CN102020483B - 陶瓷与金属的连接方法 - Google Patents

Abstract

本发明公开了一种陶瓷和陶瓷以及陶瓷和金属的连接方法。该方法由如下步骤组成：1)使陶瓷的连接面形成厚度为数微米-数十微米的致密的铝或铝合金薄膜，得到连接面覆有所述铝或铝合金薄膜的陶瓷；2)通过所述铝或铝合金薄膜将所述连接面覆有铝或铝合金薄膜的陶瓷与金属连接，或者通过所述铝或铝合金薄膜将所述连接面覆有铝或铝合金薄膜的陶瓷彼此连接。与现有技术相比，本发明方法所形成的铝膜与陶瓷之间的界面没有源自铝表面氧化膜的氧化物夹杂，牢固不易脱落，薄膜与陶瓷的棋盘分割剥离强度大于等于4.1N/cm。采用铝钎焊工艺与铝或铝合金工件连接后，铝或铝合金工件与陶瓷连接界面无缺陷，其90°撕裂强度可达12kg/cm以上，且断裂不发生在界面，连接非常牢固。

Description

陶瓷与金属的连接方法

技术领域

本发明涉及一种陶瓷和陶瓷以及陶瓷和金属的连接方法。

背景技术

陶瓷具有耐磨、耐蚀、耐高温等独特的性能，除了用作餐具、洁具外，还是一种重要的工程材料，大量用作切削刀头、汽车零部件等。此外，陶瓷还具有优异的导热和绝缘性能，广泛用作输电线路绝缘瓷瓶、汽车火花塞、高集成度CPU及晶闸管、IGBT等电力半导体封装基板。然而，由于陶瓷比较脆、机械加工困难、导电性能差或者不导电，在许多场合往往需要将其和金属连接制作复合材料或零部件，而铝是一种目前用量仅次于钢铁的重要的工程及导电材料，因此铝和陶瓷的连接具有重要的实用价值。

有关陶瓷和铝的连接方法已经开展了许多研究，先后开发了真空钎焊法、固相连接法、摩擦焊接法、高真空清洁压接法、超声波振动压接法、铸接法等连接方法。其中真空钎焊法是在陶瓷和铝之间放入低熔点的铝合金作为焊料，然后在10^-3Pa以上的高真空或者氮气等惰性气体、还原性气体气氛中加热使铝合金焊料熔化，将陶瓷和铝焊接在一起。固相连接法与钎焊法基本相同，不同之处在于：加热温度较低，焊接过程中没有液体产生；需要施加足够大的压力，以使铝和陶瓷紧密接触以利于发生相互扩散。然而，由于铝的化学性质非常活泼，在其加工及使用温度区间内(1000℃以下)与氧的平衡分压小于10^-40Pa，铝的表面总是存在着氧化膜，再加上陶瓷熔点普遍较高，不能和铝发生互熔，导致其与陶瓷的润湿性较差，连接界面容易形成未连接缺陷，连接体的力学性能较差且不稳定[X.S.Ning，T.Okamoto，Y.Miyamoto，A.Koreeda，K.Suganuma，and S.Goda，Bond strength andinterfacial structure of silicon nitride joints brazed withaluminium-silicon and aluminium-magnesium alloys，Journal of MaterialsScience，26卷(1991年)2050-2054页；E.Saiz；A.P.Tomsia；K.Sugamuma，Wetting and strength issues at Al/α-alumina interfaces，Journal of EuropeanCeramic Society，23卷(2003年)2787-2796页]，影响其实际应用。为了消除氧化膜的影响，人们先后发明了摩擦压接法、超声波振动压接法、超高真空清洁压接法以及铸接法[X.S.Ning，C.Nagata，M.Sakuraba，T.Tanaka，K.Suganuma，M.Kimura，Process for producing a metal-bonded-ceramic material or component，Patents：US5965193，EU0676800，DE69529185T2，Jpn2918191]。其中摩擦压接法是将陶瓷和铝加压接触后使它们相互摩擦以除去铝表面的氧化膜，然后利用摩擦产生的热使得陶瓷和铝压接在一起；超声波振动法的基本原理与摩擦压接法相同，不同之处在于摩擦是由超声波振动产生的；超高真空清洁压接法是先在真空中用离子轰击的方法除去铝表面的氧化膜，然后在10^-6Pa以上的超高真空中，把铝和陶瓷压接在一起；铸接法是通过将陶瓷插入铝液中运动以除去铝表面的氧化膜，然后使部分铝液铸造连接在陶瓷上，实现陶瓷和金属的连接。虽然这些方法或多或少地可以除去铝表面的氧化膜，改善陶瓷和铝的连接界面的性能，但是它们也存在许多缺点和不足。例如摩擦压接法、超声波压接法以及高真空清洁压接法需要施加很大的压力，因此对金属或者陶瓷的形状有限制，并且连接后的尺寸精度也很难保证；而铸接法本质是铸造方法，一方面金属内部容易出现铸造缺陷，另一方面其形状及表面精度也受到制约。

