CN103588511A - 抗蠕变环境屏障涂层 - Google Patents

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Abstract

环境屏障涂层体系、施用方法和由此形成的制品，所述制品适合于通过在结合涂层的晶粒间界中结合掺杂材料，以在升高的温度下经受剪切载荷时抑制EBC体系的蠕变位移而降低蠕变。EBC体系包括在含硅基材上的结合涂层和在结合涂层上的至少一个陶瓷层。结合涂层包括硅和至少一种包括抗蠕变元素的掺杂材料。掺杂材料位于结合涂层内的晶粒间界处，具有足够的大小和数量，以提高结合涂层的抗蠕变性。

Description

抗蠕变环境屏障涂层
发明背景
本发明总的涉及适用于保护暴露于高温环境（例如燃气涡轮发动机的恶劣热环境）的部件的涂层体系。更特别地，本发明涉及在部件的含硅区域上的结合涂层，所述含硅区域例如陶瓷基质复合材料(CMC)，以及涉及在结合涂层中结合一种或多种掺杂材料，以在升高的温度下经受剪切载荷时抑制环境屏障涂层(EBC)的蠕变位移。
持续寻求用于燃气涡轮发动机的较高的操作温度，以提高它们的效率。虽然通过配制基于铁、镍和钴的超合金已实现高温性能的显著进展，但是已研究备选的材料。例如，目前考虑复合材料用于这样的高温应用，如燃气涡轮发动机的燃烧器衬里、叶片、罩、翼片和其它热区部件。特别受关注的是硅基复合材料，例如作为基质和/或增强材料的碳化硅(SiC)。
在许多高温应用中，对于含Si材料，保护涂层是有益的或者是所需的。通过在腐蚀性含水环境中抑制含Si材料降解的主要机制，即，形成挥发性一氧化硅(SiO)和氢氧化硅(Si(OH)4)产物，这些涂层应提供环境保护。具有这些功能的涂层体系在以下称为环境屏障涂层(EBC)体系。涂层材料的重要性质包括与含SiC的材料相容的热膨胀系数(CTE)、对氧化剂的低渗透性、低传热性、稳定性以及与含Si材料和由氧化形成的二氧化硅污垢的化学相容性。
已研究各种单层和多层EBC体系用于含Si基材上。部分或完全被氧化钇稳定的氧化锆(YSZ)的涂层作为热障层呈现优良的环境耐受性。然而，由于CTE不匹配(YSZ为约10 ppm/℃，与之相比，SiC/SiC复合材料为约4.9 ppm/℃)，YSZ与含Si材料(SiC或硅)不良好粘合。已提出富铝红柱石(3Al2O3
Figure 201310357334X100002DEST_PATH_IMAGE002
2SiO2)、钡-锶-铝硅酸盐(BSAS；(Ba1-xSrx)O-Al2O3-SiO2)和其它碱土铝硅酸盐作为含Si材料的保护涂层。例如，Lee等人的美国专利号5,496,644和McCluskey等人的美国专利号5,869,146公开了使用富铝红柱石，且Eaton等人的美国专利号6,254,935、6,365,288、6,387,456和6,410,148公开了使用BSAS作为含硅基材的外部保护屏障涂层。在Eaton等人的专利中，BSAS屏障涂层描述为与具有中间层(结合涂层)的含硅基材结合，除了其它可能的材料以外，所述中间层可为富铝红柱石或富铝红柱石和BSAS的混合物。
Eaton等人还教导，当结合涂层包含硅时，硅优先与氧反应，以形成非气态产物，以减少形成空隙，否则其劣化含硅基材与EBC之间的结合。此外，所得到的氧化硅(SiO2)呈现低的氧渗透性。因此，结合涂层用作保护屏障，其通过至少两种机制阻止氧渗透进入基材层。消除气体产生的来源并且防止空隙，否则其在外部涂层与含硅基材之间的界面处累积。
在所用结合涂层上形成的期望的无定形SiO2氧化物产物具有相对低的粘度，因此，在剪切载荷下具有高蠕变率。可通过移动部件例如燃气涡轮发动机的叶桨（叶片）的高频率旋转所伴随的重力施加剪切载荷。EBC氧化物层相对于结合涂层的位移可导致严重的EBC损坏和甚至直接损失对下面基材的EBC保护。
提高结合涂层的抗蠕变性的现有尝试集中于从机械或化学上改变基质内的结合涂层的组成。虽然这些方法在EBC体系中已显示提高的抗蠕变性，但仍在开发改进的方法。
