CN102538987B - 一种阿秒x-射线脉冲的测量方法及其应用 - Google Patents

Abstract

本发明公开了一种阿秒X-射线脉冲的测量方法及其应用。本发明的方法利用参数化的计算公式确定每个测量得到的光电子的相关相位，利用解析性的光电子能谱解谱技术，一步重建脉冲的形状和具体的时间结构。本发明的方法不需要大量的光电子能谱的时间分辨测量，也不需要的冗长的迭代计算和实验数据拟合过程，能从每个测量得到的光电子能谱重建出阿秒X-射线脉冲的时域特性。用参数化公式从脉冲的能量带宽值计算脉冲测量结果的时间不确定性。由于变换方程建立了阿秒脉冲时间特性、重要的激光参数(峰值强度、电场包络形状、相位、载波-包络相位等)、原子或分子的电离能、光电子能谱之间的直接联系，可以用它从各个已知参数值计算出未知的参量。

Description

一种阿秒X-射线脉冲的测量方法及其应用

技术领域

本发明属于超快光学，具体涉及一种阿秒X-射线脉冲的测量方法及其应用。

背景技术

为了研究化学反应、原子分子发光等超快速过程中电子态的时间演化过程，需要能量越来越高、时间宽度越来越短、能量单色性越来越好的光脉冲如阿秒(10^-18秒)X-射线脉冲作为激发和探测手段。但是，传统的测量脉冲的示波器等仪器受响应速度的限制，测量极限只能达到10^-10秒。如何快速、精确地测量超短的光脉冲具体细致的时间结构，一直是科学界的一个挑战。迄今为止，已经发展出了几种测量阿秒脉冲的时间宽度和重建脉冲形状的方法，如阿秒光谱相位干涉直接电场重建法SPIDER和阿秒频率分辨光学快门法FROG。然而，这些方法都是从传统的光学测量方法演变而来的，不仅需要当代最先进的实验装置，而且需要十分复杂的分析计算方法和实验数据拟合过程。

发明内容

为了推动阿秒计量学的发展，需要一种精确地测量阿秒X-射线脉冲的方法，为此采用一种直接、快速的基于光电子能谱变换方程的解析性方法，利用激光辅助X-射线气体电离技术，精确地测量阿秒脉冲。

本发明的一个目的在于提出一种阿秒X-射线脉冲的测量方法。

本发明的阿秒X-射线脉冲的测量方法在平行于激光线性极化方向θ＝0°测量得到的光电子能谱包括以下步骤：

1)阿秒X-射线脉冲与线性极化的激光脉冲在时间和空间上进行交叉关联；

2)阿秒X-射线脉冲和激光脉冲经反射镜反射，经过氢气或惰性气体，激发氢原子或惰性原子产生光电子；

3)平行于激光线性极化方向θ＝0°出射的光电子被探测器探测，得到由阿秒X-射线脉冲和激光脉冲共同激发、在t时刻产生、θ＝0°方向上飞出的光电子的能量W(t)；

4)X-射线和激光脉冲共同激发、在t时刻产生、θ＝0°方向上飞出的光电子的能量W(t)满足下式：

$W\left(t\right)=W_0+2U_p{F}^2\left(t\right){\sin }^2({\mathrm{\ω}}_{L}t+\mathrm{\Φ})$

$+\sqrt{8U_p{W}_0}F\left(t\right)\sin ({\mathrm{\ω}}_{L}t+\mathrm{\Φ})---\left(1\right)$

其中，W₀＝ω_X-I_p为光电子的初动能，而ω_X和I_p分别为窄带X-射线脉冲的中心能量及气体原子或分子的电离能，

为光电子的质动能；I为激光峰值功率密度，ω_L为激光角频率，Ф为激光脉冲载波-包络相位，F(t)为幅度为1的高斯形脉冲包络函数，从式(1)可以推出，对于测量得到的能量为W的光电子的产生时刻t满足下式：

$\sin ({\mathrm{\ω}}_{L}t+\mathrm{\Φ})=\frac{\sqrt{W}-\sqrt{{\mathrm{\ω}}_X-I_p}}{\sqrt{{2U}_p}F\left(t\right)}---\left(2\right)$

用此式计算阿秒X-射线脉冲强度分布的时间参数t的值；

5)阿秒X-射线脉冲的强度随时间分布函数f(t)用下式计算：

$f\left(t\right)=\mathrm{\μ}\frac{\mathrm{dW}\left(t\right)}{\mathrm{dt}}n\left(W\right)---\left(3\right)$