相对于铝材和陶瓷的连接，铝材或者铝合金材料自身或者与其它金属材料的连接工艺则比较成熟，主要有钎焊，固相扩散焊、氩弧焊、摩擦焊等。其中铝的钎焊技术已经在汽车散热器、冰箱散热片生产中得到广泛应用，通常采用将Al-Si、Al-Cu、Al-Si-Mg合金等焊料放入所需连接的铝或铝合金工件之间，然后在真空、惰性气体或者还原性气氛中将工件加热到钎焊料的熔点之上、铝或铝合金工件的熔点或者熔化温度之下的温度，利用焊料熔化后形成的液体与铝或铝合金互熔，将工件焊接在一起。

发明内容

本发明采用了首先在陶瓷表面形成连接紧密的铝膜或铝合金膜，然后再将该铝膜或铝合金膜与铝等金属材料连接的方法，实现陶瓷和铝等金属材料的高性能连接。为了能在陶瓷表面上形成连接紧密且均匀的铝或铝合金薄膜，并且保证该薄膜在其后的连接过程中不发生劣化，本发明的发明人开展了大量的研究。研究表明由于铝表面原生氧化膜妨碍铝和陶瓷连接，导致铝在其工艺上重要的温度区间内不能与陶瓷润湿，采用通常的化学镀、电镀、蒸镀、印刷烧结、喷涂等制膜方法，一方面难以形成组织致密、连接紧密的铝或铝合金薄膜，另一方面也不能防止该薄膜在其后的钎焊加热过程中与陶瓷表面分离，发生团聚，影响连接。本发明的发明人通过大量深入研究最终发现采用将陶瓷浸入铝或铝合金熔液中移动的方法，可以防止在界面处形成铝的氧化膜，使铝或铝合金熔液润湿陶瓷表面，然后将润湿后的陶瓷板缓慢移出熔液并冷却，可以在陶瓷表面形成厚度为数微米到数十微米的粘结牢固的铝或铝合金薄膜；并且还发现该薄膜在其后的连接过程中不会发生劣化，可以采用通常的铝连接工艺将该表面粘附有铝或铝合金薄膜的陶瓷彼此之间或者将其与铝或其它金属材料牢固地连接在一起，从而完成了本发明。即：

本发明的目的是提供一种连接陶瓷和金属的方法。

本发明所提供的连接陶瓷和金属的方法，由如下步骤组成：1)使陶瓷的连接面形成厚度为数微米-数十微米的致密的铝或铝合金薄膜，得到连接面覆有所述铝或铝合金薄膜的陶瓷；2)利用所述铝或铝合金薄膜将所述连接面覆有铝或铝合金薄膜的陶瓷与金属连接，或者利用所述铝或铝合金薄膜将所述连接面覆有铝或铝合金薄膜的陶瓷彼此连接。

