CN101725394B - 降低有贫燃混合的碳氢源的排气NOx和微粒的方法和结构 - Google Patents
降低有贫燃混合的碳氢源的排气NOx和微粒的方法和结构 Download PDFInfo
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Abstract
本发明涉及降低有贫燃混合的碳氢源的排气-NOx和微粒的方法和结构。一种用于降低排气流中NOx和微粒排放的示例性方法和相关结构包括使排气流流过催化氧化反应器；使该排气流流过位于该催化氧化反应器下游的双效选择性还原催化剂微粒过滤器，其中，该双效选择性还原催化剂微粒过滤器可包括壁流式过滤器基底，其具有涂有第一选择性催化还原催化剂的内壁；以及使该排气流流过位于该双效选择性还原催化剂微粒过滤器下游的催化还原反应器，其中，该催化还原反应器包括第二选择性催化还原催化剂。
Description
技术领域
本发明总体上涉及来自碳氢燃料动力源，例如用贫燃料燃烧混合物运转的柴油机的排气的处理。更具体地说，本发明关于一种处理排气的结构。
背景技术
柴油机、一些汽油机和许多碳氢燃料动力装置在比理论空燃质量比高的情况下运转以获得改进的燃料经济性。然而，这种稀燃发动机及其他动力源产生带有较高氧含量和氮氧化物含量的高温排气。就柴油机而言，从暖机发动机排出的排气的温度通常在200摄氏度至400摄氏度之间，并且具有典型组成，按体积算，约17％的氧气、3％的二氧化碳、0.1％的一氧化碳、180ppm的碳氢化合物、235ppm的NOx以及剩余的氮气和水。由于高温排气流中高的氧(O2)含量，通常包含氧化氮(NO)和二氧化氮(NO2)的NOx气体难以还原成氮气(N2)。
发明内容
一种用于降低排气流中NOx和微粒排放的示例性方法和相关结构可包括使排气流经过催化氧化反应器；使该排气流经过位于该催化氧化反应器下游的双效选择性还原催化剂微粒过滤器，其中，该双效选择性还原催化剂微粒过滤器可包括壁流式过滤器基底，其具有涂有第一选择性催化还原催化剂的内壁；以及使该排气流经过位于该双效选择性还原催化剂微粒过滤器下游的催化还原反应器，其中，该催化还原反应器可包括第二选择性催化还原催化剂。
从下面提供的详细描述中将更明显地看出本发明的其它示例性实施例。应当理解，尽管公开了本发明的示例性实施例，但详细说明和特定例子只是起到举例的作用，而不意图限制本发明的范围。
附图说明
通过详细说明和附图将更完整地理解本发明的示例性实施例，其中：
图1是对于贫燃的排气系统的示意流程图；
图2是根据一个示例性实施例的SCR/PF的侧视图；以及
图3是图2所示SCR/PF的剖视图。
具体实施方式
下列单个(多个)实施例的描述本质上只是示例性的(说明性的)并且决不意图限制本发明、其应用或用途。
图1示出了根据一个示例性实施例的对于碳氢燃烧发动机的排气系统10的流程图。对来自在空燃比大大高于理论比的情况下工作的发动机的排气歧管的排气流12进行处理以将NOx(主要是NO和NO2的混合物，带有一些N2O)成分还原成氮气(N2)。当排气流12是来自于例如在空燃比大于17(即A/F＞17)的情况下工作的汽油机时，这排气包含一些未燃的碳氢化合物(HC)、NOx、一氧化碳(CO)、二氧化碳(CO2)、水(H2O)以及氮气(N2)。所用燃料可包括，但不局限于汽油和柴油。来自柴油机的排气流12包括相同的气态成分，再加上悬浮的柴油机微粒(由沉积在碳颗粒上的高分子量碳氢化合物组成)。
含有这种碳氢化合物的排气流12可经过催化氧化反应器14，该反应器基本上完成将一氧化碳氧化成二氧化碳以及将碳氢化合物氧化成二氧化碳和水。排气流12中通常有充足的氧气用于这些反应。