鉴于以上，可理解存在与现有技术相关的某些问题、短处或缺点，而且期望可在EBC体系中降低蠕变，以至少部分克服或避免这些问题、短处或缺点。
发明概述
本发明提供了一种EBC体系、施用方法和由此形成的制品，所述制品适合于通过在结合涂层的晶粒间界中结合一种或多种掺杂材料，以在升高的温度下经受剪切载荷时抑制环境屏障涂层(EBC)的蠕变位移而降低EBC体系的蠕变。
根据本发明的第一方面，用于含硅基材的环境屏障涂层体系包括含硅基材上的结合涂层和所述结合涂层上的至少一个陶瓷环境屏障层。结合涂层包括硅和至少一种包括抗蠕变元素的掺杂材料。掺杂材料位于结合涂层内的晶粒间界处，具有足够的大小和数量，以改进结合涂层的抗蠕变性。
根据本发明的第二方面，制品包括包含的含硅基材和所述含硅基材上的环境屏障涂层体系。环境屏障涂层体系包括含硅基材上的结合涂层和结合涂层上的至少一个陶瓷层。结合涂层包括硅和至少一种包括抗蠕变元素的掺杂材料。掺杂材料位于结合涂层内的晶粒间界处，具有足够的大小和数量，以提高结合涂层的抗蠕变性。
根据本发明的第三方面，在含硅基材上施用环境屏障涂层体系的方法包括：在含硅基材上形成包括硅的结合涂层；用包括抗蠕变元素的掺杂材料掺杂结合涂层，其方式使得掺杂材料位于结合涂层内的晶粒间界处，具有足够的大小和数量，以提高结合涂层的抗蠕变性；和在结合涂层上施用至少一个陶瓷层。
本发明的技术效果是能够产生具有提高的抗蠕变性的EBC体系，其允许较高的操作温度和较长的制品操作寿命。
本发明请求保护以下技术方案。
1. 一种用于含硅基材的环境屏障涂层体系，所述环境屏障涂层体系包含：
在含硅基材上的结合涂层，所述结合涂层包含硅和至少一种包含抗蠕变元素的掺杂材料，所述掺杂材料位于所述结合涂层内的晶粒间界处，具有足够的大小和数量，以提高所述结合涂层的抗蠕变性；和
在所述结合涂层上的至少一个陶瓷环境屏障层。
2. 项目1的环境屏障涂层体系，其中所述抗蠕变元素选自Sb、As、Ti、Hf、In和Bi。
3. 项目1的环境屏障涂层体系，其中所述抗蠕变元素以约5-约15重量%的量存在于所述结合涂层中。
4. 项目1的环境屏障涂层体系，其中所述含硅基材包含陶瓷基质复合材料。
5. 项目1的环境屏障涂层体系，其中所述掺杂材料以至少5重量%的量位于所述结合涂层的晶粒间界处。
6. 项目1的环境屏障涂层体系，其中所述含硅基材为燃气涡轮的部件。
7. 一种制品，所述制品包含：
含硅基材；和
在所述含硅基材上的环境屏障涂层体系，所述环境屏障涂层体系包含：
在所述含硅基材上的结合涂层，所述结合涂层包含硅和至少一种包含抗蠕变元素的掺杂材料，所述掺杂材料位于所述结合涂层内的晶粒间界处，具有足够的大小和数量，以提高所述结合涂层的抗蠕变性；和
在所述结合涂层上的至少一个陶瓷环境屏障层。
8. 项目7的制品，其中所述抗蠕变元素选自Sb、As、Ti、Hf、In和Bi。
9. 项目7的制品，其中所述抗蠕变元素以约5-约15重量%的量存在于所述结合涂层中。
10. 项目7的制品，其中所述含硅基材包含陶瓷基质复合材料。
11. 项目7的制品，其中所述掺杂材料以至少5重量%的量位于所述结合涂层的晶粒间界处。
12. 项目7的制品，其中所述制品为燃气涡轮的部件。
13. 一种在含硅基材上施用环境屏障涂层体系的方法，所述方法包括：
在所述含硅基材上形成包含硅的结合涂层；
用包含抗蠕变元素的掺杂材料掺杂所述结合涂层，其方式使得所述掺杂材料位于所述结合涂层内的晶粒间界处，具有足够的大小和数量，以提高所述结合涂层的抗蠕变性；和
在所述结合涂层上施用至少一个陶瓷层。
14. 项目13的方法，其中所述抗蠕变元素选自Sb、As、Ti、Hf、In和Bi。
15. 项目13的方法，其中所述抗蠕变元素以约5-约15重量%的量存在于所述结合涂层中。
16. 项目13的方法，其中所述含硅基材包含陶瓷基质复合材料。
17. 项目13的方法，其中所述掺杂材料以至少5重量%的量位于所述结合涂层的晶粒间界处。
