CN103313772A - 通过将气体与固体接触而从气体除去二氧化碳的方法 - Google Patents

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Abstract

本发明提供一种用于在包含二氧化碳和水蒸气的气体（优选为烟道气，更优选为水泥厂烟道气）中降低二氧化碳浓度的方法，所述方法包括将所述气体与颗粒固体接触，所述固体为包含碱土金属氧化物或碱土金属氢氧化物或它们的混合物的废料，所述颗粒固体也包含添加的碱金属化合物，所述碱金属化合物为碱金属氢氧化物、碱金属碳酸盐或碱金属碳酸氢盐、或它们的混合物。

Description

通过将气体与固体接触而从气体除去二氧化碳的方法
技术领域
本发明涉及在含二氧化碳的气体中降低二氧化碳浓度的方法。
背景技术
包括水泥制造的许多工业过程中产生在烟道气中排放的大量二氧化碳。二氧化碳被确认为是导致全球变暖的“温室气体”。因此，需要减少排放入大气中的二氧化碳量。
减少二氧化碳工业排放的一种方式为在将含二氧化碳的烟道气排放入大气之前处理含二氧化碳的烟道气以捕获二氧化碳。原则上，使用包含碱土金属的固体可碳酸盐化（carbonatable）材料可以将二氧化碳捕获为稳定的碱土金属碳酸盐。然而，即使使用二氧化碳直接碳酸盐化这种材料通常为热力学有利的，在通常的烟道气温度和压力下这种碳酸盐化可能非常缓慢。烟道气通常具有小于约200℃的温度和约一个大气压的压力，并通常还具有高含量的水蒸气。
发明内容
为了在合理尺寸和成本的处理单元中捕获绝大部分的水泥厂二氧化碳排放，需要具有除去二氧化碳的有效系统。本发明寻求提供适用于通过促进固体可碳酸盐化材料的直接碳酸盐化除去存在于烟道气中的至少部分二氧化碳的方法。本发明寻求通过使用碱金属化合物促进碱土金属氧化物或碱土金属氢氧化物或它们的混合物的碳酸盐化，所述碱金属化合物为碱金属氢氧化物、碱金属碳酸盐或碱金属碳酸氢盐、或它们的混合物。
因此，本发明提供用于在包含二氧化碳和水蒸气的气体（优选为烟道气，更优选为水泥厂烟道气）中降低二氧化碳浓度的方法，所述方法包括将所述气体与颗粒固体接触，所述固体为包含碱土金属氧化物或碱土金属氢氧化物的废料，所述颗粒固体也包含添加的碱金属化合物，所述碱金属化合物为碱金属氢氧化物、碱金属碳酸盐或碱金属碳酸氢盐、或它们的混合物。
所产生的废料通常包含在本发明的方法中使用的全部或部分（优选基本上全部）碱土金属氧化物或碱土金属氢氧化物。如有必要，可以添加碱土金属氧化物或碱土金属氢氧化物以增大其在废料中的浓度。
以对应于氢氧化物（ROH）、碳酸盐（R2CO3）或碳酸氢盐（RHCO3）的氧化物（R2O）表示的添加的碱金属化合物的量通常为以干燥颗粒固体计50ppm至5%（以重量计），优选500至5000ppm，其中R表示碱金属。
应理解，本发明的方法中所用的碱金属化合物可以为无水的或可以为水合物。
所述碱金属优选为钠或钾，更优选为钠。所述碱金属化合物优选为碳酸盐。
优选研磨在本发明的方法中所用的固体材料以形成颗粒固体。研磨通常用于减少其粒度、增大其表面积、均质化材料和/或调节粒度范围。
粒度的减小通常与增大的比表面积相关。需要高比表面积以促进气体二氧化碳与颗粒固体的反应。
所述颗粒固体可以与待在填充床反应器中或在流化床反应器中处理的所述气体接触。本发明的方法还可以通过使得颗粒固体落下穿过所述气体的上升流来进行。可以使用与将水泥粉（cement meal）引入至煅烧炉前在水泥厂的热交换器中用于加热水泥粉的装置相似的装置。
