CN103426646B - 一种染料敏化太阳能电池 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种染料敏化太阳能电池,包括光阳极、染料敏化剂、氧化还原电解质和对电极,其特征是:光阳极采用SnO2纳米薄膜;SnO2纳米薄膜为掺杂皂石的SnO2纳米薄膜或经TiCl4后处理的SnO2纳米薄膜或经TiCl4后处理的掺杂皂石SnO2纳米薄膜。本发明以掺杂皂石的SnO2纳米薄膜或经TiCl4后处理的SnO2纳米薄膜或经TiCl4后处理的掺杂皂石SnO2纳米薄膜作为光阳极来制备染料敏化太阳能电池,有效提高了染料敏化太阳能电池的光电转换效率。
Description
技术领域
本发明涉及染料敏化太阳能电池,更具体的说是涉及以SnO2纳米薄膜作为光阳极的染料敏化太阳能电池。
背景技术
化石能源是不可再生能源,正逐渐耗尽,特别是最近几年新兴国家的快速发展,对能源的需求大大提高。与此同时,化石能源的使用产生大量的温室气体,引发全球气候变化。太阳能替代传统化石能源是解决能源危机以及保护环境的最佳途径。近年来,太阳能电池的发展非常迅速,已经广泛应用在国民经济的许多领域。但是就目前太阳能电池高成本一直是太阳能电池推广使用的瓶颈,所以制作成本低、稳定、高效率的太阳能电池是太阳能电池产业的研究重点,也是太阳能电池能否大范围推广使用的先决条件。
染料敏化太阳能电池(DSSC),以其原材料丰富、成本低、无毒、相对简单的制作工艺等优点,吸引了学界、工业领域的广泛关注。特别自教授于1991年发表的基于纳米多孔TiO2薄膜的小面积染料敏化太阳能电池效率达到7.1%始,染料敏化太阳能电池的研究从深度和广度取得了突破性进展。其中目前基于TiO2薄膜的小面积染料敏化电池,光电效率已经达到13%。但就DSSC大面积的效率、稳定性、技术水平看,要使想实现工业化、规模化,还存在着光电转换效率不高、长期不稳定性、工艺复杂等问题。
影响染料敏化太阳能电池(DSSC)光电转换效率的因素有很多,其中包括光阳极、对电极、染料敏化剂、氧化还原电解质、电池的封装等。特别是光阳极,对电池光电转换效率有着至关重要的作用。为了更好的改善光阳极,人们一直在探索不同的途径,其中包括需找不同的氧化半导体材料,比如说除TiO2外还有SnO2、ZnO、CoO、Nb2O5都可以制作DSSC的光阳极。SnO2作为一种宽禁带的n型半导体材料,与TiO2相比,具有更大的载流子迁移速率和更宽的禁带宽度,因此,在DSSC中应用,有望缩短注入电子在光阳极中的迁移时间,提高电子收集效率,减少了电子的复合几率。而且较宽的带隙能够提高电池抗紫外老化能力从而可提高电池的长期稳定性。此外,易于获得不同纳米结构SnO2,如纳米棒、纳米线和纳米花,因此对SnO2进行了深入的研究意义重大。但就目前来说,就未处理SnO2作为光阳极的DSSC效率非常低(约1%),是因为其较高的表面电荷复合和低密度的捕获,其比表面小导致吸附的染料少,最终是使其短路电流比较小,相比二氧化钛导带边偏高300mv,导致开路电压比较低,因而其限制了在DSSC中的应用。皂石(saponite)是一种硅酸盐矿物,有很大的表面积和吸附性强的特性有望提高SnO2纳米薄膜对染料敏化剂的吸附,进而提高了染料敏化电池的光电转换效率。此外,皂石中还有的金属离子(Mg2+、Fe2+、Zn2+)也可能有益于改善SnO2的光电效应,目前未见应用于DSSC光阳极中。
发明内容
为解决现有技术所存在的以未处理SnO2纳米薄膜作为光阳极的染料敏化太阳能电池光电转换效率低的问题,本发明通过制备掺杂皂石的SnO2纳米薄膜或经TiCl4后处理的SnO2纳米薄膜或经TiCl4后处理的掺杂皂石的SnO2纳米薄膜并将其作为光阳极,以期可以有效提高染料敏化太阳能电池的光电转换效率。
