CN102519612A - 一种飞秒x-射线脉冲的测量方法及其应用 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种飞秒X-射线脉冲的测量方法及其应用。本发明的方法利用参数化的计算公式和光电子速度微分谱,确定测量得到的光电子能量对应的时间参量值,利用解析性的光电子能谱的微分方程及相关解谱技术,一步重建飞秒X-射线脉冲的形状和具体的时间结构。本发明的方法不需要大量的光电子能谱的时间分辨测量,也不需要的冗长的迭代计算和实验数据拟合过程,能从每个测量得到的光电子能谱重建出飞秒X-射线脉冲的时域特性。本发明的测量方法可以用于研究、分析、评估、优化飞秒X-射线脉冲光源的技术参数和性能指标;以及用于研究超快速反应动力学过程中随时间变化的相关信息。
Description
技术领域
本发明属于超快光学,具体涉及一种飞秒X-射线脉冲的测量方法及其应用。
背景技术
为了研究凝聚态、表面、化学和生命等物质中的原子运动过程,需要时间宽度越来越短的飞秒(10-15秒)X-射线作为激发及探测光脉冲。产生和测量飞秒X-射线脉冲,一直是超快速测量领域的前沿课题。但是,产生和测量飞秒X-射线的时间结构,在技术上一直是一种挑战。对于皮秒(10-12秒)时间宽度的X-射线脉冲,可以用成熟的条纹相机技术和常规的快电子学来测量;而对于更短的这些光脉冲,普遍缺乏或未曾了解可利用的相互作用,特别是非线性光学过程。迄今为止,已经有人提出过几种产生和测量飞秒X-射线的方法及技术。Bucksbaum和Lindenberg等人较早尝试用晶体上布拉格衍射的方法产生和测量亚皮秒同步辐射X-射线脉冲(Bucksbaum P H and Merlin R 1999 Solid State Commun.111535,Lindenberg Aetal 2000Phys.Rev.Lett.84111)。Zholents等人提出了一种时间分辨X-射线探测技术(ZholentsAAand ZolotorevM S 1996Phys.Rev.Lett.76912)。该技术利用飞秒激光脉冲激发半导体价带上的电子,从而增加半导体材料的X-射线吸收能力,使之成为一种X-射线的快速吸收开关。然而,这种开关所用的工作物质,例如GaAs晶体,对待测量的X-射线具有很强的能量选择性。另外,与此相关的技术难题,如晶体较长的退激发时间和在强激光脉冲下的热损伤效应等,都限制了这种方法的应用。总之,如何快速、精确地测量这些光脉冲具体细致的时间结构,一直是科学界的一个挑战。飞秒X-射线脉冲的时间宽度跨越了很多个普通激光脉冲的周期,对光电子能谱的解谱没有现成的方法。
发明内容
为了推动飞秒计量学的发展,需要一种精确地测量飞秒X-射线脉冲的方法,为此采用一种直接、快速的基于光电子能谱微分变换方程的解析性方法,利用激光辅助X-射线气体电离技术,精确地测量飞秒脉冲。
本发明的一个目的在于提出一种飞秒X-射线脉冲的测量方法。
本发明的飞秒X-射线脉冲的测量方法在平行于激光线性极化方向θ=0°测量得到的光电子能谱包括以下步骤:
1)激光脉冲与飞秒X-射线脉冲在时间和空间上进行交叉关联,并会聚;
2)激光脉冲和飞秒X-射线脉冲经会聚后,经过氢气或惰性气体,共同激发氢原子或惰性原子产生光电子;
3)用飞行时间TOF谱仪或其他光电子能谱仪探测平行于激光线性极化方向θ=0°出射的光电子,得到由飞秒X-射线脉冲和激光脉冲共同激发、在t时刻产生、θ=0°方向上飞出的光电子的能量W(t);
4)飞秒X-射线和激光脉冲共同激发、在t时刻产生、θ=0°方向上飞出的光电子的能量W(t)满足下式:
其中,WO=ωX-Ip为光电子的初动能,而ωX和Ip分别为飞秒X-射线脉冲的中心能量(频率)及气体原子或分子的电离能,为光电子的质动能;I为激光峰值功率密度即激光强度,ωL为激光角频率,Φ为激光脉冲载波-包络相位,为幅度为1的高斯形激光电场包络函数,τL为激光脉冲宽度即半高宽FWHM;
5)在θ=0°测量得到的光电子能谱n(W),经过归一化处理,再变换成光电子的速度谱s(V)是一个梳状谱,分布于初始速度两侧,将梳状谱s(V)的各个峰位和峰值组成另一个速度谱n(V),取该谱的前沿上升部分,则光电子的能量W或速度V对应的飞秒X-射线脉冲的强度分布的时间参量t可用下式计算:
当取n(V)的后沿下降部分时,光电子能量W或速度V对应的飞秒X-射线脉冲强度分布的时间参量t可用下式计算:
6)待测量的飞秒X-射线脉冲的强度随时间分布函数f(t)可用下式从光电子速度谱n(V)的微分变换方程计算:
其中μ是常数,导数项dF2(t)/dt直接从激光脉冲的包络函数计算得到,系数μ可以简单地取值1,用方程(4)从光电子速度谱n(V)计算f(t),再经过归一化处理,就得到了飞秒X-射线脉冲的波形。
本发明的飞秒X-射线脉冲的测量方法在平行于激光线性极化方向θ=180°测量得到的光电子能谱包括以下步骤:
1)激光脉冲与飞秒X-射线脉冲在时间和空间上进行交叉关联,并会聚;
2)激光脉冲和飞秒X-射线脉冲经会聚后,经过氢气或惰性气体,共同激发氢原子或惰性原子产生光电子;
3)用飞行时间TOF谱仪或其他光电子能谱仪探测平行于激光线性极化方向θ=180°出射的光电子,得到由飞秒X-射线脉冲和激光脉冲共同激发、在t时刻产生、θ=180°方向上飞出的光电子的能量W(t);
4)飞秒X-射线和激光脉冲共同激发、在t时刻产生、θ=180°方向上飞出的光电子的能量W(t)满足下式:
其中,WO=ωX-Ip为光电子的初动能,而ωX和Ip分别为飞秒X-射线脉冲的中心能量(频率)及气体原子或分子的电离能,为光电子的质动能;I为激光峰值功率密度即激光强度,ωL为激光角频率,Φ为激光脉冲载波-包络相位,为幅度为1的高斯形激光电场包络函数,τL为激光脉冲宽度即半高宽FWHM;
5)在θ=180°测量得到的光电子能谱n(W),经过归一化处理,再变换成光电子的速度谱s(V)是一个梳状谱,分布于初始速度两侧,将梳状谱s(V)的各个峰位和峰值组成另一个速度谱n(V),取该谱的前沿上升部分,则光电子的能量W或速度V对应的飞秒X-射线脉冲强度分布时间的参量t可用下式计算:
当取n(V)的后沿下降部分时,光电子能量W或速度V对应的飞秒X-射线脉冲强度分布的时间参量t可用下式计算:
6)待测量的飞秒X-射线脉冲的强度随时间分布函数f(t)可用下式从光电子速度谱n(V)的微分变换方程计算:
其中μ是常数,导数项dF2(t)/dt直接从激光脉冲的包络函数计算得到,系数μ可以简单地取值1,用方程(8)从光电子速度谱n(V)计算f(t),再经过归一化处理,就得到了飞秒X-射线脉冲的波形。
本发明的另一个目的在于提出飞秒X-射线脉冲的测量方法用于研究、分析、评估以及优化飞秒X-射线脉冲光源的技术参数和性能指标的用途;以及用于研究超快速反应动力学过程中随时间变化的相关信息的用途。这些飞秒X-射线脉冲光源包括通过原子在强激光电场中产生高次谐波辐射、高能电子与飞秒激光脉冲碰撞产生的汤姆逊散射和康普顿散射X-射线源、自由电子激光产生的飞秒X-射线、同步辐射产生的飞秒X-射线、脉冲高能电子束团韧致辐射产生的飞秒X-射线、等离子体产生的飞秒X-射线,以及任何其他方式产生的飞秒X-射线。