所述方法中，所述使陶瓷的连接面形成厚度为数微米-数十微米的致密的铝或铝合金薄膜的方法可由如下操作步骤组成：将所述陶瓷的连接面浸入所述铝或铝合金熔液中，并使其相对熔液运动和/或使其在熔液中静置，以使熔液润湿陶瓷的连接面，然后将陶瓷的连接面移出熔液，冷却，使陶瓷表面粘附的铝或铝合金液膜自然凝固，形成铝或铝合金薄膜。

本发明的发明人通过研究发现气氛中的氧含量影响铝或铝合金的表面氧化程度，影响铝或铝合金熔液和陶瓷的润湿及连接。氧含量过高则与陶瓷接触的铝或铝合金熔液表面容易氧化，影响铝或铝合金熔液和陶瓷的润湿，导致铝或铝合金薄膜覆盖面积减小并且其表面氧化加剧；过低则液膜容易滑落，推测是由于氧含量过低时铝液表面张力增加[Pamies A et al.，Scripta.Metallurgica.，1984年，18卷，869-872页]所致(参见图3。该图为将陶瓷板从熔液中移出过程中，陶瓷表面所粘附的液膜的受力分析图，u表示陶瓷板移动速度，Wad为界面连接力，γ为作用于液膜上的表面张力，G为作用于液膜上的重力)。因此需要调节好气氛中的含氧量。本发明的发明人通过实验发现将气氛中的含氧量(即氧体积含量)控制在3/百万-1300/百万(即3-1300ppm)范围内利于陶瓷表面铝或铝合金溶液的润湿及连接。

本发明的发明人通过研究发现陶瓷与铝或铝合金熔液的接触时间影响熔液和陶瓷的润湿，从而影响铝或铝合金薄膜的覆盖率。熔液温度越低、气氛中的氧含量越高，达到完全润湿所需要的时间越长。实验表明，在本发明的温度和气氛中的氧含量范围内，适当的接触时间为1-60分钟(所述接触包括陶瓷与铝熔液或铝合金熔液相对运动和/或相对静止的情况)。太短则不能保证完全润湿，太长则影响生产效率。

本发明的发明人通过研究还发现，虽然铝或铝合金熔液温度对铝或铝合金薄膜以及钎焊连接体的强度没有显著影响，但温度过高则蒸发加剧。因此，适当的熔液温度一般应该低于950℃，而最为恰当的温度区间为高于铝的熔点或铝合金的熔化温度并低于750℃。

由于陶瓷的抗热震性能比较差，陶瓷板的加热及冷却速度不能太快，陶瓷板的移动速度受到限制。移动速度过快则陶瓷板容易破裂，移动速度过慢则生产效率较低。在本发明实验条件下，合适的移动速度为10-150mm/min。应该指出，该移动速度上限并非绝对不可变更，从原理上可知，如果将设备冷却区域的长度延长并且适当控制温度梯度，移动速度上限可以相应地提高。

