CN102383901A - 排气处理系统和运行方法 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及排气处理系统和运行方法。提供了一种排气处理系统。论述了一种使用两种或更多种还原剂来提高NOX还原催化剂的活化的方法。该排气处理系统包括排气源、还原剂源、氮氧化物(NOX)还原催化剂、传感器和控制器。还原剂源包括第一还原剂和第二还原剂,并设置成将还原剂流喷射到来自排气源的排气流中。NOX催化剂设置成接收排气流和还原剂流两者。传感器设置成感测与催化剂的碳载量相关的系统参数,并产生与该系统参数相对应的信号。控制器设置成接收该信号,并至少部分地基于该信号来控制还原剂流的配量。

Description

排气处理系统和运行方法
技术领域
本发明大体涉及排气处理系统和运行该排气处理系统的方法。
背景技术
化石燃料在例如熔炉、烤炉和发动机中的燃烧所产生的排气流包含氮氧化物(NOX),它们是不合需要的污染物。对于具有用以处理NOX排放的高效且稳定可靠的排气处理系统的需求正日益增长。
在使用烃(HC)的选择性催化还原(SCR)中,烃用作用于NOX转化的还原剂。为了HC-SCR所采用的烃包括较小的分子(例如甲烷、乙烷、乙烯、丙烷和丙烯)以及较长的直链烃(例如己烷、辛烷等)或支链径(例如异辛烷)。在一些重型柴油发动机中已经研究出喷射若干种类型的烃来补充排气流中的HC。从基础结构的观点来看,采用车载柴油燃料作为用于HC-SCR的烃源将是有利的。
在试图净化排气时,使用包括汽油燃料或柴油燃料的燃料作为SCR还原剂会导致许多缺点。在燃烧过程期间,催化剂可由于排气中的某一部分(例如二氧化硫(SO2))或由于催化剂组分的成分形成碱金属化合物而中毒。在催化剂的中毒程度增加时催化剂的NOX吸收性能会降低。因此,具有将有助于减轻中毒和提高催化剂性能的排气处理系统和运行方法是合乎需要的。
发明内容
一个实施例是一种排气处理系统。该排气处理系统包括排气源、还原剂源、氮氧化物(NOX)还原催化剂、传感器和控制器。还原剂源包括第一还原剂和第二还原剂,并且设置成将还原剂流喷射到来自排气源的排气流中。NOX催化剂设置成接收排气流和还原剂流。传感器设置成感测与催化剂的碳载量(carbon loading,或称“碳负荷”)相关的系统参数,以及产生与系统参数相对应的信号。控制器设置成接收信号,以及至少部分地基于该信号来控制还原剂流的配量。
另一个实施例是一种排气处理系统。该排气处理系统包括排气源、还原剂源、包括第一存储位置和第二存储位置的氮氧化物(NOX)还原催化剂、传感器和控制器。第一存储位置设置成将燃料喷射到排气源中以及喷射到从排气源排出的排气流中,而第二存储位置设置成将含氧剂(oxygenate,或称氧合物)喷射到排气流中。NOX还原催化剂设置成接收排气流、燃料和含氧剂。传感器设置成感测与催化剂的碳载量相关的系统参数,以及产生信号,而控制器设置成接收该信号,比较该信号与预定值,估计的碳载量,以及在计算的持续时间内提高排气流中含氧剂与燃料的比率。本文中使用的系统参数是催化剂后NOX浓度、催化剂的空间速度、催化剂的温度、排气流的温度、排气流的流率或它们的任何组合。
另一个实施例是一种排气处理系统。该排气处理系统包括排气源、还原剂源、氮氧化物(NOX)还原催化剂、传感器和控制器。还原剂源包括第一还原剂和第二还原剂,并且设置成将还原剂流喷射到来自排气源的排气流中。NOX催化剂设置成接收排气流和还原剂流。传感器设置成感测与催化剂的碳载量相关的系统参数,以及产生与系统参数相对应的信号。控制器设置成接收该信号,以及至少部分地基于该信号来控制排气流的温度和还原剂流的配量。
另一个实施例是一种处理排气的方法。该方法包括:产生排气流;将还原剂流喷射到排气流中;将氮氧化物(NOX)还原催化剂设置成接收排气流和还原剂流;感测与催化剂的碳载量相关的系统参数;产生与系统参数相对应的信号,以及将信号发送给控制器;以及至少部分地基于该信号来控制还原剂流的配量。还原剂流源自包括第一还原剂和第二还原剂的还原剂源。
另一个实施例是一种处理排气的方法。该方法包括:设置排气源;设置包括第一存储位置和第二存储位置的还原剂源,以及产生还原剂流;将来自第一存储位置的燃料到排气源中;从排气源中产生排气流;将来自第一存储位置的燃料喷射到排气流中;将NOX还原催化剂设置成接收排气流和还原剂流;感测与催化剂的碳载量相关的系统参数;产生与系统参数相对应的信号,以及将该信号发送给控制器;比较该信号与预定值;估计碳载量;将来自第二存储位置的含氧剂喷射到排气流中;以及在计算的持续时间内调整排气流中的含氧剂与燃料的比率。本文中描述的系统参数为催化剂后NOX浓度、催化剂的空间速度、催化剂的温度、排气流的温度、排气流的流率或它们的任何组合。.
