CN102157611B - 铜铟镓硒薄膜的制造方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种铜铟镓硒薄膜的制造方法，包括于基板上形成结晶诱发层，于结晶诱发层上形成第一前驱金属层。第一前驱金属层的材质包括铜、铟以及镓。然后，透过升温工艺使结晶诱发层与第一前驱金属层硒化为一铜铟镓硒薄膜。本发明的铜铟镓硒薄膜的制造方法主要是通过形成一结晶诱发层以使特定厚度的铜铟镓硒薄膜能够在较短时间下制作完成，且此铜铟镓硒薄膜具有良好的结晶质量。
Description
技术领域
本发明涉及一种薄膜，且尤其涉及一种铜铟镓硒薄膜。
背景技术
薄膜太阳能电池依材料技术可分为许多种类，如非晶硅(a-Si)、碲化镉(CdTe)、铜铟硒(CIS)、铜铟镓硒(CIGS)薄膜太阳能电池等。其中，铜铟镓硒(CIGS)薄膜太阳能电池因具有高转换效率的优点，已成为各国厂商的新宠儿。
铜铟镓硒(CIGS)薄膜太阳能电池中的光吸收层为铜铟镓硒薄膜。一般而言，制作铜铟镓硒(CIGS)薄膜的方法有共蒸镀(Co-evaporation)法以及二阶段硒化(sequential method)法。在共蒸镀法中，是以高温同时蒸镀铜、铟、镓以及硒等元素于镀钼(Mo)基板上，而形成铜铟镓硒薄膜。在二阶段硒化法中，是先在镀钼基板上溅镀镓化铜(CuGa)以及铟(In)等金属前驱迭层，再藉由炉管或快速热工艺(Rapid Thermal Process，RTP)进行高温硒化工艺以于镀钼基板上形成铜铟镓硒薄膜。
然而，以共蒸镀法形成的铜铟镓硒薄膜虽其质量较佳，但其工艺费时。以二阶段硒化法形成的铜铟镓硒薄膜，其工艺时间较短，但其所形成的铜铟镓硒薄膜中易有缺陷(defect)，导致电子空穴复合(recombination)机率提高，而降低其光电转换效率。承上述，如何在较短的工艺时间内制作出一高质量的铜铟镓硒薄膜，实为目前研发者亟欲达成的目标之一。
发明内容
本发明提供一种铜铟镓硒薄膜的制造方法，其通过一结晶诱发层使铜铟镓硒薄膜可以较短的工艺时间制作完成，并且具有良好的质量(晶向排列)。
本发明提供一种铜铟镓硒薄膜的制造方法，包括于基板上形成结晶诱发层，于结晶诱发层上形成第一前驱金属层。第一前驱金属层的材质包括铜、铟以及镓。然后，透过升温工艺使结晶诱发层与第一前驱金属层硒化为一铜铟镓硒薄膜。
其中，该结晶诱发层通过共蒸镀工艺或溅镀工艺制作。
其中，该结晶诱发层为一铜铟镓硒结晶诱发层。
其中，该结晶诱发层为一铜铟镓硒结晶诱发层，形成该结晶诱发层的方法包括：于该基板上形成一第二前驱金属层，该第二前驱金属层的材质包括铜、铟以及镓；以及通过慢速升温硒化工艺使该第二前驱金属层硒化为该结晶诱发层。
其中，该铜铟镓硒薄膜的厚度为T，且0.7um≤T≤2.7um。
其中，该结晶诱发层的厚度为t，该铜铟镓硒薄膜的厚度为T，且T/4≤t≤T/3。
其中，该结晶诱发层为一铜铟镓硒结晶诱发层，形成该第一前驱金属层的方法包括：于该结晶诱发层上形成一铜镓合金层；以及于该铜镓合金层上形成一铟金属层。
其中，该结晶诱发层为一铜铟镓硒结晶诱发层，形成该第一前驱金属层的方法包括：于该结晶诱发层上形成一铟金属层；以及于该铟金属层上形成一铜镓合金层。
其中，形成该第一前驱金属层的方法包括于该结晶诱发层上形成一迭层，该迭层由多层铜镓合金层以及多层铟金属层交替堆栈而成。
其中，形成该第一前驱金属层的方法包括于该结晶诱发层上形成一铜铟镓合金层。
其中，该结晶诱发层的材质包括铟以及硒。
