CN102424449B - 一种利用低温等离子体去除水中六价铬的方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种去除有机废水中六价铬的方法,将含有六价铬污染物的待处理水加入到针式中空高压电极和板式接地电极之间且没过所述板式接地电极,先将空气通入到所述针式中空高压电极中,然后将高频电源输出的电流通入所述针式中空高压电极进行电晕放电,产生低温等离子体对待处理水进行处理,将污染物中的六价铬还原为三价铬;所述高频电源放电的电压峰值为8000~12000V(交流正弦波形),电流峰值为20~50mA,产生的放电频率为2.5kHz~30kHz。本发明采用针板式电晕放电方法对含六价铬的水样进行处理具有高效、反应条件温和、二次污染小、可控制性较强、操作简单等优点。
Description
技术领域
本发明属于废水处理领域,具体涉及一种利用低温等离子体去除水中六价铬的方法。
背景技术
铬为VI族元素,具有0、2+、3+、4+、6+等形式的原子价,其中以三价和六价最为稳定。由于铬(Cr)的特殊物理和化学性质,铬及其化合物是冶金、金属加工、电镀、制革、颜料和有机合成等行业中常用的基本原料。但是由于含铬工业的三废不合理处置或未经处理直接排放,造成了土壤和水环境的铬污染。Cr(III)是铬最稳定的氧化态,在胃肠道不易吸收,在皮肤表层与蛋白质结合为稳定络合物,毒性不大。而Cr(VI)的毒性比Cr(III)大100倍,它能与核酸结合,对呼吸道、消化道有刺激、致癌和诱变作用。因此,我国国家污水综合排放标准规定,Cr(VI)的最高允许排放浓度为0.5mg/L。
目前控制铬污染的主要措施是利用化学氧化还原法将Cr(VI)还原为Cr(III)。传统的方法主要包括沉淀法,化学还原法,离子交换法,吸附法溶剂萃取法等。其中沉淀法产生大量的化学污泥,容易造成二次污染。化学氧化还原法工艺成熟,效果好,产生的污泥量少,但需投加大量还原剂。离子交换法处理量大,效果好,缺点是树脂易受污染或氧化失效。吸附法在重金属吸附饱和后很难再生,无法回收,而吸附剂处理也是很大的问题。
因此寻找一种高效,简单,避免二次污染的方法至关重要。水中低温等离子体处理技术是高级氧化技术的一种,具有处理效率高,无选择性,不产生二次污染等优点。其中电晕放电是低温等离子体技术中常见的一种,它不仅会产生O3,H2O2,高能电子和紫外线,还会产生大量的自由基(·OH,·H,·O)。其中·OH可由高能电子电离以及O3,H2O2与水反应产生,可与有机物反应,将其矿化。·H为高能电子电离溶液中的H2O分子和空气中H2O分子产生,可与物质发生还原反应。电晕放电等离子体已经广泛用于静电除尘、空气净化领域,在水处理方面关于其对有机物降解的研究也屡见不鲜,但极少有关于其还原性的报道研究。
发明内容
本发明的目的是在现有技术的基础上,提供一种效率高,操作简单,二次污染小的去除水中Cr(VI)的方法。
本发明的目的可以通过以下措施达到:
一种去除有机废水中六价铬的方法,将含有六价铬污染物的待处理水加入到针式中空高压电极和板式接地电极之间且没过所述板式接地电极,先将空气通入到所述针式中空高压电极中,然后将高频电源输出的电流通入所述针式中空高压电极进行电晕放电,产生低温等离子体对待处理水进行处理,将污染物中的六价铬还原为三价铬;所述高频电源放电的电压峰值为8000~12000V(交流正弦波形),电流峰值为20~50mA,产生的放电频率为2.5kHz~30kHz。
本发明所述的含有六价铬(即Cr(VI))污染物为重铬酸盐或铬酸盐,特别是可溶性的重铬酸盐或铬酸盐,如重铬酸钾、重铬酸钠、铬酸钾、铬酸钠等。本方法处理的Cr(VI)的浓度范围为:10mg/L~500mg/L,最优为30mg/L-200mg/L。
为了进一步提高处理效果,可以在电晕放电前,向待处理水中加入有机物,例如:苯酚、乙醇、对氯硝基苯、双酚A、染料等。有机物的投加量为10mg/L-500mg/L,优选,投加量与Cr(VI)浓度为1:1最佳。反应同时可达到降解有机物的目的。
本法中,针式中空高压电极与板式接地电极的间距优选在6cm以下,最优选电极间距5cm以下。
通入到所述针式中空高压电极中的空气的流量为0.001~0.5m3/h,优选为0.005~0.2m3/h。通入到所述针式中空高压电极中的空气可以为干空气,也可以为湿空气,优选采用湿空气。这里的湿空气是指从水中经过的湿润的空气,本发明对湿空气的湿度并无具体要求。
本方法中低温等离子体对待处理水进行处理的时间为15~80min。
