CN102939013A - 控制例如下水道和废水处理系统中的细菌活性 - Google Patents

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Abstract

用于在包含硫酸盐还原细菌或产甲烷古细菌（或两者）的环境中控制此类生物的活性的方法，包括利用游离亚硝酸（HNO2）或用包含亚硝酸根（NO2 -）的具有低于7的pH的溶液处理该环境，或通过将亚硝酸盐添加至环境并且使环境中的pH低于7来处理环境。所述方法还可破坏生物膜。

Description

控制例如下水道和废水处理系统中的细菌活性
发明领域
本发明涉及用于在包含硫酸盐还原细菌和/或产甲烷古细菌(在一些文献中，产甲烷古细菌曾被不正确地称为产甲烷菌，其也包括在本专利中)或者两者的环境中控制此类生物的活性的方法。在一些方面，本发明涉及用于控制下水道或废水处理系统中的硫酸盐还原细菌和产甲烷古细菌(或两者)的活性的方法。本发明还涉及用于处理或控制下水道中的生物膜的方法。
发明背景
硫酸盐还原细菌和产甲烷古细菌(也称为产甲烷菌)为存在于广泛的环境包括海洋、沉积物、温泉、贮油器（oil reservoir）、UASB反应器、下水道和废水处理系统中的微生物组。它们在下水道网络和其它废水处理系统中的存在因它们在厌氧条件下产生硫化氢和甲烷的能力而被认为是不利的。硫化氢发散至气相中导致许多有害作用，包括下水道基础设施的腐蚀，有害气味的产生以及健康问题。甲烷在5-15%的浓度下为爆炸性气体，并且也是高效温室气体。
存在于下水道生物膜中的硫酸盐还原细菌(SRB)在厌氧条件下于下水道中产生硫化物(USEPA,1974;Bowker等人,1989)。当硫化物在水相中积累时，它们可作为H2S气体散发至下水道气氛中，其会诱导对下水道具体结构的破坏并且产生职业危害因素和气味问题(Thistlethwayte,1972;Bowker等人,1989;Hvitved-Jacobsen,2002)。废水工业正在使用许多硫化物控制策略和技术。此类方法可大致分为三类，即下水道生物膜的细菌活性的抑制，从而减少硫化物和其它有气味化合物的产生，形成的硫化物的化学和/或生物学氧化以及H2S从液相至气相的转移的减少。
通过化学氧化去除硫化物已通过注射臭氧、过氧化氢、氯或高锰酸钾得已实现(Tomar和Abdullah,1994;Boon,1995;Charron等人,2004)。生物学硫化物氧化已通过添加氧、硝酸盐和亚硝酸盐而得以实现，而氧的注射诱导硫化物的化学和生物学氧化(Gutierrez等人,2008)。硝酸盐和亚硝酸盐的添加刺激硝酸盐还原、硫化物氧化细菌的发生，从而实现利用硝酸盐或亚硝酸盐作为电子受体的硫化物氧化(Bentzen等人,1995;Nemati等人,2001;Yang等人,2005;Mohanakrishnan等人,2009)。这些控制硫化物去除的策略将需要连续添加氧化剂，这造成显著的操作成本。
H2S从水相转移至气相的减少可通过pH升高(Thistlethwayte,1972;Gutierrez等人,2009)或添加金属盐(Bowker等人,1989)来实现。分子H2S为从水向空气释放的硫化物的形式。在水中，溶解的H2S与HS-和S2-形成化学平衡这三者之间的比例由pH和温度以及其它因素确定。当pH升高时，H2S的比例下降。通过添加例如Mg(OH)2升高pH通常用于减少H2S转移。分子H2S的减少还可通过利用金属盐沉淀HS-和/或S2-来实现。HS-和/或S2-的沉淀导致总溶解硫化物浓度降低，从而溶解的H2S浓度降低。以亚铁或高铁离子的形式存在的铁盐已被广泛用于减轻下水道网络中硫化物诱导的问题(USEPA,1974;Jameel,1989;Hvitved-Jacohsen,2002)。这些策略也需要连续添加化学药品，造成显著的操作成本。