另一个实施例是一种处理排气的方法。该方法包括设置排气源;设置包括第一存储位置和第二存储位置的还原剂源,以及产生还原剂流;将来自第一存储位置的燃料喷射到排气源中;从排气源中产生排气流;将来自第一存储位置的燃料喷射到排气流中;将NOX还原催化剂设置成接收排气流和还原剂流;感测催化剂后NOX浓度,以及将与催化剂后NOX浓度相对应的信号发送给控制器;比较该信号与催化剂后NOX浓度的预定阈值点;确定催化剂后NOX浓度超过阈值点的时间;以及通过在计算的持续时间内将来自第二存储位置的含氧剂喷射到排气流中来使催化剂再生。
附图说明
图1是根据本发明一个实施例的排气处理系统的示意图;
图2是根据本发明一个实例的排气处理方法的工艺图。
部件列表:
10 排气处理系统
12 排气源
14 还原剂源
16 排气流
18 还原剂流
22 第一存储位置
24 第二存储位置
30 NOX催化剂
40 传感器
42 信号
50 控制器
60 处理后的排气流
70 加热器
具体实施方式
本文中描述的系统和方法包括涉及控制还原剂流的配量以增强排气处理系统的性能的实施例,排气处理系统包括促进氮氧化物(NOX)的还原的催化剂。这样的催化剂在本文中被称为NOX催化剂。
在以下说明书和所附权利要求中,单数形式“一个”、“一种”和“该”包括复数的对象,除非上下文明确地作出其它指示。
如本文中所用,在没有另外的修饰词的情况下,催化剂是可使化学反应的速率变化而本身在反应中不被消耗的物质。催化剂的“活化”指在给定的一组运行条件下提高催化剂的性能效率。可由于某些系统和运行条件(包括运行温度、运行时间和催化剂暴露于含碳材料)而发生催化剂的“失活”,即性能效率的降低。“配量”包括供应给还原剂流的还原剂的组分和量。可通过改变还原剂流中的不同还原剂的比率或通过改变还原剂流的还原剂的流率来改变配量。如本文中贯穿说明书和权利要求所使用的那样,可应用近似语言来修饰可容许改变的任何数量表述,而不导致其相关的基本功能发生变化。因此,由诸如“大约”的用语修饰的值不限于所规定的精确值。在一些情况下,近似语言可与用于测量该值的仪器的精度相对应。本文中给出的所有温度都是针对大气压的。
在一个实施例中,提供了排气处理系统10,如图1中所示。排气处理系统10包括排气源12、还原剂源14、NOX催化剂30、传感器40和控制器50。排气处理系统10会减少由排气源12(例如燃烧发动机)所产生的排气流16中的不合需要的排放。燃烧发动机是接受燃料、通过燃烧燃料而执行动作以及排出排气流的任何发动机。在一个实施例中,燃烧发动机是这样的内燃机:其中,燃料在燃烧室中与氧化剂发生燃烧,从而导致高温和高压的气体的膨胀,该膨胀可应用来使发动机的可动构件运动。燃烧发动机的实例包括汽油发动机、柴油发动机和涡轮发动机、往复式发动机、旋转式发动机和产生排气的任何发动机。
内燃机可为任何各种各样的流动式或固定式/固定的设施(例如汽车、机车或发电机)的一部分。不同的发动机具有不同的燃烧特性,并且排气流成分因发动机的不同而不同。这种差异可包括NOX水平、硫的存在、含氧量、蒸汽含量以及其它物质的存在或数量方面的不同。发动机的运行参数的变化还可改变排气流动特性。不同运行参数的实例可包括燃料和空气的温度和流率。在适于给定的系统和运行参数的合乎需要的速率和合乎需要的温度处,排气处理系统10可用于使NOX还原成氮气。
还原剂源14将还原剂供应给排气处理系统10。还原剂源14可包括用于还原剂的一个或多个存储位置(例如罐或隔室),或可包括用于持续地供应还原剂的一个或多个源点。还原剂源14可设计成供应两种或更多种还原剂。在一个实施例中,还原剂源14是用于不同还原剂的不同存储位置的组合。在一个实施例中,还原剂源14的不同存储位置可彼此分开地存在于排气处理系统10内。在另一个实施例中,例如在第一还原剂和第二还原剂将作为混合物储存的情况下,还原剂源14的存储位置可共存于一个存储位置中。为了易于描述,本文中贯穿说明书,还原剂源14被描述为包括第一还原剂和第二还原剂的还原剂源的一个实例。但是,本申请在范围方面决不限于在还原剂源中使用仅两种还原剂或针对不同还原剂使用仅一个存储位置。
还原剂源14设置成将还原剂流18喷射到排气流16中。NOX催化剂30设置成接收排气流16和还原剂流18。在排气处理系统的运行期间的任何给定的时间点,还原剂流18可包含一种或多种还原剂。还原剂流18中的还原剂可为用来还原排气(例如NOX)的不同的种类。在一个实施例中,还原剂包括柴油燃料、超低硫柴油(ULSD)、生物柴油燃料、Fisher-Tropsch燃料、汽油、乙醇、甲醇、异丙醇、正丙醇、正丁醇、甲基叔丁基醚、E85、煤油或它们的任何组合。
在一个实施例中,还原剂源14包括第一存储位置22和第二存储位置24。在一个实施例中,第一存储位置22包括燃料罐,其设置成将燃料供应给排气源12,以及通过还原剂流18而将燃料喷射到从排气源排出的排气流16中。燃料可为用来使排气源12运转的不同的种类。在一个实施例中,燃料包括选自下者组成的组的材料:柴油燃料、超低硫柴油(ULSD)、生物柴油燃料、Fisher-Tropsch燃料、汽油、煤油和它们的任何组合。第二存储位置24包括含氧剂罐,其设置成通过还原剂流18而将含氧剂喷射到排气流16中。在一个实施例中,第二还原剂包括含氧剂。含氧剂是大体包含适于增强催化剂的NOX还原效率或适于使催化剂再生的还原剂的成分。含氧剂是包含氧作为其化学结构的一部分的液态有机物。在本排气处理系统中可用作还原剂的含氧剂的实例包括但不限于,乙醇、甲醇、异丙醇、正丙醇、正丁醇、甲基叔丁基醚、E85、汽油和它们的任何组合。
