CN102610821A - 锂离子电池及其正极极片 - Google Patents

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Abstract

本发明属于锂离子电池技术领域，尤其涉及一种锂离子电池正极极片，包括正极集流体和涂覆在所述正极集流体上的正极膜片，所述正极膜片包括正极活性物质、粘接剂和导电剂，所述正极膜片还包括正温度系数材料，所述正温度系数材料为(VmR1-m)2O3，其中，R为Cr、Ba、Al、In、Ga、Sr和Pb中的至少一种，0.5≤m≤1，所述正温度系数材料的质量为所述正极膜片总质量的4.5-30％。本发明正极极片由于含有正温度系数材料，在高温下正极膜片阻抗增加导致正极极化增加，在充电过程中，正极电位降低，对应的正极氧化能力也随之降低，提高了锂离子电池的高温循环性能。此外，本发明还公开了一种包含该正极极片的锂离子电池。

Description

锂离子电池及其正极极片
技术领域
本发明属于锂离子电池技术领域，尤其涉及一种能够改善锂离子电池高温循环性能的锂离子电池正极极片，以及包含该正极极片的锂离子电池。
背景技术
随着现代电子技术的不断发展，锂离子电池以其能量密度高、电压平台高、自放电率小和循环寿命长等优点，已然成为电子产品不可缺少的化学电源。
然而，电子产品有时不可避免的需要在特定的高温环境中使用，例如，全球定位系统(GPS)使用的环境温度甚至高达100℃，又如，笔记本电脑中，锂离子电池目前均采用电芯多串多并组成的电池组；而在电动工具中，锂离子电池多串多并组成电池组的应用方式更为常见。而这种电池组往往都被密封在一个散热性能不好的装置内。这就导致电池组在大倍率循环过程中，电芯表面温升会变得更大，电芯表面所产生的热不能及时散去，最终导致容量衰减也会越来越快。这是因为高温条件下，锂离子电池内部副反应增加，例如，正极材料对电解液的氧化、靠近正极层的隔膜的氧化等都会随着温度的升高而加剧，这些副反应都会导致电芯循环性能的恶化。更为严重的是，电芯还会因为在高温环境中的长期使用而胀气严重。
现有的专利文献中报道了一些技术方案，以解决电池在高温大倍率循环过程中的容量衰减快问题，例如申请号为CN201010181766.6的中国专利公开了一种高温电解液，以改善锂离子电池的高温循环性能，这种高温电解液虽然可以在一定程度上改善锂离子电池的高温循环性能，但锂离子电池的低温性能却变得更差，因此限制了其进一步的使用。
有鉴于此，确有必要提供一种能够改善锂离子电池的高温循环性能而又不影响电池其他电性能的锂离子电池正极极片，以及包含该正极极片的锂离子电池。
发明内容
研究发现，电芯在高温循环过程中，导致电芯循环性能不断恶化的重要原因之一是由于电芯内温度的升高，加速了正极对电解液以及隔膜的氧化。
基于上述原理，本发明的目的之一在于：针对现有技术的不足，而提供一种能够改善锂离子电池的高温循环性能而又不影响电池其他电性能的锂离子电池正极极片。
为了达到上述目的，本发明采用如下技术方案：
一种锂离子电池正极极片，包括正极集流体和涂覆在所述正极集流体上的正极膜片，所述正极膜片包括正极活性物质、粘接剂和导电剂，所述正极膜片还包括正温度系数材料，所述正温度系数材料为(VmR1-m)2O3，其中，R为Cr、Ba、Al、In、Ga、Sr和Pb中的至少一种，0.5≤m≤1，所述正温度系数材料的质量为所述正极膜片总质量的4.5-30％。