添加强碱以将废水中的pH升高至11至13(pH休克)已被用于灭活下水道生物膜中的细菌(MMBW,1989)。类似地，抑制剂例如杀生物剂（biocide）和钼酸盐的添加也已被建议用以抑制H2S的产生(Nemati等人,2001)。通过添加可选择的电子受体例如氧、硝酸盐和亚酸盐来抑制硫化物产生也已被报导(Bentzen等人,1995;Hobson和Yang,2000)。然而，最近的研究已显示氧和硝酸盐对下水道生物膜中的SRB不具有长期的抑制/毒性作用(Gutierrez等人,2008;Mohanakrishnan等人,2008)。与先前两类控制策略相比较，这种类型的控制策略不需要化学药品的永久性或连续提供。预期化学药品的间断性添加是足够的。"pH休克"技术已被证实在减少硫酸盐还原细菌(SRB)的活性中是有效的。然而，硫酸盐还原细菌的活性在1-2周内迅速恢复。因此必需频繁（例如每周一次）施用强碱，这造成巨大成本。废水工业对该技术的有限使用可能意味着其可能因成本问题而受限制。
存在对开发用于在包含硫酸盐还原细菌和/或产甲烷古细菌(或两者)的环境中控制此类生物的活性的方法的需要，所述方法克服或至少改善上述不利方面，或提供商业替代品。
下水道管道中的细菌生长也导致沿着管道内壁形成生物膜。下水道管道中的生物膜可获得明显的厚度，例如毫米级至数十毫米级的厚度。生物膜在下水道管道中的存在具有至少3个不期望的副作用，这些副作用是(1)生物膜中的微生物在一定程度上受到保护而不受通过下水道的液体主流的影响；(2)管道中的流动面积减小，和(3)水流与管壁之间的摩擦增加，从而能量消耗增加。因此，通过添加处理试剂至下水道的液流以处理生物膜中的微生物变得困难，因为生物膜起着将处理试剂与微生物隔开的作用。在这方面，处理试剂通常必须扩散至生物膜中，从而需要显著更高浓度的处理试剂和更长时间的添加处理试剂至下水道，以充分处理生物膜。
发明概述
在第一方面，本发明提供了用于在包含硫酸盐还原细菌或产甲烷古细菌(或两者)的环境中控制所述生物体的活性的方法，包括用游离亚硝酸(HNO2)处理该环境。
在第二方面，本发明提供了用于在包含硫酸盐还原细菌或产甲烷古细菌(或两者)的环境中控制所述生物体的活性的方法，包括利用包含亚硝酸根(NO2 -)、具有低于7的pH的溶液或通过将亚硝酸盐添加至环境、使环境的pH低于7来处理该环境。
据信所述方法应当还能够控制其它微生物的活性。因此，在另一个方面，本发明提供了用于在包含此类微生物的环境中控制微生物的活性的方法，包括利用游离亚硝酸(HNO2)处理所述环境。
在一个实施方案中，所述方法被用于控制废水系统(包括废水收集系统)中的硫酸盐还原细菌和/或产甲烷古细菌(或两者)的活性。废水收集系统也称为下水道系统。下水道系统可包括在管道或容器的壁上生长的生物膜，并且硫酸盐还原细菌和/或产甲烷古细菌可存在于该生物膜中。可将游离亚硝酸添加至流经下水道系统的废水中。或者，可将亚硝酸盐添加至流经下水道系统的废水中。可通过添加亚硝酸盐溶液（例如酸化的亚硝酸盐溶液）来添加亚硝酸盐。或者，可将亚硝酸盐溶液和酸性溶液添加至该环境。
