CN102109491B - 离子迁移谱检测仪的基于离子图序列的物质识别方法 - Google Patents

Abstract

本发明公开一种离子迁移谱检测仪的基于离子图序列的物质识别方法，包括：步骤1：对一个经预处理后的离子图利用寻峰算法执行一次初步物质识别，并存储该次物质识别中所匹配到的物质；步骤2：以时间间隔Δt连续执行步骤1直到初步物质识别次数达到预定次数M，其中M为大于2的自然数；和步骤3：从M次初步物质识别中匹配到的物质中排除干扰物质。对于某些多峰物质，出峰数量、峰位等信息会随时间发生变化，如果仅根据从一个经预处理离子图的识别结果进行报警，会引起误报，从而给使用仪器的检察人员造成误导。采用本发明的这种基于离子图序列的物质识别方法，可降低误报警概率从而减少对检察人员的误导。

Description

离子迁移谱检测仪的基于离子图序列的物质识别方法

技术领域

本发明涉及基于离子迁移谱的痕量物质检测技术，更具体地，涉及一种离子迁移谱检测仪的基于离子图序列的物质识别方法。

背景技术

离子迁移谱(IMS)检测技术是一种有效的化学物质分析方法，已广泛被应用于在机场、码头、车站等场所进行爆炸物、毒品等的痕量检测，检测精度一般能达到微克甚至纳克量级以下。一个IMS检测仪的基本构成如图1所示，IMS检测仪主要由迁移管和外围的控制电路及其他设备构成。迁移管是仪器最核心的部件，是被检测样品中的物质分子电离成离子和使离子漂移的场所。数据处理系统对迁移管输出的离子迁移谱信号进行处理与物质识别。

图2给出了一种常见的迁移管的基本结构。被检测样品中的物质分子在离化区被充分电离后，通过控制信号开启格栅离子门，此时离子将进入迁移区中在内电场的作用下漂移，同一种物质分子的离子到达法拉第盘的时间基本相同，迁移管末端的法拉第盘把收集到的离子转换成电流作为信号输出。因而可通过不断测量输出信号强度，即电流来判定离子迁移时间，迁移时间就是产生瞬时强电流信号的时刻。若每隔一定时间开启离子门信号一次，则在两次开启离子门的时间间隔内将得到一条电流强度随时间变化的波形图，称为离子图。由于同一种物质分子的离子到达法拉第盘的时间基本相同，则在离子图中的某些时间位置存在电流强度的峰值(即峰位)，不同的物质将对应不同的峰位，某些复杂物质有多个峰位。以一定的采样频率对迁移管输出的模拟电信号进行A/D转换，就得到离子图的数字信号，数据处理系统将对该信号进行后续处理与识别。

图3示例性的给出了离子图的数字信号的形式。图3中有两个较大的峰。图3中的信号并不含有明显的噪声，这是因为该信号是经过将在一定时间内连续采集的原始信号进行平均得到，这种时间平均去除噪声是数据处理系统对原始信号所做的一种常见的预处理。

数据处理系统的基本功能模块如图4所示。数据预处理模块一般对多次连续采集的离子图数据进行时间平均以降低噪声。寻峰模块的作用找出离子图中的各个峰位，常见的寻峰算法有导数法、小波变换法等，其中小波变换法是一种十分有效的方法，该方法具有很强的抗噪声、重峰分辨能力。

环境参数补偿模块的作用是修正由于环境参数变化引起的物质峰位的变化。

在一般的IMS检测仪的数据处理系统中，只根据在一个经预处理后离子图中所寻得的峰位进行物质识别。物质识别方法采用将当前离子图中检测到的峰位值做环境参数补偿后的值与物质库中每种物质的各个峰位值进行匹配，在物质库中匹配最接近的一种或多种物质即为最后的识别结果。

一般的IMS检测仪数据处理系统中的物质识别方法的一个普遍存在的不足，则在于仅从一个经预处理后离子图中提取峰位信息进行物质识别，而实际上却存在某些物质，其在被送入仪器检测的一定时间(通常为数秒)内，其出峰的数目、峰位等信息会随着时间发生变化，对于这些物质一般物质识别方法无法仅从一个经预处理后的离子图得出正确的识别结果，会引起误报，从而给使用仪器的检察人员造成误导。