NOX催化剂30用来还原排气流16的NOX含量。能够通过使用烃(HC)的选择性催化还原(SCR)来基本上还原NOX的NOX催化剂被称为HC-SCR催化剂。使用可在宽的温度和运行条件的范围上影响NOX的还原的NOX催化剂是合乎需要的。在一个实施例中,NOX催化剂30是包括设置在中等孔无机氧化物衬底上的金属的催化剂组分。如本文中所用,在没有另外的修饰词的情况下,“中等孔”指包含具有大约2纳米至大约50纳米的范围中的直径的小孔的材料。
衬底可包含无机材料。合适的无机材料可包括(例如)氧化物、碳化物、氮化物、氢氧化物、碳氮化物、氮氧化物、硼化物或硼碳化物。在一个实施例中,无机氧化物可具有氢氧化物涂层。在一个实施例中,无机氧化物可为金属氧化物。金属氧化物可具有氢氧化物涂层。其它合适的金属无机物可包括一种或多种金属碳化物、金属氮化物、金属氢氧化物、金属碳氮化物、金属氮氧化物、金属硼化物或金属硼碳化物。用于前述无机材料中的金属阳离子可为过渡金属、碱金属、碱土族金属、稀土金属等等。
在一个实施例中,催化剂衬底包含氧化物材料。在一个实施例中,催化剂衬底包含氧化铝、氧化锆、二氧化硅、沸石或包括这些材料中的一种或多种的任何混合物。合适的衬底材料可包括(例如)铝硅酸盐、铝矽酸盐、六铝化物、锆酸盐、钛硅酸盐、钛酸盐或它们中的两种或更多种的组合。在一个实施例中,金属氧化物是氧化铝。在其它实施例中,其它衬底可为合适的,并且可基于最终使用的参数来选择。在一个实施例中,HC-SCR NOX催化剂的组分包括具有多个小孔的模板化金属氧化物衬底,以及包括设置在衬底上的催化剂金属的催化剂材料,如美国专利申请20090074641A1中描述的那样。
合适的催化剂金属可包括镓、铟、铑、钯、钌和铱中的一种或多种。其它合适的催化剂金属包括过渡金属元件。合适的催化剂金属还包括铂、金和银中的一种或多种。在一个实施例中,催化剂金属包括银。在一个特定实施例中,催化剂金属基本上为100%的银。
典型地,在排气源12的运行期间,烟灰、含硫化合物和未反应的烃会吸附在催化剂的表面上。吸附的物质会将NOX催化剂30的活性表面与排气流16阻隔开,从而降低了NOX催化剂30的效率。在某些点处测量NOX催化剂30的效率的降低量以及采取行动来改善催化剂的效率可在一定的时期里增强催化剂的性能。在一些点处,NOX催化剂30的效率可降低到这样的点:没有从排气流中充分地除去诸如NOX的污染气体以满足预定的排气控制规定。NOX催化剂30的周期性的或基于需要的再活化可使排气处理系统10中所排出的NOX含量返回至可接受的水平。
在一个实施例中,柴油燃料为用来从柴油发动机排气中还原NOX的便利的还原剂,因为柴油作为燃料是很容易获得的,并且在柴油发动机驱动的系统(例如机车)中,柴油燃料已经储存在车上。但是,对于NOX的SCR,其它还原剂(例如乙醇)有时比柴油更具活性。例如,在一些运行条件下,银-模板化氧化铝催化剂上的NOX的还原在存在乙醇的情况下比在存在柴油的情况下更高。在使用柴油作为用于NOX的还原剂的实例中,在柴油可不满足所希望的NOX转化率的运行条件下,或在催化剂活性随着时间的过去已经退化的情形下,可结合柴油或代替柴油而使用更具活性的还原剂(例如乙醇)来提高NOX转化率。但是,一直使用乙醇而非柴油作为单一还原剂将例如不方便地增加采用排气处理系统的车辆上的车载的乙醇罐的大小。
可使用两种或更多种还原剂来优化NOX在NOX催化剂30上的转化率。例如,在较低温度处提供良好的NOX转化率的还原剂可与在较高温度处提供良好的NOX转化率的另一还原剂结合使用,以扩展SCR催化剂的运行范围。在一个实施例中,在发动机排气的较低的运行温度处,乙醇作为还原剂比柴油更具活性。在还原剂流18中的较高的含氧剂含量将改善系统10的性能的情形下,可实现控制器来优选喷射更多的含氧剂(例如本实例中的乙醇)。
在不过度增加系统的加权燃料负担(penalty)的情况下增强NOX催化剂的还原效率是合乎需要的。在其中第一还原剂是发动机燃料而第二还原剂是含氧剂的一个实施例中,通过测量所使用的燃料和含氧剂的数量以及燃料和含氧剂的相对值来确定燃料负担。通过相对价格以及含氧剂燃料罐的大小约束和再填充频率来确定加权燃料负担值。例如,运行控制器以通过调节还原剂流率以及调节含氧剂/燃料比率来将NOX减到最少可为可行的。但是,这样做可导致不必要的含氧剂费用,从而增加对含氧剂的罐容积的要求,并且因而增加加权燃料负担。因此,打破在NOX催化剂的还原效率的增加和加权燃料负担之间的平衡是合乎需要的。
可使用第二还原剂而通过两种方法来增强催化剂效率,这两种方法在本文中被称为催化剂再活化和催化剂再生。在催化剂再活化中,第二还原剂的存在有利于催化剂的NOX还原,从而使得催化剂在某些系统和运行条件下对于NOX的还原更具活性。