本发明为解决技术问题采用如下技术方案:
本发明染料敏化太阳能电池,包括光阳极、染料敏化剂、氧化还原电解质和对电极,其特点是:所述光阳极采用SnO2纳米薄膜;所述SnO2纳米薄膜为掺杂皂石的SnO2纳米薄膜或经TiCl4后处理的SnO2纳米薄膜或经TiCl4后处理的掺杂皂石的SnO2纳米薄膜。
本发明染料敏化太阳能电池,其特点也在于:所述掺杂皂石的SnO2纳米薄膜是按如下步骤进行制备:
a、制备SnO2粉末:
a1、将90ml的去离子水和10ml的无水乙醇混合,在其中加入1.2g硫酸锡和4.5g的二水合柠檬酸钠得混合溶液X;
a2、将所述混合溶液X放入反应釜中并加热至150-170℃的反应温度,常压下维持所述反应温度10-14h,待反应结束后将所述反应釜内温度自然冷却到室温,得到以粉末状物为下层、以上清液为上层的分层物,将所述上清液吸出;
a3、依次用去离子水和无水乙醇离心清洗所述粉末状物,然后将清洗后粉末状物放入干燥箱中在60-70℃的温度条件下干燥1-2h得干燥粉末;
a4、将所述干燥粉末在马弗炉中以常压、500℃的条件煅烧2-3h,得SnO2粉末;
b、制备掺杂皂石的SnO2浆料:
b1、取0.2g步骤a所制备的SnO2粉末和0.01g-0.02g的皂石放到研钵中,依次向所述研钵中加入5μL去离子水和50mL无水乙醇得混合溶液Y,在加入去离子水和无水乙醇的过程中不断研磨,然后通过磁力搅拌和超声分散使混合溶液Y中SnO2粉末和皂石充分分散;
b2、在完成步骤b1的混合溶液Y中加入0.68g松油醇和1g乙基纤维素并通过磁力搅拌和超声分散使松油醇和乙基纤维素在混合溶液Y中充分分散后,在50-70℃条件下、以100-200转/分钟的转速旋转蒸馏1-2小时得掺杂皂石的SnO2浆料;
c、制备掺杂皂石的SnO2纳米薄膜:
c1、将FTO导电玻璃浸入浓度为25-150mmol/L、温度为70℃的TiCl4水溶液中热处理30分钟,取出后用去离子水冲洗FTO导电玻璃的表面,然后吹干待用;
c2、以200-400目的网板为模板,采用丝网印刷工艺将所述掺杂皂石的SnO2浆料印刷在完成步骤c1的FTO导电玻璃的上表面,然后在125℃的条件下干燥处理6分钟形成掺杂皂石的SnO2纳米薄膜;
c3、重复步骤c2直至所述掺杂皂石的SnO2纳米薄膜的厚度为5-15μm;
c4、将完成步骤c3的掺杂皂石的SnO2纳米薄膜在500℃的条件下烧结至少30分钟,自然冷却至室温后完成。
所述经TiCl4后处理的SnO2纳米薄膜是按如下步骤进行制备:将SnO2纳米薄膜浸入浓度为75-150mmol/L、温度为70℃的TiCl4水溶液中热处理30分钟,取出后用去离子水冲洗SnO2纳米薄膜表面,吹干后置于500℃的条件烧结30-180分钟,得到经TiCl4后处理的SnO2纳米薄膜。
经TiCl4后处理的掺杂皂石的SnO2纳米薄膜是按如下步骤进行制备:将掺杂皂石的SnO2纳米薄膜浸入浓度为75-150mmol/L、温度为70℃的TiCl4水溶液中热处理30分钟,取出后用去离子水清洗掺杂皂石的SnO2纳米薄膜表面,吹干后置于500℃的条件烧结30-180分钟分钟,得到经TiCl4后处理的掺杂皂石的SnO2纳米薄膜。
所述对电极是在FTO导电玻璃的上表面印刷有铂;所述染料敏化剂为N719钌染料;所述氧化还原电解质的组分为组分为0.6mol/L1-丁基-3-甲基咪唑碘盐、0.03mol/L碘、0.5mol/L叔丁基吡啶、0.1mol/L硫氰酸胍、0.05mol/L碘化锂的乙腈溶液。