本发明人已令人惊讶地发现，利用游离亚硝酸处理包含硫酸盐还原细菌和/或产甲烷古细菌的环境，能够抑制细菌和古细菌（archael）的活性，并且导致硫化物和甲烷产量的减少。此外，本发明人已发现，利用游离亚硝酸处理所述环境甚至相对短的时期即能够导致硫化物和甲烷产量的相对长期的减少。因此，利用游离亚硝酸间断性处理环境可能提供了一种用于控制环境中的硫酸盐还原细菌和/或产甲烷古细菌的活性的可行策略。这当然具有明显的成本效益。
在一个实施方案中，本发明包括将亚硝酸盐添加至pH小于7的环境中。优选地，pH落在2.0至7.0、更优选2至4的范围内。然而，当将亚硝酸盐添加至该环境时，使用在该范围内更高部分的pH，例如pH6至7，或甚至pH6.0至6.5，有可能实现有效的处理。
在一些实施方案中，本发明的方法包括将亚硝酸盐和酸添加至所述环境。可同时添加亚硝酸盐和酸。或者，可在亚硝酸盐之前添加酸。作为另一种选择，可在亚硝酸盐之后添加酸。然而，当分别添加酸和亚硝酸盐时，期望的是在酸与亚硝酸盐的分别添加之间经历合理短暂的时帧。有效地，应当在时间上充分接近地添加亚硝酸盐和酸，以便它们被有效地添加至相同批的废水中。期望地，亚硝酸盐的添加和酸的添加大致同时发生。
在另一个实施方案中，将酸和亚硝酸盐彼此预混合以产生游离亚硝酸，随后将游离亚硝酸添加至待处理的环境。在此类实施方案中，将包含游离亚硝酸的溶液添加至所述环境。
在本发明的一些实施方案中，添加酸化亚硝酸盐溶液或亚硝酸盐和酸溶液至导致废水中有至少0.05ppm的游离亚硝酸。在其它实施方案中，添加酸化的亚硝酸盐溶液或亚硝酸盐和酸溶液至导致废水中有至少0.1ppm，优选0.3ppm的游离亚硝酸，更特别地至少0.5ppm的游离亚硝酸，甚至更特别地至少1ppm的游离亚硝酸或甚至更高浓度的游离亚硝酸。
在一个实施方案中，本发明的方法涉及用于控制废水系统（例如下水道系统）中的硫酸盐还原细菌和/或产甲烷古细菌的活性的方法。在该实施方案中，流经下水道的废水可利用游离亚硝酸来处理。例如，可将亚硝酸盐和酸添加至流经下水道系统的废水中。已发现这样能有效地抑制存在于下水道系统中生长的生物膜中的硫酸盐还原细菌和/或产甲烷古细菌的活性。
在本发明的一些实施方案中，所述方法包括利用游离亚硝酸间断性处理所述环境的步骤。在本实施方案中，本发明的方法可包括在相对短的时期内利用游离亚硝酸处理该环境，允许经历相对长的时期通过，并且随后经较长的时期利用游离亚硝酸处理该环境（等等）。例如，可利用游离亚硝酸处理所述环境1小时至数天（例如达到7天），或1小时至约1天，或甚至4小时至16小时，或甚至进行约6小时的一段时间，随后允许经历5天至40天，更适当地10天至35天，更适当地20天至30天的一段时间，然后再次利用游离亚硝酸处理该环境。应理解，这些时期应当仅被认为是示例性的，并且本发明不应当被认为限定于那些时期。事实上，本发明人相信用于处理环境（例如下水道系统）的最佳时期将取决于该特定环境的具体运行参数。例如，目前的结果显示产甲烷菌的活性要花费数月才会恢复至处理前水平，而硫酸盐还原细菌在约数周内更快速地恢复。因此，为了控制甲烷，以约一个月至数月的处理间隔可能是适当的，然而对于硫酸盐还原细菌，1周至1个月（例如2周）的处理间隔可能是更适当。应理解，如果产甲烷菌和硫酸盐还原细菌都存在，则应当利用适合于硫酸盐还原细菌的更短处理间隔。本发明人认为，本领域技术人员可容易地通过进行相当直接的实验来确定处理和静息的最佳时期.
