CN102464298B - 一种优化的微型氢源换热系统 - Google Patents
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Abstract
一种优化的微型氢源换热系统，系统稳态时，甲醇自热重整反应原料依次经催化燃烧反应/换热模块、CO选择氧化反应/换热模块和甲醇自热重整反应/换热模块进行热交换，再进入重整反应器中进行反应得到高温富氢重整气。系统启动时，重整反应原料经催化燃烧反应/换热模块换热后，直接进入甲醇自热重整反应/换热模块中换热后再进入重整反应器中完成氧化重整反应，重整气通过三通阀放空，CO选择氧化反应/换热模块此时处于常温冷态。本发明优化换热网络，明显加速了微型氢源系统的启动过程。
Description
技术领域
本发明涉及一种微型化的甲醇自热重整制氢系统内的微通道换热系统，具体地说是一种可实现微型氢源系统快速启动的优化换热网络。
背景技术
燃料电池以其能量转换效率高、环境友好等优点是未来电动汽车和分布式供能系统的最佳候选电源，燃料电池技术必须有合适的燃料。质子交换膜燃料电池（PEMFC）以氢为燃料，甲醇现场制氢是近期内最为现实的PEMFC氢源，20世纪90年代，PEMFC技术取得了高速发展，逐步进入商品化阶段，但氢源技术仍然是燃料电池实用化的瓶颈技术之一。与成熟的大规模工业制氢技术相比，不论移动或分散的固定电源，氢源技术实用化的前提是氢源系统必需实现微型化，而微型化的氢源系统实用化的前提是其必需实现快速启动。
微型化甲醇氢源系统由甲醇自热重整反应、CO选择氧化以及燃烧/汽化三大子系统构成，每个子系统都包含氧化放热反应且各子系统所需的反应温度各不相同。因此，微型甲醇氢源系统换热网络优化关系到系统的可靠运行、资源的高效转化、能量的梯级利用以及系统的启动速度。
微型甲醇氢源系统的评价指标包含甲醇转化率、系统产氢率、CO净化后浓度等，作为PEMFC氢源，CO浓度要求低于30ppm；甲醇自热重整氢源系统在规模制氢时，为获得最大的产氢率，甲醇自热重整反应所要求的氧气/甲醇摩尔比一般要小于0.3，甚至低至0.2，此时的重整反应放热量仍占重整原料汽化热的一半，而且为高温位热能，其利用主要靠重整气换热器实现。含热能较高的高温重整气经换热器换热后，进入到CO选择氧化反应器中，CO选择性催化氧化反应需要一定的起燃温度以启动反应，因此，进入CO选择氧化反应器的重整气温度需适中。
此外，从甲醇氢源系统启动到稳态需要一定的时间，启动时氧醇比较高，反应转化率不高，此时反应尾气（包括未转化的甲醇蒸汽、以及重整反应所生成的氢气、CO和CO2）进入到CO选择氧化反应器中，由于CO选择氧化反应器中的铑基催化剂活性较高，在上述气氛存在条件下，容易发生甲烷化等反应，导致铑基催化剂失效。因此在启动过程中，甲醇自热重整反应子系统与CO选择氧化子系统间的高温重整气流动管道上应设置三通阀，用于切换重整气流启动过程走向。系统启动时，高温重整气经切换直接放空，CO选择氧化子系统处于常温冷态。
甲醇氢源系统达到稳态时，最优化的反应/换热网络是以燃烧/汽化器作为全系统能量的“调节阀”，将其置于甲醇自热重整反应与CO选择氧化两大子系统之中。先是重整反应原料与CO选择氧化子系统中的最末一级换热器进行初步换热，再与燃烧/汽化器中的换热器热交换，然后进入CO选择氧化子系统的中间换热器以调控最佳的CO选择氧化反应温度，最后与集成在重整反应器上的换热器内的高温位重整气进行换热，再进入氧化重整催化反应床层进行反应。
这种启动与稳态时流程的不一致性导致微型氢源系统在操作上存在启动慢、全系统热量平衡慢的问题，特别是启动时，重整反应原料按稳态时的换热网络流程直接导致燃烧/汽化器这个能量“调节阀”作用丧失，因为其加热后的重整反应原料又被处于常温冷态的CO选择氧化子系统降温了。
发明内容
本发明的目的在于提供一种优化的微型氢源换热网络，以实现微型氢源系统的快速启动，缩短启动时间，既保证系统稳态时能量的梯级利用，同时加速系统启动至稳态这一过程。
为实现上述目的，本发明提供加速微型氢源系统启动的优化换热网络，其包括甲醇自热重整反应/换热模块、CO选择氧化反应/换热模块、催化燃烧反应/换热模块。系统达到稳态时，甲醇自热重整反应原料（包括甲醇、水和空气）依次经催化燃烧反应/换热模块、CO选择氧化反应/换热模块与甲醇自热重整反应/换热模块中的微通道换热器进行热交换后再进入该甲醇自热重整反应/换热模块中的重整反应器进行反应得到高温富氢重整气。高温富氢重整气在系统启动时不经过CO选择氧化/换热模块中，而是直接放空，此时CO选择氧化反应/换热模块处于常温冷态。其特征在于：系统启动时，甲醇自热重整反应原料经催化燃烧反应/换热模块换热后，直接与甲醇自热重整反应/换热模块进行热交换再进入甲醇自热重整反应/换热模块中的重整反应器中进行反应，待反应达到稳态后，甲醇自热重整反应原料换热网络再复位为催化燃烧反应/换热模块、CO选择氧化反应/换热模块、甲醇自热重整反应/换热模块的稳态模式。