其中，n(W)为测量得到的光电子能谱，它是单位能量内测量得到的光电子数，导数项dW(t)/dt从式(1)计算，系数μ取值为1，再经过幅度归一化处理，就得到了阿秒X-射线脉冲的波形。

本发明的阿秒X-射线脉冲的测量方法在反平行于激光线性极化方向θ＝180°测量得到的光电子能谱包括以下步骤：

1)阿秒X-射线脉冲与线性极化的激光脉冲在时间和空间上进行交叉关联；

2)阿秒X-射线脉冲和激光脉冲经反射镜反射，经过氢气或惰性气体，激发氢原子或惰性原子产生光电子；

3)反平行于激光线性极化方向θ＝180°出射的光电子被探测器探测，得到由阿秒X-射线脉冲和激光脉冲共同激发、在t时刻产生、θ＝180°方向上飞出的光电子的能量W(t)；

4)X-射线和激光脉冲共同激发、在t时刻产生、θ＝180°方向上飞出的光电子的能量W(t)满足下式：

$W\left(t\right)=W_0+2U_p{F}^2\left(t\right){\sin }^2({\mathrm{\ω}}_{L}t+\mathrm{\Φ})$

$+\sqrt{8U_p{W}_0}F\left(t\right)\sin ({\mathrm{\ω}}_{L}t+\mathrm{\Φ})---\left(4\right)$

其中，W₀＝ω_X-I_p为光电子的初动能，而ω_X和I_p分别为窄带X-射线脉冲的中心能量及气体原子或分子的电离能，

为光电子的质动能；I为激光峰值功率密度，ω_L为激光角频率，Ф为激光脉冲载波-包络相位，F(t)为幅度为1的高斯形脉冲包络函数，从式(4)可以推出，对于测量得到的能量为W的光电子的产生时刻t满足下式：

$\sin ({\mathrm{\ω}}_{L}t+\mathrm{\Φ})=\frac{\sqrt{W}-\sqrt{{\mathrm{\ω}}_X-I_p}}{\sqrt{{2U}_p}F\left(t\right)}---\left(5\right)$

用此式计算阿秒X-射线脉冲强度分布的时间参数t的值；

6)阿秒X-射线脉冲的强度随时间分布函数f(t)满足下式：

$f\left(t\right)=-\mathrm{\μ}\frac{\mathrm{dW}\left(t\right)}{\mathrm{dt}}n\left(W\right)---\left(6\right)$

其中，n(W)为测量得到的光电子能谱，它是单位能量内测量得到的光电子数。导数项dW(t)/dt从式(4)计算，系数μ取值为1，再经过幅度归一化处理，就得到了阿秒X-射线脉冲波形。

本发明的另一个目的在于提出阿秒X-射线脉冲的测量方法用于研究超快速反应动力学过程中随时间变化的相关信息的用途。

本发明的优点：

本发明的方法利用参数化的计算公式确定每个测量得到的光电子的相关激光相位，利用解析性的光电子能谱解谱技术，一步重建脉冲的形状和具体的时间结构。本发明的方法不需要大量的光电子能谱的时间分辨测量，也不需要的冗长的迭代计算和实验数据拟合过程，能从每个测量得到的光电子能谱重建出阿秒X-射线脉冲的时域特性。用参数化公式从脉冲的能量带宽值计算脉冲测量结果的时间不确定性(即时间误差)。由于变换方程建立了阿秒脉冲时间特性、重要的激光参数(峰值强度、电场包络形状、相位、载波-包络相位等)、原子或分子的电离能、光电子能谱之间的直接联系，可以用它从各个已知参数值计算出未知的参量。

附图说明

图1为本发明的产生和测量窄带阿秒X-射线脉冲的实验装置的示意图；

图2(a)为在没有激光的情况下的一个光电子能谱的实际数据，(b)为将脉冲在时间上定位在t＝0附近时测量得到的光电子能谱数据，(c)为能谱在激光强度I＝1.7×10¹³W/cm²时的阿秒X-射线脉冲的测量结果。

