CN101755065A - 氧化铝-碳聚集物在碳热还原生产铝中的用途 - Google Patents

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Abstract

公开了一种用于碳热氧化铝还原炉的蒸气回收反应器中的聚集物，所述聚集物包含氧化铝、碳和粘合剂。也公开了使用氧化铝-碳聚集物来捕集铝蒸气物种并将废气的废热用在蒸气回收反应器中以形成可再循环的物料的方法。所形成的可再循环的物料一般包含碳化铝和含有Al碳化物的熔渣，所述可再循环的物料被循环至所述碳热还原炉。

Description

氧化铝-碳聚集物在碳热还原生产铝中的用途
相关申请的交叉引用
该专利申请主张2007年7月9日提交的、名称为“氧化铝-碳聚集物在碳热还原生产铝中的用途(USE OF ALUMINA-CARBONAGGLOMERATES IN THE CARBOTHERMIC PRODUCTION OF ALUMINUM)”的美国专利申请号11/775112的优先权。
技术领域
本发明涉及借助于碳热还原反应器生产铝的方法、系统和设备。特别地，本发明涉及氧化铝-碳聚集物在蒸气回收反应器中的用途，所述蒸气回收反应器在铝的生产中与碳热还原炉相连。
发明背景
美国的铝工业是世界上最大的工业之一，2005年生产的原铝约为250万吨。目前，铝工业依靠三种主要方法来生产原铝：从矾土矿精炼氧化铝、阳极生产、和在Hall法中通过电解来熔炼铝。在熔炼方法中，Hall电解池借助于碳阳极和熔化铝的阴极将氧化铝电化学还原成铝金属。熔炼是原铝生产中最耗能的步骤，占美国每年所使用电力的2％-3％(生产每千克铝约耗15 kWh)。熔炼也导致各种排放物、废液、副产物和固体废弃物。温室气体是铝生产的主要污染物且因化石燃料消耗、碳阳极消耗、和来自阳极效应的全氟化碳而产生所述温室气体。阳极生产的排放物包括颗粒物、氟化物、多环芳烃(PAH)和二氧化硫(SO2)。铝熔炼的排放物包括一氧化碳(CO)、二氧化碳(CO2)、SO2、氟化物、全氟化碳(PFC如CF4、C2F6)和PAH。降低成本并减少废物以保持对国外制造商的竞争力是有利的。熔炼步骤因高能耗和不期望的排放物和副产物而成为需要改进的主要领域，所述排放物和副产物会造成气候变化。
铝的碳热还原是生产铝的替代方法。碳热还原生产铝涉及使用碳并改变温度以实施铝的生产。碳热还原法比Hall电解还原法需要更少的物理空间，且会使得电力消耗降低。长期评价表明，碳热还原法会降低能量需求超过30％，达到约8.5kWh/kg。碳热还原法生产铝还会消除因碳阳极效应产生的全氟化碳排放物、危险的废电解电池列、以及与焙烧可消耗的碳阳极相关的烃排放物。因此，碳热还原生产铝比常规的铝生产方法能量更有效并具有更少的环境影响。
在美国专利号2974032(Grunert等人)、美国专利号4099959(Dewing等人)、美国专利号4033757、4334917、4388107和4533386(全部为Kibby)、美国专利号6440193(Johansen和Aune)、美国专利公布号US2006/0042413(Fruehan)、关于熔渣、熔体和盐的第六届会议会议录(the Proceedings 6th Conference on Molten Slags，Fluxes andSalts)，由S. Seetharaman编辑和D. Sichen的“碳热还原铝(Carbothermic Aluminum)，K.Johansen，J.Aune，M.Bruno and A.Schei，Stockholm，Sweden-Helsinki Finland，June 12-17，2002、以及”铝的碳热还原技术Alcoa-Elkem先进反应器工艺(AluminumCarbothermic Technology Alcoa-Elkem Advanced Reactor Process)”，Light Metals 2003，401-406中描述了将氧化铝直接碳热还原成铝。
总的铝碳热还原反应为：
Al2O3+3C→2Al+3CO    (1)
通常以例如以下步骤发生或使其发生：
2Al2O3+9C→Al4C3+6CO(蒸气)    (2)
Al4C3+Al2O3→6Al+3CO(蒸气)    (3)
Al2O3+2C→Al2O(蒸气)+2CO(蒸气)(4)
Al2O3+4Al→3Al2O(蒸气)    (5)，和
Al→Al(蒸气)    (6)。