发明内容

基于上述问题提出本发明。

根据本发明的一个方面，一种离子迁移谱检测仪的基于离子图序列的物质识别方法，包括：步骤1：对一个经预处理后的离子图利用寻峰算法执行一次初步物质识别，并存储该次物质识别中所匹配到的物质；步骤2：以时间间隔Δt连续执行步骤1直到初步物质识别次数达到预定次数M，其中M为大于2的自然数；和步骤3：从M次初步物质识别中匹配到的物质中排除干扰物质。

可选地，其中，当单峰物质在当前及上一个连续两个经预处理后的离子图中都存在与该单峰物质在物质库中的标准峰位相匹配的峰位时，认定该单峰物质在当前的初步物质识别中匹配；当多峰物质在当前的经预处理后的离子图中存在与该多峰物质在物质库中的标准峰位相匹配的至少两个峰位，或在当前及上一个连续两个经预处理后的离子图中都存在与该多峰物质在物质库中的同一标准峰位相匹配的峰位时，认定该多峰物质在当前的初步物质识别中匹配。

优选地，当前离子图中进行环境参数补偿后的一个峰位与物质库中一个标准峰位的比较相对误差在预定阈值以内，则认为两者相匹配。

优选地，在步骤1中还存储每次物质识别中所匹配到的物质的置信度、及在当前的经预处理后的离子图中有匹配的各峰的峰高，其中，所匹配到的物质的置信度为在当前的经预处理后的离子图中该物质各个峰的峰位的置信度的平均值；且在步骤3中，利用在M次初步物质识别中所匹配到的物质中的最大置信度大于0.9的优先级高的物质来排除最大置信度大于0.9但是与之相比优先级低的物质，如果PeakHeightMax0＞RatioExclude[j]*PeakHeightMax1，其中，PeakHeightMax0为一个最大置信度大于0.9的优先级高的物质的各个峰的平均峰高在各次初步物质识别中的最大值，RatioExclude[j]为对应于所述一个最大置信度大于0.9的优先级高的物质的被排除物质中的第j个待排除物质的排除系数，j为自然数，第j个待排除物质为匹配到的优先级低的物质中的一个，而PeakHeightMax1为所述第j个待排除物质的各个峰的平均峰高在各次初步物质识别中的最大值，则，所述一个最大置信度大于0.9的优先级高的物质排除所述第j个待排除物质。

进一步地，峰位数较多的物质的优先级高于峰位数较少的优先级。不过，物质库中也可以规定个别单峰物质的优先级高于某些多峰物质。

有利地，所述方法还包括步骤4：对匹配到的物质中未被排除的物质向用户报警。优选地，仅对匹配到的物质中未被排除的、且最大置信度大于0.9的物质向用户报警。

或者可选地，当单峰物质在当前及上一个连续两个经预处理后的离子图中都存在与该单峰物质在物质库中的标准峰位相匹配的峰位时，认定该单峰物质在当前的初步物质识别中匹配；当多峰物质在当前的经预处理后的离子图中存在与该多峰物质在物质库中的多个标准峰位分别匹配的多个峰位时，认定该多峰物质在当前的初步物质识别中匹配。

优选地，在步骤1中还存储在当前的经预处理后的离子图中有匹配的各峰的峰高，且利用匹配到的物质中优先级高的物质排除与之相比优先级低的物质，如果PeakHeightMax0＞RatioExclude[j]*PeakHeightMax1，其中，PeakHeightMax0为匹配到的优先级高的物质的各个峰的平均峰高在各次初步物质识别中的最大值，RatioExclude[j]为对应于该匹配到的优先级高的物质的被排除物质中的第j个待排除物质的排除系数，j为自然数，第j个待排除物质为匹配到的优先级低的物质中的一个，而PeakHeightMax1为所述第j个待排除物质的各个峰的平均峰高在各次初步物质识别中的最大值，则，该匹配到的物质排除所述第j个待排除物质。

