CN102324313A - 用于染料敏化太阳能电池的复合结构光阳极及其制备方法 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了属于绿色可再生能源技术领域的一种用于染料敏化太阳能电池的复合结构光阳极及其制备方法。该复合结构光阳极是由多晶纳米颗粒材料和低维单晶纳米材料组成的半导体纳米晶薄膜。多晶纳米颗粒材料，保证电极较高的比表面积；低维单晶纳米材料，旨在为电极提供快速的电荷传输与收集通道，同时加强入射光在电极内的传播光程，提高光吸收效率。本发明所制备的复合结构光阳极与常规多晶纳米颗粒光阳极相比，有着显著提高的电荷传输速率及电荷寿命，同时，在500～800纳米波长之间，电极的光散射能力大大提高。使用本发明的复合结构光阳极组装的电池的光电转换效率高于常规的多晶纳米颗粒电极组装的电池的光电转换效率。

Description

用于染料敏化太阳能电池的复合结构光阳极及其制备方法
技术领域
本发明属于绿色可再生能源技术领域，特别涉及一种用于染料敏化太阳能电池的复合结构光阳极及其制备方法。
背景技术
在环境污染与能源危机日益严重的今天，太阳能光伏技术无疑成为解决这些危机的有效手段之一。其中，染料敏化太阳能电池(Dye Sensitized Solar Cells，DSCs)作为一种新型的光电化学太阳能电池，以其高效廉价等优越性倍受各国科学家的青睐。
通常，DSCs由透明导电基板、半导体多孔纳米晶薄膜、电解质溶液以及铂对电极三部分构成。其中，半导体光阳极由一层三维连接的多孔TiO2纳米颗粒组成，其粒径约在10-30nm，厚度约为10-15μm。但纳米颗粒中大量存在的晶界在一定程度上限制了注入电子在多晶薄膜内部的扩散传输，从而增加了注入电子的复合几率。近年来，伴随着纳米材料制备技术的丰富与发展，一维单晶纳米材料(如纳米线、纳米棒、纳米管等)在加快电荷传输速率、提高电荷收集效率、减少电荷复合等方面表现出了明显的优势。与此同时，加强入射光在光阳极内部的有效吸收，也是提高染料敏化太阳能电池光电流的有效途径。
发明内容
针对已有技术的不足，本发明提供了一种用于染料敏化太阳能电池的单晶复合光波调制光电极，其具有比表面积大，电荷传输速率快等优点，并且对入射光表现出明显的散射性能，有利于进一步提高染料敏化太阳能电池的光吸收进而提高其光电转换效率。
本发明的另一目的在于提供该复合结构光阳极的制备方法。
本发明提供了一种用于染料敏化太阳能电池的复合结构光阳极，该复合结构光阳极是由多晶纳米颗粒材料和低维单晶纳米材料组成的半导体纳米晶薄膜。
其中，多晶纳米颗粒材料，保证电极较高的比表面积；低维单晶纳米材料，如纳米棒、纳米纤维、纳米片等，旨在为电极提供快速的电荷传输与收集通道，同时加强入射光在电极内的传播光程，提高光吸收效率。该复合结构光阳极由至少两种形态的纳米材料组成。
所述多晶纳米颗粒材料为多晶半导体金属氧化物纳米颗粒，可为氧化钛、氧化锌、氧化锡中的至少一种物质，其粒径在10～50nm之间，优值为10～20nm。
所述低维单晶纳米材料为低维单晶半导体金属氧化物纳米材料，可为氧化钛、氧化锌、氧化锡中的至少一种物质，其粒径控制在10～500nm之间；其显微形貌可以为纳米棒、纳米纤维、纳米片等；其质量分数约占2％～30％，优值为5～10％。
本发明涉及的一种用于染料敏化太阳能电池的复合结构光阳极的制备方法包括：