本发明的优点:
本发明的方法利用参数化的计算公式确定每个测量得到的光电子的相关强度分布的时间参数,利用解析性的光电子能谱解谱技术,一步重建脉冲的形状和具体的时间结构。本发明的方法不需要大量的光电子能谱的时间分辨测量,也不需要冗长的迭代计算和实验数据拟合过程,能从每个测量得到的光电子能谱重建出飞秒X-射线脉冲的时域特性。用参数化公式从脉冲的能量带宽值计算脉冲测量结果的时间不确定性即时间误差。由于变换方程建立了飞秒脉冲时间特性、重要的激光参数(峰值强度、电场包络形状、相位、载波-包络相位等)、原子或分子的电离能、光电子能谱之间的直接联系,可以用它从各个已知参数值计算出未知的参量。
附图说明
图1为本发明的测量阿秒X-射线脉冲的实验装置的示意图;
图2(a)为激光脉冲与飞秒X-射线脉冲在时间上的相对位置的曲线图,(b)为波长750nm、脉冲宽度τL=400fs、强度I=1×1014W/cm2的激光脉冲,与脉冲宽度τX=50fs、光子能量为ωX=408eV的飞秒X-射线脉冲作用,通过量子力学含时间薛定谔方程计算得到的光电子能谱n(W)的曲线图,(c)和(d)分别显示了光电子能谱n(W)的左和右两侧的梳妆结构及其包络线S0-S5曲线图,(e)为用本发明的方法从包络线S0计算得到的飞秒X-射线脉冲强度分布f(t)与初始分布fO(t)的相比较的曲线图;
图3为对750nm激光在θ=0°、I=4×1013W/cm2时对应1eV带宽的飞秒X-射线的时间误差Δt的曲线图。
具体实施方式
下面结合附图,通过具体实施例,进一步阐述本发明。
图1是测量飞秒X-射线脉冲的实验装置的示意图。飞秒X-射线脉冲的光源包括通过原子在强激光电场中产生的高次谐波辐射、高能电子与飞秒激光脉冲碰撞产生的汤姆逊散射和康普顿散射X-射线、自由电子激光产生的飞秒X-射线、同步辐射产生的飞秒X-射线、脉冲高能电子束团韧致辐射产生的飞秒X-射线、等离子体产生的飞秒X-射线,以及任何其他方式产生的飞秒X-射线。强而短的激光脉冲1,如时间宽度为400fs的激光脉冲,经激光脉冲延迟时间控制2(即通过光程调节),激光脉冲延迟时间控制即光程调节是通过一组反射镜调节激光脉冲的光程实现的。经过会聚反射镜4在激光脉冲前行方向上与飞秒X-射线脉冲3在真空中实现空间和时间上的交叉关联,共同激发从气体喷嘴5出射的氢气或惰性气体,产生光电子。用平行于激光线性极化方向θ=0°(或反行于激光线性极化方向θ=180°)出射的光电子被光电子能谱仪如飞行时间TOF(time-of-flight)谱仪6探测,从而得到由飞秒X-射线和激光脉冲共同激发、在t时刻产生、θ=0°(或θ=180°)方向上飞出的光电子的能量W(t)
从半经典力学观点来看,由飞秒X-射线和激光脉冲共同激发、在t时刻产生、θ=0°方向上飞出的光电子的能量W(t)满足下式:
其中,WO=ωX-Ip为光电子的初动能,而ωX和Ip分别为飞秒X-射线脉冲的中心能量(频率)和气体原子或分子的电离能,为光电子的质动能;I为激光峰值功率密度即激光强度,ωL为激光角频率,Φ为激光脉冲载波-包络相位,为幅度为1的高斯形激光电场包络函数,τL为激光脉冲宽度即半高宽FWHM。对于反平行于激光线性极化方向θ=180°的测量,上式右边第三项前正号变负号。
在θ=0°测量得到的光电子能谱n(W)即单位能量内探测到的光电子数,经过归一化处理,再变换成光电子的速度谱s(V)是一个梳状谱,分布在初始速度两侧。将梳状谱s(V)的各个峰位和峰值组成另一个速度谱n(V)。取该谱的前沿上升部分,则光电子能量W或速度V对应的飞秒X-射线脉冲强度分布时间参量t可用下式计算:
当取n(V)的后沿下降部分时,光电子能量W或速度V对应的飞秒X-射线脉冲强度分布时间参量t可用下式计算:
待测量的飞秒X-射线脉冲的强度-时间分布函数f(t)可用下式从光电子速度谱n(V)的微分变换方程计算:
其中,μ是常数,导数项dF2(t)/dt直接从激光脉冲的包络函数,如高斯形时间函数τL为激光脉冲的时间宽度即半高宽FWHM,计算得到,由于飞秒X-射线脉冲的强度分布和光电子的能谱或速度谱都是分布函数,各自可以被归一化,为简化计算和数据处理,系数μ可以简单地取值1。用方程(12)从光电子速度谱n(V)(即梳妆谱s(V)的前沿或后沿包络)计算f(t),再经过归一化处理,就得到了飞秒X-射线脉冲的波形。
对处理反平行于激光线性极化方向θ=180°测量得到的光电子能谱的过程与θ=0°完全一样,即为了从光电子能谱得到飞秒X-射线的脉冲强度分布,光电子能谱既可以在激光线性极化方向测量,也可在线性极化反方向测量。
式(12)中dF2(t)/dt对于时间变量是非线性函数,因此变换方程式(12)表示的是飞秒X-射线脉冲时间特性与光电子能谱或速度谱之间的非线性的比例关系。利用方程(12)从光电子能谱n(W)计算得到f(t),再经过归一化处理,就得到了飞秒X-射线脉冲的波形。对于在θ=180°测量得到的光电子能谱,变换方程与式(12)一样。
用变换方程得到飞秒X-射线脉冲的时间结构,其误差主要有二方面的来源:一是脉冲带宽引起的时间误差;二是实验条件引起的误差,如数据涨落、激光和飞秒X-射线脉冲在时间和空间上的抖动、参数的飘移和涨落等引起的误差。实验条件引起的误差取决于实际的测量过程。脉冲带宽ΔWBD带来的误差Δt可用下式计算:
其中W为光电子速度谱n(V)速度对应的能量值,速度 用式(10)或式(11)计算。上式表明,Δt的大小与时刻t有关。首先将测量得到的光电子能谱梳妆结构变换得到速度谱n(V),再用式(10)或式(11)从不同能量值W或速度V值计算出光电子产生时刻t,然后用式(12)计算出待测的飞秒X-射线脉冲的各个瞬时强度分布值f(t),最后用式(13)计算出各个时间点由脉冲带宽对应的时间误差Δt,则整个脉冲的强度分布特性以及可能的时间偏差被完整地计算出来了。
从式(13)可以看出,脉冲波形的时间误差Δt依赖于以下一些参数:飞秒X-射线脉冲的中心能量ωX,脉冲带宽ΔWBD,激光角频率ωL,激光强度I,时间t。例如,Δt与ΔWBD近似成线性正比关系,与激光强度I(或质动能Up)的平方根成反比。
研究表明,100fs甚至更短时间宽度的激光脉冲可以用来测量飞秒X-射线的时间结构。图3是对750nm激光在θ=0°、I=4×1013W/cm2时对应1eV带宽的飞秒X-射线的时间误差Δt。两条曲线分别对应激光脉冲宽度τL=100fs和τL=400fs。曲线的最低点对应t=tN,此点具有的特点,即可以用此约束条件计算t=tN,实际上是激光电场包络函数F(t)对时间导数值的绝对值最大的位置。在此点附近,时间误差最小。实际测量时,待测的飞秒X-射线脉冲在时间上应该预先调节到这点附近。对应于τL=100fs和τL=400fs的激光脉冲,1eV的飞秒X-射线能量带宽所对应的时间误差的最小值分别约为2fs和7fs,这对于十几fs或几十fs的飞秒X-射线脉冲的测量,在实验测量上是可以接受的。图3中的阴影面积表示用不同宽度激光脉冲的有效时间测量范围。激光脉冲时间越宽,量程越大,但时间不确定性即误差也越大。因此,对于不同时间宽度的飞秒X-射线脉冲,可以根据实际要求仔细计算最佳的激光脉冲宽度和激光强度。