有利地，Δt为0.5s-1s，且M*Δt＜10s，即该方法要在小于10s的时间内得出识别结果。

采用本发明的这种基于离子图序列的物质识别方法，可降低误报警概率从而减少对检察人员的误导。

一般的用于离子迁移谱检测仪的物质识别方法仅利用从采集数据中提取的特征参数(例如峰位、峰高等)进行识别，没有利用这些参数随时间变化的规律。而实际上却存在某些物质，其某些参数会随时间发生规律性的变化。

而本发明基于离子图序列的物质识别方法利用了待检测物质的参数随时间变化的规律进行识别，较之其他方法的优势是：

(1)误报率更低。与待检测物质参数比较接近的物质，因为不符合待检测物质的参数随时间变化的规律，从而不会引起误报，这降低误报警概率从而减少对检察人员的误导。

(2)对于待检测物质的分辨能力更强。可以区分参数接近但参数随时间变化规律不同的两种待检测物质。

附图说明

图1是显示现有技术中IMS检测仪的基本构成的示意图；

图2是显示现有技术中迁移管的基本结构的示意图；

图3是一个预处理的离子图的示例；

图4是显示数据处理系统的基本功能模块的示意图；

图5-12是示例性的由本发明的方法获得的离子图，其中图5b-12b是将图5a-12a中所示的离子图分别进行小波变换得到的结果；

图13-20是示例性的由本发明的方法获得的离子图，其中图13b-20b是将图13a-20a中所示的离子图分别进行小波变换得到的结果；和

图21是根据本发明一个实施例的IMS检测仪的数据处理系统的基本结构。

具体实施方式

下面通过实施例，并结合附图，对本发明的技术方案作进一步具体的说明。在说明书中，相同或相似的附图标号指示相同或相似的部件。下述参照附图对本发明实施方式的说明旨在对本发明的总体发明构思进行解释，而不应当理解为对本发明的一种限制。

根据本发明的离子迁移谱检测仪的基于离子图序列的物质识别方法，包括：步骤1：对一个经预处理后的离子图利用寻峰算法执行一次初步物质识别，并存储该次物质识别中所匹配到的物质；步骤2：以时间间隔Δt连续执行步骤1直到初步物质识别次数达到预定次数M，其中M为大于2的自然数；和步骤3：从M次初步物质识别中匹配到的物质中排除干扰物质。

在该物质识别方法中，当单峰物质在当前及上一个连续两个经预处理后的离子图中都存在与该单峰物质在物质库中的标准峰位相匹配的峰位时，认定该单峰物质在当前的初步物质识别中匹配；当多峰物质在当前的经预处理后的离子图中存在与该多峰物质在物质库中的标准峰位相匹配的至少两个峰位，或在当前及上一个连续两个经预处理后的离子图中都存在与该多峰物质在物质库中的同一标准峰位相匹配的峰位时，认定该多峰物质在当前的初步物质识别中匹配。其中，当前离子图中进行环境参数补偿后的一个峰位与物质库中一个标准峰位的比较相对误差在预定阈值(例如2％)以内，则认为两者相匹配。

在步骤1中还存储每次物质识别中所匹配到的物质的置信度、及在当前的经预处理后的离子图中有匹配的各峰的峰高，其中，所匹配到的物质的置信度为在当前的经预处理后的离子图中该物质各个峰的峰位的置信度的平均值。具体地，对于在当前经预处理后的离子图中有匹配的峰的峰位值的置信度的值为：1-峰位值比较相对误差，对于在当前经预处理后的离子图中无匹配的峰的峰位值的置信度的值为0。

完成了M次初步物质识别后，再对这M次的初步物质识别结果进行综合分析，以得到最终的识别结果。在综合分析中要进行物质排除，最终识别结果只保留未被排除的物质。进行物质排除的理由是：存在一些多峰物质，其部分峰位可能与其他物质的某些峰位重合，报警结果中应对实际上未出现的物质予以排除。