具体实施方式

下面结合附图，通过具体实施例，进一步阐述本发明。

光作为一种电磁波表示为：

脉冲的波形由时间参数t(或相位

)和强度f(t)物理量表征，因此得到时间和强度的物理量就能够重建脉冲的波形。

图1是产生和测量阿秒X-射线脉冲的实验装置的示意图。强而短的激光，如时间宽度为7fs的激光脉冲经Ag镜1聚焦后与氖原子2作用产生高次谐波。在激光束前行方向上用锆滤光镜3分离得到较高能量的阿秒X-射线脉冲。光束的中心是阿秒X-射线脉冲，周围被激光脉冲包围。光束经过光阑4后得到所需强度的线性极化的激光束，与阿秒X-射线在时间和空间上进行交叉关联(cross-correlation)。阿秒X-射线脉冲和激光脉冲之间的相对延迟时间或光程差，由两个同轴光学会聚反射镜5进行精确地调节。阿秒X-射线脉冲反射镜设置在压电体PZT(piezoelectric transducer)上，PZT的长度受电压控制可以伸缩，从而能够精确地控制阿秒X-射线脉冲和激光脉冲之间的相对延迟时间。阿秒X-射线脉冲和激光脉冲经反射镜反射，经过氢气或惰性气体6，激发氢原子或惰性原子产生光电子。平行于激光线性极化方向(θ＝0°)出射的光电子被飞行时间TOF(time-of-flight)谱仪或其他测量光电子能量的谱仪7探测，从而得到由X-射线和激光脉冲共同激发、在t时刻产生、θ＝0°方向上飞出的光电子的能量W(t)。

从半经典力学观点来看，由X-射线和激光脉冲共同激发、在t时刻产生、θ＝0°方向上飞出的光电子的能量W(t)满足下式：

$W\left(t\right)=W_0+2U_p{F}^2\left(t\right){\sin }^2({\mathrm{\ω}}_{L}t+\mathrm{\Φ})$

$+\sqrt{8U_p{W}_0}F\left(t\right)\sin ({\mathrm{\ω}}_{L}t+\mathrm{\Φ})---\left(7\right)$

其中，W₀＝ω_X-I_p为光电子的初动能，而ω_X和I_p分别为窄带X-射线脉冲的中心能量及气体原子或分子的电离能；

为光电子的质动能；I为激光峰值功率密度，即强度；ω_L为激光角频率；Ф为激光脉冲载波-包络相位；F(t)为幅度为1的高斯形脉冲包络函数。从式(7)可以推出，对于测量得到的能量为W的光电子的产生时刻t(或激光相位ω_Lt+Ф)可用下式计算：

$\sin ({\mathrm{\ω}}_{L}t+\mathrm{\Φ})=\frac{\sqrt{W}-\sqrt{{\mathrm{\ω}}_X-I_p}}{\sqrt{{2U}_p}F\left(t\right)}---\left(8\right)$

对于一个时间宽度小于半个激光周期、时间上定位在t＝0时刻附近的X-射线脉冲，由于电场包络F(t)变化相对较慢，式(8)中因子F(t)≈1。式(8)即为计算阿秒X-射线脉冲强度分布的时间参数t的值的计算公式。

待测量阿秒X-射线脉冲的强度随时间分布函数f(t)可由下式的光电子能谱变换方程计算：

$f\left(t\right)=\mathrm{\μ}\frac{\mathrm{dW}\left(t\right)}{\mathrm{dt}}n\left(W\right).---\left(9\right)$

其中，n(W)为测量得到的光电子能谱，它是单位能量内测量得到的光电子数。导数项dW(t)/dt从式(7)计算。由于X-射线脉冲时域特性(即强度分布)和光电子能谱都是分布函数，各自可以被归一化，为简化计算和数据处理，系数μ可以简单地取值1。dW(t)/dt对于能量和时间变量都是非线性函数，因此变换方程式(9)表示的是X-射线脉冲时间特性与光电子能谱之间的非线性的比例关系。利用方程(9)从光电子能谱n(W)计算得到f(t)，再经过归一化处理，就得到了阿秒X-射线脉冲波形。对于在θ＝180°测量得到的光电子能谱，变换方程与式(9)类似，只要在式(9)等式右边加负号即可，而从式(7)和式(8)分别计算dW(t)/dt和时间参数t的值时，需要分别将式(7)右边第三项前加负号、式(8)右边加负号。

用变换方程重建X-射线脉冲的时间结构，其误差主要有二方面的来源：一是脉冲带宽引起的时间误差；二是实验条件引起的误差，如数据涨落、激光和X-射线脉冲时间和空间的抖动、参数的飘移和涨落等引起的误差。实验条件引起的误差取决于实际的测量过程。脉冲带宽ΔW_BD带来的误差Δt可用下式计算：