与已有技术相比,本发明有益效果体现在:
1、本发明以掺杂皂石的SnO2纳米薄膜或经TiCl4后处理的SnO2纳米薄膜或经TiCl4后处理的掺杂皂石的SnO2纳米薄膜作为光阳极来制备染料敏化太阳能电池,有效提高了染料敏化太阳能电池的光电转换效率;
2、本发明以掺杂皂石的SnO2纳米薄膜作为光阳极制备染料敏化太阳能电池,利用皂石比表面积大、吸附性强的特性提高了SnO2纳米薄膜对染料敏化剂的吸附,进而提高了染料敏化太阳能电池的光电转换效率;此外,皂石中还有的金属离子(Mg2+、Fe2+、Zn2+)有益于改善SnO2的光电效应,进一步提高染料敏化太阳能电池的光电转换效率;
3、本发明以经TiCl4后处理的SnO2纳米薄膜作为光阳极制备染料敏化太阳能电池,使SnO2薄膜外包覆一层高纯的TiO2小颗粒,提高其电子注入效率,且TiO2小颗粒在SnO2薄膜和电解质的界面形成阻挡层,有效抑制SnO2薄膜表面的电子复合,使得染料敏化太阳能电池的开路电压和短路电流都有明显的提高,从而总体上提高了染料敏化太阳能电池的光电转换效率;
4、本发明制备工艺简单、可重复性高、稳定性好且成本低。
附图说明
图1为本发明染料敏化太阳能电池的结构示意图;
图2为本发明制备的SnO2粉末的低倍SEM图(a),高倍SEM图(b),低倍TEM图(c),高倍TEM图(d);
图3为本发明制备的SnO2粉末的XRD图;
图4为本发明中分别由未处理SnO2纳米薄膜、掺杂皂石的SnO2纳米薄膜、经TiCl4后处理的SnO2纳米薄膜、经TiCl4后处理的掺杂皂石的SnO2纳米薄膜作为光阳极制备的染料敏化太阳能电池的I-V曲线对比图。
具体实施例
本发明染料敏化太阳能电池,包括光阳极1、染料敏化剂2、氧化还原电解质3和对电极4,光阳极1采用SnO2纳米薄膜;
对电极是在FTO导电玻璃的上表面印刷有铂;染料敏化剂为N719钌染料;氧化还原电解质的组分为0.6mol/L1-丁基-3-甲基咪唑碘盐、0.03mol/L碘、0.5mol/L叔丁基吡啶、0.1mol/L硫氰酸胍、0.05mol/L碘化锂的乙腈溶液。
SnO2纳米薄膜采用掺杂皂石的SnO2纳米薄膜或经TiCl4后处理的SnO2纳米薄膜或经TiCl4后处理的掺杂皂石的SnO2纳米薄膜。
为比较本发明中经处理的SnO2纳米薄膜和现有未处理SnO2纳米薄膜作为光阳极分别制备的染料敏化太阳能电池的性能,本发明制备了四种SnO2纳米薄膜并以其制备光阳极:未处理SnO2纳米薄膜(实施例1)、掺杂皂石的SnO2纳米薄膜(实施例2)、经TiCl4后处理的SnO2纳米薄膜(实施例3)、经TiCl4后处理的掺杂皂石的SnO2纳米薄膜(实施例4),具体步骤如下。
实施例1
本实施例按如下步骤制备未处理SnO2纳米薄膜
a、制备SnO2粉末:
a1、将90ml的去离子水和10ml的无水乙醇混合,在其中加入1.2g硫酸锡和4.5g的二水合柠檬酸钠得混合溶液X;
a2、将混合溶液X放入反应釜中并加热至160℃的反应温度,常压下维持反应温度12h,待反应结束后将反应釜内温度自然冷却到室温,得到以粉末状物为下层、以上清液为上层的分层物,将上清液吸出;
a3、依次用去离子水和无水乙醇离心清洗粉末状物,然后将清洗后粉末状物放入干燥箱中在70℃的温度条件下干燥2h得干燥粉末;
a4、将干燥粉末在马弗炉中以常压、500℃的条件煅烧2h,得SnO2粉末;
如图2所示为制备的SnO2粉末低倍SEM(a)图,高倍SEM(b)图,低倍TEM(c)图,高倍TEM(d)图;从图中可以看出本发明制备的SnO2粉末为纳米花状结构,该纳米花又是由一些纳米棒和纳米片自中心生长而成。这些纳米花之间可以巧妙的互相连接,使得SnO2半导体内部的电子能够很好的转移。同时,该微米尺寸的纳米花可以有效散射太阳光,从而有效的利用太阳光。