本发明提供一种铜铟镓硒薄膜的制造方法，包括于基板上形成第一结晶诱发层，于第一结晶诱发层上形成第一前驱金属层。第一前驱金属层的材质包括铜、铟以及镓。接着，于第一前驱金属层上形成第二结晶诱发层。然后，于第二结晶诱发层上形成一第二前驱金属层。第二前驱金属层的材质包括铜、铟以及镓。最后，透过升温工艺使第一结晶诱发层、第一前驱金属层、第二结晶诱发层与第二前驱金属层硒化为铜铟镓硒薄膜。
其中，该第一结晶诱发层通过共蒸镀工艺或溅镀工艺制作。
其中，该第一结晶诱发层为一铜铟镓硒结晶诱发层。
其中，该第一结晶诱发层为一第一铜铟镓硒结晶诱发层，形成该第一结晶诱发层的方法包括：于该基板上形成一第三前驱金属层，该第三前驱金属层的材质包括铜、铟以及镓；以及通过慢速升温硒化工艺使该第三前驱金属层硒化为该第一结晶诱发层。其中，该铜铟镓硒薄膜的厚度为T，且0.7um≤T≤2.7um。
其中，该第一结晶诱发层的厚度为t，该铜铟镓硒薄膜的厚度为T，且T/4≤t≤T/3。
其中，该第二结晶诱发层通过共蒸镀工艺或溅镀工艺制作。
其中，该第二结晶诱发层为一铜铟镓硒结晶诱发层。
其中，该第二结晶诱发层的厚度为t，该铜铟镓硒薄膜的厚度为T，且T/4≤t≤T/3。
其中，形成该第一前驱金属层的方法包括：于该第一结晶诱发层上形成一铜镓合金层；以及于该铜镓合金层上形成一铟金属层。
其中，形成该第一前驱金属层的方法包括：于该第一结晶诱发层上形成一铟金属层；以及于该铟金属层上形成一铜镓合金层。
其中，形成该第一前驱金属层的方法包括于该第一结晶诱发层上形成一迭层，该迭层由多层铜镓合金层以及多层铟金属层交替堆栈而成。
其中，形成该第一前驱金属层的方法包括于该第一结晶诱发层上形成一铜铟镓合金层。
其中，形成该第二前驱金属层的方法包括：于该第二结晶诱发层上形成一铜镓合金层；以及于该铜镓合金层上形成一铟金属层。
其中，形成该第二前驱金属层的方法包括：于该第二结晶诱发层上形成一铟金属层；以及于该铟金属层上形成一铜镓合金层。
其中，形成该第二前驱金属层的方法包括于该第二结晶诱发层上形成一迭层，该迭层由多层铜镓合金层以及多层铟金属层交替堆栈而成。
其中，形成该第二前驱金属层的方法包括于该第二结晶诱发层上形成一铜铟镓合金层。
其中，该第一结晶诱发层的材质包括铟以及硒。
其中，该第二结晶诱发层的材质包括铟以及硒。
基于上述，本发明的铜铟镓硒薄膜的制造方法主要是通过形成一结晶诱发层以使特定厚度的铜铟镓硒薄膜能够在较短时间下制作完成，且此铜铟镓硒薄膜具有良好的结晶质量(即晶向排列)。
以下结合附图和具体实施例对本发明进行详细描述，但不作为对本发明的限定。
附图说明
图1为本发明第一实施例的铜铟镓硒薄膜制作流程剖面示意图。
图2为本发明第一实施例的结晶诱发层制作流程剖面示意图。
图3A、图3B、图3C以及图3D为本发明一实施例之前驱金属层剖面示意图。
图4为本发明第二实施例的铜铟镓硒薄膜制作流程剖面示意图。
图5为本发明第二实施例的第一结晶诱发层制作流程剖面示意图。
图6为本发明第二实施例的第二结晶诱发层制作流程剖面示意图。
其中，附图标记：
110、310：基板
112、312：基底
114、314：导电层
120：结晶诱发层
122、132、322：铜镓合金层
124、134、324：铟金属层
126、350：第二前驱金属层
130、330：第一前驱金属层
136：铜铟镓合金层
200、400：铜铟镓硒薄膜
320：第一结晶诱发层
326：第三前驱金属层
340：第二结晶诱发层
t、T、d、D：厚度
具体实施方式