在另一个实施方案中，如上所述添加FNA/亚硝酸盐/酸，进行如上所述的持续时间。随后终止FNA/亚硝酸盐/酸流的添加一段时间，例如数天，以使废水流洗去减弱的生物膜，并且将内生物膜层暴露于环境/废水。随后施用进一步的FNA/亚硝酸盐/酸。这种进一步的剂量可施用如上所述的持续时间，或可使用更短的施用持续时间。预期SRB和产甲烷菌得到更充分处理，并且可在更长的时间（许多周或月）内保持无活性。
本发明人还预期环境需要仅隔数周来利用游离亚硝酸进行处理。其中游离亚硝酸存在于环境中的接触时间可能仅为约数小时的水平。
在利用亚硝酸处理期间，亚硝酸在环境中的浓度可在0.1-1.0mgN/L，更优选0.1至0.5mgN/L，更优选0.1-0.2mgN/l的范围内。同样地，本领域技术人员将理解本发明不应当被视为限定于这些浓度。
在本发明的一些实施方案中，包含游离亚硝酸的溶液可通过处理废水处理厂中的液流来获得。在这些实施方案中，包含游离亚硝酸的溶液通常通过处理废水处理厂中的液流以形成亚硝酸盐来获得，其中亚硝酸盐在酸性条件下或通过将酸添加至亚硝酸盐(或两者)来形成。
在其它实施方案中，商购可得的亚硝酸盐可用作亚硝酸盐的来源。
本发明人还已发现，添加游离亚硝酸至下水道具有破坏在下水道管道中形成的生物膜的能力。因此，在进一步的方面，本发明提供了用于处理或破坏下水道或废水处理厂中的生物膜的方法，包括将游离亚硝酸添加至该下水道或废水处理厂的步骤。所述游离亚硝酸可通过将包含游离亚硝酸的溶液添加至下水道或废水处理厂来添加。
在另一个方面，本发明提供了用于处理或破坏具有生物膜的下水道或废水处理厂容器或任何管道中的生物膜的方法，包括将游离亚硝酸添加至该下水道或废水处理厂，或利用包含亚硝酸根(NO2 -)、具有低于7的pH的溶液处理下水道或废水处理厂容器或管道，或通过将亚硝酸盐添加至下水道或废水处理厂容器或管道并且使下水道或废水处理厂容器或管道中的pH低于7来处理下水道或废水处理厂容器或管道的步骤。
在另一个方面，本发明提供了用于处理或破坏下水道或废水处理厂容器或管道中的生物膜的方法，包括在使在废水处理厂容器或管道或下水道中获得包含亚硝酸盐的具有酸性pH的溶液的条件下，将亚硝酸盐添加至下水道或废水处理厂容器或管道中的步骤。在一个实施方案中，将包含亚硝酸盐(NO2 -)的具有低于7的pH的溶液添加至下水道或废水处理厂容器或管道中。在另一个实施方案中，将亚硝酸盐添加至下水道或废水处理厂容器或管道，并且在下水道或废水处理厂中形成或维持低于7的pH。
在本发明该方面的一些实施方案中，本发明的方法包括将亚硝酸盐和酸添加至下水道或废水处理厂。可同时添加所述亚硝酸盐和酸。或者，可在亚硝酸盐之前添加酸。作为另外的选择，可在亚硝酸盐之后添加酸。然而，当分开添加酸和亚硝酸盐时，期望酸与亚硝酸盐的分开添加之间经历合理短的时帧。有效地，应当在时间上充分靠近地添加亚硝酸盐和酸，以使它们被有效地添加至相同批次的废水中。期望地，亚硝酸盐的添加和酸的添加或多或少地同时发生。
还已发现，本发明的所有方面的方法还可通过与过氧化氢(H2O2)一起施用来进行改善。具体地，利用游离亚硝酸或在酸性pH下利用亚硝酸盐的处理，结合过氧化氢的施用，可导致硫酸盐还原细菌和/或产甲烷古细菌的杀伤的显著增加。因此，在另一个实施方案中，本发明还包括利用游离亚硝酸或在酸性pH下利用亚硝酸盐的处理和利用过氧化氢的处理。过氧化氢可与游离亚硝酸或酸性pH下的亚硝酸盐同时存在，或可在利用游离亚硝酸或酸性pH下的亚硝酸盐处理之后（适当时，正好之后）添加过氧化氢，或可在利用游离亚硝酸或酸性pH下的亚硝酸盐处理之前添加过氧化氢。
可添加过氧化氢以便过氧化氢的浓度达到500ppm，适当地1ppm至250ppm，更适当地5ppm至150ppm，更适当地10ppm至100ppm。在约30ppm的过氧化氢水平也已显示了有效处理。
由本发明人进行的初步工作已显示，利用游离亚硝酸(或酸化亚硝酸盐)和过氧化氢的组合进行施用可获得达到或甚至大于99%的杀伤(2个对数降低)。这是一个显著的结果，因为其允许化学药品的剂量施用之间有宽得多的间隔或时期，因为与导致更低杀伤的处理相比较，硫酸还原细菌和/或产甲烷古细菌将花费更长的时间恢复。