在上述反应的各个反应期间，形成大量的铝蒸气物种。为了回收这种蒸气物种、以及它们所包含的潜热和显热，可以使用外部蒸气回收装置或蒸气回收反应器(VRR)。在VRR中，含Al2O和Al蒸气的气体与碳反应以生产Al4C3或Al4C3-Al2O熔渣。下面提供在VRR中发生的反应的实例：
2Al2O(g)+5C→Al4C3+2CO    (7)  5C≠C3+C
4Al(g)+3C→Al4C3    (8)
在美国专利号6530970(Lindstad)、美国专利号6849101(Fruehan)、和Fruehan等人的“Al2O、Al和CO蒸气与碳的反应机理和速度(Mechanism and Rate of Reaction of Al2O，Al，and CO Vapors with Carbon)”  Metallurgical and Materials Transactions B.，35B，617-623(2004)中公开了从在碳热还原氧化铝期间产生的废气中回收Al蒸气和Al2O的现有方法。这类文献通常主张使用烃或木炭与所述废气反应。而且，液态烃产物使得颗粒在反应器内架桥，使得难以操作蒸气回收反应器。固体碳颗粒也变得被反应产物覆盖，由此降低反应速率，最终导致未反应的碳进入主碳热还原炉内，这是不期望的。木炭具有良好的表面积和转化速率，但是通常比石油产物贵四倍。
发明概述
鉴于前述问题，本发明的广泛目的是有利于更有效的铝的碳热还原铝生产方法。
相关目的是从碳热还原氧化铝的还原炉中有效捕集铝蒸气和铝的低价氧化物蒸气废气。
另外相关的目的是回收废气的能量值。
另外相关的目的是增加在蒸气回收反应器中形成碳化铝和碳化铝熔渣的效率。
相关目的是减少从蒸气回收反应器中逃逸废气的热量。
此外，另外相关的目的是降低主碳热还原炉中所需的能量。
在致力于解决一个或多个这些目的时，本发明人已经意识到，单独利用碳进料流股来捕集铝蒸气，不会有助于捕集排出的废气中经济量的铝蒸气物种。为了捕集更多的铝蒸气物种，已经意识到，可以在蒸气回收反应器内使用冷源来冷凝铝蒸气物种。另外意识到，来自蒸气物种冷凝的冷凝热可用来驱动其它化学反应，从而形成被再循环至碳热还原反应器的物料。因此，可以回收废气的至少一些能量，由此有助于更有效地运行碳热还原反应器和相应的蒸气回收反应器。
在这一点上，已经意识到，可以利用氧化铝-碳聚集物(例如粒料)作为冷源。可以向蒸气回收反应器内供应氧化铝-碳聚集物，其中热的铝气体将冷凝在较冷的氧化铝-碳聚集物表面上。进而，可利用冷凝热来驱动聚集物物料和/或铝蒸气物种之间的化学反应，导致形成可再循环的物料(例如熔渣、碳化铝)。在一种方法中，可以使用含氧化铝-碳聚集物和额外的碳如碳环和/或木炭块的混合进料物料，从而有助于捕集铝蒸气物种并生产可再循环的物料。可以将可再循环的物料添加至主炉中以至少部分地有助于生产铝。例如，在熔渣制备步骤期间可以使用该可再循环的物料。如果获得了相对高的碳化铝含量，可以在金属制备步骤中使用该可再循环的物料。这种物料、方法和系统有助于有效捕集来自主炉的废气并使得能够捕集废气的至少一些能量值。
在本发明的一个方面中，提供用于向铝碳热还原生产系统的蒸气回收反应器内进料的聚集物。所述聚集物通常包含氧化铝源、碳源和无碱/非碱性粘合剂。所述非碱性粘合剂可以为有机粘合剂或氧化铝基粘合剂例如活性氧化铝。
在一种实施方案中，聚集物的碳源与氧化铝源的摩尔比至少为约3。在一种实施方案中，聚集物的碳源与氧化铝源的摩尔比为不大于约4.5。因此，聚集物的碳源与氧化铝源的摩尔比为约3-约4.5。在相关实施方案中，氧化铝源与碳源的重量比为约2-约2.6。在具体实施方案中，氧化铝源与碳源的重量比为约2.3。
可以将氧化铝源和碳源适当混合以有助于生产聚集物。在一种方法中，该聚集物包含氧化铝源和碳源的均匀混合物。在另一种方法中，聚集物包含核和至少部分包围所述核的壳，其中所述核包含至少一部分氧化铝源且所述壳包含至少一部分碳源。在一种实施方案中，所述核基本上由氧化铝源和一部分粘合剂构成，所述壳基本上由碳源和一部分粘合剂构成。在另一种实施方案中，所述核包含氧化铝源、一部分碳源和一部分粘合剂，且所述壳基本上由至少一部分碳源和一部分粘合剂构成。