所述方法的步骤1)中，所述数微米-数十微米具体可为8微米-17微米。

上述方法中，所述陶瓷可为氧化物陶瓷、氮化物陶瓷或碳化物陶瓷。

与现有技术相比，本发明采用了独特的两步连接方法，即首先在陶瓷表面形成与陶瓷连接紧密的铝或铝合金薄膜，然后再采用通常的铝和铝自身或者铝与其它金属的连接工艺将该表面覆盖有铝或铝合金薄膜的陶瓷板彼此之间，或将该表面覆盖有铝或铝合金薄膜的陶瓷板与铝、铝合金或其它金属工件连接。陶瓷表面形成的铝或铝合金薄膜是由均匀粘附在陶瓷表面的铝或铝合金液膜凝固而成的，内部没有氧化物夹杂，组织致密，具有良好的物理及力学性能。并且，如图2所示，本发明的方法可以有效防止在界面形成普通钎焊界面普遍存在的、源自铝表面原生氧化膜的非晶态氧化物夹杂[有关普通钎焊法界面非晶态氧化物夹杂可参见X.S.Ning，K.Suganuma，M.Morita and T.Okamoto，Interfacial reaction between siliconnitride and aluminium，Philosophical Magazine letter，55卷，(1987年)，93-96页；E.Saiz；A.P.Tomsia；K.Sugamuma，Wetting and strength issues atAl/α-alumina interfaces，Journal of European Ceramic Society，23卷(2003年)2787-2796页]；使得铝能和陶瓷直接反应，甚至形成图中所示的共格界面层(图中界面生成的氧化铝层的(104)晶面与原有氧化铝陶瓷晶粒的(104)面共格，而(110)面与铝的(111)面半共格)，从而大大降低界面自由能，形成稳定而牢固的连接界面。实验结果表明，采用本发明的方法在陶瓷表面形成的铝或铝合金薄膜的棋盘分割剥离强度大于4.1N/cm，铝或铝合金薄膜不能被剥离；而且采用通常的铝连接工艺，将表面附有铝或铝合金薄膜的陶瓷彼此之间或者将其与铝或铝合金工件进行连接，其90°撕裂强度可超过12kg/cm，且断裂不发生在界面，说明采用本发明的方法可以实现陶瓷与铝或铝合金的高强度连接。显然本发明产生的效果是现有技术所难以达到的，并且本发明工艺设备简单、易于组织工业化生产，在陶瓷彼此之间的连接以及陶瓷与铝等金属材料的连接领域具有广阔的应用前景。

附图说明

图1为陶瓷表面金属化装置的结构示意图。

图2为氧化铝陶瓷与铝的连接界面区域的高分辨率透射电子显微镜图像。

图3为液膜受力分析图。

图4为90°撕裂强度测量方法示意图。

具体实施方式：

下面结合实施例对本发明的内容进行更为详细的说明。从上述本发明的原理可知，本发明包括但不局限于实施例内容。实施例所用工业纯铝、Al-20％Si合金、5A02铝合金、2A02铝合金以及各种陶瓷板均从商业途径获得。焊料是用工业纯铝和Al-20％Si合金以及工业纯镁配制成合金后压延而成。

下述实施例中所使用的实验方法如无特殊说明，均为常规方法。下述实施例中所用的其它材料、试剂等，如无特殊说明，均从商业途径获得。

下述实施例中所使用的在陶瓷表面形成铝或铝合金薄膜的装置结构如图1所示：

该装置由炉体1、炉盖2、石墨坩埚3、金属电阻丝加热体4、石墨导轨5、氮气导入口6组成；石墨坩埚设于炉体内，加热体设于石墨坩埚四周；石墨坩埚底部、炉体底部、及炉盖上均设有与导轨相匹配的开口，三个开口同轴；导轨通过开口穿设于石墨坩埚、炉体和炉盖之间，并与其固定连接；导轨为两平行板状物，其内部设有供陶瓷板通行的凹槽，并且在其位于坩埚内部的位置开设有窗口8，以使坩埚中的铝或铝合金溶液9和导轨中的陶瓷板7接触；为了防止氧化燃烧，炉体和炉盖连接处用硅胶密封，炉内通入氮气保护。

窗口下方的导轨内面与陶瓷板之间的间隙为0.1mm，该间隙可保证陶瓷在导轨中自由移动，而铝或铝合金熔液不会流出。窗口上方的导轨与陶瓷板之间的间隙为1.3mm，这样可以充分保证陶瓷板表面粘附的铝或铝合金熔液不与导轨面接触。