例如,在发动机启动时间期间,排气流和/或催化剂的温度可低于使NOX催化剂仅使用柴油(第一还原剂)来有效地还原NOX所需要的最佳温度。在这种情况下,乙醇或在较低的温度范围内作为还原剂比柴油更具活性的一些其它含氧剂(第二还原剂)可作为单一的还原剂或与柴油成混合物进行喷射。当催化剂变热时,可减少所使用的含氧剂的量,而增加柴油还原剂的量。可采用传感器40来测量温度,并且可使用控制器50来比较该温度与可用的数据集,以分析维持所需的NOX还原所需要的含氧剂的量,以及将该量的含氧剂喷射到柴油还原剂流中。
类似地,可使用两种或更多种还原剂来优化在催化剂的寿命内的NOX的转化率。在典型地使用较低活性的第一还原剂的NOX催化剂30在其运行寿命内失去活性时,可使用更具活性的第二还原剂来提高在该催化剂上的NOX转化率。例如,NOX催化剂30的性能可由于老化而降低,并且在这种情况下,持续地喷射测定的量的更具活性的第二还原剂可有助于将NOX还原保持在所需要的水平。例如,在催化剂活性降低时,在催化剂的寿命内可增加含氧剂还原剂(例如乙醇)的使用,以根据需要在部分或所有运行范围内提高NOX转化率,以满足对于NOX还原的要求。
在催化剂再生中,第二还原剂会恢复催化剂的NOX还原效率,从而使催化剂基本上重新获得其原始催化活性。因此,催化剂的再生是在给定的一组运行条件下通过例如从催化剂上除去不合需要的沉积物而执行到预定水平的催化剂的复活。在一个实施例中,在类似的运行条件下,再生使催化剂的初始性能恢复超过大约80%。例如,如果SCR催化剂使用柴油作为还原剂来还原NOX,并且催化剂的NOX还原的效率随着时间的过去而降低,则在使用发动机燃料作为还原剂时,催化剂的再生将使催化效率增加至其原始效率的大约80%或更大。在另一个实施例中,在类似的运行条件下,再生之后的催化剂的性能超过初始性能的大约90%。在一个实施例中,在类似的运行条件下,催化剂性能通过再生而恢复至初始水平。
在一个实施例中,通过第二还原剂来恢复催化剂还原效率是通过使还原剂与沉积物(例如碳)反应以及从催化剂表面烧掉沉积物来实现的。
第二还原剂可为单一还原剂,或者为基于以下因素而配制的还原剂混合物:例如但不限于,还原效率、经济优势和环境效应。在一个实例中,氢气与乙醇和/或柴油用作共同还原剂,以改善低温处的NOX转化率。
在排气处理期间,不同的应用可需要不同水平的催化剂性能。此外,在运行期间在某些运行条件下测量催化剂性能可能不是直接了当的。在任何时间点的催化剂性能可取决于不同因素的组合,包括但不限于,催化剂的年龄、排气流的温度、排气的产物和/或排气的体积。例如,在催化剂入口处具有150ppm NOX的情况下,系统可具有100ppm NOX作为催化剂输出,这转变为大约33%的NOX转化率。在一些条件下,例如在排汽温度为大约250℃,而还原剂是1∶1的碳-氮比率(C∶N)下的ULSD的情况下,这个转化率可被称为高效的性能。但是,在其它条件下,例如在排气流的温度处于大约375℃而还原剂配量包括6∶1的C∶N的情况下,相同的性能可被称为不令人满意的。
大体上,对于由于直接氧化(燃烧)和由于NOX的还原而引起的还原剂(一种或多种)的消耗存在着竞争。另外,对于较高的C∶N比率,在用于NOX还原的还原剂的增加的可用性和催化剂上的增加的积碳之间存在折衷。在较低的温度(<350℃)处,直接氧化的速率比NOX还原所消耗的速率下降得更快。还原剂解吸的速率在较低的温度处减低,从而导致还原剂对催化剂表面的覆盖的增加。因此,在较低的温度处,较低的碳-NOX比率大体实现最佳性能。在较高的温度(>350℃)处,还原剂直接氧化的速率增加,并且还原剂从催化剂中解吸的速率增加。因此,在较高的温度处,较高的碳-NOX比率大体实现最佳性能。
因此,当在给定的运行条件下预测的来自催化剂的NOX输出接近预定值(在某个容限内)(例如条例极限)时,具有触发再活化或再生的“触发点”是合乎需要的。
在一个实施例中,传感器40设置成感测排气处理系统10的系统参数,以及产生与系统参数相对应的信号42。控制器50设置成接收该信号42,以及至少部分地基于信号42来控制还原剂流18的配量。但是,可基于在排气源的运行之前和/或在此期间所获得的数据来设计用于控制器动作的触发点。
系统参数是影响在NOX催化剂30还原处理之后离开排气处理系统10的处理后的排气60的质量的任何参数。系统参数可为在排气源12的运行期间确定的现场参数和/或基于实验室测试而确定的预定参数。系统参数可包括(例如)排气流18的组分参数、排气流18的温度参数、排气流的流量参数、排气源参数和时间参数。排气流组分参数的实例包括排气流中的NOX浓度和催化剂的空间速度。排气流中的NOX浓度可为催化剂前NOX浓度或催化剂后NOX浓度。在一个特定的实施例中,使用NOX的催化剂后浓度(即催化剂的下游的气体的NOX浓度)作为系统参数。空间速度在本文中定义为排气流率与催化剂的体积的归一化比率。在一个实施例中,预定的NOX浓度可在大约1ppmV至大约2000ppmV的范围内变化。在一个实施例中,催化剂空间速度在大约1000hr-1至大约200,000hr-1的范围内。排气流18的温度参数的实例包括NOX催化剂的温度和排气流的温度。在一个实施例中,可使用加热器70来提高NOX催化剂的温度。在一个实施例中,排气流18的温度参数是排气流的温度。NOX催化剂30可受到排气流的温度的影响,并且因此基于排气流的温度而改变其NOX还原特性。在一个实施例中,排汽温度介于大约200℃和大约650℃之间。排气流的流动参数的实例包括排气流、还原剂流和空气流的相应的流率。流率可作为摩尔流率、质量流率或体积流率来测量。在一个实施例中,还原剂流中的碳的摩尔流率与排气流中的NOX中的氮的摩尔流率的比率介于大约0和大约12之间。排气源参数的实例包括源速率、扭矩和源功率。