优选通过将所述固体悬浮在待在例如流化床中处理的气体中来影响所述方法。
所述碱金属化合物可以在所述颗粒固体与待处理的所述气体接触时添加。可将其直接引入颗粒固体的床。更优选地，例如在将颗粒固体使用于本发明的方法之前的固体颗粒的研磨或共混过程中，通过将所述颗粒固体与促进剂的溶液接触添加所述碱金属化合物。优选使用碱金属化合物的水性溶液。所述溶液优选包含以无水碱金属化合物计1至50%的碱金属化合物。当碱土金属氧化物存在于颗粒固体中时，如果所述氧化物待水合成相应的氢氧化物，则可能需要额外的水。所述颗粒固体优选用充足的水研磨以将氧化物（当存在时）水合为氢氧化物。当所述氧化物为氧化镁时，热水可以用于促进水合。
所述气体优选包含不多于约50%，优选10至30%的二氧化碳。如有必要，待处理的所述气体可以在与所述颗粒固体接触前被冷却。此冷却可以在例如热交换器中实现。
所述碱土金属优选为镁，或更优选为钙。可以使用氧化钙（通常被称为矿物相“氧化钙”）、氢氧化钙（通常被称为矿物相“氢氧钙石”）、氧化镁（通常被称为矿物相“方镁石”）或氢氧化镁（通常被称为矿物相“水镁石”）。在用于本发明的方法之前，优选例如通过与水性液体接触来水合在所述颗粒固体中的无水钙氧化物或镁氧化物（即分别为氧化钙或方镁石），以将它们转化成对应的氢氧化物（即分别为氢氧钙石或水镁石）。所述水性液体优选为上述的水性碱金属化合物溶液，优选调节所述碱金属化合物在所述水性液体中的浓度从而提供充足的水以水合颗粒固体中的无水（氧化物）相，而同时提供也如上所述的碱金属化合物以固体的重量计的所需用量。
所述颗粒固体优选包含5%至80%的游离的碱土金属氧化物或游离的氢氧化物，更优选10%至80%，最优选15%至60%。应理解，所述颗粒固体可以包含碱土金属氧化物和碱土金属氢氧化物的混合物。
所述废料为例如来自含碳燃料的燃烧的灰分、飞灰、炉渣、水泥窑尘、石灰窑尘或白云石石灰窑尘、焚化炉废灰或它们的混合物，所述灰分通常为煤灰，优选来自例如在流化床中进行的褐煤燃烧或煤燃烧；所述飞灰优选W级飞灰；所述炉渣优选钢炉渣；所述焚化炉废灰例如来自市政焚化炉。所述废料为非有意生产并可以为副产物的材料。通常，通过使用根据本发明的方法中的所述颗粒固体，本发明的方法可以用于减少在过程中产生的烟道气的二氧化碳浓度，所述过程还产生作为副产物的包含碱土金属氧化物或碱土金属氢氧化物的颗粒固体。在其产生的位置上的所述颗粒固体的处理避免了运输或储藏全部或部分所述颗粒固体的开支并使得排放的二氧化碳的量总体减少。
所述颗粒材料优选具有这样的粒度分布：其中99%的所述颗粒的直径为1至2000μm，更优选地为5至500μm。当足以悬浮所述流化床中的最大颗粒的气体流动速率足以造成从所述床的顶部大量损失细材料时，优选限定所述粒度范围以最小化从所述床的细材料损失。根据本发明的特征，通常串联设置的例如2至4个（例如2个或3个）的多个流化床可以用于容纳不同粒度范围。
当使用流化床反应器时，其通常为竖直地放置的直径基本不变的圆柱形。通过在将气体引入前负载所述颗粒材料的分配器在所述反应器的基部将待处理的所述气体引入所述反应器。当所述引入的气体的压力和由此造成的速度较低时，颗粒床用作固定床反应器。随着气体压力和速度的增大，由气体施加在颗粒上的牵引力增大。当所述床中的颗粒上的总牵引力等于所述床的重量时，发生初始流化态或最小流化态，所述床的高度开始增大。随着气体速度增大，所述床的高度（以及其所占体积）增大，随之其孔隙度增大。随后，总牵引力减小，在牵引力和所述床的重量之间建立新的平衡。随着气体速度进一步增大，所述床的膨胀增大直到聚集流化态或鼓泡流化态发生。在此时，一些气体形成气泡，所述气泡上升通过所述床，随着它们在反应器中升高，其尺寸增大。气体速度的进一步增大导致段塞流（slug flow）和所述床的不稳定操作。本发明的方法优选在从初始流化态至鼓泡流化态操作的流化床中进行。