利用在M次初步物质识别中所匹配到的物质中的最大置信度大于0.9的优先级高的物质来排除最大置信度大于0.9但是与之相比优先级低的物质，如果PeakHeightMax0＞RatioExclude[j]*PeakHeightMax1，其中，PeakHeightMax0为一个最大置信度大于0.9的优先级高的物质的各个峰的平均峰高在各次初步物质识别中的最大值，RatioExclude[j]为对应于所述一个最大置信度大于0.9的优先级高的物质的被排除物质中的第j个待排除物质的排除系数，j为自然数，第j个待排除物质为匹配到的优先级低的物质中的一个，而PeakHeightMax1为所述第j个待排除物质的各个峰的平均峰高在各次初步物质识别中的最大值，则，所述一个最大置信度大于0.9的优先级高的物质排除所述第j个待排除物质。需要注意的是，对于单峰物质而言，各个峰的平均峰高即为单峰的峰高。一般地，峰位数较多的物质的优先级高于峰位数较少的优先级。但是，在物质库中也可以规定，某个单峰物质的优先级可以高于某些多峰物质。

具体地，在物质库中对每种物质都规定该种物质在初步物质识别中被检测到的情况下，相应有哪些其它物质应被排除。若某种物质在M次初步物质识别中所得的最大置信度大于0.9，则该种物质能排除其他物质，排除方法是：该物质在物质库的数据结构中规定了一个用于排除其它物质的成员变量nExClude，表示该种物质能排除的其它物质的种数；规定了一个NumExclude成员变量，该成员变量为一个存储有nExClude个数据的数组，依次存放各种被该种物质排除的物质在物质库中的序号；规定了一个RatioExclude成员变量，该成员变量为一个存储有nExClude个数据的数组，依次存放各种被该种物质排除的物质的排除系数。某种物质排除其它物质的依据是若该种物质各峰平均峰高在各次初步物质识别中的最大值PeakHeightMax0高于待排除物质的各峰平均峰高在各次初步物质识别中的最大值PeakHeightMax1的一定倍数(即排除系数)，该倍数即为该种物质在物质库中的数据结构中由RatioExclude所表示的数组的一个分量，假设为第j个分量。

用于排除物质的排除系数的可事先由实验测量确定。对于给定的多峰物质，在环境参数(迁移管温度、大气压力)确定的情况下，该多峰物质排除其他与之有重合峰的物质的排除系数基本上在一定范围内，对应的排除系数应略低于该数值范围，我们将每种多峰物质在不同条件下排除其他物质的排除系数实现测量好后，写入物质库供仪器的软件运行时查询。

可选地，所述物质识别方法中：当单峰物质在当前及上一个连续两个经预处理后的离子图中都存在与该单峰物质在物质库中的标准峰位相匹配的峰位时，认定该单峰物质在当前的初步物质识别中匹配；当多峰物质在当前的经预处理后的离子图中存在与该多峰物质在物质库中的多个标准峰位分别匹配的多个峰位时，认定该多峰物质在当前的初步物质识别中匹配。

进一步地，在步骤1中还存储在当前的经预处理后的离子图中有匹配的各峰的峰高，且在步骤3中，利用匹配到的物质中优先级高的物质排除与之相比优先级低的物质，如果PeakHeightMax0＞RatioExclude[j]*PeakHeightMax1，其中，PeakHeightMax0为匹配到的优先级高的物质的各个峰的平均峰高在各次初步物质识别中的最大值，RatioExclude[j]为对应于该匹配到的优先级高的物质的被排除物质中的第j个待排除物质的排除系数，j为自然数，第j个待排除物质为匹配到的优先级低的物质中的一个，而PeakHeightMax1为所述第j个待排除物质的各个峰的平均峰高在各次初步物质识别中的最大值，则，该匹配到的物质排除所述第j个待排除物质。

所述物质识别方法还包括步骤4：对匹配到的物质中未被排除的物质向用户显示或报警。

有利地，Δt为0.5s-1s，且M*Δt＜10s。

有利地，在利用具有较多峰位数的物质排除具有较少峰位数的物质的过程中，可以由峰位数最多的物质排除其它峰位数较少的物质，之后，如果存在，利用没有排除的峰位数较多的物质排除没有排除的峰位数较少的物质。