在某些运行条件下,在给定时间点的催化剂性能的一种度量是NOX催化剂上的含碳材料的沉积物。在排气源的运行期间,含碳材料(例如碳)会沉积在催化剂上。可通过这样来估计沉积的含碳材料的量(也被称为“碳载量”):测量一些或所有系统参数,以及将这些参数和碳载量与之前在受控条件下(例如实验室中)所获得的数据关联起来。时间平均的估计的碳载量可预测催化剂失活或催化剂效率的降低。在一个实施例中,催化剂的碳载量是催化剂失活的度量。可使用控制器来估计和控制基于运行条件在最低加权燃料负担的情况下实现希望的NOX转化率的配量策略。
可在受控制的测试中获得一些与催化剂的碳载量相关的数据。可在实验室中模拟排气条件,并且可在不同的运行条件下记录催化剂性能。在实验室测试中可基于不同条件下的碳载量的分析来用公式表示触发点。在排气源的运行期间从传感器获得的关于系统参数的信息可有助于判断运行条件和碳载量,并且从而判断催化剂性能和失活。
可对还原剂流应用不同的配量策略,以增加催化剂活化。配量策略包括改变第一还原剂配量速率、第二还原剂配量速率、第二还原剂与第一还原剂的比率、第一还原剂流率和第二还原剂流率中的一个或多个。在一个实施例中,一旦控制器接收到系统参数信号,控制器就确定对于各组运行条件(例如空间速度、温度、氧气浓度和碳载量),在最小加权燃料负担下哪种配量策略会产生希望的转化率。
在运行期间,NOX催化剂30的周期性的或基于需要的再活化可通过以下不同的方法来实现。估计NOX催化剂30性能的方法的一个实例是保持基准数据库,并且在运行期间使用实测系统参数进行比较。例如,可保持在那些条件下与多种系统参数和碳载量相关的基准数据库。还可保持与不同的第二还原剂对NOX催化剂30的再活化影响相关的另一基准数据库。测量在服务期间的系统参数且将其用作输入,以估计碳载量以及通过比较实测数据与基准数据库来确定合适的配量策略。
在一个实施例中,可通过将催化剂的温度提高至足以解吸或氧化沉积在催化剂30上的含碳材料的水平来使催化剂再生。例如可通过直接加热催化剂30或通过提高与催化剂30相接触的气体的温度来提高催化剂的温度。在一个实施例中,采用加热器70来加热催化剂30和/或气体。温度可提高达预定的时间量,以净化催化剂的表面。可使HC-SCR催化剂再生的温度的实例包括但不限于,介于大约400℃至600℃、425℃至500℃以及440℃至460℃之间。在一个实施例中,通过在变化的配量策略下和在提高的温度处同时运行达预定的时间量来使催化剂进行再生。例如,在催化剂所经历的温度在大约400℃至大约600℃的范围内时,可将配量控制为大约3∶1比率的含氧剂与燃料。这可增强催化剂表面的含碳材料的氧化,并且从而实现有效的再生。
通过周期性地或在催化剂活性减少到根据本文中所述的实施例的某个所需水平以下时的任何时间使催化剂再生可改善催化剂的整个寿命和性能。
在一个实施例中,提供了一种处理排气的方法。该方法包括从排气源12中产生排气流16,以及将来自还原剂源14的还原剂流18喷射到排气流18中。还原剂源14包括第一还原剂和第二还原剂。如早前所述,还原剂源14可为用于不同还原剂的不同存储位置的组合。还原剂源14可包括用于还原剂的一个或多个存储位置(存储罐),或者可包括用于持续地供应还原剂的一个或多个源点。还原剂源14可设计成供应两种或更多种还原剂。在一个实施例中,还原剂源14的不同存储位置可彼此分开地存在于排气处理系统10中。在另一个实施例中,例如在第一还原剂和第二还原剂将作为混合物进行储存的情况下,还原剂源14的存储位置可共存于一个存储位置中。氮氧化物(NOX)还原催化剂30设置成接收排气流16和还原剂流18。运行传感器40来感测与催化剂30的碳载量相关的系统参数,从而产生与系统参数相对应的信号42以及将信号42发送给控制器50。控制器50至少部分地基于信号42来控制还原剂流18的配量。
在一个实施例中,运行传感器40来评估系统参数,并且运行控制器50来接收和分析来自传感器40的信号42,以及通过调节还原剂流18的配量来减少排气中的NOX。传感器40可与排气源12、还原剂源14、NOX催化剂30、后NOX处理排气60连通,以及/或者与控制器50通信。
在一个实施例中,控制器50通过改变第二还原剂与第一还原剂的比率来控制配量。通常,在包括燃料作为第一还原剂且包括含氧剂作为第二还原剂的一个实施例中,还原剂流中的第二还原剂与第一还原剂的比率会增加,以减少催化剂上的碳载量。在一个实施例中,当估计的碳载量超过预定值时,控制器50使还原剂流中的第二还原剂与第一还原剂的比率大于O.5。在另一个实施例中,当估计的碳载量超过预定值时,控制器50使还原剂流中的第二还原剂与第一还原剂的比率大于3。