作为本发明方法的一个示例,以量子力学理论计算所得的光电子能谱作为测量谱,窄带的飞秒X-射线脉冲时间分布测量结果如下。
图2(a)振荡曲线表示激光的载波,振荡曲线为激光电场载波,斜线为电场包络F(t),高斯形曲线为飞秒X-射线强度分布fO(t)。包络线为F(t),高斯形曲线表示飞秒X-射线的强度分布,时域中心位置在t=tN。图2(b)是用含时间量子力学薛定谔方程,用750nm、τL=400fs、载波-包络相位Φ=0°、强度I=1×1014W/cm2的激光脉冲,和脉冲宽度τX=50fs的飞秒X-射线脉冲,通过数值计算方法,得到氢原子在θ=0°方向上的光电子能谱n(W)。图2(c)和图2(d)分别是能谱两侧的梳妆结构,可以得到包络线S0或S3代入到式(10)或式(11)计算飞秒X-射线强度分布时间参数的速度谱n(V)。图2(e)中圆圈代表用本发明方法从包络线S0重建得到的飞秒X-射线脉冲的强度分布f(t),以及与实线代表的初始分布fO(t)的比较。从图2(e)可以看到,脉冲重建结果重现了飞秒X-射线脉冲的形状和时域位置。在实际测量中,本次测量结果可以作为下次测量的参考,以便将飞秒X-射线脉冲调整到更接近t=tN的时间位置。通过提高激光脉冲的强度和脉冲宽度的稳定性,以及通过降低噪声和实验能谱数据本底,可以提高测量结果的数据质量和飞秒X-射线脉冲重建结果的精度。
从以上本发明的方法与实验数据相比较的结果可以看出,脉冲测量结果很好地给出了飞秒X-射线脉冲的强度分布形状、脉冲中心位置和脉冲时间宽度等信息。利用X-射线窄带滤波器,则按照上述过程重建的脉冲信息,可以作为参考数据去重新调整飞秒X-射线脉冲的时间位置和激光强度,以期得到更好的实验数据和更为准确的测量结果。这些测量结果同样可以用作飞秒X-射线脉冲产生、传输、单脉冲选择和探测的重要参考信息。提高激光参数和测量条件的稳定性,减少脉冲带宽将显著提高测量数据的质量和脉冲测量结果的精度。
通过观测、分析飞秒X-射线脉冲的参数的变化规律,可以用本发明的测量飞秒X-射线脉冲的方法研究飞秒X-射线光源的技术参数和性能指标,从而更好地分析、评估、优化、改进和应用飞秒X-射线光源。
由于光电子速度谱变换方程建立了飞秒脉冲时间特性、重要的激光参数(峰值强度、电场包络形状等)、原子或分子的电离能、光电子能谱之间的直接联系,可以用它从各个已知参数值计算出未知的参量,从而通过实验测量光电子谱中特定谱项的变化来研究超快速反应或发光过程中的信息。
上面描述的实施例并非用于限定本发明,任何本领域的技术人员,在不脱离本发明的精神和范围内,可做各种的变换和修改,因此本发明的保护范围视权利要求范围所界定。
Claims (8)
1.一种飞秒X-射线脉冲的测量方法,其特征在于,在平行于激光线性极化方向θ=0°测量得到的光电子能谱包括以下步骤:
1)激光脉冲与飞秒X-射线脉冲在时间和空间上进行交叉关联,并会聚;
2)激光脉冲和飞秒X-射线脉冲经会聚后,经过氢气或惰性气体,共同激发氢原子或惰性原子产生光电子;
3)用探测器探测平行于激光线性极化方向θ=0°出射的光电子,得到由飞秒X-射线脉冲和激光脉冲共同激发、在t时刻产生、θ=0°方向上飞出的光电子的能量W(t);
4)飞秒X-射线和激光脉冲共同激发、在t时刻产生、θ=0°方向上飞出的光电子的能量W(t)满足下式:
其中,WO=ωX-Ip为光电子的初动能,而ωX和Ip分别为飞秒X-射线脉冲的中心能量及气体原子或分子的电离能,为光电子的质动能;I为激光峰值功率密度即激光强度,ωL为激光角频率,Φ为激光脉冲载波-包络相位,为幅度为1的高斯形激光电场包络函数,τL为激光脉冲宽度即半高宽FWHM;