温度升高时，正极极片电子电阻增加，当电池进行充电时，由于受极化的影响，正极实际电位要比平衡电位低，有助于降低高电位下的正极极活化能，从而改善电芯的循环性能；而当这种正极极片的温度回到室温状态时，正极极片电阻又恢复到初始状态，电池电化学性能不受影响。
若正温度系数材料所占比例过大，则由于正极膜片中正极活性物质所占比重较小，会影响电池的能量密度，若热正温度系数材料所占比例过小，则其对电池的高温循环性能的提高作用不明显。
作为本发明锂离子电池正极极片的一种改进，所述正温度系数材料为V2O3、V0.9Ba0.1O3或V0.8Cr0.2O3。
作为本发明锂离子电池正极极片的一种改进，所述正温度系数材料为V2O3。
作为本发明锂离子电池正极极片的一种改进，所述正温度系数材料的质量为所述正极膜片总质量的7-20％。
作为本发明锂离子电池正极极片的一种改进，所述正温度系数材料的质量为所述正极膜片总质量的10％。
作为本发明锂离子电池正极极片的一种改进，所述正极活性物质为钴酸锂(LiCoO2)、镍钴锰酸锂(LiNixMnyCo1-(x+y)O2)、锰酸锂(LiMn2O4)、磷酸铁锂(LiFePO4)中的至少一种，其中，x＜1、y＜1、x+y＜1。
作为本发明锂离子电池正极极片的一种改进，所述导电剂为导电碳、碳纳米管和鳞片石墨中的至少一种。
相对于现有技术，本发明锂离子电池正极极片具有以下有益技术效果：
第一，本发明的正极极片是一个温敏电极，当电池内部温度发生变化时，将诱发正极发生金属-半导体(或绝缘体)相变。具体而言，当温度升高时，正极将从顺磁金属相到顺磁绝缘相转变，在这个相变过程中，电阻率增加，因此正极极化也随之增加，在充放电过程中，Li+的传输受阻，从正极中脱嵌的Li+嵌入负极速度变慢，从而保证了高温下负极不被过度嵌锂的平衡状态。
第二，本发明中的正极极片在高温下由于正极膜片阻抗增加导致正极极化增加，在充电过程中，正极电位迅速上升，由于过电位的影响，正极电位低于平衡电位，正极电位降低，对应的正极氧化能力也随之降低，从而减少了高温高电位下隔膜与电解液的氧化程度，提高了锂离子电池的高温循环性能。而当这种正极极片的温度回到室温状态时，正极极片电阻又恢复到初始状态，电池电化学性能不受影响。
第三，本发明克服了高分子环氧树脂基材料开关温度调整的范围窄、不耐高温、强度低、响应时间慢和有机材料易老化等缺点。另外，相比于传统BaTiO3系陶瓷材料而言，本发明中材料具有低的常温电阻率，同时不受电压和频率的影响。
本发明的另一个目的在于提供一种锂离子电池，包括正极极片、负极极片、间隔于所述正极极片和负极极片之间的隔膜，以及电解液，所述正极极片为上述段落所述的锂离子电池正极极片。
相对于现有技术，本发明锂离子电池由于正极极片中含有正温度系数材料，当电池处于较高的温度下充电时，正极氧化能力降低，从而减少了高温高电位下隔膜与电解液的氧化程度，提高了锂离子电池的高温循环性能，同时，当电池的温度回到室温状态时，正极极片电阻又恢复到初始状态，电池电化学性能不受影响。
具体实施方式
下面结合实施例，对本发明作进一步详细的描述，但本发明的实施方式不限于此。
实施例1
正极极片的制备：