关于含有机粘合剂的聚集物，有机粘合剂通常占粒料的小于约10wt％。在一种实施方案中，所述有机粘合剂占聚集物的小于约5wt％。在一种方法中，有机粘合剂包含石油基粘合剂(例如碳水化合物基粘合剂、木质素磺酸盐基粘合剂)。在一种实施方案中，所述有机粘合剂包含至少一种煤焦油沥青、地沥青和石油沥青。在具体实施方案中，所述有机粘合剂基本上由煤焦油沥青、地沥青、石油沥青及其组合构成。在另一种实施方案中，使用碳水化合物基粘合剂，所述碳水化合物基粘合剂可包含糖的水溶液、小麦粉、玉米粉、玉米淀粉、土豆粉、黑甘蔗糖浆、葡聚糖和糊精粘合剂中的一种或多种。在具体实施方案中，有机粘合剂基本上由糖的水溶液、小麦粉、玉米粉、玉米淀粉、土豆粉、黑甘蔗糖浆、葡聚糖、糊精及其组合构成。在另一种实施方案中，使用木质素磺酸盐作为粘合剂，例如木质素磺酸钙、木质素磺酸铵和木质素磺酸钠中的一种或多种。在具体实施方案中，所述木质素磺酸盐基本上由木质素磺酸钙、木质素磺酸铵、木质素磺酸钠及其组合构成。
聚集物可以为任意合适的形状。在一种实施方案中，聚集物基本上为圆形粒料。在另一种实施方案中，聚集物的核的形状类似于空心圆柱且至少部分地被碳壳包围。
也提供了用于回收来自碳热还原铝的炉子的废气的方法。在一个方面中，方法包括如下步骤：传送含氧化铝-碳聚集物的原料通过蒸气回收反应器、使废气从碳热还原反应器流入蒸气回收反应器、伴随着所述传送步骤用所述原料处理所述废气、以及回收至少一些可再循环的物料以重新用于碳热还原铝的炉子。在具体实施方案中，所述可再循环的物料包含碳化铝和含碳化铝的熔渣中的至少一种。
在一种方法中，所述处理步骤包括利用废气加热所述原料。在相关方法中，处理步骤包括在氧化铝-碳聚集物表面上冷凝废气的至少一些蒸气。在一种方法中，所述处理步骤包括使铝蒸气物种与氧化铝-碳聚集物中的含碳物料反应，由此形成至少一些可再循环的物料。在相关方法中，氧化铝-碳聚集物中的氧化铝与碳反应，从而形成至少一些可再循环的物料。在具体实施方案中，所述氧化铝-碳聚集物包含核和基本上包围所述核的壳，其中所述核包含氧化铝且所述壳包含碳。在这种实施方案中，所述处理步骤可包括如下步骤：使废气与所述壳的碳反应，暴露所述氧化铝-碳聚集物的核以及将所述核的氧化铝与碳(例如碳壳或另一种碳源)反应。
氧化铝-碳聚集物的氧化铝和碳可以为本文中提到的任意氧化铝源和碳源。传送原料通过蒸气回收反应器的步骤可包括从进料源(例如料斗)进料的步骤。进而，借助于合适的装置(例如螺旋驱动)可以将所述原料推向蒸气回收反应器的入口并推入所述蒸气回收反应器内。
在一种方法中，所述方法可包括伴随着所述传送步骤向所述蒸气回收反应器内供应单独的碳源的步骤。在这种方法中，可以借助于该单独的碳源与铝蒸气物种和/或氧化铝-碳聚集物的反应，利用所述单独的碳源来促进铝蒸气物种的冷凝和/或促进可再循环的物料的生产。所述单独的碳进料可包含多孔含碳物料，由此有助于蒸气回收反应器内的传质。在一种实施方案中，所述单独的碳进料包含可用于制备氧化铝-碳聚集物的碳源中的一种或多种。在具体实施方案中，所述单独的碳进料包含球、块、环和圆柱中的至少一种。在另一种实施方案中，在所述蒸气回收反应器内原位产生所述单独的碳源(例如从木材生产木炭)。
附图简述
参考附属的非限制性附图来进一步描述本发明，其中：
图1显示了碳热还原铝生产系统的一种实施方案的示意图。
图2为复合的氧化铝-碳聚集物的一种实施方案的示意图，所述聚集物呈球形且包含嵌入到碳基体中的明显的氧化铝颗粒。
图3为复合的氧化铝-碳聚集物的一种实施方案的示意图。
图4为具有外部碳壳的圆柱形复合的氧化铝-碳聚集物的示意图。
图5为具有外部碳壳和空心核的圆柱形复合的氧化铝-碳聚集物的示意图。
图6为具有混合进料的蒸气回收反应器的一种实施方案的示意图。
发明详述
现在参考附图，这至少有助于说明本发明的各种相关特征。现在参考图1，提供了用于碳热还原生产铝的系统的一种实施方案。所述系统包括主碳热还原炉10和蒸气回收反应器20(本文中也称作VRR)。如下面进一步详细描述的，在碳热还原炉10运行期间，产生废气30(例如Al(v)和Al2O(v))并借助于一个或多个导管(未示出)将所述废气30提供至蒸气回收反应器20。将氧化铝-碳进料50供应至蒸气回收反应器20以与废气30反应，由此生产可再循环的物料40(例如碳化铝、碳化铝熔渣、氧化铝)。其它物料70(例如一氧化碳气体)可以从VRR排出。任选地，可将单独的碳进料60供应至蒸气回收反应器20以帮助生产可再循环的物料40。
主碳热还原炉10可以为能够碳热还原生产铝的任意合适炉子。例如，所述碳热还原炉10可以为单区间歇反应器，例如在Fruehan的美国专利号申请公布2006/0042413号中所公开的，其内容通过参考以其完整的形式并入本文中，或者可以为双区反应器，例如在Johansen等人的美国专利号6440193号中所公开的，其内容通过参考以其完整的形式并入本文中。
