频率因子A,是与油品性质有关的,只是这两个参数受油品性质影响较小,一般只需要做微小的调节。
二次反应动力学参数的优化调整如下进行:
①优化判断。如果选择性系数优化结果中,氢平衡的相对误差REh的绝对值超过了1%,则加入一个动力学参数的二次优化程序,如果模型精度已经达到相对理想的要求,则不再对动力学参数做调整。
②新增变量。在原先的混沌优化程序中,被优化的变量除了10个选择性系数外,在其后增加两个针对动力学参数E和A的调整公式,如式(10)与(11)所示,调整中所用的迭代步长选为与系数调整相同的ζ,不同的是,系数调整是基于相应产物的收率相对误差REyi,而动力学参数调整则采用基于氢原子平衡误差REh的迭代式,并加入修正因子0.05以实现参数的微调。优化程序中的其他部分则保持不变。
本发明的技术效果如下:
本发明针对Kumar分子反应动力学模型不能适应不同石脑油性质缺陷或不足,提供一种用于石脑油高温蒸汽裂解制乙烯的动力学模型优化调整方法,提高模型对不同石脑油裂解的适应性,提高了模型的准确性,使该模型具有更广泛的应用前景。具体技术效果如下:
选择某石化厂实际装置的12组石脑油原料特性数据,石脑油组成及其重要参数如表2a-b所示。
表2a实验用石脑油性质
表2b实验用石脑油性质
以SL-I型裂解炉为例来说明本发明的技术效果,裂解炉的辐射段由反应管与管外辐射室组成,SL-I型裂解炉的炉管按4大组8小组结构排列而成,每小组都是2-1型结构如图4,双程分支变径管(管径前程小后程大)。表3是炉管与炉膛的结构参数。
表3SL-I型裂解炉的结构参数
裂解产物的收率除了受石脑油原料性质的影响外,还受裂解炉中操作变量的影响,如裂解温度、烃分压与裂解气在辐射段炉管内的停留时间。表4列出了本例所采用裂解过程的操作变量。
表4石脑油裂解过程的操作变量
在此仅列出部分实验结果供验证与参考,见表5至7,其中表5列出了对石脑油1经参数优化的Kumar模型与原始Kumar模型的建模结果对比,图5与6则显示了两种建模方法的操作变量趋势与主要烯烃收率分布的对比情况。在No.1-9石脑油中,No.1,6与9仅通过初次优化一次反应选择性系数,就可以实现优化目标;其他油品则需经过二次优化,即同时调节选择性系数与动力学参数,才可实现产品收率误差与反应式氢原子平衡误差最小化的双重目标。
表5石脑油1混沌优化结果
表6石脑油1的混沌优化结果误差
表7乙烯裂解模型的混沌优化参数
图表结果表明,经过混沌优化的一次或两次运行,收率误差及反应式氢原子平衡误差均达到了最小化,实现了分子反应模型一次系数调整的双重原则,达成了两个目标函数之间的良好折中。动力学参数只需根据不同油品系数优化的结果,选择性地进行微小的调整。同时表5的例子说明,不经过参数优化的原始Kumar模型,用于新油品裂解建模时,所得结果误差较大,特别是收率的误差值,验证了模型参数优化的必要性,及混沌优化的有效性。
本发明技术效果说明了在利用Kumar分子反应动力学制取乙烯建模中,所提出的一种混沌优化算法优化调整反应模型参数比原来模型有更高的建模精度和对不同石脑油原料性质的良好适应性,可以帮助乙烯企业建立更加准确的乙烯裂解模型与设置更优的操作条件。
本技术发明可应用于不同的炉型,炉型包括CBL型、GK-V型、SW(USC U)型以及SRT-IV-HS/SRT-V型。
附图说明
图1高温蒸汽裂解制乙烯工艺模型计算流程图
图2反应式氢原子变化趋势图
图3混沌优化算法调整方案流程图
图4SL-I型裂解炉炉管结构示意图
图5混沌优化前后操作变量趋势图(石脑油1)
图6混沌优化前后收率分布图(石脑油1)
图7乙烯裂解建模软件的输入界面
图8不同炉型建模的裂解气压力分布
图9不同炉型建模的乙烯收率分布
图10不同炉型建模的丙烯收率分布
图11不同炉型建模的丁二烯收率分布
图12不同炉型建模的丁烯收率分布