实施例1、采用上述陶瓷表面金属化装置，将纯铝放入石墨坩埚，将氧化铝陶瓷板(长137mm，宽35mm，厚0.64mm，清华粤科生产，氧化铝纯度大于95％)插入通过坩埚的石墨导轨中，然后在炉内通入氮气(氮气流速为15升/min)(炉内气氛中氧体积含量为30/百万(即30ppm))并通电加热，使铝熔化并升温到700℃。熔化后的铝液高度为137mm。将另一块氧化铝陶瓷板从装置下部的导轨入口以68.5mm/min的速度插入导轨，推动先期插入导轨中的陶瓷板以同样的速度垂直向上运动。在移动过程中，陶瓷板借助于导轨上的窗口与坩埚中的铝熔液接触，然后与表面粘附的铝熔液一起从导轨上部推出、冷却，在陶瓷板的两面各形成厚度为8微米的致密的铝膜。在此过程中，通过调节陶瓷板推入铝液后停留的时间使得陶瓷板与铝液接触5分钟(即陶瓷板与铝溶液相对运动的时间(陶瓷板以68.5mm/min的速度从进入至移出铝熔液的运动时间)为2min，陶瓷板停留在铝熔液中保持相对静止的时间为3min，一共5min)。金相分析表明，铝膜内部没有氧化物夹杂和气孔等缺陷，具有纯铝所具有的良好的物理及力学性能。

用刀片将铝膜切割成1mm×1mm的，总面积为10mm×10mm棋盘状方块。用强力胶带(美国3M公司生产，粘结力大于4.1N/cm)均匀压接在该棋盘状铝膜之上，然后快速撕落，测定铝膜的粘结强度。

实验设3次重复，结果表明，铝膜的脱落率为0，铝膜牢固地粘附在氧化铝陶瓷板之上。

截取面积为45mm×26mm，表面粘附有铝膜的氧化铝陶瓷板，在铝膜表面放置同样大小的厚度为100微米的Al-12wt％Si钎焊料，然后放入两块面积为50mm×40mm(多余的部分用作撕裂强度试验的夹持部)、厚度为0.5mm的铝板之间，然后将它们放入氧化铝隔板之间，在其上放置300克的荷重，在3×10^-3Pa的真空中加热到640℃(铝的熔点之下，Al-12wt％Si合金的熔化温度之上)，保温30分，自然冷却，将铝和陶瓷钎焊在一起。

用金刚石切割机将连接后的样品切断，制备金相试样。对试样进行的观察分析表明，铝板紧密地连接在陶瓷板之上，界面未发现未连接之处。从样品上切出5mm宽的样品进行90°撕裂强度试验(如图4所示，1表示陶瓷，2表示铝板，3表示固定夹具，4表示运动夹具，5表示撕裂时力的方向)，发现撕裂强度为10.3kg/cm，且断裂发生在铝板的夹持部，表明界面连接强度大于该数值。说明采用该方法可以将陶瓷和铝牢固地连接在一起。

实验设三次重复，撕裂强度试样的断裂均发生在铝的夹持部，撕裂强度分别为10.3kg/cm、11.5kg/cm、9.8kg/cm。由于撕裂强度试样断裂不发生在界面，说明铝板和陶瓷的界面连接强度至少大于9.8kg/cm(三次重复中最小的撕裂强度值为9.8kg/cm)。

下述实施例2至实施例20中，所述“撕裂强度大于”某值均是指三次实验重复中，最小的撕裂强度值为该某值；并且由于断裂发生在铝板夹持部而不是界面，显然界面的撕裂强度至少大于该某值。

实施例2、除了将钎焊料改为Al-8wt％Si合金之外，其余与实施例1相同。与铝连接后界面无缺陷，撕裂强度测试过程中断裂发生铝的夹持部。实验设三次重复，撕裂强度大于10.2kg/cm，表明铝板和陶瓷连接界面的连接强度至少大于10.2kg/cm。

实施例3、除了将钎焊料改成Al-4wt％Si合金外，其余与实施例1相同。与铝连接后连接界面无缺陷，撕裂强度试样的断裂发生在铝的夹持部。实验设三次重复，撕裂强度大于9.7kg/cm，表明铝板和陶瓷界面连接强度至少大于9.7kg/cm。

实施例4、除了将钎焊料改为Al-8wt％Si-0.2wt％Mg之外，其余与实施例1相同。与铝连接后界面无缺陷，撕裂强度试样的断裂发生铝的夹持部。实验设三次重复，撕裂强度大于8.7kg/cm，表明铝板和陶瓷界面连接强度至少大于8.7kg/cm。