在使用间歇法的碳热还原法的第一步骤中，将氧化铝(Al2O3)和碳(C)添加至碳热还原炉10中以生产熔渣(Al2O3-Al4C3+Al4C3)和过量的固体Al4C3。在熔渣制备步骤期间，通常在约1875℃-2050℃下运行所述碳热还原炉10。可在熔渣制备步骤中生产废气30且所述废气可包含各种铝物种和一氧化碳(CO)，所述铝物种包括Al(蒸气)、铝的低价氧化物(Al2O，蒸气)。可以将这些废气30提供至蒸气回收反应器20。
在熔渣生产步骤之后，实施金属制备步骤，其中通过将碳热还原炉10的温度升至约2050℃-约2100℃来形成Al-C合金上部相和下部熔渣相。在金属形成步骤期间，也可以生产废气30且所述废气30也可含有铝蒸气物种。也可将来自金属形成步骤的废气30供应至蒸气回收反应器20。在金属制备步骤之后，完成金属放液步骤，其中将Al-C合金从碳热还原炉10内移出以用于下一步处理来生产铝。
应将在熔渣制备步骤和金属制备步骤期间离开碳热还原炉10的铝蒸气物种进行回收并返回至碳热还原炉10以使得整体工艺经济可行。还能够从通常在1950℃-2100℃的温度下离开所述碳热还原炉10的废气30中回收过剩的能量。例如，可以使用来自铝蒸气物种在氧化铝-碳进料物料50表面上冷凝的冷凝热(即标准冷凝焓变)，来使氧化铝源和碳源反应从而形成至少一部分可再循环的物料40。冷凝的铝物种还可以与氧化铝-碳50进料物料反应。
为了捕集铝物种，通常使用蒸气回收反应器20。所述蒸气回收反应器20可以为在Lindstad的美国专利号6530970中所述的蒸气回收反应器，其内容通过参考以其完整的形式并入到本文中。在一种实施方案中，VRR塔床的底部直接与碳热还原炉10相连。所述VRR20用于至少两种用途。第一，所述VRR20借助于与氧化铝-碳进料50的反应捕集至少一些Al蒸气物种。例如，所述铝蒸气物种例如借助于如下反应可以与氧化铝-碳进料50的碳进行反应，从而生成可再循环的物料40：
6Al2O(g)+2Al(g)+16.5C(s)＝＞3.5Al4C3(S)+6CO(g)    (9)
第二，所述VRR20从废气30中回收化学能和显热能。在一种方法中，通过冷凝来捕集铝蒸气物种。在相关方法中，使用冷凝热来促进氧化铝-碳进料50的反应，从而形成可再循环的物料40，所述物料40可包含以任意组合形式的一种或多种下列物种：Al3C4、Al2O3-Al4C3熔渣、Al2O3+C的混合固体、Al4O4C、Al2OC、Al2O3和未反应的碳。因此，有助于生产可再循环的物料40，同时很少或没有外部能量输入。
如上所述，利用VRR 20使用氧化铝-碳进料50来生产可再循环的物料40。在一种实施方案中，使用逆流构型，其中所述氧化铝-碳进料50在VRR20内与废气30逆向流动，从而有助于生产可再循环的物料40。
所述氧化铝-碳进料50包含复合的氧化铝-碳物料例如氧化铝-碳聚集物。在这一点上，通过使含氧化铝(Al2O3)和碳(C)的复合聚集物在VRR 20内反应生产碳化物(Al4C3)或熔渣，能够从废气30中回收能量。在这一点上，可以将在碳热还原铝还原方法中产生的铝蒸气物种收集在蒸气回收反应器2 0中，并利用氧化铝-碳聚集物进行处理从而产生含Al4C3的可再循环的物料，将所述可再循环的物料供应至碳热还原炉10以有助于例如熔渣制备步骤。
在一种实施方案中，在添加至VRR 20之前，所述氧化铝-碳物料聚集或团聚。在一个方面中，使用粘合剂将氧化铝和碳保持在一起。聚集在混合的纯物料床上具有一些优势。聚集使用各物料的细粉末来形成更大的聚集物，从而便于处理。聚集物还向VRR 20塔床添加结构并允许废气30的通道贯穿VRR 20。与单独的纯物料的等尺寸聚集物相比，聚集物中细粉末的密切接触能够提供更快速的反应动力学。聚集物还具有更均匀的性质(例如密度、热导率、热容)，这消除了穿过VRR 20期间的偏析和差异反应。聚集物能够被成型和筛分，以对分布进行优化，并限制或最小化在VRR 20内的气体压降且有助于VRR 20内的处理/进料。还能够调整聚集物的组成(例如在聚集物中氧化铝和碳的比例)以有助于与铝蒸气的反应并有助于生产碳化铝和其它期望物种。
在复合的氧化铝-碳聚集物流过VRR 20时，其吸收热量且其温度逐渐升高。当聚集物达到合适温度时，氧化铝熔化并与碳反应而产生Al4C3/Al2O3熔渣，且在所述过程中吸收热量。在稍微更高的温度下，这种熔渣自身反应而生产固体Al4C3，再次吸收热量。以这种方式，能够捕集废气的能量值(例如热值)并用于例如方程式9和下面的方程式10。