将正极活性物质钴酸锂(LiCoO2)、导电剂导电碳(Super-P)、粘接剂聚偏氟乙烯(PVDF)和三氧化二钒(V2O3)按照70∶2∶3∶25的质量比例混合在溶剂N-甲基吡咯烷酮(NMP)中，搅拌均匀，得到正极浆料。将得到的正极浆料涂布在厚度为9μm的铝箔上，干燥，冷压，得到压实密度为1.5g/cm3的极片，再经过裁片、焊接极耳，得到正极极片。
负极极片的制备：
将负极活性物质天然石墨、导电剂导电碳(Super-P)、粘接剂丁苯橡胶(SBR)和增稠剂羧甲基纤维素钠(CMC)按照94∶2∶2∶2的质量比例混合在溶剂水中，搅拌均匀，得到负极浆料。将所得负极浆料涂布在厚度为9μm的铜箔上，干燥，冷压，得到压实密度为1.7g/cm3的极片，再经过裁片、焊接负极极耳，得到负极极片。
电解液的制备：
把碳酸甲乙酯(EMC)、碳酸二乙酯(DEC)、碳酸乙烯酯(EC)、碳酸丙烯酯(PC)按照1∶1∶0.5∶0.5的比例混合均匀，加入六氟磷酸锂(LiPF6)作为溶质，使六氟磷酸锂(LiPF6)的浓度为1M，制成电解液
隔膜采用聚乙烯多孔膜，多孔膜的厚度为16μm。
锂离子电池的制备：
将得到的正极极片、负极极片和隔膜按次序卷绕成电芯，用铝塑薄膜将电芯顶封和侧封，留下注液口。然后从注液口灌注电解液，再经过化成、容量等工序制得锂离子电池。
实施例2
与实施例1不同的是正极极片的制备：
将正极活性物质镍钴锰酸锂(LiNi0.5Mn0.3Co0.2O2)和钴酸锂(LiCoO2)的混合物(二者的质量比例为1∶1)、导电剂碳纳米管和导电碳的混合物(二者的质量比例为1∶10)、粘接剂聚偏氟乙烯(PVDF)和(V0.8Cr0.2)2O3按照75∶2∶3∶20的质量比例混合在溶剂N-甲基吡咯烷酮(NMP)中，搅拌均匀，得到正极浆料。将得到的正极浆料涂布在厚度为9μm的铝箔上，干燥，冷压，得到压实密度为1.55g/cm3的极片，再经过裁片、焊接极耳，得到正极极片。
其余同实施例1，这里不再赘述。
实施例3
与实施例1不同的是正极极片的制备：
将正极活性物质镍钴锰酸锂(LiNi0.5Mn0.3Co0.2O2)、导电剂鳞片石墨、粘接剂聚偏氟乙烯(PVDF)和(V0.8Sr0.2)2O3按照80∶2∶3∶15的质量比例混合在溶剂N-甲基吡咯烷酮(NMP)中，搅拌均匀，得到正极浆料。将得到的正极浆料涂布在厚度为9μm的铝箔上，干燥，冷压，得到压实密度为1.6g/cm3的极片，再经过裁片、焊接极耳，得到正极极片。
其余同实施例1，这里不再赘述。
实施例4
与实施例1不同的是正极极片的制备：
将正极活性物质磷酸铁锂(LiFePO4)、导电剂导电碳、粘接剂聚偏氟乙烯(PVDF)和(V0.95Ga0.05)2O3按照88∶2∶3∶4.5的质量比例混合在溶剂N-甲基吡咯烷酮(NMP)中，搅拌均匀，得到正极浆料。将得到的正极浆料涂布在厚度为9μm的铝箔上，干燥，冷压，得到压实密度为1.65g/cm3的极片，再经过裁片、焊接极耳，得到正极极片。
其余同实施例1，这里不再赘述。
实施例5
与实施例1不同的是正极极片的制备：
将正极活性物质锰酸锂(LiMn2O4)和钴酸锂(LiCoO2)的混合物(二者的质量比为1∶3)、导电剂导电碳和鳞片石墨的混合物(二者的质量比例为5∶1)、粘接剂聚偏氟乙烯(PVDF)和V0.85Ba0.15O3按照85∶2∶3∶10的质量比例混合在溶剂N-甲基吡咯烷酮(NMP)中，搅拌均匀，得到正极浆料。将得到的正极浆料涂布在厚度为9μm的铝箔上，干燥，冷压，得到压实密度为1.7g/cm3的极片，再经过裁片、焊接极耳，得到正极极片。