b、制备未处理SnO2浆料:
b1、取0.2g步骤a所制备的SnO2粉末放到研钵中,依次向研钵中逐滴加入5μl去离子水和50ml无水乙醇得混合溶液Z,在加入去离子水和无水乙醇的过程中不断研磨,然后通过磁力搅拌和超声分散使混合溶液Z中SnO2粉末充分分散;
b2、在完成步骤b1的混合溶液Y中加入0.68g松油醇和1g乙基纤维素并通过磁力搅拌和超声分散使松油醇和乙基纤维素在混合溶液Z中充分分散后,在60℃条件下、以180转/分钟的转速旋转蒸馏2小时得未处理SnO2浆料;
c、制备未处理SnO2纳米薄膜:
c1、将FTO导电玻璃浸在浓度为50mmol/L、温度为70℃的TiCl4水溶液中热处理30分钟,取出后用去离子水冲洗FTO导电玻璃的表面,然后吹干待用;
c2、以300目的网板为模板,采用丝网印刷工艺将未处理SnO2浆料印刷在完成步骤c1的FTO导电玻璃的上表面(有FTO的一面),然后在125℃的条件下干燥处理6分钟形成未处理SnO2纳米薄膜;
c3、重复步骤c2三次直至未处理SnO2纳米薄膜的厚度为5-15μm;
c4、将完成步骤c3的未处理SnO2纳米薄膜在500℃的条件下烧结至少30分钟,自然冷却至室温后取出。烧结时按如下曲线进行:150℃下烧结20分钟、325℃下烧结10分钟、375℃下烧结10分钟、450℃下烧结30分钟、500℃下烧结60分钟。
实施例2
本实施例按如下步骤制备掺杂皂石的SnO2纳米薄膜:
a、制备SnO2粉末:
a1、将90ml的去离子水和10ml的无水乙醇混合,在其中加入1.2g硫酸锡和4.5g的二水合柠檬酸钠得混合溶液X;
a2、将混合溶液X放入反应釜中并加热至160℃的反应温度,常压下维持反应温度12h,待反应结束后将高压反应釜内温度自然冷却到室温,得到以粉末状物为下层、以上清液为上层的分层物,将上清液吸出;
a3、依次用去离子水和无水乙醇离心清洗粉末状物,然后将清洗后粉末状物放入干燥箱中在70℃的温度条件下干燥2h得干燥粉末;
a4、将干燥粉末在马弗炉中以500℃的条件煅烧2h,得SnO2粉末;
b、制备掺杂皂石的SnO2浆料:
b1、取0.2g步骤a所制备的SnO2粉末和0.01g的皂石放到研钵中,依次向研钵中逐滴加入5μl去离子水和50ml无水乙醇得混合溶液Y,在加入去离子水和无水乙醇的过程中不断研磨,然后通过磁力搅拌和超声分散使混合溶液Y中SnO2粉末和皂石充分分散;
b2、在完成步骤b1的混合溶液Y中加入0.68g松油醇和1g乙基纤维素并通过磁力搅拌和超声分散使松油醇和乙基纤维素在混合溶液Y中充分分散后,在60℃条件下、以180转/分钟的转速旋转蒸馏2小时得掺杂皂石的SnO2浆料;
c、制备掺杂皂石的SnO2纳米薄膜:
c1、将FTO导电玻璃浸在浓度为50mmol/L、温度为70℃的TiCl4水溶液中热处理30分钟,取出后用去离子水冲洗FTO导电玻璃的表面,然后吹干待用;
c2、以300-400目的网板为模板,采用丝网印刷工艺将掺杂皂石的SnO2浆料印刷在完成步骤c1的FTO导电玻璃的上表面,然后在125℃的条件下干燥处理6分钟形成掺杂皂石的SnO2纳米薄膜;
c3、重复步骤c2三次,使掺杂皂石的SnO2纳米薄膜的厚度为5-15μm;
c4、将完成步骤c3的掺杂皂石的SnO2纳米薄膜在500℃的条件下烧结至少30分钟,自然冷却至室温后取出。烧结时按如下曲线进行:150℃的温度下烧结20分钟、325℃的温度下烧结10分钟、375℃的温度下烧结10分钟、450℃的温度下烧结30分钟、500℃的温度下烧结60分钟。