进一步增强的杀伤率还可通过利用氧处理来获得。适当地，在与利用游离亚硝酸处理或用酸性pH下的亚硝酸盐处理的同时添加氧。可这样添加氧，以便氧的浓度达到50ppm，适当地1ppm至10ppm，甚至更适当地5ppm至10ppm。在低于10ppm（例如约6ppm）的氧水平上已证实了有效处理。
进一步增强的杀伤率还可通过利用游离亚硝酸处理或用酸性pH下的亚硝酸盐处理，然后利用碱性物质例如苛性钠处理来获得。碱性物质的添加量可以是，在加入所述碱性物质后pH大于8，更适当地8至13，甚至更适当地9至12，甚至更适当地10至11，或甚至约10.5。
附图概述
图1显示对于实验I的SRB和MA活性的抑制和恢复图；
图2显示对于实验II的SRB和MA活性的抑制和恢复图，该图显示FNA的单次施用(6hr)立即抑制SRB和MA。在后面的1.5个月也获得了缓慢的恢复；
图3显示对于实验III的SRB和MA活性的抑制和恢复图，该图显示FNA的4次施用(24hr)抑制了硫化物和甲烷的产生。在此后的数月内也获得了缓慢的恢复；
图4A显示因实验III而产生的生物膜剥落图，图4B显示对于实验III而言生物膜中的死亡细胞的图。这些发现显示，FNA引起严重的生物膜剥落，主要发生在施用药期间。图4B显示FNA对下水道生物膜细胞施加了严重的杀生物作用；
图5显示在实验III中，在FNA处理后生物膜的显微图像，显示了在实验III的处理后生物膜中的死亡细胞；
图6显示实验IV中日均硫化物(A)和甲烷(B)浓度的图；
图7显示在暴露于不同化学药品后的微生物杀伤率(%)；
图8显示对于几个不同的过氧化氢浓度，微生物杀伤(%)对游离亚硝酸浓度(mgN/L)的图；和
图9显示对于0.26ppm的游离亚硝酸浓度，微生物杀伤（%）对过氧化氢浓度(mg/L)的图。
实施例
本发明源于由本发明人针对亚硝酸盐对硫酸盐还原细菌的作用而进行的实验。亚硝酸盐很久以来已被公认为硫酸盐还原细菌(SRB)的代谢抑制剂。其通过阻断亚硫酸盐还原成硫化物而作用于异化型亚硫酸盐还原（dissimilatory sulfite reduction，dsr)酶。
在由本发明人进行的包括给污水系统连续添加亚硝酸盐的研究中，在连续亚硝酸盐施用开始后数天发生反硝化作用(异养和自养的）。反硝化作用在下水道反应器中产生高pH(8-9)。pH的升高与亚硝酸盐施用浓度相关。本发明人观察到亚硝酸盐抑制效力被高pH减小。基于该观察，本发明人假设：亚硝酸盐的效力与污水的pH相关。在更低的pH下，本发明人假设：亚硝酸盐在控制硫化物产生上可能表现更好。不希望受理论束缚，因为亚硝酸盐在更低的pH下形成游离亚硝酸(HNO2)，因此本发明人假定不同的亚硝酸盐抑制机制：游离亚硝酸对于硫酸盐还原细菌是更有效的抑制剂，或甚至游离亚硝酸对于硫酸盐还原细菌显示毒性。该假设具有高度创新性，因为其提供了亚硝酸盐对硫酸盐还原细菌代谢的抑制的不同机制。本发明人进行了实验，游离亚硝酸被认为在抑制硫酸盐还原细菌上非常有效。
在由本发明人进行的研究中还已发现亚硝酸盐在减少甲烷的产量上是有效的。这可能是由游离亚硝酸或反硝化作用的中间产物(NO)的更高氧化-还原电位或毒性引起的。然而，迄今为止还未曾有人报道游离亚硝酸对产甲烷聚生体（methanogenic consortium）的抑制作用。由本发明人进行的游离亚硝酸实验因此也研究了游离亚硝酸抑制的该创新方面。
实验：
进行四组实验以研究亚硝酸盐和游离亚硝酸(在下面的讨论中，FNA用于表示游离亚硝酸,SRB用于表示硫酸盐还原细菌，以及MA用于表示产甲烷古细菌)：
·实验I:亚硝酸盐对SRB和MA的抑制作用(Mohanakrishrian等人，2008)。这构成了比较实例。
·实验II:FNA对SRB和MA的作用–利用6hr FNA处理的实验室研究。
·实验III:FNA对SRB和MA的作用-利用24hr FNA处理的实验室研究。