【第一实施例】
图1为本发明第一实施例的铜铟镓硒薄膜制作流程剖面示意图。请参照图1，首先，于基板110上形成结晶诱发层120。接着，于结晶诱发层120上形成第一前驱金属层130。然后，通过升温工艺使结晶诱发层120与第一前驱金属层130硒化(selenization)为铜铟镓硒薄膜200。
在本实施例中，基板110可为表面上已经形成有导电层114的基板。本实施例的基板110包括一基底112，其可为一玻璃或是其它材质的硬质基板，然本发明不限于此。在其它实施例中，基底112也可为具有可挠性的软性基板例如塑料基板或金属基板(不锈钢基板、铜基板、铝合金基板)等。本实施例的导电层114例如为一钼(Mo)金属层，可与其上的铜铟镓硒薄膜200形成良好的欧姆接触(ohmic contact)，并可作为一背电极使用。
本实施例的结晶诱发层120例如为一铜铟镓硒结晶诱发层，其具有良好晶向排列以使后续形成的第一前驱金属层130具有较佳的晶向排列。然，本发明不限定结晶诱发层120的材质必须为铜铟镓硒，在其它可行的实施中，结晶诱发层120也可为一包含有铟与硒的化合物。举例而言，可以使用In2Se3结晶诱发层或其它适当种类的结晶诱发层。为了以较短的工艺时间形成结晶诱发层120，本实施例的结晶诱发层120厚度t小于铜铟镓硒薄膜200厚度T，举例而言，结晶诱发层120厚度t可大于或等于T/4并且小于或等于T/3。本实施例中，T的范围为0.7um≤T≤2.7um。但不以此限制本发明。
图2为本实施例的结晶诱发层制作流程剖面示意图。请参照图2，本实施例的结晶诱发层120例如为一铜铟镓硒结晶诱发层，其例如是通过下述方法所形成。首先，于基板110上形成第二前驱金属层126。接着，利用一慢速升温硒化工艺(selenization)使第二前驱金属层126硒化为结晶诱发层120。在本实施例中，第二前驱金属层126的材质包括铜、铟以及镓，举例而言，第二前驱金属层126可为一铜镓合金层122与铟金属层124的迭层，其中铟金属层124位于铜镓合金层122上。然，本发明不限于此，在其它可行的实施中，第二前驱金属层126也可为其它型态的单层或迭层。
需特别说明的是，在上述的慢速升温硒化工艺(selenization)中，升温速率例如为每秒30C以下，较佳的是每秒10C至20C，其升温速率远小于传统快速升温硒化工艺中的升温速率每秒100C。因此，通过此慢速升温硒化工艺(selenization)可形成一致密(dense)且具良好晶向排列的铜铟镓硒薄膜，以做为结晶诱发层120使用。然，本发明不限于此，在其它可行的实施中，结晶诱发层120也可通过共蒸镀(Co-evaporation)工艺或溅镀(Sputtering)工艺制作，同样可以获得致密(dense)且具良好晶向排列的薄膜。
图3A为本实施例的第一前驱金属层剖面示意图。请参照图3A，本实施例的第一前驱金属层130，其材质包括铜、铟以及镓，而形成第一前驱金属层130方法例如是先于结晶诱发层120上形成铜镓合金层132，再于铜镓合金层132上形成铟金属层134。然，本发明并不限于此，在其它可行的实施中，吾人可先于结晶诱发层120上形成铟金属层134，再于铟金属134层上形成铜镓合金层132，如图3B所示；或者，先于结晶诱发层120上形成一迭层，此迭层由多层铜镓合金层132以及多层铟金属层134交替堆栈而成，其中铜镓合金层132的层数无须与铟金属层134的层数相同，如图3C所示；或者，于结晶诱发层120上形成一铜铟镓合金层136，如图3D所示。