实施例3
本实施例按如下步骤制备经TiCl4后处理的SnO2纳米薄膜:
a、重复实施例1的步骤a、步骤b以及步骤c得到未处理SnO2纳米薄膜;
b、将未处理SnO2纳米薄膜浸在浓度为75-150mmol/L(最优值为100mmol/L)、温度为70℃的TiCl4水溶液中热处理30分钟,取出后用去离子水清洗SnO2纳米薄膜表面,吹干后置于马弗炉中以500℃的条件烧结至少120分钟,得到经TiCl4后处理的SnO2纳米薄膜。烧结的具体曲线为150℃下烧结10分钟、325℃下烧结10分钟、375℃下烧结10分钟、450℃下烧结30分钟、500℃下烧结120分钟。
实施例4
本实施例按如下步骤制备经TiCl4后处理的掺杂皂石的SnO2纳米薄膜:
a、重复实施例2的步骤a、步骤b以及步骤c得到掺杂皂石的SnO2纳米薄膜;
b、将掺杂皂石的SnO2纳米薄膜在浓度为75-150mmol/L(最优值为100mmol/L)、温度为70℃的TiCl4水溶液中浸泡30分钟,取出后用去离子水清洗SnO2纳米薄膜表面,吹干后置于马弗炉中以500℃的条件烧结120分钟,得到经TiCl4后处理的掺杂皂石的SnO2纳米薄膜。烧结的具体曲线为150℃温度下烧结10分钟、325℃温度下烧结10分钟、375℃温度下烧结10分钟、450℃温度下烧结30分钟、500℃的温度下烧结120分钟。
将实施例1-4制备SnO2纳米薄膜分别作为光阳极封装制备染料敏化太阳能电池,具体步骤如下:
将制备好的四种SnO2纳米薄膜放入50mmol/LN719钌染料的无水乙醇溶液中浸泡24h。取出后用无水乙醇洗去表面残留的染料敏化剂,吹干后避光保存,等待封装。
在事先打过一个小孔并清洗干净吹干后的FTO导电玻璃上印刷一层铂浆料,在马弗炉中在410℃的温度条件烧结30分钟,得到负载有铂纳米颗粒的孔对电极。分别将上步制备的四种光阳极与印刷有铂纳米颗粒的孔对电极对叠,两者之间置入60μm厚的回字形热封膜,用热封机130℃下热压封装,热压时间为20秒。真空灌注电解质(组分为0.6mol/L1-丁基-3-甲基咪唑碘盐、0.03mol/L碘、0.5mol/L叔丁基吡啶、0.1mol/L硫氰酸胍、0.05mol/L碘化锂的乙腈溶液),再用热封膜和载玻片封住小孔,组装成电池,其中以实施例1所制备的未处理SnO2纳米薄膜作为光阳极得到的DSSC记为电池1;以实施例2所制备的掺杂有皂石的SnO2纳米薄膜作为光阳极得到的DSSC记为电池2;以实施例3所制备的经TiCl4后处理的SnO2纳米薄膜作为光阳极得到的DSSC记为电池3;以实施例4所制备的经TiCl4后处理的掺杂有皂石SnO2纳米薄膜作为光阳极得到的DSSC记为电池4。
采用Keithley2400数字源表和太阳光模拟器(光源500W的氙灯,AM=1.5)测试得到的电池1到电池4的I-V特征曲线如图4所示,从测试结果中获得四种染料敏化电池的开路电压Voc,短路电流密度Jsc,填充因子FF,光电转换效率η,其结果见表1四种不同染料敏化电池的性能对照表。
表1四种不同染料敏化电池的性能对照表
对比电池1和电池2,掺杂有皂石的SnO2纳米薄膜制备的DSSC的开路电压、电流密度都有明显的提高,最终使其光电转换效率有很大的提高。
对比电池1和电池3,经TiCl4后处理的SnO2纳米薄膜制备的DSSC,其开路电压、填充因子、短路电流密度有很大的变化,电池光电转换效率也明显提高。
若采用经TiCl4后处理的掺杂有皂石SnO2纳米薄膜作为光阳极组装成DSSC,其开路电压0.73V、短路电流密度最大达到18.93mA·cm-2,光电转换效率高达6.54%,性能得到了非常大的改善。