具体实施方式
本发明针对Kumar分子反应动力学模型不能适应不同石脑油性质缺陷或不足,提供一种用于石脑油高温蒸汽裂解制乙烯的动力学模型混沌优化调整方法及解决方案,提高模型对不同石脑油裂解的适应性,提高了模型的准确性,使该模型具有更广泛的应用前景。本发明方法利用软件系统来实现,提供一个软件系统。
具体来说,将乙烯裂解动力学优化建模源程序通过浏览器/服务器结构,显示与输入输出功能在网页界面中实现,建模与数据传输经由服务器调用程序文件来实现。用户可通过Internet访问与操作界面,并直接在界面上观察、检验实验结果,由此形成直观、操作简单、参数可调的建模软件。在客户端,用户只需通过浏览器端指定的网址访问界面,通过对界面的操作,向服务器端发送输入数据与请求信息,服务器接收用户传递的数据,进行相应分析,启动裂解建模程序,等待程序运行完成,将运行结果返还给客户端显示,供用户分析与检验。
在“石脑油裂解制乙烯优化操作软件”的输入界面中,如图7所示。无论何种参数优化算法,均需输入石脑油的油品特性,包括族组成PONA值,油品比重 (在程序中转换成相对密度 ),由ASTM数据计算得到的中平均沸点tma;还需输入裂解操作工况,即进料量,汽烃比,炉管入口温度CIT,炉管出口温度COT,炉管出口压力COP;为了适应多种炉型,炉管参数也需在此输入;此外,对动力学模型进行优化还需输入进料油品的实际收率。在各输出界面中,除了显示油品特性、炉子结构、操作工况等输入参数外,添加显示了乙烯裂解动力学模型优化后的参数,包含一次反应选择性系数,反应活化能E及频率因子A,和参数调整目标函数——一次产物收率误差与氢原子平衡误差。此外,列举显示了经优化建模后,三烯物质(乙烯、丙烯与丁二烯)及氢气、甲烷、丁烯的收率值,以及模型计算的反应停留时间。建模过程中的变量趋势曲线或者产物收率分布曲线,可以直接链接在界面中显示。
以石脑油No.1为例,固定分子反应动力学模型,固定操作工况,只变动炉管参数,可得到不同炉型的建模实验结果如表8所示。
表8不同裂解炉型的建模结果
不同类型的裂解炉,可能会选择4组或者6组的进料方式,相应地在辐射段有4大组或6大组的两程炉管,通常是8小组2-1或1-1型(SW型炉管),也有SRT-IV-HS/SRT-V型的2小组8-1型炉管排列方式。由于采用的动力学模型是相同的,包括一次反应选择性系数是相同的,所以氢原子平衡误差也一样,均为 0.0874%。
本发明所建立的乙烯裂解优化模型可应用不同炉型,即对不同的炉子(两程反应管),都可以利用该模型来对乙烯裂解过程进行模拟,不同炉型的建模结果如图8、图9、图10、图11和图12所示。
应当指出,以上所述具体实施方式可以使本领域的技术人员更全面地理解本发明创造,但不以任何方式限制本发明创造。因此,尽管本说明书参照附图和实施例对本发明创造已进行了详细的说明,但是,本领域技术人员应当理解,仍然可以对本发明创造进行修改或者等同替换,总之,一切不脱离本发明创造的精神和范围的技术方案及其改进,其均应涵盖在本发明创造专利的保护范围当中。
Claims (9)
1.一种石脑油高温蒸汽裂解制乙烯分子反应模型优化方法,其特征在于,针对管式高温蒸汽裂解石脑油Kumar分子反应动力学模型,提出一种混沌优化方法自适应优化调节Kumar反应动力学参数,兼顾碳氢平衡和产物收率误差最小以及二次反应动力学参数微调的调整原则和解决方案,针对不同石脑油特性组成自动调整Kumar分子反应动力学模型一次选择性系数和二次反应动力学参数,克服了原有模型对石脑油适应性差的缺点,在优化调整模型的基础上,根据不同炉型结构和操作条件,准确模拟石脑油高温蒸汽裂解过程和产物分布,同时提供了一个实现本发明的软件系统。
2.根据权利要求1所述管式高温蒸汽裂解石脑油,其特征在于,所述用于裂解石脑油的乙烯裂解炉为一种管式结构,裂解原料为石脑油,采用高温蒸汽裂解方式。