$\mathrm{\Δt}=\frac{\mathrm{\Δ}{W}_{\mathrm{BD}}}{|\mathrm{dW}\left(t\right)/\mathrm{dt}|}.---\left(10\right)$

上式表明，Δt的大小与时刻t有关。首先用式(8)从测量得到的光电子能谱的不同能量值W计算出光电子产生时刻t，然后用式(9)计算出待测量X-射线脉冲的各个瞬时强度分布值f(t)，最后用式(10)计算出各个时间点对应的时间误差Δt，则整个脉冲的强度分布特性以及可能的时间偏差被完整地重建出来了。

从式(10)可以看出，脉冲波形的时间误差Δt依赖于以下一些参数：X-射线光子能量ω_X，脉冲带宽ΔW_BD，激光角频率ω_L，激光强度I，时间t(或激光相位ω_Lt+Ф)。例如，Δt与ΔW_BD近似成线性正比关系，与激光强度I(或质动能U_p)的平方根和激光频率成反比。

图2(a)中的实点(方块)表示的能谱是在没有激光的情况下测量得到的光电子能谱，实验数据选自文献[Kienberger R，Goulielmakies E，Uiberacker M，et al.Atomictransient recorder.Nature(London)，2004，427：817-821]。从它的高斯拟合曲线(实线)可以得到脉冲的能量带宽即半高宽FWHM为ΔW_BD＝8.5eV。图2(b)中的实点(方块)是将阿秒X-射线脉冲在时间上定位在t＝0(激光电场矢量势A_L(t)＝0)附近、在激光强度I＝1.7×10¹³W/cm²条件下测量得到的光电子能谱。图2(c)中的实点是从图2(b)中所示能谱在激光强度I＝1.7×10¹³W/cm²条件下重建的阿秒X-射线脉冲波形即测量结果，实线为其高斯拟合曲线。从该高斯拟合曲线可以得到，阿秒脉冲的中心位置在t_c＝0.038fs，脉冲宽度τ′_X＝0.251fs(FWHM)，这与上述文献中报道的结果τ_X＝0.250fs(FWHM)完全符合。用ΔW_BD＝8.5eV计算得到的最短误差棒长度Δt_min＝0.148fs。在实际测量中，阿秒X-射线光学带通滤波器的带宽可以做得更小，例如ΔW_BD＜5eV。用ΔW_BD＝4eV计算得到的Δt_min＝0.069fs，因此本发明的测量方法能够精确地测量和定位阿秒脉冲。

从以上本发明的方法与实验数据相比较的结果可以看出，脉冲测量结果很好地给出了阿秒X-射线脉冲的强度分布形状、脉冲中心位置(定时)和脉冲时间宽度等信息。利用窄带滤波器，则按照上述过程重建的脉冲信息，可以作为参考数据去重新调整阿秒脉冲的时间位置和激光强度，以期得到更好的实验数据和更为准确的测量结果。这些测量结果同样可以用作阿秒脉冲产生、传输、单脉冲选择和探测的重要参考信息。提高激光参数和测量条件的稳定性，减少脉冲带宽将显著提高测量数据的质量和脉冲测量结果的精度。

通过观测、分析某些参数和特定谱项的变化规律，可以用本发明的测量阿秒X-射线脉的方法研究超快速反应动力学过程中随时间变化的相关信息。

上面描述的实施例并非用于限定本发明，任何本领域的技术人员，在不脱离本发明的精神和范围内，可做各种的变换和修改，因此本发明的保护范围视权利要求范围所界定。

Claims (5)

1.一种阿秒X-射线脉冲的测量方法，其特征在于，在平行于激光线性极化方向θ＝0°测量得到的光电子能谱包括以下步骤：

1)阿秒X-射线脉冲与线性极化的激光脉冲在时间和空间上进行交叉关联；

2)阿秒X-射线脉冲和激光脉冲经反射镜反射，经过氢气或惰性气体，激发氢原子或惰性原子产生光电子；

3)平行于激光线性极化方向θ＝0°出射的光电子被探测器探测，得到由阿秒X-射线脉冲和激光脉冲共同激发、在t时刻产生、θ＝0°方向上飞出的光电子的能量W(t)；

4)X-射线和激光脉冲共同激发、在t时刻产生、θ＝0°方向上飞出的光电子的能量W(t)满足下式：

$W\left(t\right)=W_0+2U_p{F}^2\left(t\right){\sin }^2({\mathrm{\ω}}_{L}t+\mathrm{\Φ})$