基于本专利中提出的物质识别方法的IMS检测仪的数据处理系统的基本结构如图21所示。

整个数据处理系统分为5个模块，分别用图中的虚线框中的数字标注。第1模块为进样检测模块，第2模块为数据采集与预处理模块，第3模块为寻峰模块，第4模块为环境参数补偿模块，第5模块为物质识别模块。

进样检测模块不断监测进样试纸的触发信号，如检测到该触发信号则启动数据采集模块采集离子图数据，如未检测到触发信号则继续进行监测。进样检测的硬件可通过光电开关来实现。

数据采集与预处理模块以一定的采样频率对迁移管输出的离子图的模拟信号进行A/D转换，并将连续的离子图的数字信号做时间平均以降低噪声，从而每隔一定时间(例如0.5-1s)输出一个预处理后的离子图。

寻峰模块采用常见的寻峰算法找出经预处理后的离子图中的峰位，常见的寻峰算法包括小波变换法或求导法等。

环境参数补偿模块根据压力、温度传感器的读数对寻峰模块给出的峰位值进行修正。

物质识别模块的核心部分是本发明提出的基于离子图序列的物质识别方法。

第2-5模块中的方法可通过在工控机上用软件实现或写入到DSP或FPGA中用硬件实现。物质识别模块所用到的物质库可在事先建好之后以数据库的形式写入仪器的存储系统中，如FLASH或ROM中。

下面举例说明本发明物质识别方法的应用。

示例1

图5-12示例性地显示在某次实验中向一台便携式IMS检测仪进50ng双峰物质A与30ng单峰物质B的混合物后，本方法对仪器输出的连续8个离子图的处理过程及结果。图5a-图12a依次给出了这8个离子图，两个相邻离子图之间时间间隔为1秒，每个离子图由无时间间隔的连续10个离子图平均得到。

寻峰算法及环境补偿方法。仪器的软件中采用基于小波变换的寻峰算法，图5b-图12b是将图5a-图12a中所示的离子图分别进行小波变换得到的结果，物质峰位及峰高从经小波变换后的离子图中提取。仪器的软件中所设置的寻峰阈值是60，在经小波变换后的离子图中当峰高高于该值才被判断一个峰。离子图中各峰位被找出之后，环境参数补偿方法根据当前的环境参数对各峰位值进行修正。

第1次所得离子图中的峰位如图5b中所标的圆圈所示，经压力修正后峰位值从左到右依次为0.2ms、5.3ms，位于5.3ms的峰为空气本底峰，位于0.2ms的峰由环境中的杂质所致。在物质库中无单峰物质的峰位与这些峰位对应，亦无多峰物质的某个或某些峰位与之对应。第2次所得离子图中仍然为这两个峰，如图6所示，仍然没有某种物质的峰位能与这些峰位对应。

图7a为第3次所得的离子图，图7b为其小波变换结果，可见出现了1个新的峰，经压力修正后的峰位值为7.78ms，该峰与单峰物质B在物质库中的峰位7.8ms对应，可计算得到该峰的置信度为0.997，所出现的峰高是335，而上次的初步识别中并没有找到该峰，所以此次初步识别结果中没有物质B，但所出现的峰的置信度和峰高也被存储起来，如果紧接着的下一次该峰再次出现了，则下一次的识别结果中有物质B。

图8a为第4次所得的离子图，图8b为其小波变换结果，物质A的两个峰在此次都出现，经压力修正后的峰位值分别为5.89ms、7.78ms，两个峰的置信度分别为0.998、0.997，两个峰的峰高分别是670、340。对于双峰物质A，由于其物质库中的两个峰在当前离子图中有匹配，此次初步识别所存储的信息中有物质A，其置信度为0.998，平均峰高(670+340)/2＝550。单峰物质B在当前离子图中有单峰匹配，其置信度为0.997，在上一次中也有匹配，则在这次的初步识别结果信息中有物质B，其置信度为0.997，峰高为340。