·实验IV:FNA对SRB和MA的作用–利用33hr FNA处理的现场研究(持续3天；仅在白天施用药)。
第一个实验主要集中在亚硝酸盐上，然而其它实验针对的是FNA。实验细节列于下列表1中。
Figure BDA00002487443200111
在实验I中，在反应器中连续施用亚硝酸盐，进行24天。在亚硝酸盐存在的情况下在反应器中未观察到硫化物和甲烷的积累。在生物膜的硫酸盐还原和甲烷产生能力上观察到显著降低。当终止添加亚硝酸盐时，硫酸盐还原和甲烷产生能力逐渐恢复，在2.5个月后分别达到亚硝酸盐添加前水平的100%和40%。
在实验II中，对4个反应器中施用浓度为0、0.05、0.08、0.17mg-N/L的FNA。在第0天FNA的单次给药导致FNA与下水道生物膜之间的6小时接触，立即抑制SRB和MA。FNA施用后的恢复依赖于FNA浓度。R4（施用最高的FNA）花费16天恢复至50%。在所有情况下，在FNA施用后甲烷也降至低于20%。甲烷产生的恢复比SRB的恢复慢。该实验确认了FNA在相同的浓度和暴露时间下比亚硝酸盐更有效。
实验III目标在于实现对硫化物和甲烷产生的完全抑制。将两个水平的FNA（即0.18和0.36ppm）两者与生物膜接触24小时时都成功地抑制SRB和产甲烷菌。在终止FNA施用后1个月，SRB恢复至约70%，而产甲烷菌仅使其活性恢复至20%。对于不同的FNA浓度未观察到显著差异，这表明0.18ppm是足够的。
通过将在0.18ppm上引起的抑制和恢复与实验II中的0.18ppm的结果相比较发现，更长的暴露时间（24小时)获得更高的抑制。因此，对于浓度为0.18ppm的FNA，有效暴露时间的范围在6与24小时之间。
图4B显示反应器中施用的FNA杀伤生物膜中超过90%的细胞。这也可通过图5中的显微图像来可视地显示。这些结果显示FNA对下水道的生物膜中的微生物具有杀生物作用，这可能是硫酸盐还原和产甲烷活性显著降低的原因。
图4A显示FNA的施用对下水道的生物膜具有消散作用，在所有实验反应器中导致严重的生物膜剥离。这是高度有益的。
实验IV：图6显示在泵站湿井和828m下游处的硫化物和甲烷浓度。3天后实现硫酸盐还原的完全抑制，此时终止了施用药。硫化物产量逐渐恢复，在7天后达到初始水平的50%。然而，硫化物产量在第12-14天过程中急剧下降，在第14天达到零产量，然后在终止施用药后3周逐渐反弹回亚硝酸盐施用前水平。
在现场试验（图6B）中确认了在实验室规模研究中观察到的FNA对产甲烷菌的强毒性作用。在终止亚硝酸盐施用后1个月，828m处的甲烷浓度维持在与湿井中测量的水平相似的水平上，这表明下水道生物膜在该时期停止产生甲烷。在施用后3个月，甲烷产量恢复至施用前水平的20%以下。
总的来说，现场试验确认了实验室研究结果：FNA对厌氧性下水道生物膜的硫酸盐还原和甲烷产生具有长期抑制作用。现场和实验室结果统统表明可将FNA间断地用于在下水道中实现硫化物和甲烷控制。
实验I显示可将亚硝酸盐施用用于抑制下水道系统中的SRB和MA的活性。然而，该策略依赖于亚硝酸盐向下水道系统的连续施用。存在很明显的与长期连续施用化学药品相关的不利成本影响。实验II–IV显示，FNA的间断性施用（施用经相对短的时期进行）能够长期抑制SRB和MA，从而使得有可能间断性施用化学药品。有利地，微生物的显著细胞死亡也发生，这可导致对包含所述微生物的生物膜的破坏和控制。
上文中展示的实验工作不仅确认了亚硝酸盐的连续施用在控制硫化物和甲烷产生中的有效性，而且还显示了游离亚硝酸抑制的新技术。这与将亚硝酸盐用作SRB的代谢抑制剂完全不同。亚硝酸盐反硝化作用的中间产物也可抑制MA。然而，游离亚硝酸可利用非常短的暴露时间抑制SRB和MA。通过在下水道中应用游离亚硝酸而非亚硝酸盐有可能得到许多益处。这些有利方面可包括但不限于下列方面：
·需要更少量的化学药品，因此运行成本更低(短时间的施用+缓慢的恢复)。
·当FNA存在时高度有效。
·在停止FNA后长期恢复。
·同时抑制甲烷产生至可忽略的水平。