51 CO(g)+6 Al2O(g)+2Al(g)→7 Al2O3(S)+15 C(s)+36 CO(g)    (10)
51 CO(g)+6 Al2O(g)+2Al(g)→1.67 Al4C3(s)+3.67 Al2O3(s)+46 CO(g)  (11)
由此，利用氧化铝-碳聚集物进料的VRR能够充当预反应器来生产至少一些、和可能是主要部分的碳化铝，所述碳化铝是碳热还原炉的生产过程所需要的。
所述碳源可以为借助于与氧化铝源和/或废气30的相互作用而与氧化铝反应从而形成可再循环的物料40且适合于与氧化铝源团聚的任意碳源。在一种实施方案中，使用木炭作为碳源。在另一种实施方案中，使用石油源例如石油焦炭粉作为碳源。一些其它有用的碳源包括木炭、冶金焦炭、石油焦炭、焦化的碳水化合物、和化学提纯的煤。可以使用其它碳源。
所述氧化铝源可以为适用于借助与碳源和/或废气30的相互作用而形成可再循环的物料40且适合于与碳源团聚的任意合适的氧化铝源。当使用复合的粒料时，所述氧化铝源可以为精细的氧化铝(Al2O3，例如熔炼级氧化铝(SGA)或静电沉淀器(ESP)的氧化铝粉尘)，其能够与碳源如精细分开的石油焦炭混合并制成粒料。常规的SGA的直径为约50-150微米。对常规SGA进行商业优化以用于Hall电解池中且所述常规SGA是在经济上合适的氧化铝源。
可使用各种粘合剂来形成氧化铝-碳聚集物。在一个方面中，粘合剂为有机粘合剂。在一种方法中，可以使用碳水化合物基粘合剂，例如糖的水溶液、玉米淀粉、玉米粉、小麦粉、土豆淀粉、黑甘蔗糖浆、葡聚糖、糊精等。在另一种方法中，可以使用各种木质素磺酸盐如木质素磺酸钙、木质素磺酸铵和木质素磺酸钠作为粘合剂。在另一种方法中，可以利用疏水性石油基有机粘合剂如煤焦油沥青、地沥青乳液和石油沥青。在另一种方法中，粘合剂为含活性氧化铝的无机粘合剂。在具体实施方案中，粘合剂基本上由活性氧化铝和水构成。可以利用一种或多种粘合剂来形成粘合剂体系以用于氧化铝-碳聚集物。
在一个方面中，用于产生聚集物的混合物包含不大于约10wt％的粘合剂，例如不大于约5wt％的粘合剂、或甚至不大于约3wt％的粘合剂。因此，所述聚集物可含有不大于约1 0wt％的粘合剂，例如不大于约5wt％的粘合剂、或甚至不大于约3wt％的粘合剂。在相关方面中，用于产生聚集物的混合物包含至少约0.5wt％的粘合剂，例如至少约1wt％的粘合剂、或甚至1.5wt％的粘合剂。因此，所述聚集物可含有至少约0.5wt％的粘合剂、1wt％的粘合剂、或甚至1.5wt％的粘合剂。因此，用于产生聚集物的混合物或所述聚集物本身可含有0.5wt％-10wt％的粘合剂，例如0.5wt％-5wt％的粘合剂、或甚至0.5wt％-3wt％的粘合剂。在一种实施方案中，用于产生聚集物的混合物或聚集物本身含有1wt％-10wt％的粘合剂、1wt％-5wt％的粘合剂、或甚至1wt％-3wt％的粘合剂。在一种实施方案中，用于产生聚集物的混合物或聚集物本身含有1.5wt％-10wt％的粘合剂、1.5wt％-5wt％的粘合剂、或甚至1.5wt％-3wt％的粘合剂。
可以以多种方式对氧化铝源和碳源进行共混合以产生所述聚集物。在一种实施方案中，将氧化铝源和碳源进行均匀混合。在另一种实施方案中，所述聚集物包括至少含所述氧化铝源的核且这种核还被主要由(且在某些情况下基本上由)碳源构成的壳所包围。
氧化铝-碳聚集物可以为任意合适的尺寸，这取决于碳热还原炉10和/或VRR20的处理条件。较小的粒料尺寸可更有效地从废气30吸收热量。因此，关于在正常操作条件下运行的常规VRR20中所使用的基本上呈球形的聚集物，所述聚集物的直径为约3mm-约30mm，例如约5mm-约20mm、或甚至约10mm-15mm。因此，所述聚集物的直径可以不大于约30mm且至少为约3mm。
在混合进料方法中(例如，如下面进一步描述的，向VRR 20内供应氧化铝-碳进料50和碳进料60两者)，较小的聚集物可与熔渣一起覆盖其它碳进料60，这可降低可再循环的物料40的效率和生产速率。
可以使用各种氧化铝-碳聚集物形状。例如，所述聚集物可以基本上为球形粒料，其实施方案示于图2中。在所示实施方案中，复合物粒料100包含固体碳源104的基体102，氧化铝源106(例如氧化铝颗粒)嵌于其中。复合物粒料100可包含任意合适的碳源与氧化铝源的比例。在一种实施方案中，氧化铝与碳的摩尔比为约1∶3-约1∶4.5。在该实施方案中，氧化铝与碳的重量比为约1.88-约2.83。在一种实施方案中，氧化铝与碳的重量比为约2.2-约2.4。