本实施例的铜铟镓硒薄膜200可作为铜铟镓硒薄膜太阳能电池中的光吸收层使用。当本实施例的铜铟镓硒薄膜200被应用于铜铟镓硒薄膜太阳能电池以当作光吸收层时，其可通过下述工艺进行制作。首先，于基板110上形成本实施例的铜铟镓硒薄膜200后，可通过化学槽水浴法(chemical bath deposition，CBD)于铜铟镓硒薄膜200上形成缓冲层，缓冲层的材质例如为硫化镉(CdS)。之后，再于缓冲层上溅镀一高阻值透明窗层，高阻值透明窗层的材质例如为本征型氧化锌(intrinsic-ZnO)。接着，于高阻值透明窗层上溅镀上一低阻值透明导电层，低阻值透明导电层的材质例如为掺杂铝的氧化锌(AZO)以作为透明导电窗口(window layer)。最后，于低阻值透明导电层上可依设计者需求，选择性镀上一导线(如铝导线)，即完成一铜铟镓硒薄膜太阳能电池。在其它实施例中，也可以不镀上导线，本发明并不加以限制。由于本实施例的铜铟镓硒薄膜200在制作上所需的时间较短，且铜铟镓硒薄膜200具有良好的光电转换效率，故十分适于应用在薄膜太阳能电池的量产上。
【第二实施例】
图4为本发明第二实施例的铜铟镓硒薄膜制作流程剖面示意图。请参照图4，首先，于基板310上形成第一结晶诱发层320。接着，于第一结晶诱发层320上形成第一前驱金属层330。然后，于第一前驱金属层330上形成第二结晶诱发层340。再来，于第二结晶诱发层340上形成第二前驱金属层350。最后，通过升温工艺使第一结晶诱发层320、第一前驱金属层330、第二结晶诱发层340与第二前驱金属层350硒化(selenization)为一铜铟镓硒薄膜400。
在本实施例中，基板310可为表面上已经形成有导电层314的基板。本实施例的基板310与导电层314的材质同第一实施例中所述，于此便不再赘述。
在本实施例中，第一结晶诱发层320以及第二结晶诱发层340例如为一铜铟镓硒结晶诱发层，其具有良好晶向排列以分别使后续形成的第一前驱金属层330以及第二前驱金属层350具有较佳的晶向排列。然，本发明不限定第一结晶诱发层320以及第二结晶诱发层340的材质必须为铜铟镓硒，在其它可行的实施中，第一结晶诱发层320以及第二结晶诱发层340也可为一包含有铟与硒的化合物。举例而言，可以使用In2Se3结晶诱发层或其它适当种类的结晶诱发层。为了以较短的工艺时间形成第一结晶诱发层320以及第二结晶诱发层340，本实施例的第一结晶诱发层320以及第二结晶诱发层340，其厚度d1以及厚度d2都小于铜铟镓硒薄膜400厚度D，举例而言，第一结晶诱发层320以及第二结晶诱发层340的厚度d1、d2可大于或等于D/4并且小于或等于D/3。
图5为本实施例的第一结晶诱发层制作流程剖面示意图。请参照图5，本实施例的第一结晶诱发层320例如为一铜铟镓硒结晶诱发层，其例如是通过下述方法所形成。首先，于基板310上形成第三前驱金属层326。接着，利用一慢速升温硒化工艺(selenization)使第三前驱金属层326硒化为结晶诱发层320。在本实施例中，第三前驱金属层326的材质包括铜、铟以及镓，举例而言，第三前驱金属层326可为一铜镓合金层322与铟金属层324的迭层，其中铟金属层324位于铜镓合金层322上。然，本发明不限于此，在其它可行的实施中，第三前驱金属层326也可为其它型态的单层或迭层。结晶诱发层320也可通过共蒸镀(Co-evaporation)工艺或溅镀(Sputtering)工艺制作，同样可以获得致密(dense)且具良好晶向排列的薄膜。