(1)将多晶半导体金属氧化物纳米颗粒和低维单晶半导体金属氧化物纳米材料溶于合适的有机溶剂中，并通过有机高分子添加剂调节其混合物的粘度；
(2)采用刮涂法、喷涂法、丝网印刷法、甩胶法或提拉法等方法将上述混合物制备于导电基底上；
(3)采用热处理、红外处理、等离子处理或微波处理等方法除去电极中的有机高分子成分，即得到所需的复合结构光阳极。
多晶半导体金属氧化物纳米颗粒和低维单晶半导体金属氧化物纳米材料可分别采用水热结晶法、溶剂热结晶法等方法制备；或采用一步法直接制备多晶半导体金属氧化物纳米颗粒和低维单晶半导体金属氧化物纳米材料的混合物。
导电基底可为氟掺杂氧化锡导电玻璃(FTO)、铟掺杂氧化锡导电玻璃(ITO)、掺铝氧化锌导电玻璃(AZO)、铟掺杂氧化锡聚萘二甲酸乙二醇酯导电塑料薄膜(ITOPEN)、铟掺杂氧化锡聚聚对苯二甲酸乙二醇酯导电塑料薄膜(ITOPET)或者各种金属衬底等。
本发明提出了一种基于单晶低维纳米材料与传统多晶纳米颗粒复合的异质光阳极结构，拟在保证光阳极材料足够的比表面积同时，一方面通过单晶低维纳米材料的引入，进一步提高电荷传输与收集速率，减少电荷复合带来的能量损失，另一方面通过复合结构之间粒径调控来加强入射光在光阳极内部的有效利用，从而提高电池器件的输出电流与功率。
本发明的光波调制复合结构光阳极与传统多晶纳米颗粒光阳极相比，有着显著提高的电荷传输速率及电荷寿命，从而明显降低光生载流子在电极内的复合，提高电荷的收集效率。与此同时，本发明提供的复合结构光阳极在光波调制方面亦具有明显的优势，在500～800纳米波长之间，电极的光散射能力大大提高。使用本发明的复合结构光阳极组装的电池的光电转换效率高于常规的多晶纳米颗粒电极组装的电池的光电转换效率。
本发明所制备的复合结构电极材料具有较高的比表面积，优良的电荷传输与收集能力，可适用于染料敏化太阳能电池以及光触媒、废水处理、空气净化、尾气处理、杀菌等催化领域。
附图说明
图1是复合结构光阳极的扫描电镜照片(SEM)、透射电镜照片(TEM)以及单晶材料的选区电子衍射谱(SAED)。
图2是本发明复合结构光阳极与常规多晶纳米颗粒光阳极的透射谱。
图3是使用本发明复合结构光阳极与常规多晶纳米颗粒光阳极组装的染料敏化太阳能电池的光电性能图。
图4是复合结构光阳极的示意图，其中单、双箭头分别表示该复合结构光阳极在电荷传输与光波调制方面的优势。
具体实施方式
下面的实施例可以使本专业技术人员更全面的理解本发明，但不以任何方式限制本发明。
以下实施例中，所用的药品和试剂的来源为直接购买的化学纯以上的试剂或药品、或者为本实验室按照已知的方法制备合成的、或者经本实验室提纯的。在本发明中，染料敏化太阳能电池使用本领域中技术人员公知的方法制备，例如，但不仅限于，使用在文献“Conversion of Light to Electricity bycis-X2Bis(2，2’-bipyridyl-4，4’-dicarboxylate)ruthenium(II)Charge-TransferSensitizers(X＝Cl-，Br-，I-，CN-，and SCN-)on Nanocrystalline TiO2Electrodes”(M.K.Nazeeruddin，A.Kay，I.Rodicio，R.Humpbry-Baker，E.Miiller，P.Liska，N.Vlachopoulos，and M.