18. 项目13的方法，其中所述掺杂步骤通过离子注入实施。
19. 项目13的方法，其中所述含硅基材为燃气涡轮的部件。
由以下详细说明将更好地理解本发明的其它方面和优点。
附图简述
图1为根据本发明的一个实施方案，具有环境屏障涂层体系的陶瓷制品的横截面视图的示意性说明。
图2为根据本发明的一个实施方案，图1的环境屏障涂层体系的结合涂层的微结构的示意性说明。
10 制品 110
12 基材 112
14 体系 114
16 层 116
18 层 118
20 层 120
22 层 122
24 表面 124
26 间界 126
28 材料 128
发明详述
本文描述的实施方案总的涉及用于高温陶瓷部件的环境屏障涂层(EBC)体系。
本文描述的EBC体系可适用于与CMC或整料陶瓷结合。本文使用的CMC是指含硅基质和增强材料。可接受用于本文的CMC体系的一些实例可包括但不应局限于具有基质和增强纤维的材料，其包含碳化硅、氮化硅和它们的混合物。本文使用的整料陶瓷是指包含碳化硅、氮化硅和它们的混合物的材料。CMC体系和整料陶瓷在本文中统称为陶瓷。
本文的EBC体系可适合施用于陶瓷部件，或者简单地可见于高温环境(例如，约2500℉ (1370℃)的操作温度)中的部件，例如存在于涡轮机中的那些，包括但不限于涡轮发动机，例如用于发电工业的那些。
更具体地，图1代表制品10，其包含含硅基材12上的EBC体系14，该EBC体系14可包括与含硅基材12相邻的结合涂层16、与结合涂层16相邻的任选的二氧化硅层18、与结合涂层16(或者二氧化硅层18，如果存在)相邻的至少一个任选的过渡层20，和与过渡层20相邻的外层22。外层22形成部件10最外面的表面24。虽然对于单独的应用可能不需要结合涂层16上的层18、20和22的全部，但是EBC体系14具有结合涂层16上的陶瓷层18、20和/或22中的至少一个。
如果制品10为前述Si基CMC材料之一，用于结合涂层16的优选组成包含元素硅或含硅的组合物，例如SiC、Si3N4等。用于过渡层20的合适材料包括但不限于硅酸盐、碱土金属硅铝酸盐和/或稀土金属硅酸盐，特别是稀土氧化物和硅酸盐的化合物，例如钡-锶-铝硅酸盐(BSAS)和其它碱土铝硅酸盐。用于外层22的合适材料包括但不限于单独的YSZ或添加能促进外层22的性质的稀土氧化物。也可预见由其它陶瓷材料形成的外层，例如，锆酸盐或钙钛矿材料。以上合适材料的实例进一步描述于Lee等人的美国专利号5,496,644、McCluskey等人的美国专利号5,869,146和Eaton等人的美国专利号6,254,935、6,365,288、6,387,456和6,410,148，其关于EBC体系14的组成的内容通过引用结合到本文中。
结合涂层16可通过以下来施用：等离子体喷雾方法、化学气相沉积(CVD)方法、电子束物理气相沉积(EBPVD)方法、在熔融硅中浸渍、溅射方法和本领域技术人员已知的其它常规施用方法。形成结合涂层16可后接本领域技术人员已知的常规热处理方法。
根据本发明的一个实施方案，在热处理之后对结合涂层16进行策略性的按比例掺杂。本文使用的术语策略性的按比例掺杂是指允许在结合涂层16的至少表面区域内将一种或多种掺杂材料直接施用于晶粒间界的任何掺杂技术。例如，合适的掺杂方法可包括离子注入、浸渍或液体渗入。结合涂层16掺杂有一种或多种掺杂材料，所述材料完全由一种或多种抗蠕变元素组成、包含一种或多种抗蠕变元素或包含一种或多种抗蠕变元素的化合物。图2示意性代表具有位于结合涂层16的晶粒间界26上或附近的掺杂材料28的结合涂层16的微观结构。应理解的是，图2仅用于说明性目的并且不是按比例的。
掺杂材料28在结合涂层16最外面的表面24的区域或整体上沉积。掺杂材料28可能优先扩散至结合涂层16内的晶粒间界26，因为晶粒间界能量通过掺杂材料28而降低。掺杂材料28在结合涂层16内的晶粒间界26处累积，具有足够的大小和数量，以提高结合涂层16的抗蠕变性。位于晶粒间界26处的足够量的掺杂材料28取决于覆盖的区域和所用的掺杂材料28的粘附系数(也就是，粘附于表面的气体颗粒的平均数与表面上入射的气体颗粒的平均数的比率)以及其它参数，例如结合涂层16的温度。优选，至少5重量%掺杂材料28位于晶粒间界26处，更优选约5-约15重量%。