实施例5、除了将钎焊温度改为630℃之外，其余与实施例1相同。与铝连接后界面无缺陷，撕裂强度试样的断裂发生铝的夹持部。实验重复三次，撕裂强度大于12.3kg/cm，表明铝板和陶瓷界面连接强度至少大于12.3kg/cm。

实施例6、除了将氧化铝陶瓷板换为氮化铝陶瓷板(福建华清公司生产，氮化铝含量大于95％)之外，其余与实施例1相同。实验重复三次，撕裂强度试样的断裂发生在铝板夹持部，撕裂强度大于9.5kg/cm，表明铝板和陶瓷界面连接强度至少大于9.5kg/cm。

实施例7、除了将氧化铝陶瓷板换为氮化硅陶瓷板(常压烧结，氮化硅含量大于92％)之外，其余与实施例1相同。

实验设三次重复，撕裂强度试样的断裂发生在铝板夹持部，撕裂强度大于9.9kg/cm，表明铝板和陶瓷界面连接强度至少大于9.9kg/cm。

实施例8、除了将氧化铝陶瓷板换为碳化硅陶瓷板(反应烧结，碳化硅含量大于90％)之外，其余与实施例1相同。

实验设三次重复，撕裂强度试样的断裂发生在铝板夹持部，撕裂强度大于11.0kg/cm，表明铝板和陶瓷界面连接强度至少大于11.0kg/cm。

实施例9、除了将铝板换成厚度0.5mm的5A02铝镁合金板，钎焊温度降为600℃之外，其余与实施例1相同。

实验设三次重复，连接界面未发现缺陷，撕裂强度试样的断裂发生在铝镁合金板夹持部，撕裂强度大于10.6kg/cm，表明5A02铝镁合金板和陶瓷界面连接强度至少大于10.6kg/cm。

实施例10、除了将铝板换成2A02铝铜镁合金板之外，其余与实施例1相同。

实验设三次重复，连接界面未发现缺陷，撕裂强度试样的断裂发生在铝铜镁合金板夹持部，撕裂强度大于8.6kg/cm，表明2A02铝镁合金板和陶瓷界面连接强度至少大于8.6kg/cm。

实施例11、除了将表面粘结有铝膜的陶瓷与铝连接时，在炉内通入氮气将真空改为惰性气体气氛外，其余与实施例1相同。

实验设三次重复，连接界面未发现缺陷，撕裂强度试样的断裂发生在铝板夹持部，撕裂强度大于9.8kg/cm，表明铝板和陶瓷界面连接强度至少大于9.8kg/cm。

实施例12、在陶瓷连接面形成铝合金膜的步骤中，除将纯铝改为Al-2wt％Si合金，熔液温度改为660℃外，其余与实施例1相同，得到连接面覆有Al-2wt％Si合金膜的陶瓷；将连接面覆有Al-2wt％Si合金膜的陶瓷与金属铝连接的步骤与实施例1中所述相同。实验设3次重复，结果表明用此方法在陶瓷表面形成厚度为17微米的致密的铝合金膜，其棋盘分割剥离强度试验脱落率为0。钎焊后连接界面未发现缺陷，撕裂强度试样的断裂发生在铝板夹持部。撕裂强度大于9kg/cm，表明铝板和陶瓷界面的连接强度至少大于9kg/cm。

实施例13、在陶瓷连接面形成铝膜的步骤中，除将铝溶液温度改为685℃，氮气流量改为20升/分(炉内气氛中氧含量为3ppm)外，其余与实施例1相同，得到连接面覆有铝膜的陶瓷；将连接面覆有铝膜的陶瓷与金属铝连接的步骤与实施例1中所述相同。实验设3次重复，结果表明在此条件下铝膜未能完整地覆盖陶瓷表面，其覆盖率为71％。铝膜厚度为10μm。

从陶瓷板上切割出覆盖良好的部分进行棋盘分割剥离强度试验及钎焊实验。实验设3次重复，结果表明其棋盘分割剥离强度试验脱落率为0；钎焊后连接界面未发现缺陷，撕裂强度试样的断裂发生在铝板夹持部。撕裂强度大于9.3kg/cm，表明铝板和陶瓷界面的连接强度至少大于9.3kg/cm。