根据图1所示的一个示例性实施例，催化氧化反应器14是双区型催化氧化反应器，其中，排气流首先流过含有铂、钯的前侧16，其可将碳氢化合物和一氧化碳氧化成二氧化碳，并且随后流过富含铂的后侧18，其可将一氧化氮(NO)氧化二氧化氮(NO2)。
选择性地，当排气流12流过催化氧化反应器14时，碳氢化合物喷射器装置11可引入碳氢化合物流13从而产生放热。这个放热提高排气流12的温度，这有助于位于下游的选择性催化还原(SCR)催化剂34、42。碳氢化合物喷射器装置11可以是发动机的燃料喷射器，或者可以是外部的碳氢化合物喷射器装置。
然后，还可向排气流12中加入氨(NH3)或尿素。氨以适当形式(例如氨水或尿素溶液，或固态氨盐)储存在贫燃发动机车辆上，或在固定式发动机附近，在本文都称作氨喷射器装置20，并且氨作为流22在微粒过滤器30和催化还原反应器40的上游加入排气流12中。氨或尿素可参与NO和NO2至N2的还原。
然后，被NH3处理了的排气流12可进入微粒过滤器30，其包括SCR催化剂34。因此，具有SCR催化剂34的微粒过滤器30可被称作双效选择性还原催化剂/微粒过滤器或SCR/PF 30。
最好参照图2和图3，SCR/PF 30由具有多个通道33的壁流式过滤器基底31形成。这些通道33被过滤器基底31的内壁35围起。基底31具有进口端37和出口端39。交替的通道33在进口端37用进口塞41堵住和在出口端39用出口塞43堵住。排气流12通过未堵住的通道进口端37流入，被出口塞43阻止并且通过通道壁35(其为多孔的)扩散到出口端39。因此，流过内壁35的排气12被过滤从而清除颗粒物质，这作为通道壁35的多孔功能。
此外，通道33的壁，并且尤其是内壁35，可涂有SCR催化剂34。因此，流过内壁35或非常接近内壁35的排气12还与SCR催化剂颗粒34反应从而充分地将NO和NO2(即NOx)还原成N2和水。
示例性壁流式过滤器基底31由类似陶瓷的材料构成，例如堇青石、α-氧化铝、碳化硅、氮化硅、氧化锆、莫来石、锂辉石、氧化铝-硅-氧化镁或硅酸锆，或由多孔的耐熔金属。壁流式基底31还可由陶瓷纤维复合材料形成。这种材料能够承受在处理排气流时所遇到的高温。此外，基底材料31在装载了催化剂之后应具有足够的孔隙度，以保持足够的排气流动特征，用可接受的背压表示。
在一个示例性实施例中，由堇青石或碳化硅形成的陶瓷壁流式基底可具有在约50到75％之间的孔隙度，同时具有在约5到30微米之间的平均孔径。
SCR催化剂34可由包含作为活性物质的包含在沸石材料中的贱金属及其他支撑材料的涂层形成。在示例性实施例中，可用于SCR催化剂34配方中的贱金属的例子包括但不局限于铜和铁。贱金属可以结合在沸石结构中。在一个实施例中，活性物质与沸石材料的重量百分比可以在约1到约10重量百分比之间。一个示例性SCR催化剂34包括具有约2.5重量百分比的铜的Cu/ZSM-5催化剂粒子。ZSM-5沸石以氢形式(H-ZSN-5)从Zeolyst公司获得。
回看图1，排气流12离开SCR/PF 30并之后可在进入催化还原反应器40之前进入双管或大直径管或任何带有冷却特征的管(都被称作冷却管37)。在微粒过滤器再生期间，冷却管37可用在SCR/PF30与SCR催化剂42之间以冷却排气流12。冷却管37的加入可有助于保护下游SCR催化剂42不暴露于高温，该高温在过滤器再生期间会遇到。
排气流12然后可进入冷却管37下游的具有选择性催化还原(SCR)催化剂42的催化还原反应器40。如上所述，选择性催化还原(SCR)催化剂42可主要起的作用是充分地将NOx还原成N2和水。