5)在θ=0°测量得到的光电子能谱n(W),经过归一化处理,再变换成光电子的速度谱s(V)是一个梳状谱,分布于初始速度两侧,将梳状谱s(V)的各个峰位和峰值组成另一个速度谱n(V),取该谱的前沿上升部分,则光电子的能量W或速度V对应的飞秒X-射线脉冲的强度分布的时间参量t可用下式计算:
当取速度谱n(V)的后沿下降部分时,光电子能量W或速度V对应的飞秒X-射线脉冲强度分布的时间参量t可用下式计算:
6)待测量的飞秒X-射线脉冲的强度随时间分布函数f(t)可用下式从光电子速度谱n(V)的微分变换方程计算:
2.一种飞秒X-射线脉冲的测量方法,其特征在于,在平行于激光线性极化方向θ=180°测量得到的光电子能谱包括以下步骤:
1)激光脉冲与飞秒X-射线脉冲在时间和空间上进行交叉关联,并会聚;
2)激光脉冲和飞秒X-射线脉冲经会聚后,经过氢气或惰性气体,共同激发氢原子或惰性原子产生光电子;
3)用探测器探测平行于激光线性极化方向θ=180°出射的光电子,得到由飞秒X-射线脉冲和激光脉冲共同激发、在t时刻产生、θ=180°方向上飞出的光电子的能量W(t);
4)飞秒X-射线和激光脉冲共同激发、在t时刻产生、θ=180°方向上飞出的光电子的能量W(t)满足下式:
其中,WO=ωX-Ip为光电子的初动能,而ωX和Ip分别为飞秒X-射线脉冲的中心能量及气体原子或分子的电离能,为光电子的质动能;I为激光峰值功率密度即激光强度,ωL为激光角频率,Φ为激光脉冲载波-包络相位,为幅度为1的高斯形激光电场包络函数,τL为激光脉冲宽度即半高宽FWHM;
5)在θ=180°测量得到的光电子能谱n(W),经过归一化处理,再变换成光电子的速度谱s(V)是一个梳状谱,分布于初始速度两侧,将梳状谱s(V)的各个峰位和峰值组成另一个速度谱n(V),取该谱的前沿上升部分,则光电子的能量W或速度V对应的飞秒X-射线脉冲强度分布的时间参量t可用下式计算:
当取速度谱n(V)的后沿下降部分时,光电子能量W或速度V对应的飞秒X-射线脉冲强度分布的时间参量t可用下式计算:
6)待测量的飞秒X-射线脉冲的强度随时间分布函数f(t)可用下式从光电子速度谱n(V)的微分变换方程计算:
3.如权利要求1或2所述的测量方法,其特征在于,在步骤1)中飞秒X-射线脉冲和激光脉冲之间的相对延迟时间采用激光脉冲延迟时间控制,采用一组反射镜调节激光脉冲的光程。
4.如权利要求1或2所述的测量方法,其特征在于,在步骤1)中飞秒X-射线脉冲和激光脉冲经过会聚反射镜会聚。
5.如权利要求1或2所述的测量方法,其特征在于,在步骤3)中所述探测器为飞行时间TOF谱仪或其他测量光电子能量的谱仪。
6.如权利要求1或2所述的测量方法,其特征在于,所述飞秒X-射线脉冲的光源包括通过原子在强激光电场中产生的高次谐波辐射、高能电子与飞秒激光脉冲碰撞产生的汤姆逊散射和康普顿散射X-射线、自由电子激光产生的飞秒X-射线、同步辐射产生的飞秒X-射线、脉冲高能电子束团韧致辐射产生的飞秒X-射线、等离子体产生的飞秒X-射线,以及任何其他方式产生的飞秒X-射线。
7.权利要求1或2所述的飞秒X-射线脉冲的测量方法用于研究、分析、评估以及优化飞秒X-射线脉冲光源的技术参数和性能指标的用途。
8.权利要求1或2所述的飞秒X-射线脉冲的测量方法用于研究超快速反应动力学过程中随时间变化的相关信息的用途。
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