在粒料100移动通过VRR 20期间，可在可再循环的物料40的生产期间发生各种相变和/或体积变化。例如，氧化铝-碳进料50可以反应而形成碳化铝和/或熔渣，其可以为粘稠糊状物质的形式。此外，铝蒸气可以在粒料100的表面上发生冷凝。进而，存在因液体累积和总体积下降而阻塞VRR20的可能性。为了限制产生的可再循环的物料的流动，可以将壳与粒料100结合使用。例如，参考图3，复合物粒料100还可至少部分地被壳120包围。在所示实施方案中，复合物粒料100的外表面被壳120完全包围。所示壳120可包含用于生产可再循环的物料40和/或限制产生的可再循环的物料流动的任意物料，例如碳源。在后者中，碳源可以为上述碳源的任意一种，例如石油焦炭，其可以为煅烧过的、新鲜的或针状形式。在一种实施方案中，所述壳120基本上由碳源和粘合剂构成。如上所述，这种壳120有助于铝蒸气物种借助于与壳120的反应而提高向可再循环的物料40的转化率，同时因为铝蒸气物种冷凝在粒料100表面上所获得的热量而促进了氧化铝106和碳104在核100内的反应。    
所述壳120在移动通过蒸气回收反应器20期间，因为与铝蒸气物种反应和/或因为与其它粒料100的物理相互作用而受到侵蚀。如上所述，可以将复合物粒料100的尺寸定制为碳热还原炉10和/或VRR 20的工艺参数。进而，还可以根据这些工艺参数和上面提供的考虑来确定壳120的尺寸。可定制所述壳120的厚度以有助于结构支撑和/或化学计量(例如与铝蒸气物种的反应)，其中从蒸气回收反应器20排出的粒料100包括所述壳120的至少一部分。从竞争考虑，通常规定壳的厚度。所述壳120应足够厚以保持其结构的完整性，从而约束产生的可再循环的物料(例如本文中产生的熔渣)的流动。然而，在金属制备操作期间，不期望向碳热还原炉10提供过多的碳，因而在某些情况下，限制壳120的厚度是合适的。因此，在某些实施方案中，所述壳120的厚度为恰好足以限制产生的可再循环的物料的流动的厚度，但是应足够薄以使得向碳热还原炉10提供稍微过量的碳。因此，所述壳120应具有其进入VRR时的第一厚度和离开VRR时的第二厚度，且可以定制该第一厚度使得粒料在离开VRR时基本上达到第二厚度。
在另一种实施方案中，所述聚集物可基本上为圆柱形。图4中显示了圆柱形聚集物的一种实施方案。在所示实施方案中，圆柱形聚集物200包含嵌有氧化铝颗粒206的固体碳源204的基体202，例如上面关于图2中所述的。在所示实施方案中，圆柱形聚集物200还包括壳220，例如上面关于图3中所述的。然而，可以利用圆柱形聚集物200而没有壳220。
包含壳220的圆柱形聚集物200，例如当期望通过壳220提供的结构支撑时或当期望将氧化铝-碳基体与另一种碳进料60(例如木炭)分离时是有用的。在后一点上，在聚集物200移动通过VRR 20时，氧化铝-碳基体可反应形成粘稠的可再循环的物料，所述可再循环的物料将流动并与另一种碳进料60接触，导致限制了铝蒸气物种与另一种碳进料60的相互作用。为了限制粘稠的可再循环的物料与另一种碳进料60的接触，可以使用壳220来将所产生的粘稠的可再循环的物料包含在内。此外，壳220可以限制或防止随着聚集物200形成了可再循环的物料40而阻塞VRR。当将圆柱形聚集物200转化成可再循环的物料40例如Al4C3时，其体积变小。由于体积变小，所以在VRR 20内床的整体孔隙率(bulkporosity)会升高。而且，如果所述可再循环的物料40足够粘稠，则它可能会引起VRR 20阻塞。壳220会防止产生的可再循环的物料流向壳220的外部，由此限制并在某些情况下防止了VRR 20的阻塞。另外，通过限制产生的可再循环的物料的流动，壳200可有助于保持VRR的整体孔隙率。在一种实施方案中，在聚集物的核和/或壳中可以使用额外的碳，从而有助于保持聚集物的结构完整性。
可以根据期望用途来调整壳220的厚度。例如，所述厚度可以足够厚从而在聚集物200流过VRR时有助于壳220的结构完整性。所述壳的厚度还可以足够薄，从而限制未反应的碳壳物料或其它壳物料在离开VRR 20之后进入到碳热还原炉10内的量。
在相关实施方案中，圆柱形聚集物200可包含空心核，如图5中所示。所述空心核240有助于向粒料200内部传热和传质，由此促进可再循环的物料40的生产。