图9a为第5次所得的离子图，图9b为其小波变换结果，物质A的两个峰在此次都出现，经压力修正后的峰位值仍分别为5.89ms、7.78ms，两个峰的置信度分别为0.998、0.997，两个峰的峰高分别是1150、246。对于双峰物质A，由于其物质库中的两个峰在当前离子图中有匹配，此次初步识别所存储的信息中有物质A，其置信度为0.998，平均峰高(1150+246)/2＝698。单峰物质B在当前离子图中有单峰匹配，该峰的置信度为0.997，在上一次中有匹配，则在这次的初步识别结果中有物质B，其置信度为0.997，峰高为340。

图10a为第6次所得的离子图，图10b为其小波变换结果，物质A的两个峰在此次都出现，经压力修正后的峰位值仍分别为5.89ms、7.78ms，两个峰的置信度分别为0.998、0.997，两个峰的峰高分别是1140、200。对于双峰物质A，由于其物质库中的两个峰在当前离子图中有匹配，此次初步识别所存储的信息中有物质A，其置信度为0.998，平均峰高(1140+200)/2＝670。单峰物质B在当前离子图中有单峰匹配，该峰的置信度为0.997，在上一次中有匹配，则在这次的初步识别结果中有物质B，其置信度为0.997，峰高为246。

图11a为第7次所得的离子图，图11b为其小波变换结果，物质A的两个峰在此次都出现，经压力修正后的峰位值仍分别为5.89ms、7.78ms，两个峰的置信度分别为0.998、0.997，两个峰的峰高分别是980、150。对于双峰物质A，由于其物质库中的两个峰在当前离子图中有匹配，此次初步识别所存储的信息中有物质A，其置信度为0.998，平均峰高(980+150)/2＝565。单峰物质B在当前离子图中有单峰匹配，该峰的置信度为0.997，在上一次中有匹配，则在这次的初步识别结果中有物质B，其置信度为0.997，峰高为246。

图12a为第8次所得的离子图，图12b为其小波变换结果，物质A的两个峰在此次都出现，经压力修正后的峰位值仍分别为5.89ms、7.78ms，两个峰的置信度分别为0.998、0.997，两个峰的峰高分别是750、140。对于双峰物质A，由于其物质库中的两个峰在当前离子图中有匹配，此次初步识别所存储的信息中有物质A，其置信度为0.998，平均峰高(750+140)/2＝445。单峰物质B在当前离子图中有单峰匹配，该峰的置信度为0.997，在上一次中有匹配，则在这次的初步识别结果中有物质B，其置信度为0.997，峰高为150。

综合分析。初步识别结果中有物质A和物质B，两者最大置信度均大于0.9，由物质库可被物质A排除的物质有物质B，物质B不排除其他物质。物质A的平均峰高最大值为PeakHeightMax0＝698，物质B的最大峰高为PeakHeightMax1＝340，物质库中物质A排除物质B的排除系数为RatioExclude[j]＝3.0，由于PeakHeightMax0＜RatioExclude[j]*PeakHeightMax1，因此物质B不能被物质A排除。

示例2

图13-20示例性地显示在某次实验中向一台便携式IMS检测仪进50ng双峰物质A后，本算法对仪器输出的连续8个离子图的处理过程及结果。图13a-图20a依次给出了这8个离子图，两个相邻离子图之间时间间隔为1秒，每个离子图由无时间间隔的连续10个离子图平均得到。

寻峰算法及环境补偿算法。仪器的软件中采用基于小波变换的寻峰算法，图13b-图20b是将图13a-图20a中所示的离子图分别进行小波变换得到的结果，物质峰位及峰高从经小波变换后的离子图中提取。仪器的软件中所设置的寻峰阈值是60，在经小波变换后的离子图中当峰高高于该值才被判断一个峰。离子图中各峰位被找出之后，环境参数补偿算法根据当前的环境参数对各峰位值进行修正。