原则上放电的电压峰值为8000-12000V(交流正弦波形),电流峰值为20-50mA,产生的放电频率为2.5kHz-30kHz的高频电源都可以用于本发明。
本发明中电晕放电是由高频电源产生的,通过调压器调节输入高频电源的功率,输入功率越高,Cr(VI)的去除率越高。通入潮湿的空气可增加·H的产生量,空气湿度越高去除效果越好。在处理水样中添加苯酚、乙醇等有机物,可提高反应效果。
本发明利用高压放电产生的·H对Cr(VI)进行还原处理,不需要单独添加还原剂,操作简单,污泥量少。
电晕放电的作用机理为在曲率半径很大的尖端电极附近,由于局部电场强度超过气体的电离场强,使气体发生电离和激励,因而出现电晕放电。发生电晕时在电极周围可以看到光亮,并伴有咝咝声。能量通过放电产生的等离子通道注入水中引发了一系列的物理、化学效应,包括UV、冲击波的释放,以及自由基(·OH,·H,·O)、H2O2和O3等高活性物种的产生。等离子体电离空气中的气态水分子以及溶液中液态水分子均可产生·OH,·H。
其中·H与Cr(VI)发生以下反应:
Cr2O7 -+6·H+8H+→2Cr3++7H2O
HCrO4+3·H+4H+→Cr3++4H2O
CrO4+3·H+5H+→Cr3++4H2O
然而由于等离子体中还存在更多的·OH、O3、H2O2等具有氧化性的物质,会与一部分Cr(III)发生氧化反应,使其重新被氧化为Cr(VI):
Cr(III)+3·OH→Cr(VI)+OH-
因此,单独去除Cr(VI)较难达到最佳效果,而在水样中加入优先与·OH反应的有机物,例如苯酚,对氯硝基苯,乙醇等,一方面可以提高Cr(VI)的去除效率,同时可以达到去除有机物的目的。具体反应如下:
·OH+RH→R·+H2O
R·+Cr(VI)→Cr(V)+R+
电晕放电等离子体去除水中Cr(VI)相对其他方法而言具有以下优点:
1.不需要添加化学还原药剂,产生·H可以高效地去除水中Cr(VI),将其还原为毒性低、化学性质稳定的Cr(III),同时产生·OH还可以无选择性降解其他有机污染物。
2.可以通过改变外加电源来控制反应条件,操作简单。
3.反应条件温和,在常温常压下就可以进行反应。
4.反应时间短,处理效率高。
附图说明
图1是本发明的一种电晕放电反应器结构示意图。
图中,1-高频电源,2-反应器,3-板式接地电极,4-针式中空高压电极,5-空气流量计,6-电磁式空气泵,7-密封含水瓶,8-冷却水入口,9-冷却水出口,10-空气入口。
具体实施方式
下述各实施例采用的装置如图1所示,高频电源1分别与反应器2内的板式接地电极3和针式中空高压电极4相连,针式中空高压电极4在板式接地电极3之下。反应器2上设有冷却水入口8和冷却水出口9。针式中空高压电极4通过管路与空气流量计5相连,空气流量计5又与电磁式空气泵6相连,电磁式空气泵6的气体从密封含水瓶7经由空气入口10通入。
本发明实施例中所采用的高频电源为南京苏曼电子有限公司生产的CTP-2000K放电电源,可通过调压器调节高频电源的电压和功率,从而控制输出的电流。调压器所调节的高频电源的电压和功率范围分别为0~220V和0~500W。其放电的电压峰值为8000-12000V(交流正弦波形),电流峰值为20-50mA,产生的放电频率为2.5kHz-30kHz。
本发明实施例中采用有机玻璃制作反应器,直径5cm,高10cm。针式中空高压电极采用7号钢针,连接电源高压极,空气通过中空钢针进入反应器。板式电极(4cm2)采用不锈钢板制作,接地。接地电极需在针式电极之上。反应器上方胶塞打两个孔,一个为通气孔,另一个为板式电极的入孔。下部胶塞由钢针直接穿过,确保不漏水。密封含水瓶采用带塞广口瓶,其塞上有空气入管和空气出管,瓶内可根据需要放水或不放水,其放水时空气入管的气体出口在水面之下,空气出管的出口在水面之上,以使从空气入口10进入瓶内的气体变成湿空气。
图中,针式高压电极由金属导线连接高频电源正极,板式电极由金属导线连接电源接地极。反应器、流量计、电磁式空气泵和广口瓶均由乳胶管连接。空气经过广口瓶中的蒸馏水(增加空气湿度)进入空气泵中,随后经过流量计被通入中空针式高压电极中,最终从反应器上端出口排出。通过流量计可控制空气流量。放电过程中,冷却水由冷却水入口进入,由出口流出。空气及水溶液在高压电极尖端被电离,产生的等离子体被注入水中,发生反应。未被消耗完的活性物质如臭氧随空气从反应器上端出口排除。
将含有Cr(VI)的水样通入到针式高压电极和板式接地电极之间,水样需没过接地电极。可根据需要添加苯酚或乙醇于水样中。Cr(VI)的测定方法为国标二苯碳酰二肼分光光度法。苯酚、乙醇的测定采用美国惠普公司生产的高效液相色谱检测。