SCR催化剂42可包括作为活性物质的包含在沸石材料中的贱金属和与常规载体材料例如堇青石相连的支撑材料。贱金属可有助于使NO转化成NO2并且随后使NO2转化成N2和水，它们然后通过尾管(未示出)作为排放物排出。
从配方角度来看，SCR催化剂42的配方与SCR催化剂34的配方可以相同或不同。在本文的示例性实施例中，SCR催化剂42的配方可以配制成在较低环境温度下更有效地工作以储存氨，因此当作氨逸出调节体。此外，这个配方提供了较低温度下额外的NOx还原。此外，在较高温度下，SCR催化剂42可以配制成使氨转化成氮气。
在示例性实施例中，可用于SCR催化剂42配方中的贱金属的例子包括但不局限于铜和铁。这些贱金属可以结合在沸石结构中。在一个实施例中，活性物质与沸石材料的重量百分比可在约1到约10重量百分比之间。一个示例性SCR催化剂42包括具有约2.5重量百分比的铜的Cu/ZSM-5催化剂粒子。ZSM-5沸石以氢形式(H-ZSN-5)从Zeolyst公司获得。
微粒过滤器30和催化还原反应器40的尺寸随着其所处理的排气流12的发动机尺寸而变。在一个示例性实施例中，微粒过滤器30和催化还原反应器40的尺寸在发动机排量的约0.2到2倍之间变化。因此，例如，对于3公升柴油机，这个尺寸可在约1.5到6公升之间变化，其中，SCR/PF与发动机排量的比约为1-2，而SCR与发动机排量的比约为0.2-1。
在替换示例性布置中，还如图1所示，可以选择性地从第二氨喷射器装置33(或从第一氨喷射器装置20)将氨(NH3)或尿素加入排气流12中，并且作为流35加入SCR催化剂42上游但SCR/PF30和冷却管37下游的排气流12中。可以采用第二氨喷射器装置33，其中，可希望获得更高的NOx转化率。
通常在排气流12中的NO与NO2的大致等摩尔比(1∶1的比值)下能够获得SCR催化剂34、42的最大还原性能，尤其是在SCR催化剂34、42不以其最高效率将NOx转化成N2的较低温度(例如发动机的启动或暖机状态)下。此外，在1∶1的比值下，能最小化高空速和SCR催化剂34老化的不利影响。
例如，在SCR催化剂34或42采用铜或铁作为贱金属的情况下，例如Cu/ZSM-5催化剂材料，直到SCR催化剂34或42被加热到约250摄氏度才可获得SCR催化剂34或42的最高效率。在大约250摄氏度及以上时，SCR催化剂34或42以足够高的效率起作用，使所有NOX转化成N2。
在一个示例性实施例中，喷射器装置20、33可连接到传感器例如NOx传感器80或类似装置，其在排气进入催化还原反应器22之前确定NOx中的NO与NO2的相对量。此外或是替换性地，喷射器装置20、33可连接到温度传感器90，其测量微粒过滤器30和/或催化还原反应器40中的SCR催化剂34、42的温度。
因此，可以单独控制从第一喷射器装置20或可选的第二喷射器装置33添加到排气流12中的氨的量，从而引入足够量的氨来尽量使NO和NO2还原成N2。
与传统的后处理系统相比，这些示例性实施例为贫燃发动机提供了很多优点，典型地包括DOC、SCR催化剂和微粒过滤器(DPF)，它们按照特定顺序串联布置，从而获得所需的减排性能(即DOC+SCR+PF或DOC+PF+SCR)。特别地，这些示例性实施例与传统的后处理系统相比，提供了成本优势并且在冷启动期间需要更少的燃料使SCR催化剂变热。而且，因为在过滤器再生期间只有催化氧化反应器14和SCR/PF30被加热到高温，因此，这些示例性实施例可需要更低的燃料量并且有助于保护SCR催化剂42不受到过量的热暴露，这个过量的热照射会降低NOx排放的还原，尤其是在再生期间。因此，可以修改SCR催化剂42的配方以在低温启动时提供改进的低温NOx排放控制(即SCR催化剂42能被配制成更有效地使NOx转化成N2和水并且储存多余的NH3)，只要SCR催化剂42在高温时受到冷却管37的保护。