第1次所得离子图中的峰位如图13b中所标的圆圈所示，经压力修正后峰位值从左到右依次为0.2ms、5.3ms，位于5.3ms的峰为空气本底峰，位于0.2ms的峰由环境中的杂质所致。在物质库中无单峰物质的峰位与这些峰位对应，亦无多峰物质的某个或某些峰位与之对应。第2次-第4次所得离子图中仍然为这两个峰，如图14-图16所示，仍然没有某种物质的峰位能与这些峰位对应。

图17a为第5次所得的离子图，图17b为其小波变换结果，可见出现了1个新的峰，经压力修正后的峰位值为5.89ms，该峰为物质A的峰，峰位值与物质A在物质库中的两个峰位(分别为5.9ms、7.8ms，其中右侧的峰与单峰物质B的峰在物质库中的值相同)中左侧的1个很接近，可计算得到该峰的置信度为0.998，所出现的峰高是1679，双峰物质A只有1个峰在当前离子图中出现，而上次的初步识别中并没有找到该峰，所以此次初步识别结果中没有物质A，但所出现的峰的置信度和峰高也被存储起来，如果紧接着的下一次该峰再次出现了，则下一次的识别结果中有物质A。

图18a为第6次所得的离子图，图18b为其小波变换结果，物质A的两个峰在此次都出现，经压力修正后的峰位值分别为5.89ms、7.78ms，两个峰的置信度分别为0.998、0.997，两个峰的峰高分别是530、64。对于双峰物质A，由于其物质库中的两个峰在当前离子图中有匹配，此次初步识别所存储的信息中有物质A，其置信度为0.998，平均峰高(530+64)/2＝297。单峰物质B在当前离子图中有单峰匹配，其置信度为0.997，但在上一次中没有匹配，则在这次的初步识别结果信息中没有物质B，而其峰的置信度与峰高信息被存储起来。

图19a为第7次所得的离子图，图19b为其小波变换结果，物质A的两个峰在此次都出现，经压力修正后的峰位值仍分别为5.89ms、7.78ms，两个峰的置信度分别为0.998、0.997，两个峰的峰高分别是260、62。对于双峰物质A，由于其物质库中的两个峰在当前离子图中有匹配，此次初步识别所存储的信息中有物质A，其置信度为0.998，平均峰高(260+62)/2＝161。单峰物质B在当前离子图中有单峰匹配，该峰的置信度为0.997，在上一次中有匹配，则在这次的初步识别结果中有物质B，其置信度为0.997，峰高为64。

图20a为第8次所得的离子图，图20b为其小波变换结果，物质A的两个峰在此次都出现，经压力修正后的峰位值仍分别为5.89ms、7.78ms，两个峰的置信度分别为0.998、0.997，两个峰的峰高分别是120、72。对于双峰物质A，由于其物质库中的两个峰在当前离子图中有匹配，此次初步识别所存储的信息中有物质A，其置信度为0.998，平均峰高(120+72)/2＝96。单峰物质B在当前离子图中有单峰匹配，该峰的置信度为0.997，在上一次中有匹配，则在这次的初步识别结果中有物质B，其置信度为0.997，峰高为72。

综合分析。初步识别结果中有物质A和物质B，两者最大置信度均大于0.9，由物质库可被A物质排除的物质有物质B，物质B不排除其他物质。物质A的平均峰高最大值为PeakHeightMax0＝297，单峰物质B的最大峰高为PeakHeightMax1＝72，物质库中物质A排除物质B的排除系数为RatioExclude[j]＝3.0，由于PeakHeightMax0＞RatioExclude[j]*PeakHeightMax1，因此物质B被物质A排除。

另外，根据实际情况，可以在物质库中设定一种物质对另一种物质的排除系数。

尽管已经示出和描述了本发明的实施例，对于本领域的普通技术人员而言，可以理解在不脱离本发明的原理和精神的情况下可以对这些实施例进行变化，本发明的范围由所附权利要求及其等同物限定。

Claims (12)