图6为本实施例的第二结晶诱发层制作流程剖面示意图。请参照图6，本实施例的第二结晶诱发层340例如为一铜铟镓硒结晶诱发层，其可通过共蒸镀(Co-evaporation)工艺或溅镀(Sputtering)工艺在第一前驱金属层330上形成之。以共蒸镀(Co-evaporation)工艺或溅镀(Sputtering)工艺形成的第二结晶诱发层340也具有致密(dense)及良好的晶向排列。本实施例的第一前驱金属层330以及第二前驱金属层350其可行的结构与形成方式同第一实施例的第一前驱金属层130，于此也不再赘述。
本实施例的铜铟镓硒薄膜400也可作为铜铟镓硒薄膜太阳能电池中的光吸收层使用。另外，由于本实施例的铜铟镓硒薄膜400在制作上所需的时间较短，且铜铟镓硒薄膜400具有良好的光电转换效率，故也十分适于应用在薄膜太阳能电池的量产上。
综上所述，本发明在形成前驱金属层之前先形成一较薄且具有良好晶相的结晶诱发层，以使得前驱金属层与结晶诱发层可通过工艺时间较短的升温工艺形成一高质量的铜铟镓硒薄膜。
当然[b1]，本发明还可有其它多种实施例，在不背离本发明精神及其实质的情况下，熟悉本领域的技术人员可根据本发明作出各种相应的改变和变形，但这些相应的改变和变形都应属于本发明权利要求的保护范围。
Claims (29)
1.一种铜铟镓硒薄膜的制造方法，其特征在于，包括：
于一基板上形成一结晶诱发层；
于该结晶诱发层上形成一第一前驱金属层，该第一前驱金属层的材质包括铜、铟以及镓；以及
通过升温工艺使该结晶诱发层与该第一前驱金属层硒化为一铜铟镓硒薄膜，其中，该结晶诱发层的厚度为t，该铜铟镓硒薄膜的厚度为T，且T/4≤t≤T/3。
2.根据权利要求1所述的铜铟镓硒薄膜的制造方法，其特征在于，该结晶诱发层通过共蒸镀工艺或溅镀工艺制作。
3.根据权利要求2所述的铜铟镓硒薄膜的制造方法，其特征在于，该结晶诱发层为一铜铟镓硒结晶诱发层。
4.根据权利要求1所述的铜铟镓硒薄膜的制造方法，其特征在于，该结晶诱发层为一铜铟镓硒结晶诱发层，形成该结晶诱发层的方法包括：
于该基板上形成一第二前驱金属层，该第二前驱金属层的材质包括铜、铟以及镓；以及
通过慢速升温硒化工艺使该第二前驱金属层硒化为该结晶诱发层。
5.根据权利要求1所述的铜铟镓硒薄膜的制造方法，其特征在于，该铜铟镓硒薄膜的厚度为T，且0.7um≦T≦2.7um。
6.根据权利要求1所述的铜铟镓硒薄膜的制造方法，其特征在于，该结晶诱发层为一铜铟镓硒结晶诱发层，形成该第一前驱金属层的方法包括：
于该结晶诱发层上形成一铜镓合金层；以及
于该铜镓合金层上形成一铟金属层。
7.根据权利要求1所述的铜铟镓硒薄膜的制造方法，其特征在于，该结晶诱发层为一铜铟镓硒结晶诱发层，形成该第一前驱金属层的方法包括：
于该结晶诱发层上形成一铟金属层；以及
于该铟金属层上形成一铜镓合金层。
8.根据权利要求1所述的铜铟镓硒薄膜的制造方法，其特征在于，形成该第一前驱金属层的方法包括于该结晶诱发层上形成一迭层，该迭层由多层铜镓合金层以及多层铟金属层交替堆栈而成。
9.根据权利要求1所述的铜铟镓硒薄膜的制造方法，其特征在于，形成该第一前驱金属层的方法包括于该结晶诱发层上形成一铜铟镓合金层。
10.根据权利要求1所述的铜铟镓硒薄膜的制造方法，其特征在于，该结晶诱发层的材质包括铟以及硒。
11.一种铜铟镓硒薄膜的制造方法，其特征在于，包括：
于一基板上形成一第一结晶诱发层；
于该第一结晶诱发层上形成一第一前驱金属层，该第一前驱金属层的材质包括铜、铟以及镓；