上述技术方案中，所述系统启动时，甲醇自热重整反应原料经催化燃烧反应/换热模块换热后通过一个第二三通阀转换到甲醇自热重整反应/换热模块中进行热交换，热交换后的甲醇自热重整反应原料进入该甲醇自热重整反应/换热模块中的重整反应器中进行反应得到高温富氢重整气；此时的高温富氢重整气不经过CO选择氧化/换热模块，而是通过第一三通阀直接放空。所述复位为催化燃烧反应/换热模块、CO选择氧化反应/换热模块、甲醇自热重整反应/换热模块的稳态模式是指系统达到稳态时，甲醇自热重整反应原料经催化燃烧反应/换热模块换热后通过第二三通阀切换到CO选择氧化反应/换热模块中进行热交换，再进入甲醇自热重整反应/换热模块中与高温富氢重整气进行热交换后再并进入该甲醇自热重整反应/换热模块中的重整反应器进行反应得到高温富氢重整气，此时的高温富氢重整气通过第一三通阀转换接入到CO选择氧化/换热模块中。
所述第一三通阀和第二三通阀分别设置于甲醇自热重整反应/换热模块和CO选择氧化反应/换热模块之间、CO选择氧化反应/换热模块和催化燃烧反应/换热模块之间，技术参数要求为：耐温200℃，密封无泄漏，通径至少为与其连接管道的通径的70%以上，以减少流体流经阀设备时所产生的流动阻力。所述甲醇自热重整反应/换热模块、CO选择氧化反应/换热模块和催化燃烧反应/换热模块中的换热均采用微通道换热器实现。在优化的微型氢源换热系统启动过程中，系统的操作压力为0-250kPa（表压）。
利用本发明，可使1kW级微型氢源系统在10分钟内启动，并可使流出系统的重整气及燃烧尾气温度降至50℃。本发明优化换热网络，明显加速了微型氢源系统的启动过程。
附图说明
图1是本发明中实施例所述优化微型氢源系统的换热网络图；
图2是本发明中优化微型氢源换热系统在启动过程中，反应温度（T）、重整气流量（Q）以及操作压力（P）-重整器启动时间动态曲线图，图例标识中，T、P、Q中的下标1和2表示启动时换热网络：1为按稳态模式下的换热网络启动，2为采取本发明所述的非稳态模式下的换热网络。
参见图1，1为甲醇自热重整/换热模块，2为CO选择氧化/换热模块，3为催化燃烧/换热模块，4第一三通阀、为三向旋塞阀（本发明中用于旁路阀），5第二三通阀、为三向旋塞阀（本发明中用于非稳态时变换换热网络），6为重整反应器，7a为第一级CO选择氧化反应器，7b为第二级CO选择氧化反应器，8为催化燃烧反应器，9、10、11、12、13为第一、二、三、四、五微通道换热器。
具体实施方式
下面对本发明作进一步说明，本发明可参照专利申请号200710159028.X中具体实施方式处的内容进行连接，所不同之处在于，于CO选择氧化反应/换热模块2和催化燃烧反应/换热模块3之间的管路上设有三通阀，通过三通阀控制切换甲醇自热重整原料的流向，即进入模块1或模块2中的微通道换热器，目的是加速该系统的启动，缩短启动时间，并公开解决该问题的具体实施方案。
本发明可加速氢源系统启动的优化换热网络如图1所示。图中包括甲醇自热重整/换热模块1、CO选择氧化/换热模块2、催化燃烧/换热模块3以及用于改变系统工艺气体流向的第一三通阀4（称为“旁路阀”）和第二三通阀5，其中，模块1由重整反应器6和第五微通道换热器13构成，模块2由第四微通道换热器12、第一级CO选择氧化反应器7a、第三微通道换热器11、第二级CO选择氧化反应器7b、第一微通道换热器9依次串联构成，模块3由催化燃烧反应器8和第二微通道换热器10构成；于催化反应器6、7a和7b及8中分别装填多组元非贵金属复合氧化物重整催化剂、CO选择氧化反应用铑基催化剂和Pt/Al催化剂，模块1、2、3中的换热采用通道当量直径为数百微米的微通道换热器9-13。
系统启动时，重整反应原料（包括甲醇、水和空气，其摩尔比1:1.2:（2.5-3.5），常温（t0））与模块3中燃烧反应产物换热至t2，通过一个三向旋塞阀（第二三通阀5）直接转换到模块1的换热器13中与重整气热交换至温度t8，进入该模块中的重整反应器6中进行反应，得到高温（T1）富氢重整气。此时的高温富氢重整气并不流入CO选择氧化/换热模块2中，而是通过具有三向旋转功能的第一三通阀4直接放空。在此工艺过程中，逐步加载重整器负荷，调控氧醇比，以控制重整反应温度区间为480-580℃，当重整气量达到重整器负荷下的最高值时，氧化重整子系统达到稳态。