$+\sqrt{8U_p{W}_0}F\left(t\right)\sin ({\mathrm{\ω}}_{L}t+\mathrm{\Φ})---\left(1\right)$

其中，W₀＝ω_X-I_p为光电子的初动能，而ω_X和I_p分别为窄带X-射线脉冲的中心能量及气体原子或分子的电离能，为光电子的质动能；I为激光峰值功率密度，ω_L为激光角频率，Ф为激光脉冲载波-包络相位，F(t)为幅度为1的高斯形脉冲包络函数，从式(1)可以推出，对于测量得到的能量为W的光电子的产生时刻t满足下式：

$\sin ({\mathrm{\ω}}_{L}t+\mathrm{\Φ})=\frac{\sqrt{W}-\sqrt{{\mathrm{\ω}}_X-I_p}}{\sqrt{{2U}_p}F\left(t\right)}---\left(2\right)$

用此式计算阿秒X-射线脉冲强度分布的时间参数t的值；

5)阿秒X-射线脉冲的强度随时间分布函数f(t)满足下式：

$f\left(t\right)=\mathrm{\μ}\frac{\mathrm{dW}\left(t\right)}{\mathrm{dt}}n\left(W\right)---\left(3\right)$

其中，n(W)为测量得到的光电子能谱，它是单位能量内测量得到的光电子数，导数项dW(t)/dt从式(1)计算，系数μ取值为1，再经过归一化处理，就得到了阿秒X-射线脉冲的波形。

2.一种阿秒X-射线脉冲的测量方法，其特征在于，在反平行于激光线性极化方向θ＝180°测量得到的光电子能谱包括以下步骤：

1)阿秒X-射线脉冲与线性极化的激光脉冲在时间和空间上进行交叉关联；

2)阿秒X-射线脉冲和激光脉冲经反射镜反射，经过氢气或惰性气体，激发氢原子或惰性原子产生光电子；

3)反平行于激光线性极化方向θ＝180°出射的光电子被探测器探测，得到由阿秒X-射线脉冲和激光脉冲共同激发、在t时刻产生、θ＝180°方向上飞出的光电子的能量W(t)；

4)X-射线和激光脉冲共同激发、在t时刻产生、θ＝180°方向上飞出的光电子的能量W(t)满足下式：

$W\left(t\right)=W_0+2U_p{F}^2\left(t\right){\sin }^2({\mathrm{\ω}}_{L}t+\mathrm{\Φ})$

$+\sqrt{8U_p{W}_0}F\left(t\right)\sin ({\mathrm{\ω}}_{L}t+\mathrm{\Φ})---\left(4\right)$

其中，W₀＝ω_X-I_p为光电子的初动能，而ω_X和I_p分别为窄带X-射线脉冲的中心能量及气体原子或分子的电离能，

为光电子的质动能；I为激光峰值功率密度，ω_L为激光角频率，Ф为激光脉冲载波-包络相位，F(t)为幅度为1的高斯形脉冲包络函数，从式(4)可以推出，对于测量得到的能量为W的光电子的产生时刻t满足下式：

$\sin ({\mathrm{\ω}}_{L}t+\mathrm{\Φ})=\frac{\sqrt{W}-\sqrt{{\mathrm{\ω}}_X-I_p}}{\sqrt{{2U}_p}F\left(t\right)}---\left(5\right)$

用此式计算阿秒X-射线脉冲强度分布的时间参数t的值；

5)阿秒X-射线脉冲的强度随时间分布函数f(t)满足下式：

$f\left(t\right)=-\mathrm{\μ}\frac{\mathrm{dW}\left(t\right)}{\mathrm{dt}}n\left(W\right)---\left(6\right)$

其中，n(W)为测量得到的光电子能谱，它是单位能量内测量得到的光电子数。导数项dW(t)/dt从式(4)计算，系数μ取值为1，再经过归一化处理，就得到了阿秒X-射线脉冲波形。

3.如权利要求1或2所述的测量方法，其特征在于，在步骤2)中X-射线脉冲和激光脉冲之间的相对延迟时间或光程差，由两个同轴光学会聚反射镜进行精确地调节，X-射线脉冲反射镜设置在压电体PZT上。

4.如权利要求1或2的测量方法，其特征在于，所述探测器为飞行时间TOF谱仪或其他测量光电子能量的谱仪。

5.权利要求1或2的阿秒X-射线脉冲的测量方法用于研究超快速反应动力学过程中随时间变化的相关信息的用途。

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