Claims (3)
1.一种染料敏化太阳能电池,包括光阳极(1)、染料敏化剂(2)、氧化还原电解质(3)和对电极(4),其特征是:所述光阳极采用SnO2纳米薄膜;所述SnO2纳米薄膜为掺杂皂石的SnO2纳米薄膜或经TiCl4后处理的掺杂皂石的SnO2纳米薄膜;
所述掺杂皂石的SnO2纳米薄膜是按如下步骤进行制备:
a、制备SnO2粉末:
a1、将90ml的去离子水和10ml的无水乙醇混合,在其中加入1.2g硫酸锡和4.5g的二水合柠檬酸钠得混合溶液X;
a2、将所述混合溶液X放入反应釜中并加热至150-170℃的反应温度,常压下维持所述反应温度10-14h,待反应结束后将所述反应釜内温度自然冷却到室温,得到以粉末状物为下层、以上清液为上层的分层物,将所述上清液吸出;
a3、依次用去离子水和无水乙醇离心清洗所述粉末状物,然后将清洗后粉末状物放入干燥箱中在60-70℃的温度条件下干燥1-2h得干燥粉末;
a4、将所述干燥粉末在马弗炉中以常压、500℃的条件煅烧2-3h,得SnO2粉末;
b、制备掺杂皂石的SnO2浆料:
b1、取0.2g步骤a所制备的SnO2粉末和0.01g-0.02g的皂石放到研钵中,依次向所述研钵中加入5μL去离子水和50mL无水乙醇得混合溶液Y,在加入去离子水和无水乙醇的过程中不断研磨,然后通过磁力搅拌和超声分散使混合溶液Y中SnO2粉末和皂石充分分散;
b2、在完成步骤b1的混合溶液Y中加入0.68g松油醇和1g乙基纤维素并通过磁力搅拌和超声分散使松油醇和乙基纤维素在混合溶液Y中充分分散后,在50-70℃条件下、以100-200转/分钟的转速旋转蒸馏1-2小时得掺杂皂石的SnO2浆料;
c、制备掺杂皂石的SnO2纳米薄膜:
c1、将FTO导电玻璃浸入浓度为25-150mmol/L、温度为70℃的TiCl4水溶液中热处理30分钟,取出后用去离子水冲洗FTO导电玻璃的表面,然后吹干待用;
c2、以200-400目的网板为模板,采用丝网印刷工艺将所述掺杂皂石的SnO2浆料印刷在完成步骤c1的FTO导电玻璃的上表面,然后在125℃的条件下干燥处理6分钟形成掺杂皂石的SnO2纳米薄膜;
c3、重复步骤c2直至所述掺杂皂石的SnO2纳米薄膜的厚度为5-15μm;
c4、将完成步骤c3的掺杂皂石的SnO2纳米薄膜在500℃的条件下烧结至少30分钟,自然冷却至室温后完成。
2.根据权利要求1所述的染料敏化太阳能电池,其特征是:经TiCl4后处理的掺杂皂石的SnO2纳米薄膜是按如下步骤进行制备:
将掺杂皂石的SnO2纳米薄膜浸入浓度为75-150mmol/L、温度为70℃的TiCl4水溶液中热处理30分钟,取出后用去离子水清洗掺杂皂石的SnO2纳米薄膜表面,吹干后置于500℃的条件烧结30-180分钟,得到经TiCl4后处理的掺杂皂石的SnO2纳米薄膜。
3.根据权利要求1所述的染料敏化太阳能电池,其特征是:所述对电极是在FTO导电玻璃的上表面印刷有铂;所述染料敏化剂为N719钌染料;所述氧化还原电解质的组分为组分为0.6mol/L1-丁基-3-甲基咪唑碘盐、0.03mol/L碘、0.5mol/L叔丁基吡啶、0.1mol/L硫氰酸胍、0.05mol/L碘化锂的乙腈溶液。
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CN201310361759.8A CN103426646B (zh) | 2013-08-19 | 2013-08-19 | 一种染料敏化太阳能电池 |
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