实施例14、在陶瓷连接面形成铝膜的步骤中，除将铝溶液温度改为850℃，氮气流量改为3升/分(炉内氧含量为1300ppm)，陶瓷与铝液的接触时间(即陶瓷进入和移出铝液的时间、加上陶瓷在铝液中静置的时间)改为60分钟外，其余与实施例1相同，得到连接面覆有铝膜的陶瓷；将连接面覆有铝膜的陶瓷与金属铝连接的步骤与实施例1中所述相同。实验设3次重复，结果表明在此条件下铝膜未能完整地覆盖陶瓷表面，其覆盖率为83％。铝膜厚度为2μm。

从陶瓷板上切割出覆盖良好的部分进行棋盘分割剥离强度试验及钎焊实验。实验设3次重复，结果表明其棋盘分割剥离强度试验脱落率为0；钎焊后连接界面未发现缺陷，撕裂强度试样的断裂发生在铝板夹持部。撕裂强度大于9.8kg/cm，表明铝板和陶瓷界面的连接强度至少大于9.8kg/cm。

实施例15、除了在陶瓷连接面形成铝膜的步骤中，将陶瓷与铝熔液的接触时间改为2分钟(即陶瓷板只在铝液中以68.5mm/min的速度移动，不在铝液中停留)外，其余与实施例14中所述相同。实验设3次重复，结果表明在此条件下铝膜未能完整地覆盖陶瓷表面，其覆盖率为48％。铝膜厚度为2μm。

从陶瓷板上切割出覆盖良好的部分进行棋盘分割剥离强度试验及钎焊实验。实验设3次重复，结果表明其棋盘分割剥离强度试验脱落率为0；钎焊后连接界面未发现缺陷，撕裂强度试样的断裂发生在铝板夹持部。撕裂强度大于9.6kg/cm，表明铝板和陶瓷界面的连接强度至少大于9.6kg/cm。

实施例16、在陶瓷连接面形成铝膜的步骤中，除将陶瓷板的推速改为150mm/min、陶瓷与铝熔液的接触时间约为1分钟外(使陶瓷板以150mm/min的速度移动，不在铝液中停留)，其余本质上与实施例14相同，得到连接面覆有铝膜的陶瓷；将连接面覆有铝膜的陶瓷与金属铝连接的步骤与实施例14中所述相同。实验设3次重复，结果表明在此条件下铝膜未能完整地覆盖陶瓷表面，其覆盖率为43％。铝膜厚度为2μm。由于推速过快，导致陶瓷板加热冷却速度过快，一些陶瓷板边缘局部断裂。

从陶瓷板上切割出覆盖良好的部分进行棋盘分割剥离强度试验及钎焊实验。实验设3次重复，结果表明其棋盘分割剥离强度试验脱落率为0；钎焊后连接界面未发现缺陷，撕裂强度试样的断裂发生在铝板夹持部，撕裂强度大于10.3kg/cm，表明铝板和陶瓷界面的连接强度至少大于10.3kg/cm。

实施例17、在陶瓷连接面形成铝膜的步骤中，除将陶瓷板的推速改为10mm/min外，其余本质上与实施例14相同，得到连接面覆有铝膜的陶瓷；将连接面覆有铝膜的陶瓷与金属铝连接的步骤与实施例14中所述相同。实验设3次重复，结果表明在此条件下铝膜未能完整地覆盖陶瓷表面，其覆盖率为89％。铝膜厚度为2μm。

从陶瓷板上切割出覆盖良好的部分进行棋盘分割剥离强度试验及钎焊实验。实验设3次重复，结果表明其棋盘分割剥离强度试验脱落率为0；钎焊后连接界面未发现缺陷，撕裂强度试样的断裂发生在铝板夹持部，撕裂强度大于9.7kg/cm，表明铝板和陶瓷界面的连接强度至少大于9.7kg/cm。