本文使用的掺杂材料28的抗蠕变元素为大的元素，包含这些元素具有提高结合涂层16的抗蠕变性的作用。由于在接近它们的熔点(或范围)的材料中蠕变更严重，所以本发明的一个优选方面是优选用于掺杂材料28的元素通过提高结合涂层16的熔化温度提高抗蠕变性。此外，优选降低晶粒间界能量的元素。这些元素有利于扩散至结合涂层16内的晶粒间界处，并且通过约束位错云（dislocation clouds）来进一步提高抗蠕变性。合适的元素包括但不限于锑(Sb)、砷(As)、钛(Ti)、铪(Hf)、铟(In)和铋(Bi)。元素应以至少5 重量%的量存在于结合涂层16中，以对结合涂层16的熔化温度具有期望的作用，但是不超过约15重量%，以避免对结合涂层16的物理性质的任何不利影响。优选，元素以约5-约10重量%的量存在于结合涂层16中，更优选其量为约7-约10重量%。
优选，结合涂层16的熔化温度提高最少20℃，更优选提高最少30℃。该效果归因于空间位阻，其中较大的金属原子比硅原子在基质中占据更多的空间。基质的原子一起靠得更近，由于电子云重叠，导致提高的相关能量消耗。提高的能量消耗从而提高在结合涂层16中导致熔化所需的能量。认为对于加入到结合涂层16中的每10重量%的元素，结合涂层16的熔化温度通常提高约30℃。
此外，通过约束晶粒间界26周围的位错云，掺杂材料28优选用作晶粒间界滑动的屏障。掺杂材料28用作晶粒间界移动的障碍并且减少位错的运动，从而在结合涂层16中提高晶粒间界滑动活化能。该体系随后与经典的柯氏气团（Cottrell Atmosphere）类似地起作用，其中掺杂材料28被位错捕获，因此加强结合涂层16的基质。晶粒间界滑动活化能的这种提高显著提高结合涂层16的整体抗蠕变性。
虽然已就优选实施方案描述了本发明，显而易见的是，本领域技术人员可采用其它形式。例如，掺杂方法可不同于所描述的，并且可使用所说明的那些以外的材料。因此，本发明的范围仅由以下权利要求限定。

Claims (10)

1. 一种用于含硅基材的环境屏障涂层体系，所述环境屏障涂层体系包含：
在含硅基材上的结合涂层，所述结合涂层包含硅和至少一种包含抗蠕变元素的掺杂材料，所述掺杂材料位于所述结合涂层内的晶粒间界处，具有足够的大小和数量，以提高所述结合涂层的抗蠕变性；和
在所述结合涂层上的至少一个陶瓷环境屏障层。
2. 权利要求1的环境屏障涂层体系，其中所述抗蠕变元素选自Sb、As、Ti、Hf、In和Bi。
3. 权利要求1的环境屏障涂层体系，其中所述抗蠕变元素以约5-约15重量%的量存在于所述结合涂层中。
4. 权利要求1的环境屏障涂层体系，其中所述含硅基材包含陶瓷基质复合材料。
5. 权利要求1的环境屏障涂层体系，其中所述掺杂材料以至少5重量%的量位于所述结合涂层的晶粒间界处。
6. 权利要求1的环境屏障涂层体系，其中所述含硅基材为燃气涡轮的部件。
7. 一种制品，所述制品包含：
含硅基材；和
在所述含硅基材上的环境屏障涂层体系，所述环境屏障涂层体系包含：
在所述含硅基材上的结合涂层，所述结合涂层包含硅和至少一种包含抗蠕变元素的掺杂材料，所述掺杂材料位于所述结合涂层内的晶粒间界处，具有足够的大小和数量，以提高所述结合涂层的抗蠕变性；和
在所述结合涂层上的至少一个陶瓷环境屏障层。
8. 权利要求7的制品，其中所述抗蠕变元素选自Sb、As、Ti、Hf、In和Bi。
9. 权利要求7的制品，其中所述抗蠕变元素以约5-约15重量%的量存在于所述结合涂层中。
10. 权利要求7的制品，其中所述含硅基材包含陶瓷基质复合材料。
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