本发明的方法优选在5至100℃的温度下进行，通常为15至90℃，优选为30至80℃，更优选为50至70℃。
所述方法通常在1至2巴的压力下进行，通常约为1巴。
水泥厂的所述烟道气包含水并通常具有约50℃的露点：因此在此温度下相对湿度（RH）为100%。本发明的方法优选在稍高于待处理气体的所述露点的温度下进行，例如高于露点2-20℃。在所述方法所采用的温度下，本发明的方法中的气体的所述相对湿度通常大于或等于40%，优选大于或等于60%，更优选大于或等于80%。通过调节与使用碱金属化合物有关的待处理气体的相对湿度，本发明寻求进一步促进所述碱土金属氧化物或碱土金属氢氧化物的碳酸盐化。
本发明的方法可以为间歇过程或连续过程。
为了避免例如烟道气的气体中待通过本发明的方法处理的细颗粒固体的排放，可以处理所述气体以除去这样的固体：用于除去细颗粒固体的已知方法包括织物过滤器或静电沉淀。
在本发明的方法中的碳酸盐化之后，例如经碳酸盐化的W级飞灰的颗粒固体可以用作胶结添加剂用于复合水泥或直接包含在混凝土混合物中。经碳酸盐化的颗粒固体和其用途构成本发明的特征。
待通过本发明的方法处理的所述气体也可以包含氮氧化物和/或硫氧化物。本发明的方法的一个次要益处可以为通过与所述床中的材料反应部分地除去这些气体。然而，如有必要，这样的气体氧化物也可以在与所述颗粒固体接触前通过已知方法（至少部分地）除去。
可以除去氮氧化物和/或硫氧化物的优选的方法包括例如在预洗涤器中用包含碱土金属碳酸盐的水性悬浮体预处理包含这些气体的含二氧化碳的气体。如果氮氧化物和/或硫氧化物在与颗粒固体接触前没有除去，它们可以通过形成硫酸盐、亚硫酸盐、硝酸盐和亚硝酸盐并消耗碱度而有害地影响本发明的方法的效率。用碱土金属碳酸盐的预处理将形成可能被用作例如水泥添加剂的碱土金属硫酸盐、亚硫酸盐、硝酸盐和亚硝酸盐。待通过本发明的方法处理的含二氧化碳气体也可以包括灰分颗粒，所述灰分颗粒可以例如通过例如织物过滤器或静电沉淀的已知方法在处理前除去。根据本发明的另外的特征，提供一种用于制造水泥的方法，所述方法进一步包括通过如在包括所附权利要求书的本说明中所述的本发明的方法处理在制造中产生的烟道气。
在含有二氧化碳和水的气体中通过将所述气体与颗粒固体（所述固体包括碱土金属氧化物或碱土金属氢氧化物）接触来降低二氧化碳的浓度的方法中，促进碱土金属氧化物或碱土金属氢氧化物的碳酸盐化的碱金属化合物（其为碱金属氢氧化物、碱金属碳酸盐或碱金属碳酸氢盐、或它们的混合物）的用途和所述碱金属化合物也构成本发明的特征。
在包括所附权利要求书的本说明中：
气体的百分比以基于干燥气体的体积计；
除非另有说明，其他百分比以重量计；
使用Malvern MS2000激光粒度计测量粒度分布和质量中值（mass-median）粒度（在0.02μm和2mm之间）。测量在乙醇中进行。光源由红色He-Ne激光器（632nm）和蓝色二极管（466nm）构成。光学模型为Mie光学模型，计算矩阵为多分散型。
在每个工作进程之前通过标样（Sifraco C10二氧化硅）检查所述装置，所述标样的粒度分布是已知的。