氧化重整子系统达到稳态时，已调变至甲醇、水和空气摩尔比为1:1.2:1.00的重整反应原料经与模块3中燃烧反应产物换热至t2，通过第二三通阀５切换到模块2的换热器11、12中与温度为T2和T4的重整气热交换，再进入模块1中的微通道换热器13中与与温度为T1的高温重整气换热、汽化并流入该模块1中的重整反应器6进行反应得到高温富氢重整气，即换热网络复位。稳态时，高温富氢重整气通过第一三通阀4转换接入到CO选择氧化/换热模块2中。
本发明所用的第一三通阀4和第二三通阀5皆为三向旋塞阀，其技术参数要求为：耐温200℃，密封无泄漏，通径至少为与其连接管道的通径的70%以上，以减少流体流经阀设备时所产生的流动阻力，可选择以PTFE为内密封件的不锈钢阀。所述模块1、模块2和模块3中的换热均采用微通道换热器实现。在优化的微型氢源换热系统启动过程中，系统的操作压力为0-250kPa（表压）。
图2是采用本发明优化换热网络加速微型氢源系统启动时，温度、重整气流量以及操作压力与重整器启动时间动态曲线图。图中可见，系统启动时，采用变换为非稳态模式下的换热网络，重整气量达到负荷下的理论值所需时间缩短到10分钟以内。
Claims (3)
1.一种优化的微型氢源换热方法，包括甲醇自热重整反应/换热模块（1）、CO选择氧化反应/换热模块（2）、催化燃烧反应/换热模块（3）；所述甲醇自热重整反应/换热模块（1）由重整反应器（6）和第五微通道换热器（13）构成，CO选择氧化反应/换热模块（2）由第四微通道换热器（12）、第一级CO选择氧化反应器（7a）、第三微通道换热器（11）、第二级CO选择氧化反应器（7b）、第一微通道换热器（9）依次串联构成，催化燃烧反应/换热模块（3）由催化燃烧反应器（8）和第二微通道换热器（10）构成；其特征在于：
系统启动时，重整反应处于非稳态，甲醇自热重整反应原料经催化燃烧反应/换热模块（3）换热后，直接进入甲醇自热重整反应/换热模块（1）中进行换热，并在重整反应器（6）中反应，高温富氢重整气不流经CO选择氧化/换热模块（2），而是直接放空，CO选择氧化反应/换热模块（2）此时处于常温冷态，定义为非稳态模式下的换热网络；
待重整反应达到稳态后，即系统稳态运行时，甲醇自热重整反应的原料包括甲醇、水和空气依次经催化燃烧反应/换热模块（3）、CO选择氧化反应/换热模块（2）和甲醇自热重整反应/换热模块（1）中的微通道换热器进行热交换，再进入甲醇自热重整反应/换热模块（1）中的重整反应器（6）进行反应得到高温富氢重整气，此时的高温富氢重整气切换至CO选择氧化/换热模块（2）中，定义为稳态模式下的换热网络，亦称为换热网络复位；
所述系统中甲醇自热重整反应/换热模块（1）和CO选择氧化反应/换热模块（2）之间设置第一三通阀（4），用于控制切换高温富氢重整气的流向，即进入CO选择氧化反应/换热模块（2）中或直接放空；CO选择氧化反应/换热模块（2）和催化燃烧反应/换热模块（3）之间设置第二三通阀（5），用于控制切换甲醇自热重整原料的流向，即进入甲醇自热重整反应/换热模块（1）或CO选择氧化反应/换热模块（2）中的微通道换热器。
2.按照权利要求1所述优化的微型氢源换热方法，其特征在于：所述第一三通阀（4）和第二三通阀（5）技术参数要求为：耐温200℃，密封无泄漏，通径至少为与其连接管道的通径的70%以上，以减少流体流经阀设备时所产生的流动阻力。
3.按照权利要求1所述优化的微型氢源换热方法，其特征在于：所述系统在启动时，系统的操作压力为0-250kPa表压。
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| C06 | Publication | ||
| PB01 | Publication | ||
| C10 | Entry into substantive examination | ||
| SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
| C14 | Grant of patent or utility model | ||
| GR01 | Patent grant | ||
| CF01 | Termination of patent right due to non-payment of annual fee |
Granted publication date: 20130710 |
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| CF01 | Termination of patent right due to non-payment of annual fee |