在一个实施例中,通过这样来估计碳载量:控制器50以从传感器40所接收的系统参数信息为基础,并使用系统参数信息作为输入,以通过使用预加载的成传递函数或查询表的形式的关联性来估计相对应的碳载量和所需要的配量策略。在一个实施例中,通过分析与这样的系统参数相对应的信号来估计碳载量:该系统参数包括排气流组分参数、排气流温度参数、排气流量参数、排气源参数、时间参数或这些参数的任何组合。
当与再活化比较时,再生是临时性事件,并且用来“恢复”催化剂,以与催化剂的再生前状态相比使得催化剂能够更高效地起作用。在再生中,第二还原剂有助于使催化剂上的沉积物烧掉,并且净化用于与排气反应的催化剂区域。在一个实施例中,通过这样来执行再生:在某一持续时间内传送大量的第二还原剂,使得在第二还原剂和碳载量之间的反应导致碳被烧掉。在另一个实施例中,第二还原剂仅使用达估计的时间。在此时间期间,第二还原剂用作还原剂以及化学再生器。在一个实施例中,在固定的时间点执行再生。在一个实施例中,所计算的用于再生的持续时间在大约10分钟至大约60分钟的范围内。
在任何给定的情形下决定是使催化剂再活化还是再生可取决于某些条件。加权燃料负担是决定再活化或再生而要考虑的因素中的一个。用于再活化的第二还原剂与用于再生的第二还原剂可相同或不同。如果使用相同的还原剂作为用于再活化以及再生的第二还原剂,那么在某个时期内所使用的燃料的量可为要考虑的因素。如果所使用的还原剂在各种情况下是不同的,那么为了决定一种方法优于另一种方法,要比较第二还原剂的成本与罐容量。在给定的时间点,在催化剂的再活化或再生之间进行选择时还可考虑诸如催化剂类型和催化剂的碳载量的因素。
催化剂的再活化可以间歇的方式或以持续的方式来执行。在持续的方式中,在排气源的整个运行中可将少量的第二还原剂或含氧剂与第一还原剂或燃料一起进行供应。可改变还原剂的比率或还原剂的流率,使得在运行期间的不同的时间点实现希望的NOX转化率。
在一个实施例中,当估计的碳载量大于催化剂的重量的大约1%的预定值时,控制器50改变还原剂流的配量。在一个实施例中,当估计的碳载量大于催化剂的重量的大约5%的预定值时,控制器50改变还原剂流的配量。在一个实施例中,当碳载量在大约1%(重量)-5%(重量)的范围内时,控制器50控制配量,以使催化剂再活化。
在一个实施例中,当碳载量大于催化剂的重量的5%时,控制器50控制配量,以使催化剂再生。可通过改变第一还原剂和/或第二还原剂的流率而改变第二还原剂和第一还原剂的比率来获得配量。
图2显示了采用传感器40和控制器50的排气处理的实例工艺图。系统参数(运行条件)受到或者持续的或者周期性的监测,以评估催化剂30上的碳载量,以预期触发信号。当控制器50接收到触发信号42时,控制器计算最佳配量策略。基于配量策略和预定的参数关系,控制器决定再活化过程是否足以使催化剂再活化以及从中实现所需要的NOX还原性能,或者决定再生是否必需。在一个实施例中,关于使用再活化或再生的决定是以催化剂30上的估计的碳载量为基础的。在一个实施例中,如果碳载量超过催化剂30的重量的大约5%时,那么控制器50选择再生而非再活化。如果发现再活化是足够的,那么控制器50起动为了再活化而选择的配量策略,并通过传感器监测系统参数,以评估碳载量。如果发现再生对于催化剂的有效性能是优选的,那么控制器50起动为再生而选择的配量策略,并通过传感器监测系统参数,以评估碳载量。在一个实施例中,可通过撤回为再生而选择的配量策略来终止再生。终止可以在再生期间经过的时间为基础,或以所估计的碳载量的下降为基础。控制器50计算和管理再生时间和配量水平,而传感器40继续监测系统参数,以将关于催化剂性能的反馈供给控制器50。
在一个实施例中,控制器50使用加热器70来控制排气流16的温度、或排气流16和还原剂流18的组合物的温度。通过提高催化剂的环境温度来预期催化剂30的碳载量降低,以及预期催化剂再生提高。取决于所涉及的催化剂和其最佳活性的温度区,催化剂的再活化还可得到温度增量的帮助。在一个实施例中,流到催化剂30的排气流16的温度被控制在大约450℃至大约650℃的范围内。在一个实施例中,取决于催化剂30上的碳载量和/或为催化剂30的再活化或再生而计算的加权燃料负担,控制器50激活加热器和/或还原剂流18的配量。
在一个实施例中,在控制配量的情况下,排气流16的温度被提高至大于大约400℃。改变的配量和/或温度的提高可实行预定的持续时间。持续时间还可有所不同,这取决于排气流或催化剂的温度以及还原剂流的设计配量。例如,在中等孔氧化铝上使用银作为NOX催化剂的一个实施例中,如果温度增量大于大约550℃,那么用于再生的持续时间少于大约30分钟。类似地,如果含氧剂与燃料的比率大于5,那么再生所需要的持续时间典型地少于大约30分钟。
本发明的优于只使用高度活性还原剂(例如乙醇)的一个技术优点在于,可能需要较少的还原剂,因为可在较高的排气温度处使用已经载有的发动机燃料,例如柴油。本系统还可具有优于只使用发动机燃料的系统的优势,因为其可在较低和中间温度处通过喷射较少的柴油和较多的乙醇来实现较高的NOX转化率。此外,当催化剂30随着时间的过去而失去活性时,可通过喷射较大比例的乙醇来提高NOX转化率。