本发明的实施例的上述描述本质上只是示例性的，因此，其变化并不认为是偏离了本发明的精神和范围。
Claims (18)
1.一种用于降低排气流中NOx和微粒排放的系统，包括：
催化氧化反应器，其氧化一氧化碳、碳氢化合物和NO；
位于所述催化氧化反应器上游的碳氢化合物喷射器，其将碳氢化合物流引入所述排气流以提高所述排气流的温度；
位于所述催化氧化反应器下游的双效选择性还原催化剂微粒过滤器，该双效选择性还原催化剂微粒过滤器包括壁流式过滤器基底，其具有涂有第一选择性催化还原催化剂的内壁，所述第一选择性催化还原催化剂将NOx还原成N2；
具有第二选择性催化还原催化剂的催化还原反应器，其位于所述双效选择性还原催化剂微粒过滤器的下游且与所述双效选择性还原催化剂微粒过滤器之间不存在居间的催化反应器，所述第二选择性催化还原催化剂将NOx还原成N2；
位于所述双效选择性还原催化剂微粒过滤器与所述催化还原反应器之间的冷却管，该冷却管允许所述排气流在进入所述催化还原反应器之前得以冷却；和
用于向所述排气流喷射氨或尿素的喷射器装置，其位于所述催化氧化反应器与所述双效选择性还原催化剂微粒过滤器之间。
2.如权利要求1所述的系统，还包括：
在所述双效选择性还原催化剂微粒过滤器与所述催化还原反应器之间将氨或尿素喷射到所述排气流中的第二喷射器装置。
3.如权利要求1所述的系统，还包括：
容纳在所述排气流中且与所述喷射器装置相连的NOx传感器，所述NOx传感器位于所述双效选择性还原催化剂微粒过滤器的上游。
4.如权利要求2所述的系统，还包括：
容纳在所述排气流中且与所述喷射器装置和所述第二喷射器装置相连的NOx传感器，所述NOx传感器位于所述双效选择性还原催化剂微粒过滤器的上游。
5.如权利要求1所述的系统，还包括：
与所述双效选择性还原催化剂微粒过滤器和所述喷射器装置相连的温度传感器，所述温度传感器测量容纳在所述双效选择性还原催化剂微粒过滤器中的所述第一选择性催化还原催化剂的温度。
6.如权利要求1所述的系统，还包括：
与所述催化还原反应器和所述喷射器装置相连的温度传感器，所述温度传感器测量容纳在所述催化还原反应器中的所述第二选择性催化还原催化剂的温度。
7.如权利要求1所述的系统，还包括：
与所述双效选择性还原催化剂微粒过滤器和所述喷射器装置相连的温度传感器，所述温度传感器测量容纳在所述双效选择性还原催化剂微粒过滤器中的所述第一选择性催化还原催化剂的温度；以及
与所述催化还原反应器和所述喷射器装置相连的第二温度传感器，所述第二温度传感器测量容纳在所述催化还原反应器中的所述第二选择性催化还原催化剂的温度。
8.如权利要求1所述的系统，还包括：
容纳在所述排气流中且与所述喷射器装置相连的NOx传感器，所述NOx传感器位于所述双效选择性还原催化剂微粒过滤器的上游；
与所述双效选择性还原催化剂微粒过滤器和所述喷射器装置相连的温度传感器，所述温度传感器测量容纳在所述双效选择性还原催化剂微粒过滤器中的所述第一选择性催化还原催化剂的温度；以及
与所述催化还原反应器和所述喷射器装置相连的第二温度传感器，所述第二温度传感器测量容纳在所述催化还原反应器中的所述第二选择性催化还原催化剂的温度。
9.如权利要求2所述的系统，还包括：
容纳在所述排气流中且与所述喷射器装置和所述第二喷射器装置相连的NOx传感器，所述NOx传感器位于所述双效选择性还原催化剂微粒过滤器的上游；
与所述双效选择性还原催化剂微粒过滤器和所述喷射器装置相连的温度传感器，所述温度传感器测量容纳在所述双效选择性还原催化剂微粒过滤器中的所述第一选择性催化还原催化剂的温度；以及