于该第一前驱金属层上形成一第二结晶诱发层；
于该第二结晶诱发层上形成一第二前驱金属层，该第二前驱金属层的材质包括铜、铟以及镓；以及
通过升温工艺使第一结晶诱发层、第一前驱金属层、第二结晶诱发层与该第二前驱金属层硒化为一铜铟镓硒薄膜。
12.根据权利要求11所述的铜铟镓硒薄膜的制造方法，其特征在于，该第一结晶诱发层通过共蒸镀工艺或溅镀工艺制作。
13.根据权利要求12所述的铜铟镓硒薄膜的制造方法，其特征在于，该第一结晶诱发层为一铜铟镓硒结晶诱发层。
14.根据权利要求11所述的铜铟镓硒薄膜的制造方法，其特征在于，该第一结晶诱发层为一第一铜铟镓硒结晶诱发层，形成该第一结晶诱发层的方法包括：
于该基板上形成一第三前驱金属层，该第三前驱金属层的材质包括铜、铟以及镓；以及
通过慢速升温硒化工艺使该第三前驱金属层硒化为该第一结晶诱发层。
15.根据权利要求11所述的铜铟镓硒薄膜的制造方法，其特征在于，该铜铟镓硒薄膜的厚度为T，且0.7um≦T≦2.7um。
16.根据权利要求11所述的铜铟镓硒薄膜的制造方法，其特征在于，该第一结晶诱发层的厚度为t，该铜铟镓硒薄膜的厚度为T，且T/4≤t≤T/3。
17.根据权利要求11所述的铜铟镓硒薄膜的制造方法，其特征在于，该第二结晶诱发层通过共蒸镀工艺或溅镀工艺制作。
18.根据权利要求17所述的铜铟镓硒薄膜的制造方法，其特征在于，该第二结晶诱发层为一铜铟镓硒结晶诱发层。
19.根据权利要求11所述的铜铟镓硒薄膜的制造方法，其特征在于，该第二结晶诱发层的厚度为t，该铜铟镓硒薄膜的厚度为T，且T/4≤t≤T/3。
20.根据权利要求11所述的铜铟镓硒薄膜的制造方法，其特征在于，形成该第一前驱金属层的方法包括：
于该第一结晶诱发层上形成一铜镓合金层；以及
于该铜镓合金层上形成一铟金属层。
21.根据权利要求11所述的铜铟镓硒薄膜的制造方法，其特征在于，形成该第一前驱金属层的方法包括：
于该第一结晶诱发层上形成一铟金属层；以及
于该铟金属层上形成一铜镓合金层。
22.根据权利要求11所述的铜铟镓硒薄膜的制造方法，其特征在于，形成该第一前驱金属层的方法包括于该第一结晶诱发层上形成一迭层，该迭层由多层铜镓合金层以及多层铟金属层交替堆栈而成。
23.根据权利要求11所述的铜铟镓硒薄膜的制造方法，其特征在于，形成该第一前驱金属层的方法包括于该第一结晶诱发层上形成一铜铟镓合金层。
24.根据权利要求11所述的铜铟镓硒薄膜的制造方法，其特征在于，形成该第二前驱金属层的方法包括：
于该第二结晶诱发层上形成一铜镓合金层；以及
于该铜镓合金层上形成一铟金属层。
25.根据权利要求11所述的铜铟镓硒薄膜的制造方法，其特征在于，形成该第二前驱金属层的方法包括：
于该第二结晶诱发层上形成一铟金属层；以及
于该铟金属层上形成一铜镓合金层。
26.根据权利要求11所述的铜铟镓硒薄膜的制造方法，其特征在于，形成该第二前驱金属层的方法包括于该第二结晶诱发层上形成一迭层，该迭层由多层铜镓合金层以及多层铟金属层交替堆栈而成。
27.根据权利要求11所述的铜铟镓硒薄膜的制造方法，其特征在于，形成该第二前驱金属层的方法包括于该第二结晶诱发层上形成一铜铟镓合金层。
28.根据权利要求11所述的铜铟镓硒薄膜的制造方法，其特征在于，该第一结晶诱发层的材质包括铟以及硒。
29.根据权利要求11所述的铜铟镓硒薄膜的制造方法，其特征在于，该第二结晶诱发层的材质包括铟以及硒。
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