除了确定聚集物的尺寸和形状以有助于出传热、传质、动力学和热力学之外，所述聚集物还应足够坚固以承受VRR 20内塔的重量。压碎强度代表固体对压缩力的抵抗性。关于常规的VRR 20，所述聚集物可具有压碎强度适合于承受在至少一些蒸气回收反应器20内所经历的正常压碎力的单一聚集物。
可以通过任意合适的方法制造所述聚集物。例如，可以使用研磨法，其中将氧化铝源和碳源与有机粘合剂混合。取决于所选择的粘合剂，还可任选地添加水。然后，例如通过用造球盘进行湿法翻转或通过造球鼓造粒机，将原始混合物进行造粒而变成新鲜粒料。随后，将新鲜粒料硬化和/或干燥。通过例如使用尾气、热交换的空气或氮气来控制温度。例如当生产含外部碳壳的聚集物时，还可以利用挤出法。还可以使用生产聚集物的其它方法，例如借助于压制和浆体技术。
如上所述，可以利用氧化铝-碳进料50，以有助于从废气30生产可再循环的物料40。在另一种实施方案中，可以利用氧化铝-碳进料50与碳进料60结合使用，从而有助于生产可再循环的物料。更具体地，可以利用包含碳进料60和氧化铝-碳进料50两者的混合进料。在运行中，使用废气30的能量值来驱动在氧化铝-碳进料50内形成碳化物。同时，单独的碳进料60与铝蒸气物种反应而生产碳化铝。
在图6中显示了混合进料构型的一种实施方案。在所示实施方案中，所述蒸气回收反应器20接收来自碳热还原炉10(未示出)的废气30。所述蒸气回收反应器20还接收包含氧化铝-碳进料50和碳进料60的混合进料。所述氧化铝-碳进料50可为任意一种上述的氧化铝-碳聚集物，包括所示的氧化铝-碳粒料52。所述碳进料60可以为任意合适的含碳物料。在所示实施方案中，所述碳源包括第一含碳物料62和第二含碳物料64。所述第一含碳物料62可以为例如具有第一孔隙率的含碳聚集物。所述第二含碳物料64可以具有比所述第一碳物料62更高的孔隙率。在所示实施方案中，所述第一碳源62为碳粒料且所述第二碳源64为碳环。如上所述，如果产生过多熔渣和/或冷凝物，则会阻塞所述VRR 20。为了限制阻塞并有助于气体流过所述VRR，则可以在VRR内利用碳环64。添加碳环64则为VRR提供更大的孔隙率和更多的开口以用于气体流动。碳环64将穿过移动床而部分地与铝蒸气物种反应，但是将保持结构完整性。通过将石油焦炭/沥青混合物挤压通过环形模具且然后用旋转叶片对挤出的圆柱体进行切割，能够大量生产碳环。然后，对碳环进行煅烧，例如在VRR的较冷部分原位煅烧。可以对环的最佳尺寸和形状进行优化，从而利用最少量的碳提供高强度和高孔隙率。如果可保持结构完整性，则更期望壁更薄的环。较长的环可更像稻草一样来堆积，如果氧化铝-碳粒料52和/或其它碳粒料62崩塌，则提供更大的VRR床孔隙率并留下开口结构。因此，碳进料60可包括多个不同的碳源，以有助于生产可再循环的物料40并有助于气体穿过蒸气回收反应器20的传质。
如上所述，碳进料60可包含一种或多种上述含碳物料。一种有用的含碳物料为木炭。木炭具有高表面积并对Al(g)和Al2O具有高活性，由此易于生产熔渣或固体Al4C3。木炭还具有高的压碎强度，这可为床提供结构完整性。当使用木炭作为所述碳进料60的至少一部分时，可能要考虑颗粒尺寸。最佳的木炭颗粒直径随着应用的变化而变化。较小的颗粒直径导致碳更多的转化成碳化物，而且导致VRR内压降更大且可能会增大阻塞塔的可能性。此外，可能要估计化学计量。可能不期望木炭完全转化，因为木炭可以为VRR床提供结构完整性。在一个方面中，碳进料60可基本上由木炭块构成。在另一个方面中，可以在一个或多个木炭块内利用另一种含碳物料(例如石油焦炭和/或沥青)。
在一种实施方案中，可以在VRR 20内原位产生木炭。例如，碳进料60可包含锯屑、碎树皮、沥青或其它纤维质物料，其中利用废气30的能量值使得这种纤维质物料脱水并反应而变成木炭。在Fruehanet al.，Metall.Mater.Trans.B，35B，页617-623，2004中描述了原位产生木炭，通过参考将其并入本文中。此外，可以对原位产生的木炭的形状和尺寸进行定制。已知木炭的收缩性，有可能对最终木炭块的特性进行定制。在一个方面中，可以以特定的尺寸或形状原位产生木炭。例如，可以将木材聚集物的尺寸和形状挤压成环，从而生产碳环64，如上所述。此外，可以将生产的木炭的孔隙率控制在从木质细胞腔的微孔隙率到聚集的锯屑颗粒大孔隙率的各种水平上，从而在反应器运行期间实现期望的在VRR内的孔隙率。
如上所述，通常利用VRR 20使用氧化铝-碳进料来促进铝蒸气物种的回收。然而，可以预计，至少一些氧化铝-碳进料还能直接供应至碳热还原反应器10(例如在熔渣制备期间)，以促进在该反应器内捕集铝蒸气物种。