用如下参数进行测量：泵速2300rpm，搅拌器速度800rpm。引入样品以产生10和20%之间的暗度（obscuration）。在暗度稳定后进行测量。首先应用80%的超声1分钟以确保样品的解附聚。在约30秒（用于清理可能的空气泡）后，进行测试15秒（15000张分析图像）。在不清空测量池（cell）的情况下，重复测量至少两次以验证结果的稳定性并除去可能的气泡。
在本说明书和特定范围中所给出的所有值对应于通过超声获得的平均值。
应理解，待测量的所述气体的温度为在处理过程中的所述气体的温度。因为碳酸盐化反应为放热反应，其可能需要在处理过程中冷却所述气体。
具体实施方式
如下非限定性实施例阐明本发明。
实施例
所用的颗粒固体为含有来自Kardia,Greece的16%游离的石灰的W级飞灰。所述飞灰的化学成分在下表中给出：
表1
SiO2 28.14% MgO 3.68%
Al2O3 11.83% K2O 0.87%
Fe2O3 5.68% Na2O 0.37%
CaO 36.92% SO3 6.06%
游离的CaO 15.76%
点燃损失 4.96%
所述飞灰用8重量%的包含0.125%碳酸钠的水性溶液处理，并研磨以减小粒度并确保在整个研磨材料中水和碳酸钠的充分混合。在此步骤中，将游离的石灰水合为氢氧化钙，碳酸钠与氢氧化钙的一部分反应以原位产生氢氧化钠（同时沉淀碳酸钙）。因此，所述研磨材料包含约750ppm的氢氧化钠，或约580ppm对应的氧化钠（源自添加的碳酸钠）。所述研磨材料具有15μm的质量中值粒度，约0.5μm的最小粒度和约600μm的最大粒度。由在起始材料中游离的氧化钙的水合形成的氢氧钙石、氢氧化钙的存在通过研磨飞灰的X射线衍射分析显示。
将所述研磨材料引入圆柱形流化床反应器的基部，所述圆柱形流化床反应器包括用以监测温度的装置（例如热电偶）和压力计。
水泥厂烟道气在预洗涤器中用碳酸钙的水性悬浮体处理以减少或除去任何存在的硫氧化物或氮氧化物。随后通过基板和气体分配器将经预洗涤的气体引入所述流化床。调节经引入的气体的压力以达到颗粒床的流化态。任何从所述床的顶部逸出的小尺寸的颗粒在旋风分离器中收集。
监测离开所述反应器的经处理的气体的二氧化碳含量。随着在所述反应器中的所述碱土金属氧化物或碱土金属氢氧化物的碳酸盐化渐趋完成，在经处理的气体中的二氧化碳的含量开始上升，表明需要补充所述反应器中的所述颗粒固体。

Claims (10)

1.一种用于在包含二氧化碳和水蒸气的气体中降低二氧化碳浓度的方法，所述方法包括将所述气体与颗粒固体接触，所述固体为包含碱土金属氧化物或碱土金属氢氧化物或它们的混合物的废料，所述颗粒固体也包含添加的碱金属化合物，所述碱金属化合物为碱金属氢氧化物、碱金属碳酸盐或碱金属碳酸氢盐、或它们的混合物。
2.根据权利要求1所述的方法，其中所述碱金属化合物为碳酸钠。
3.根据前述权利要求中任一项所述的方法，其中所述方法在流化床中进行。
4.根据前述权利要求中任一项所述的方法，其中所述颗粒固体包含碱土金属氢氧化物。
5.根据前述权利要求中任一项所述的方法，其中所述碱土金属为钙。
6.根据前述权利要求中任一项所述的方法，其中所述方法在5至100℃的温度下进行。
7.根据前述权利要求中任一项所述的方法，其中所述方法在高于所处理的气体的露点2至20℃的温度下进行。
8.一种用于制造水泥的方法，其进一步包括通过根据前述权利要求中任一项所述的方法处理在制造的过程中产生的烟道气。
9.一种经碳酸盐化的颗粒产品，其可通过根据前述权利要求中任一项所述的方法获得。
10.一种水泥或混凝土，其包含根据权利要求9所述的经碳酸盐化的颗粒产品。
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