·保留更多的有机碳，特别地挥发性脂肪酸(VFA)（对于下游废水处理厂(WWTP)(更少的CH4产生)）。
·对环境无残留作用。
·生物膜的处理和控制。
厌氧性下水道生物膜对FNA的短时间暴露似乎能够杀死SRB和MA，可能还有其它微生物。FNA的这种杀生物作用优于其它杀生物剂。FNA对环境不具有残留作用，因为亚硝酸盐可通过反硝化过程减少。这也起着破坏下水道的管道中存在的生物膜的作用。
进行进一步的实验来证实游离亚硝酸与过氧化氢、氧、苛性钠及其组合的细胞杀伤能力。在利用游离亚硝酸和苛性钠的实验中，在利用游离亚硝酸处理之后添加苛性钠。在这些实验中，利用来自上行主下水道反应器的载体上的生物膜进行活力测试。分别测定游离有害的酸、过氧化氢、氧以及游离亚硝酸与过氧化氢、氧和碱或苛性剂条件的组合的细胞杀伤能力。所使用的条件列于表2中：
表2
上述实验的结果示于图7中。图7显示FNA+H2O2为最强的杀伤组合，其次为FNA->苛性剂、FNA+O2和FNA。
结果显示H2O2增强酸化亚硝酸盐针对厌氧性下水道生物膜的杀生物作用。这是特别有用的作用，因为可将过氧化氢与酸化亚硝酸盐一起容易地添加至下水管道。
结果还显示FNA施用和苛性剂休克本身能够显著地灭活生物膜细胞。
图8和9显示了进一步的结果，其中显示FNA和过氧化氢对所获得的微生物杀伤作用的协同效果。
其它实施例
进行总共20个测试，其中6个测试在参数FNA=0.329mgN/L,H2O2=40mg/L和6小时暴露时间的中间。8个测试为析因测试（factorial），6个测试为围绕半径为1.682的圆周分布的星芒试验（startests）。总体实验设计和关于杀伤效率的详细实验数据列于表3中。
观察到的杀伤效率在92.9与99.8%之间变化。这些结果明确地表明选择的因子对杀伤效率具有显著影响。
表3.三因子五水平中心复合设计和实验参数
Figure BDA00002487443200151
在整个说明书中，除非在上下文中有相反指示，否则术语“包含”及其语法等同词应当被认为具有包括的含义。
本领域技术人员应理解，本发明可易于进行除明确描述之外的变化和变动。应理解，本发明包括落入其精神和范围内的所有此类变化和变动。
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Claims (27)

1.一种用于在包含硫酸盐还原细菌或产甲烷古细菌或者两者的环境中控制此类生物的活性的方法，包括利用游离亚硝酸(HNO2)处理所述环境。
2.一种用于在包含硫酸盐还原细菌或产甲烷古细菌或者两者的环境中控制此类生物的活性的方法，包括利用包含亚硝酸根(NO2 -)的具有低于7的pH的溶液或通过将亚硝酸盐添加至所述环境、并且使环境的pH低于7来处理所述环境。
3.一种用于在包含微生物的环境中控制此类微生物的活性的方法，包括利用游离亚硝酸(HNO2)处理所述环境。
4.权利要求1至3中任一项所述的方法，包括当将亚硝酸盐添加至所述环境时，将亚硝酸盐添加至pH在2.0至7.0，更优选2至4的范围内、或pH为6至7或pH为6.0至6.5的环境中。
5.前述权利要求中任一项所述的方法，包括将亚硝酸盐和酸添加至所述环境，其中同时添加所述亚硝酸盐和所述酸，或在亚硝酸盐之前添加所述酸，或在所述亚硝酸盐之后添加所述酸。
6.权利要求1至4中任一项所述的方法，其中将所述酸和亚硝酸盐彼此预先混合以产生游离亚硝酸，随后将所述游离亚硝酸添加至待处理的环境。
7.前述权利要求中任一项所述的方法，其中添加酸化的亚硝酸盐溶液或亚硝酸盐与酸的溶液至废水中有至少0.05ppm的游离亚硝酸，或废水中有至少0.1ppm的游离亚硝酸或废水中有至少0.3ppm的游离亚硝酸，或废水中有至少0.5ppm的游离亚硝酸，甚至更特别地废水中有至少1ppm的游离亚硝酸。
8.前述权利要求中任一项所述的方法，其中所述方法包括利用游离亚硝酸间断性地处理所述环境的步骤。
9.权利要求8所述的方法，包括利用游离亚硝酸在1小时至数天（例如达到7天），或1小时至约1天，或甚至4小时至16小时，或甚至约6小时的相对短的时期内处理所述环境，允许经过5天至40天，更适当地10天至35天，更适当地20天至30天的相对较长的时期，然后利用游离亚硝酸在短时期内处理所述环境（等等）。