其余同实施例1，这里不再赘述。
实施例6
与实施例1不同的是正极极片的制备：
将正极活性物质钴酸锂(LiCoO2)、导电剂导电碳、粘接剂聚偏氟乙烯(PVDF)和V0.75In0.25O3、V0.9Ba0.1O3和V2O3按照65∶2∶3∶10∶10∶10的质量比例混合在溶剂N-甲基吡咯烷酮(NMP)中，搅拌均匀，得到正极浆料。将得到的正极浆料涂布在厚度为9μm的铝箔上，干燥，冷压，得到压实密度为1.45g/cm3的极片，再经过裁片、焊接极耳，得到正极极片。
其余同实施例1，这里不再赘述。
实施例7
与实施例1不同的是正极极片的制备：
将正极活性物质钴酸锂(LiCoO2)、导电剂导电碳、粘接剂聚偏氟乙烯(PVDF)和V0.9Al0.1O3按照83∶2∶3∶12的质量比例混合在溶剂N-甲基吡咯烷酮(NMP)中，搅拌均匀，得到正极浆料。将得到的正极浆料涂布在厚度为9μm的铝箔上，干燥，冷压，得到压实密度为1.65g/cm3的极片，再经过裁片、焊接极耳，得到正极极片。
其余同实施例1，这里不再赘述。
实施例8
与实施例1不同的是正极极片的制备：
将正极活性物质锰酸锂(LiMn2O4)、导电剂导电碳、粘接剂聚偏氟乙烯(PVDF)和V0.5Ba0.5O3按照77∶2∶3∶18的质量比例混合在溶剂N-甲基吡咯烷酮(NMP)中，搅拌均匀，得到正极浆料。将得到的正极浆料涂布在厚度为9μm的铝箔上，干燥，冷压，得到压实密度为1.65g/cm3的极片，再经过裁片、焊接极耳，得到正极极片。
其余同实施例1，这里不再赘述。
实施例9
与实施例1不同的是正极极片的制备：
将正极活性物质锰酸锂(LiMn2O4)和镍钴锰酸锂(LiNi1/3Mn1/3Co1/3O2)的混合物(二者的质量比为1∶2)、导电剂导电碳、粘接剂聚偏氟乙烯(PVDF)和V0.6Ba0.4O3和V2O3按照73∶2∶3∶8∶14的质量比例混合在溶剂N-甲基吡咯烷酮(NMP)中，搅拌均匀，得到正极浆料。将得到的正极浆料涂布在厚度为9μm的铝箔上，干燥，冷压，得到压实密度为1.55g/cm3的极片，再经过裁片、焊接极耳，得到正极极片。
其余同实施例1，这里不再赘述。
实施例10
与实施例1不同的是正极极片的制备：
将正极活性物质镍钴锰酸锂(LiNi1/3Mn1/3Co1/3O2)、导电剂导电碳、粘接剂聚偏氟乙烯(PVDF)和V0.7Pb0.3O3和V0.8Ba0.2O3按照82∶2∶3∶10∶3的质量比例混合在溶剂N-甲基吡咯烷酮(NMP)中，搅拌均匀，得到正极浆料。将得到的正极浆料涂布在厚度为9μm的铝箔上，干燥，冷压，得到压实密度为1.65g/cm3的极片，再经过裁片、焊接极耳，得到正极极片。
其余同实施例1，这里不再赘述。
对比例
与实施例1不同的是正极极片的制备：
将正极活性物质钴酸锂(LiCoO2)、导电剂导电碳(Super-P)、粘接剂聚偏氟乙烯(PVDF)按照95∶2∶3：的质量比例混合在溶剂N-甲基吡咯烷酮(NMP)中，搅拌均匀，得到正极浆料。将得到的正极浆料涂布在厚度为9μm的铝箔上，干燥，冷压，得到压实密度为1.5g/cm3的极片，再经过裁片、焊接极耳，得到正极极片。
其余同实施例1，这里不再赘述。
对实施例1至10和对比例的锂离子电池进行高温循环寿命测试：