1.一种离子迁移谱检测仪的基于离子图序列的物质识别方法，包括：

步骤1：对一个经预处理后的离子图利用寻峰算法执行一次初步物质识别，并存储该次物质识别中所匹配到的物质；

步骤2：以时间间隔Δt连续执行步骤1直到初步物质识别次数达到预定次数M，其中M为大于2的自然数；和

步骤3：从M次初步物质识别中匹配到的物质中排除干扰物质，

其中：

在步骤1中还存储在当前的经预处理后的离子图中有匹配的各峰的峰高；

在步骤3中，利用匹配到的物质中优先级高的物质排除与之相比优先级低的物质，如果PeakHeightMax0〉RatioExclude[j]*PeakHeightMax1，其中，PeakHeightMax0为匹配到的优先级高的物质的各个峰的平均峰高在各次初步物质识别中的最大值，RatioExclude[j]为对应于该匹配到的优先级高的物质的被排除物质中的第j个待排除物质的排除系数，j为自然数，第j个待排除物质为匹配到的优先级低的物质中的一个，而PeakHeightMax1为所述第j个待排除物质的各个峰的平均峰高在各次初步物质识别中的最大值，则，该匹配到的物质排除所述第j个待排除物质。

2.根据权利要求1所述的物质识别方法，其中：

当单峰物质在当前及上一个连续两个经预处理后的离子图中都存在与该单峰物质在物质库中的标准峰位相匹配的峰位时，认定该单峰物质在当前的初步物质识别中匹配；

当多峰物质在当前的经预处理后的离子图中存在与该多峰物质在物质库中的标准峰位相匹配的至少两个峰位时，或在当前及上一个连续两个经预处理后的离子图中都存在与该多峰物质在物质库中的同一标准峰位相匹配的峰位时，认定该多峰物质在当前的初步物质识别中匹配。

3.根据权利要求2所述的物质识别方法，其中：

当前离子图中进行环境参数补偿后的一个峰位与物质库中一个标准峰位的比较相对误差在预定阈值以内，则认为两者相匹配。

4.根据权利要求1所述的物质识别方法，其中：

在步骤1中还存储每次物质识别中所匹配到的物质的置信度，其中，所匹配到的物质的置信度为在当前的经预处理后的离子图中该物质各个峰的峰位的置信度的平均值；

在步骤3中，利用在M次初步物质识别中所匹配到的物质中的最大置信度大于0.9的优先级高的物质来排除最大置信度大于0.9但是与之相比优先级低的物质，如果PeakHeightMax0〉RatioExclude[j]*PeakHeightMax1，其中，PeakHeightMax0为一个最大置信度大于0.9的优先级高的物质的各个峰的平均峰高在各次初步物质识别中的最大值，RatioExclude[j]为对应于所述一个最大置信度大于0.9的优先级高的物质的被排除物质中的第j个待排除物质的排除系数，j为自然数，第j个待排除物质为匹配到的优先级低的物质中的一个，而PeakHeightMax1为所述第j个待排除物质的各个峰的平均峰高在各次初步物质识别中的最大值，则，所述一个最大置信度大于0.9的优先级高的物质排除所述第j个待排除物质。

5.根据权利要求4所述的物质识别方法，其中：

峰位数较多的物质的优先级高于峰位数较少的优先级。

6.根据权利要求4所述的物质识别方法，还包括：

步骤4：对匹配到的物质中未被排除的物质向用户报警。

7.根据权利要求6所述的物质识别方法，其中：

在步骤4中，仅对匹配到的物质中未被排除的、且最大置信度大于0.9的物质向用户报警。

8.根据权利要求7所述的物质识别方法，其中：

在步骤4中，显示匹配到的物质中未被排除的、且最大置信度小于0.9的物质。

9.根据权利要求2所述的物质识别方法，其中：

当前离子图中进行环境参数补偿后的一个峰位与物质库中一个标准峰位的比较相对误差在预定阈值以内，则认为两者相匹配。

10.根据权利要求1所述的物质识别方法，其中：

峰位数较多的物质的优先级高于峰位数较少的优先级。

11.根据权利要求10所述的物质识别方法，还包括：

步骤4：对匹配到的物质中未被排除的物质向用户报警。

12.根据权利要求1所述的物质识别方法，其中：

Δt为0.5s-1s，且M*Δt<10s。

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