实施例1
将含30mg/L Cr(VI)的100mL重铬酸钾水样通入反应器中,电源输出功率为60W,放电电压峰值约为10000V,放电电流峰值约为30mA,放电频率约为15kHz。针式电极和板式电极间距6mm,空气经过水溶液后由空气泵通入反应器,空气量为0.05m3/h,在放电时间30min的情况下,经检测Cr(VI)的去除率为69%。
实施例2
在实施例1中含30mg/L Cr(VI)的重铬酸钾水样中添加30mg/L的乙醇,其他同实例1,经检测Cr(VI)的去除率为90%。
实施例3
在实施例1中含30mg/L Cr(VI)的重铬酸钾水样中添加30mg/L的苯酚,其他同实例1,经检测Cr(VI)的去除率为99%,苯酚去除率达99.4%。
实施例4
将含10mg/L Cr(VI)及10mg/L苯酚的100mL水样通入反应器中,电源输出功率为60W,放电电压峰值约为10000V,放电电流峰值约为30mA,放电频率约为15kHz。针式电极和板式电极间距6mm,空气经过水溶液后由空气泵通入反应器,空气量为0.05m3/h,在放电时间20min的情况下,经检测Cr(VI)的去除率为80%,苯酚去除率98%。
实施例5
将含100mg/L Cr(VI)及100mg/L苯酚的100mL水样通入反应器中,电源输出功率为60W,放电电压峰值约为10000V,放电电流峰值约为30mA,放电频率约为15kHz。针式电极和板式电极间距6mm,空气经过水溶液后由空气泵通入反应器,空气量为0.05m3/h,在放电时间30min的情况下,经检测Cr(VI)的去除率为85%,苯酚去除率94%。
实施例6
在实施例3的输出功率改为88.9W,其他同实例3,经检测Cr(VI)的去除率为99.5%,苯酚去除率达99.9%。
实施例7
在实施例3中空气经过水溶液后由空气泵通入反应器,改为直接由空气泵通入反应器中,其他同实例3,经检测Cr(VI)的去除率为92%,苯酚去除率达98%。
实施例8
在实施例3中空气量改为0.1m3/h,其他同实例3,经检测Cr(VI)的去除率为94%,苯酚去除率达98%。
实施例9
在实施例3中空气量改为0.005m3/h,其他同实例3,经检测Cr(VI)的去除率为88%,苯酚去除率达90%。
Claims (6)
1.一种去除有机废水中六价铬的方法,其特征在于将含有六价铬污染物的待处理水加入到针式中空高压电极和板式接地电极之间且没过所述板式接地电极,针式中空高压电极与板式接地电极的间距在6cm以下,先将空气以0.001~0.5m3/h的流量通入到所述针式中空高压电极中,然后将高频电源输出的电流通入所述针式中空高压电极进行电晕放电,产生低温等离子体对待处理水进行处理,将污染物中的六价铬还原为三价铬;所述高频电源为交流正弦波形,放电的电压峰值为8000~12000V,电流峰值为20~50mA,产生的放电频率为2.5kHz~30kHz;所述含有六价铬污染物为重铬酸盐或铬酸盐,其中待处理水中六价铬的浓度为10mg/L~500mg/L;电晕放电前,待处理水中还加入有机物,所述待处理水中有机物的浓度为10 mg/L~500mg/L,所述有机物选自乙醇、对氯硝基苯、双酚A或染料中的一种或几种。
2.根据权利要求1所述的去除有机废水中六价铬的方法,其特征在于所述待处理水中六价铬的浓度为30mg/L~200mg/L。
3.根据权利要求1所述的去除有机废水中六价铬的方法,其特征在于低温等离子体对待处理水进行处理的时间为15~80min。
4.根据权利要求1所述的去除有机废水中六价铬的方法,其特征在于所述待处理水中有机物的浓度与六价铬的浓度为1:1。
5.根据权利要求1所述的去除有机废水中六价铬的方法,其特征在于所述通入到所述针式中空高压电极中的空气的流量为0.005~0.2m3/h。
6.根据权利要求1所述的去除有机废水中六价铬的方法,其特征在于所述通入到所述针式中空高压电极中的空气为湿空气。
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王蕾.辉光放电等离子体降解水中有机污染物与还原六价铬的研究.《中国博士学位论文全文数据库工程科技Ⅰ辑》.2011,(第03期),正文第91页第1段. |
辉光放电等离子体降解水中有机污染物与还原六价铬的研究;王蕾;《中国博士学位论文全文数据库工程科技Ⅰ辑》;20110315(第03期);正文第91页第1段 * |
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