本文中所描述的实施例是具有与权利要求中所叙述的本发明的要素相对应的要素的组分、系统和方法的实例。此书面描述可使得本领域中的普通技术人员能够制造和使用具有同样与权利要求中所叙述的本发明的要素相对应的备选要素的实施例。本发明的范围因而包括不异于权利要求的字面语言的组分、系统和方法,并且还包括与权利要求的字面语言无实质差异的其它组分和物品。虽然本文中仅示出和描述了某些特征和实施例,但是本领域中的普通技术人员可想到许多修改和变化。从属权利要求涵盖所有这样的修改和变化。

Claims (50)

1.一种排气处理系统,包括:
排气源;
设置成将还原剂流喷射到来自所述排气源的排气流中的还原剂源,所述还原剂源包括第一还原剂和第二还原剂;
设置成接收所述排气流和所述还原剂流的氮氧化物(NOX)还原催化剂;
传感器,其设置成感测与所述催化剂的碳载量相关的系统参数,以及产生与所述系统参数相对应的信号;以及
控制器,其设置成接收所述信号,以及至少部分地基于所述信号来控制所述还原剂流的配量。
2.根据权利要求1所述的系统,其特征在于,所述控制器设置成通过改变所述第二还原剂与所述第一还原剂的比率、第一还原剂的流率、第二还原剂的流率、或前述中的任何项的组合,来控制所述配量。
3.根据权利要求2所述的系统,其特征在于,所述第一还原剂包括柴油、生物柴油、超低硫柴油、Fischer-Tropsch燃料、煤油或它们的任何组合。
4.根据权利要求2所述的系统,其特征在于,所述第二还原剂包括乙醇、甲醇、异丙醇、正丙醇、正丁醇、甲基叔丁基醚、E85、汽油或它们的任何组合。
5.根据权利要求2所述的系统,其特征在于,所述控制器构造成当估计的碳载量超过预定值时使所述还原剂流中的所述第二还原剂与所述第一还原剂的比率大于0.5。
6.根据权利要求5所述的系统,其特征在于,所述控制器构造成当估计的碳载量超过预定值时使所述还原剂流中的所述第二还原剂与所述第一还原剂的比率大于3。
7.根据权利要求6所述的系统,其特征在于,所述预定值大于所述催化剂的重量的大约1%。
8.根据权利要求1所述的系统,其特征在于,与碳载量相关的所述系统参数包括排气流组分参数、排气流温度参数、排气流流量参数、排气源参数、时间参数或它们的组合。
9.根据权利要求8所述的系统,其特征在于,所述排气流组分参数包括所述排气流中的NOX的浓度和所述催化剂的空间速度。
10.根据权利要求9所述的系统,其特征在于,所述预定NOX浓度值处于1ppmV至2000ppmV的范围。
11.根据权利要求9所述的系统,其特征在于,所述催化剂空间速度介于1000hr-1和200,000hr-1之间。
12.根据权利要求8所述的系统,其特征在于,所述排气流温度参数包括所述催化剂的温度和所述排气流的温度。
13.根据权利要求12所述的系统,其特征在于,所述排气温度介于大约200℃和大约650℃之间。
14.根据权利要求8所述的系统,其特征在于,所述排气流流量参数包括所述排气流、还原剂流和空气流的摩尔流率、质量流率和体积流率。
15.根据权利要求14所述的系统,其特征在于,所述还原剂流中的碳的所述摩尔流率与所述排气流中的NOX中的氮的所述摩尔流率的比率介于0和12之间。
16.根据权利要求8所述的系统,其特征在于,所述排气源参数包括源速度、扭矩和源功率。
17.根据权利要求1所述的系统,其特征在于,所述第一还原剂为燃料,而所述第二还原剂为含氧剂。
18.根据权利要求17所述的系统,其特征在于,所述第二还原剂包括乙醇。
19.根据权利要求1所述的系统,其特征在于,所述催化剂包括烃选择性催化还原(HC-SCR)催化剂。
20.根据权利要求19所述的系统,其特征在于,所述催化剂包括银和模板化金属氧化物衬底。
21.一种排气处理系统,包括:
排气源;
包括第一存储位置和第二存储位置的还原剂源,其中,所述第一存储位置设置成将燃料喷射到所述排气源中,并进一步构造成将燃料喷射到从所述排气源排出的排气流中,并且所述第二存储位置设置成将含氧剂喷射到所述排气流中;
设置成接收所述排气流、燃料和所述含氧剂的氮氧化物还原催化剂;
传感器,其设置成感测与所述催化剂的碳载量相关的系统参数,并且产生信号;以及
控制器,其设置成接收所述信号,比较所述信号与预定点,估计所述碳载量,以及增加所述排气流中的含氧剂与燃料的比率达到一段计算的持续时间,其中,所述系统参数为催化剂后NOX浓度、所述催化剂的空间速度、所述催化剂的温度、所述排气流的温度、所述排气流的流率或它们的组合。
22.根据权利要求21所述的系统,其特征在于,所述第一存储位置包括燃料,所述燃料包括柴油、生物柴油、超低硫柴油、Fischer-Tropsch燃料、煤油或它们的任何组合。
23.根据权利要求21所述的系统,其特征在于,所述第二存储位置包括含氧剂,所述含氧剂包括乙醇、甲醇、异丙醇、正丙醇、正丁醇、甲基叔丁基醚、汽油、E85或它们的任何组合。
24.根据权利要求21所述的系统,其特征在于,含氧剂与燃料的所述比率大于3。
25.一种排气处理系统,包括:
排气源;
设置成将还原剂流喷射到来自所述排气源的排气流中的还原剂源,所述还原剂源包括第一还原剂和第二还原剂;
设置成接收所述排气流和所述还原剂流的氮氧化物(NOX)还原催化剂;
传感器,其设置成感测与所述催化剂的碳载量相关的系统参数,并且产生与所述系统参数相对应的信号;以及
控制器,其设置成接收所述信号,以及至少部分地基于所述信号来控制所述排气流的温度和所述还原剂流的配量。