将锂离子电池在70℃下采用2C的倍率充电，1C的倍率放电，依次进行500个循环，在室温下测试0.5C下电池的容量，并与循环前电池室温容量进行比较，计算循环后容量保持率，容量保持率的计算公式如下：
容量保持率＝(0.5C下电池的容量/循环前电池室温容量)×100％
所得结果示于表1。
表1：实施例1至10和对比例的锂离子电池的高温循环测试结果
  组别   容量保持率(％)
  实施例1   90
  实施例2   84
  实施例3   72
  实施例4   67
  实施例5   78
  实施例6   70
  实施例7   92
  实施例8   88
  实施例9   83
  实施例10   81
  对比例   50
由表1可知，采用本发明的锂离子电池正极极片后，锂离子电池在高温下进行循环时，电芯容量保持率优于对比例。这说明了本发明对于改善锂离子电池的高温循环性能具有较好的帮助。
这是因为，本发明锂离子电池正极极片中加入了正温度系数材料后，在高温循环过程中，正极将从顺磁金属相转变到顺磁绝缘相，由于极化原因，在充电过程中，阴极实际电位低于理论电位，正常电芯充电至4.2V结束并静置3min后，电压只有少许下降，而本发明的正极充电结束后电压很快下降至4.0V左右，从而减缓了阴极对电解液与隔膜的氧化程度，因此，较正常电极而言，本发明的正极极片改善了电芯的高温循环性能。
根据上述说明书的揭示和教导，本发明所属领域的技术人员还可以对上述实施方式进行变更和修改。因此，本发明并不局限于上面揭示和描述的具体实施方式，对本发明的一些修改和变更也应当落入本发明的权利要求的保护范围内。此外，尽管本说明书中使用了一些特定的术语，但这些术语只是为了方便说明，并不对本发明构成任何限制。

Claims (8)

1.一种锂离子电池正极极片，包括正极集流体和涂覆在所述正极集流体上的正极膜片，所述正极膜片包括正极活性物质、粘接剂和导电剂，其特征在于：所述正极膜片还包括正温度系数材料，所述正温度系数材料为(VmR1-m)2O3，其中，R为Cr、Ba、Al、In、Ga、Sr和Pb中的至少一种，0.5≤m≤1，所述正温度系数材料的质量为所述正极膜片总质量的4.5-30％。
2.根据权利要求1所述的锂离子电池正极极片，其特征在于：所述正温度系数材料为V2O3、V0.9Ba0.1O3或V0.8Cr0.2O3。
3.根据权利要求2所述的锂离子电池正极极片，其特征在于：所述正温度系数材料为V2O3。
4.根据权利要求1所述的锂离子电池正极极片，其特征在于：所述正温度系数材料的质量为所述正极膜片总质量的7-20％。
5.根据权利要求4所述的锂离子电池正极极片，其特征在于：所述正温度系数材料的质量为所述正极膜片总质量的10％。
6.根据权利要求1所述的锂离子电池正极极片，其特征在于：所述正极活性物质为钴酸锂(LiCoO2)、镍钴锰酸锂(LiNixMnyCo1-(x+y)O2)、锰酸锂(LiMn2O4)、磷酸铁锂(LiFePO4)中的至少一种，其中，x＜1、y＜1、x+y＜1。
7.根据权利要求1所述的锂离子电池正极极片，其特征在于：所述导电剂为导电碳、碳纳米管和鳞片石墨中的至少一种。
8.一种锂离子电池，包括正极极片、负极极片、间隔于所述正极极片和负极极片之间的隔膜，以及电解液，其特征在于：所述正极极片为权利要求1至7任一项所述的锂离子电池正极极片。
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