实施例18、按照实施例1中所述方法制备得到表面覆有铝膜的陶瓷板，将两块上述表面覆有铝膜的陶瓷板重叠，然后在它们之间放入Al-12wt％钎焊料，并在它们的上下各放置Al-12wt％钎焊料后放置在铝板之间，其余与实施例1相同。

实验设三次重复，所有连接界面均未发现缺陷。撕裂强度试样的断裂发生在铝板夹持部，撕裂强度大于10.5kg/cm，表明陶瓷板之间、陶瓷板与铝板之间的连接强度至少大于10.5kg/cm。

实施例19、方法与实施例18相同，不同的是采用固相扩散焊的方法将陶瓷与陶瓷连接，不同之处具体如下：将Al-12wt％Si钎焊料改为纯铝，将连接温度降到铝的熔点以下的650℃，采用在氮气气氛热压装置在样品上施加5MPa压力，保温时间延长至60分钟进行固相扩散焊。

实验设三次重复，除了铝板因压力产生变形外，连接件未发现连接缺陷。撕裂强度试样的断裂发生在铝板夹持部，撕裂强度大于5.3kg/cm，表明陶瓷板之间以及陶瓷板与铝板之间的连接强度至少大于5.3kg/cm。

实施例20、方法与实施例18相同，其中不同的地方如下：在陶瓷连接面形成铝膜的步骤中，将纯铝熔液改为Al-12wt％合金熔液，将熔液温度改为600℃；在陶瓷与陶瓷及陶瓷与铝板连接时，不再另外加入钎焊料。

实验设三次重复，所有连接界面均未发现缺陷。撕裂强度试样的断裂发生在铝板夹持部，撕裂强度大于9.5kg/cm，表明陶瓷板之间以及陶瓷板与铝板之间的连接强度至少大于9.5kg/cm。

Claims (9)

1.一种连接陶瓷和金属的方法，由如下步骤组成：1)使陶瓷的连接面形成厚度为数微米-数十微米的致密的铝或铝合金薄膜，得到连接面覆有所述铝或铝合金薄膜的陶瓷；2)利用所述铝或铝合金薄膜将所述连接面覆有铝或铝合金薄膜的陶瓷与金属连接，或者利用所述铝或铝合金薄膜将所述连接面覆有铝或铝合金薄膜的陶瓷彼此连接。

2.根据权利要求1所述方法，其特征在于：所述使陶瓷的连接面形成厚度为数微米-数十微米的致密的铝或铝合金薄膜的方法由如下操作步骤组成：将所述陶瓷的连接面浸入所述铝或铝合金熔液中，并使其相对熔液运动和/或使其在熔液中静置，以使熔液润湿陶瓷的连接面，再将陶瓷的连接面移出熔液，冷却，使陶瓷表面粘附的铝或铝合金液膜自然凝固，形成铝或铝合金薄膜。

3.根据权利要求2所述的方法，其特征在于：所述操作步骤在氧体积含量为3/百万-1300/百万的气氛中进行。

4.根据权利要求2或3所述的方法，其特征在于：所述操作步骤中，所述铝或铝合金熔液温度大于所述铝的熔点且小于950℃，或所述铝或铝合金熔液温度大于所述铝合金的熔化温度且小于950℃。

5.根据权利要求4所述的方法，其特征在于：所述铝或铝合金熔液温度小于750℃。

6.根据权利要求2所述方法，其特征在于：所述操作步骤中，所述使其相对熔液运动和/或使其在熔液中静置的时间为1-60分钟。

7.根据权利要求2所述方法，其特征在于：所述操作步骤中，所述将陶瓷的连接面移出熔液的移动速度为10-150mm/min。

8.根据权利要求1或2所述方法，其特征在于：所述方法的步骤1)中，所述数微米-数十微米为8微米-17微米。

9.根据权利要求1或2所述的方法，其特征在于：所述陶瓷为氧化物陶瓷、氮化物陶瓷或碳化物陶瓷。

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