26.一种处理排气的方法,包括:
产生排气流;
从包括第一还原剂和第二还原剂的还原剂源将还原剂流喷射到所述排气流中;
将氮氧化物(NOX)还原催化剂设置成接收所述排气流和所述还原剂流;
感测与所述催化剂的碳载量相关的系统参数、产生与所述系统参数相对应的信号,以及将所述信号发送到控制器;以及
至少部分地基于所述信号来控制所述还原剂流的配量。
27.根据权利要求26所述的方法,其特征在于,所述控制器通过改变第二还原剂与所述第一还原剂的比率、第一还原剂的流率、第二还原剂的流率、或前述中的任何项的组合来控制所述配量。
28.根据权利要求27所述的方法,其特征在于,所述第一还原剂包括柴油、生物柴油、超低硫柴油、Fischer-Tropsch燃料、煤油或它们的任何组合。
29.根据权利要求27所述的方法,其特征在于,所述第二还原剂包括乙醇、甲醇、异丙醇、正丙醇、正丁醇、甲基叔丁基醚、E85、汽油或它们的任何组合。
30.根据权利要求27所述的方法,其特征在于,当估计的碳载量超过预定值时,所述控制器将所述还原剂流中的所述第二还原剂与所述第一还原剂的比率控制成大于0.5。
31.根据权利要求30所述的方法,其特征在于,当估计的碳载量超过预定值时,所述控制器将所述还原剂流中的所述第二还原剂与所述第一还原剂的比率控制成大于3。
32.根据权利要求30所述的方法,其特征在于,所述预定值大于所述催化剂的重量的大约1%。
33.根据权利要求30所述的方法,其特征在于,通过分析与系统参数相对应的所述信号来估计所述碳载量,所述系统参数包括排气流组分参数、排气流温度参数、排气流流量参数、排气源参数、时间参数或它们的组合。
34.根据权利要求33所述的方法,其特征在于,所述排气流组分参数包括所述排气流中的NOX的浓度和所述催化剂的空间速度。
35.根据权利要求33所述的方法,其特征在于,所述排气流温度参数包括所述催化剂的温度和所述排气流的温度。
36.根据权利要求35所述的方法,其特征在于,所述排气流的所述温度介于大约200℃和大约650℃之间。
37.根据权利要求33所述的方法,其特征在于,所述排气流流量参数包括所述排气流、燃料流和空气流的摩尔流率、质量流率和体积流率。
38.根据权利要求33所述的方法,其特征在于,所述还原剂流中的碳的所述摩尔流率与所述排气流中的NOX中的氮的所述摩尔流率的比率介于O和12之间。
39.根据权利要求33所述的方法,其特征在于,所述排气源参数包括源速度、扭矩和源功率。
40.根据权利要求26所述的方法,其特征在于,提高所述还原剂流中的所述第二还原剂与所述第一还原剂的所述比率以减少所述碳载量。
41.根据权利要求26所述的方法,其特征在于,所述第一还原剂为燃料,而所述第二还原剂为含氧剂。
42.一种处理排气的方法,包括:
设置排气源;
设置包括第一存储位置和第二存储位置的还原剂源,以及产生还原剂流;
将来自所述第一存储位置的燃料喷射到所述排气源中;
从所述排气源中产生排气流;
将来自所述第一存储位置的燃料喷射到所述排气流中;
将氮氧化物(NOX)还原催化剂设置成接收所述排气流和所述还原剂流;
感测与所述催化剂的碳载量相关的系统参数、产生与所述系统参数相对应的信号,以及将所述信号发送给控制器;
比较所述信号与预定值;
估计所述碳载量;
将来自所述第二存储位置的含氧剂喷射到所述排气流中;以及
调整所述排气流中的含氧剂与燃料的比率达一段计算的持续时间,
其中,所述系统参数为催化剂后NOX浓度、所述催化剂的空间速度、所述催化剂的温度、所述排气流的温度、所述排气流的流率或它们的任何组合。
43.根据权利要求42所述的方法,其特征在于,所述的含氧剂与燃料的比率大于大约0.5。
44.根据权利要求43所述的方法,其特征在于,所述预定值大于所述催化剂的重量的大约1%。
45.根据权利要求43所述的方法,其特征在于,所述的含氧剂与燃料的比率调整成大于大约3。
46.根据权利要求45所述的方法,其特征在于,所述预定值大于所述催化剂的重量的大约5%。
47.根据权利要求42所述的方法,其特征在于,所述计算的持续时间处于大约10分钟至大约60分钟的范围内。
48.根据权利要求42所述的方法,其特征在于,所述排气流的所述温度介于大约200℃和大约650℃之间。
49.根据权利要求48所述的方法,其特征在于,流到所述催化剂的所述排气流的温度处于大约450℃至大约650℃的范围内。
50.一种处理排气的方法,包括:
设置排气源;
设置包括第一存储位置和第二存储位置的还原剂源,以及产生还原剂流;
将来自所述第一存储位置的燃料喷射到所述排气源;
从所述排气源中产生排气流;
将来自所述第一存储位置的燃料喷射到所述排气流中;
将氮氧化物(NOX)还原催化剂设置成接收所述排气流和所述还原剂流;
感测催化剂后NOX浓度以及将与所述催化剂后NOX浓度相对应的信号发送给控制器;
比较所述信号与催化剂后NOX浓度的预定阈值点;
确定所述催化剂后NOX浓度超过所述阈值点的时间;以及
通过将来自所述第二存储位置的含氧剂喷射到所述排气流中达一段计算的持续时间,来使所述催化剂再生。
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