Figure BDA0000074336020000041
J.Am.Chem.Soc.，1993，115，6382-6390)中介绍的方法制备所需的电解质、对电极，并组装电池进行测量。该文献及该文献中引用的文献均在此以全文引入作为参考。
实施例1水热法制备低维单晶纳米材料：单晶TiO2纳米棒
分别取15mL的去离子水和38％质量分数的盐酸溶液置于50mL水热反应釜中，待搅拌均匀后迅速加入0.40克钛酸四丁酯，再搅拌5分钟。待溶液均匀后将上述反应釜加热到180摄氏度，并保温2小时。再经离心、干燥即可。
实施例2光波调制复合结构光阳极的制备
称取适量的实施例1中得到单晶TiO2纳米棒，加入商业化TiO2纳米颗粒粉末P25(德国，德固赛)中，纳米棒的质量分数控制在5％，并溶于适量的松油醇中，采用高分子量乙基纤维素配置成适合丝网印刷的浆料。整个浆料的固相含量控制在18％。采用文献“Fabrication of thin film dye sensitized solar cells withsolar to electric power conversion efficiency over 10％”，(Thin Solid Films 516(2008)4613-4619)中的方法进行丝网印刷，再经500摄氏度烧结即得到本发明所阐述的光波调制复合结构光阳极。使用台阶仪(XP-1，MTS，美国)对电极的厚度进行了测试，为12.3μm。使用场发射扫描电子显微镜(LEO-1530，德国)和透射电镜(JEOL 2011，日本)观察该复合结构光阳极的显微新貌，如图1所示。该复合结构光阳极由大量的纳米颗粒和纳米棒组成(图1a和1b)，这些颗粒的粒径在10-30纳米之间，纳米棒的宽度约在20-30纳米之间，长度约在300-500纳米之间，其选区衍射斑点表现出明显的单晶性质，如图1c所示。采用氮气吸附的方法(Quantachrome，Autosorb-1，美国)测试了复合结构光阳极的比表面积，其比表面积为49.58m2/g。
对比实施例3常规多晶TiO2纳米颗粒光阳极的制备
为了对比本发明所设计复合结构光阳极的使用性能，常规多晶TiO2纳米颗粒光阳极采用文献“Fabrication of thin film dye sensitized solar cells with solar toelectric power conversion efficiency over 10％”，(Thin Solid Films 516(2008)4613-4619)中的方法进行制备，称取适量的商业化P25粉末于松油醇中，采用高分子量乙基纤维素配置成适合丝网印刷的浆料。整个浆料的固相含量控制在18％。丝网印刷制备常规多晶TiO2纳米颗粒光阳极的方法同实施例2。使用台阶仪(XP-1，MTS，美国)对电极的厚度进行了测试，为12.4μm。同样采用氮气吸附的方法，对常规光阳极的比表面积进行了测试，其比表面积为50.08m2/g。
实施例4复合结构光阳极的透光率测试
染料敏化太阳能电池中光阳极的透光率测试是评价其光波吸收能力的一个重要指标。在本实施例中，透光率的测量由紫外可见光谱仪(UV-3310，ShimadzuCo.，日本)来完成。测量时，采用机器配置的积分球来进行透射光的采集。如图2所示的光阳极透射谱可以看出，相比于常规的纳米颗粒光阳极，本发明的复合结构光阳极具有明显降低的透射率，尤其是在500-800nm的长波长区域。因此，本发明所提供的单晶复合结构光阳极表现出了明显的光波调制功能，有利于加强入射光在电极内部的传播光程，从而提高光阳极的光吸收。
实施例5制备基于复合结构光阳极的染料敏化太阳能电池