10.前述权利要求中任一项所述的方法，其中添加游离亚硝酸或亚硝酸盐及酸，然后终止添加游离亚硝酸或亚硝酸盐及酸持续一段时间，以使废水流洗掉减弱的生物膜并且将内生物膜层暴露于所述环境/废水，随后进一步施用游离亚硝酸或亚硝酸盐及酸。
11.前述权利要求中任一项所述的方法，其中在利用亚硝酸进行处理的过程中，环境中的亚硝酸的浓度在0.1-1.0mgN/L，更优选0.1至0.5mgN/L，甚至更优选0.1-0.2mgN/1的范围内。
12.前述权利要求中任一项所述的方法，其中包含游离亚硝酸的溶液通过处理废水处理厂中的液流以形成亚硝酸盐来获得，该亚硝酸盐在酸性条件下形成或将酸添加至该亚硝酸盐或者两者。
13.前述权利要求中任一项所述的方法，其中商购可得的亚硝酸盐被用作亚硝酸盐的来源。
14.一种用于处理或破坏下水道或废水处理厂中的生物膜的方法，包括将游离亚硝酸添加至所述下水道或废水处理厂的步骤。
15.一种用于处理或破坏下水道或具有生物膜的废水处理厂容器或任何管道中的生物膜的方法，包括将游离亚硝酸添加至所述下水道或废水处理厂或者利用包含亚硝酸根(NO2 -)的具有低于7的pH的溶液处理所述下水道或废水处理厂容器或管道，或者通过将亚硝酸盐添加至所述下水道或废水处理厂容器或管道并且使所述下水道或者废水处理厂容器或管道中的pH低于7来处理下水道或废水处理厂容器或管道的步骤。
16.一种用于处理或破坏下水道或者废水处理厂容器或管道中的生物膜的方法，包括在以使所述废水处理厂容器或管道或下水道中获得包含亚硝酸盐的具有酸性pH的溶液的条件下，将亚硝酸盐添加至所述下水道或者废水处理厂容器或管道。
17.权利要求16所述的方法，其中将包含亚硝酸根(NO2 -)的具有低于7的pH的溶液添加至所述下水道或者废水处理厂容器或管道中，或将亚硝酸盐添加至所述下水道或废水处理厂容器或管道，并且在所述下水道或废水处理厂中形成或维持低于7的pH。
18.前述权利要求中任一项所述的方法，还包括施用过氧化氢(H2O2)。
19.权利要求18所述的方法，其中所述过氧化氢与游离亚硝酸或在酸性pH下与亚硝酸盐同时存在，或在利用游离亚硝酸处理后或在酸性pH下利用亚硝酸盐处理后添加过氧化氢，或在利用游离亚硝酸或在酸性pH下利用亚硝酸盐处理之前添加过氧化氢。
20.权利要求18或权利要求19所述的方法，其中添加过氧化氢以便过氧化氢的浓度达到500ppm，或1ppm至250ppm，或5ppm至150ppm，或10ppm至100ppm。
21.权利要求20所述的方法，其中添加过氧化氢以便过氧化氢的浓度为约30ppm。
22.前述权利要求中任一项所述的方法，还包括利用氧处理所述环境。
23.权利要求22所述的方法，其中在利用游离亚硝酸处理或在酸性pH下利用亚硝酸盐处理的同时添加所述氧。
24.权利要求22或权利要求23所述的方法，其中添加氧以便氧的浓度达到50ppm，或1ppm至10ppm，或适当地5ppm至10ppm。
25.前述权利要求中任一项所述的方法，包括利用游离亚硝酸处理所述环境或在酸性pH下利用亚硝酸盐处理所述环境，然后利用碱性物质进行处理所述环境。
26.权利要求25所述的方法，其中所述碱性物质为苛性钠。
27.权利要求25或权利要求26所述的方法，其中以使添加所述碱性物质后的pH大于8，或为8至13，或为9至12，甚至更适当地为10至11或甚至为约10.5的量添加所述碱性物质。
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Inventor before: Z *yuan

Inventor before: G *jiang

Inventor before: Gutierrez Garcia-moreno Oriol

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