已经描述了特定的实施方案，可以理解，在附属的权利要求书范围内，本发明还可以以其它方式实施。尽管已经出于举例说明的目的在以上描述了本发明的具体实施方案，对于本领域技术人员来说显而易见的是，可以对本发明的细节进行多种变化而不背离所附的权利要求书所限定的本发明。

Claims (31)

1.用于进料到铝碳热还原生产系统的蒸气回收反应器的聚集物，所述聚集物包含：
氧化铝源；
碳源；和
有机粘合剂
其中所述有机粘合剂占粒料的小于约10wt％。
2.权利要求1的聚集物，其中所述有机粘合剂占所述聚集物的小于约5wt％。
3.前述权利要求中任一项的聚集物，其中碳源与氧化铝源的摩尔比为至少约3。
4.前述权利要求中任一项的聚集物，其中碳源与氧化铝源的摩尔比不大于约4.5。
5.前述权利要求中任一项的聚集物，其中碳源与氧化铝源的摩尔比为约3-约4.5。
6.前述权利要求中任一项的聚集物，其中氧化铝源与碳源的重量比为约2-约2.6。
7.权利要求6的聚集物，其中氧化铝源与碳源的重量比为约2.3。
8.前述权利要求中任一项的聚集物，其中所述碳源选自木炭、冶金焦炭、石油焦炭、焦化的碳水化合物和化学提纯的煤。
9.权利要求8的聚集物，其中所述碳源为木炭。
10.权利要求8的聚集物，其中所述碳源为石油焦炭。
11.前述权利要求中任一项的聚集物，其中所述聚集物包含所述氧化铝源和所述碳源的均匀混合物。
12.前述权利要求中任一项的聚集物，其中所述聚集物包含核和至少部分包围所述核的壳，其中所述核包含至少一部分氧化铝源且所述壳包含至少一部分碳源。
13.权利要求12的聚集物，其中所述核基本上由所述氧化铝源和一部分粘合剂构成，且其中所述壳基本上由所述碳源和一部分粘合剂构成。
14.权利要求12的聚集物，其中所述核包含所述氧化铝源、一部分所述碳源和所述粘合剂，且其中所述壳基本上由至少一部分所述碳源和一部分所述粘合剂构成。
15.权利要求12的聚集物，其中所述氧化铝-碳核为空心圆柱形状且至少部分地被所述碳壳包围。
16.前述权利要求中任一项的聚集物，其中所述粘合剂选自疏水性石油基有机粘合剂、碳水化合物基粘合剂和木质素磺酸盐。
17.权利要求16的聚集物，其中所述疏水性石油基粘合剂选自煤焦油沥青、地沥青和石油沥青。
18.权利要求16的聚集物，其中所述碳水化合物基粘合剂选自糖的水溶液、小麦粉、玉米粉、玉米淀粉、土豆粉、黑甘蔗糖浆、葡聚糖和糊精。
19.权利要求16的聚集物，其中所述木质素磺酸盐选自木质素磺酸钙、木质素磺酸铵和木质素磺酸钠。
20.回收来自碳热还原铝的炉子的废气的方法，所述方法包括：
在蒸气回收反应器内传送原料，所述原料与来自碳热还原铝的炉子的废气逆流流动，所述原料包含氧化铝-碳聚集物；
伴随着所述传送步骤，利用所述原料来处理所述废气；以及
回收至少一些可再循环的物料以重新用于所述碳热还原铝的炉子中。
21.权利要求20的方法，其中所述处理步骤还包括利用所述废气对所述原料进行加热。
22.权利要求20-21中任一项的方法，其中所述原料还包含碳进料。
23.权利要求22的方法，其中所述碳进料包含碳聚集物。
24.权利要求23的方法，其中所述碳聚集物为球、块、环和圆柱形中的一种。
25.权利要求24的方法，其中所述碳聚集物基本上由木炭、冶金焦炭、石油焦炭、焦化的碳水化合物、化学提纯的煤和它们的混合物构成。
26.权利要求23-25中任一项的方法，还包括：
在所述蒸气回收反应器内原位产生所述碳聚集物。
27.权利要求20-26中任一项的方法，其中所述传送步骤包括：
从料斗加入所述原料；和
借助于螺旋驱动将所述原料推向所述蒸气回收反应器的入口。
28.权利要求20-27中任一项的方法，其中所述处理步骤包括：
使所述废气与所述氧化铝-碳聚集物的碳物料反应，由此形成所述可再循环的物料。
29.权利要求20-28中任一项的方法，其中所述处理步骤包括：
使所述废气冷凝在所述氧化铝-碳聚集物的表面上。
30.权利要求20-29中任一项的方法，其中所述氧化铝-碳聚集物包含核和基本上包围所述核的壳，其中所述核包含氧化铝且所述壳包含碳，其中所述处理步骤包括：
使所述废气与所述壳的碳进行反应；
暴露所述氧化铝-碳聚集物的核；以及
使所述核的氧化铝与碳反应。
31.权利要求20-30中任一项的方法，其中所述可再循环的物料包含碳化铝和熔渣中的至少一种。
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