采用J.Am.Chem.Soc.，1993，115，6382-6390中介绍的方法制备所需的染料电解质及对电极，并组装电池进行测量。所用电解液的组成为：1.0M 1-丙基-3-甲基咪唑碘化物，0.05M碘，0.5M N-甲基苯并咪唑，0.1M硫氰酸胍的乙腈溶液。染料敏化太阳能电池的光电性能测试使用计算机控制的Oriel太阳光模拟系统在室温下(即25℃)测量，入射光强为AM 1.5标准太阳光强(100mW cm-2)，电池的有效面积为0.16cm2。如附图3(Device A为基于实施例3制备的常规多晶纳米颗粒光阳极组装的染料敏化太阳能电池，Device B为基于实施例2制备的复合结构光阳极的染料敏化太阳能电池)所示，使用本发明的光波调制复合结构光阳极组装的电池获得了短路电流密度为15.62mA/cm2，开路电压为0.71V，光电转换效率为7.23％，填充因子为0.65。在同样的条件下，使用对比实施例3的常规多晶纳米颗粒光阳极，其短路电流密度和光电转换效率则分别为13.13mA/cm2与6.17％。可见，本发明所涉及的复合结构光阳极因其良好的光波调制功能及其优良的电荷传输有收集效率，能大大提高染料敏化太阳能电池的短路电流密度与光电转换效率。
实施例6单晶TiO2纳米片复合结构光阳极的制备及其光电转换性能评价
采用文献“A facile synthesis of anatase TiO2nanosheets-based hierarchicalspheres with over 90％{001}facets for dye-sensitized solar cells”(Chem.Commun.，2011，47，1809-1811)的方法制备单晶TiO2纳米片，并与商业化P25纳米颗粒粉末复合制备适合于丝网印刷的浆料；单晶TiO2纳米片的质量分数控制在10％，方法与实施例2相同。并按照实施例5的方法制备染料敏化太阳能电池用电解质及对电极，并组装电池进行测量。测试方法同实施例5。使用本发明的单晶纳米片复合结构光阳极得到了短路电流密度为16.28mA/cm2，开路电压为0.748V，光电转换效率为8.04％，填充因子为0.66。
以上所述，仅为本发明较佳的具体实施方式，但本发明的保护范围并不局限于此，任何熟悉本技术领域的技术人员在本发明揭露的技术范围内，可轻易想到的变化或替换，都应涵盖在本发明的保护范围之内。因此，本发明的保护范围应该以权利要求的保护范围为准。

Claims (10)

1.一种用于染料敏化太阳能电池的复合结构光阳极，其特征在于：该复合结构光阳极是由多晶纳米颗粒材料和低维单晶纳米材料组成的半导体纳米晶薄膜。
2.根据权利要求1所述的复合结构光阳极，其特征在于：所述低维单晶纳米材料的显微形貌为纳米棒、纳米纤维或纳米片。
3.根据权利要求1所述的复合结构光阳极，其特征在于：所述低维单晶纳米材料的粒径控制在10～500nm之间。
4.根据权利要求1所述的复合结构光阳极，其特征在于：所述低维单晶纳米材料的质量分数为2％～30％。
5.根据权利要求4所述的复合结构光阳极，其特征在于：所述低维单晶纳米材料的质量分数为5～10％。
6.根据权利要求1所述的复合结构光阳极，其特征在于：所述低维单晶纳米材料为低维单晶半导体金属氧化物纳米材料，为氧化钛、氧化锌、氧化锡中的至少一种物质。
7.根据权利要求1所述的复合结构光阳极，其特征在于：所述多晶纳米颗粒材料为多晶半导体金属氧化物纳米颗粒，为氧化钛、氧化锌、氧化锡中的至少一种物质。
8.根据权利要求1所述的复合结构光阳极，其特征在于：所述多晶纳米颗粒材料的粒径在10～50nm之间。
9.权利要求1至8任意一个权利要求所述的用于染料敏化太阳能电池的复合结构光阳极的制备方法，其特征在于，该方法包括：
(1)将多晶半导体金属氧化物纳米颗粒和低维单晶半导体金属氧化物纳米材料溶于有机溶剂中，并通过有机高分子添加剂调节其混合物的粘度；
(2)采用刮涂法、喷涂法、丝网印刷法、甩胶法或提拉法等方法将上述混合物制备于导电基底上；
(3)采用热处理、红外处理、等离子处理或微波处理等方法除去电极中的有机高分子成分，即得到所需的复合结构光阳极。
10.根据权利要求9所述的方法，其特征在于：导电基底为氟掺杂氧化锡导电玻璃、铟掺杂氧化锡导电玻璃、掺铝氧化锌导电玻璃、铟掺杂氧化锡聚萘二甲酸乙二醇酯导电塑料薄膜、铟掺杂氧化锡聚聚对苯二甲酸乙二醇酯导电塑料薄膜或者各种金属衬底。
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