4.根据权利要求1所述一次选择性系数调整原则,其特征在于,所述一次反应选择性系数的调整原则包括①碳氢元素守恒,是一次选择性系数调整过程中首先考虑的因素;②产物收率误差最小化,即反应产物的模型理论值与实际值之间的误差最小;③系数合理化,经过调整的系数不过于偏离Kumar模型的初始值,即ai=[0.58,0.68,0.88,0.1,0.6,0.02,0.035,0.2,0.07,0.09];将调整原则算式化,得到系数调整算法的目标函数如式(2)与(3)所示,
5.根据权利要求1所述优化调整解决方案,其特征在于,所述一种混沌优化方法进行Kumar分子动力学模型的一次性选择性系统调整和二次反应动力学参数微调的优化调整策略。
6.根据权利要求1所述不同炉型结构,其特征在于,所述炉型结构包括CBL型、GK-V型、SW型以及SRT-IV-HS/SRT-V型裂解炉结构。
7.根据权利要求1所述一个实现本发明的软件系统,其特征在于,基于一种混沌优化方法自适应调节Kumar分子反应动力学模型参数的优化调整原则与解决方案为核心程序的石脑油高温蒸汽裂解建模软件系统。
8.根据权利要求5所述一种混沌优化方法进行Kumar分子动力学模型的一次性选择性系统调整,其特征在于,一次反应的选择性系数调整过程如下:①初始化,首先将原始Kumar分子反应模型的一次系数ai作为算法初始值,随机产生迭代步长ζi的初始值;②误差计算,将系数代入裂解模型,计算得到相对误差值REh与REyi;③参数优化,将模型计算结果REyi代入式i=1,...9中,按迭代步长ζ的当前值进行系数更新,如果氢平衡目标函数T1小于既定的阈值ε1(根据精度要求选为0.0001),结束内层循环,否则继续更新参数;④混沌映射,将满足氢平衡的一次选择性系数再次代入裂解模型,判断目标函数T2是否实现了最小化,如果函数变化量即ΔT2≤ε2(一个合理的阈值),外层循环终止,整个算法结束;否则按i=1,...9对迭代步长ζ进行混沌映射,将映射后的数值作为下次循环初值,返回步骤②。
9.根据权利要求5所述二次反应动力学参数微调策略,其特征在于,所述二次反应动力学参数活化能与频率因子微调过程如下:①优化判断,如果氢平衡的相对误差REh的绝对值超过了1%,则加入动力学参数的二次混沌优化,若模型精度达到相对理想要求,则不再对动力学参数做调整;②新增变量,在一次选择性系数混沌优化程序中,被优化的变量除了10个选择性系数外,在其后增加两个针对动力学参数活化能与频率因子的调整公式 和 二次反应动力学参数调整是基于氢原子平衡误差REh的迭代式,并加入修正因子0.05以实现二次反应动力学参数的微调。
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Legal Events
Date | Code | Title | Description |
---|---|---|---|
PB01 | Publication | ||
PB01 | Publication | ||
C10 | Entry into substantive examination | ||
SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
C02 | Deemed withdrawal of patent application after publication (patent law 2001) | ||
WD01 | Invention patent application deemed withdrawn after publication |
Application publication date: 20140326 |