与所述催化还原反应器和所述喷射器装置相连的第二温度传感器，所述第二温度传感器测量容纳在所述催化还原反应器中的所述第二选择性催化还原催化剂的温度。
10.如权利要求1所述的系统，其中，所述第一选择性催化还原催化剂的成分基本上与所述第二选择性催化还原催化剂的成分相同。
11.如权利要求1所述的系统，其中，所述第一选择性催化还原催化剂的成分基本上与所述第二选择性催化还原催化剂的成分不相同。
12.如权利要求11所述的系统，其中，所述第二选择性催化还原催化剂的成分与所述第一选择性催化还原催化剂相比有改进的低温NOx还原活性。
13.一种用于降低排气流中NOx和微粒排放的方法，包括：
使所述排气流经过催化氧化反应器以氧化一氧化碳、碳氢化合物和NO；
在所述催化氧化反应器上游将碳氢化合物流引入所述排气流以提高所述催化氧化反应器中的所述排气流的温度；
使所述排气流经过位于所述催化氧化反应器下游的双效选择性还原催化剂微粒过滤器，所述双效选择性还原催化剂微粒过滤器包括壁流式过滤器基底，其具有涂有第一选择性催化还原催化剂的内壁；
使所述排气流经过位于所述双效选择性还原催化剂微粒过滤器的下游的冷却管以冷却所述排气流；
使所述排气流经过位于所述双效选择性还原催化剂微粒过滤器和所述冷却管下游的催化还原反应器，其中在所述双效选择性还原催化剂微粒过滤器与所述催化还原反应器之间没有居间的催化反应器，所述催化还原反应器具有第二选择性催化还原催化剂；和
在所述双效选择性还原催化剂微粒过滤器和所述催化还原反应器上游向所述排气流中引入氨或尿素流。
14.如权利要求13所述的方法，还包括：
在所述双效选择性还原催化剂微粒过滤器的下游并且所述催化还原反应器的上游，向所述排气流中引入第二氨或尿素流。
15.如权利要求13所述的方法，还包括：
在所述双效选择性还原催化剂微粒过滤器的上游将NOx传感器连接在所述排气流内；
使所述NOx传感器连到第一氨喷射器装置；
使用所述NOx传感器测量所述排气流的成分；
根据来自所述NOx传感器的所述测得成分，确定从所述第一氨喷射器装置引入所述排气流中的氨或尿素量，其中，所述氨或尿素量足以与排气流中的NO量反应以形成NO2，并且由此在所述双效选择性还原催 化剂微粒过滤器的上游的排气流中实现大约等摩量的NO和NO2。
16.如权利要求13所述的方法，还包括：
在所述双效选择性还原催化剂微粒过滤器的上游将NOx传感器连接在所述排气流内；
使所述NOx传感器连到氨喷射器装置；
使用所述NOx传感器测量所述排气流的成分；
根据所述测得的排气流成分，确定引入所述排气流中的氨或尿素量，其中，所述确定的氨或尿素量足以与所述排气流中的NO量反应以形成NO2，并且由此在所述双效选择性还原催化剂微粒过滤器上游的所述排气流中实现大约等摩量的NO和NO2；以及
从所述氨喷射器装置向所述双效选择性还原催化剂微粒过滤器上游的所述排气流引入所述确定的氨或尿素量，作为第一流。
17.如权利要求13所述的方法，还包括：
在所述双效选择性还原催化剂微粒过滤器的上游将NOx传感器连接在所述排气流内；
使所述NOx传感器连到第一氨喷射器装置和第二氨喷射器装置；
使用所述NOx传感器测量所述排气流的成分；
根据所述测得的所述排气流成分，确定引入所述排气流中的氨或尿素量，其中，所述确定的氨或尿素量足以与所述排气流中的NO量反应以形成NO2，并且由此在所述双效选择性还原催化剂微粒过滤器上游的所述排气流中实现大约等摩量的NO和NO2；
从所述第一氨喷射器装置向所述双效选择性还原催化剂微粒过滤器上游的所述排气流引入所述确定的氨或尿素量的第一量，作为第一流；以及
从所述第二氨喷射器装置向在所述双效选择性还原催化剂微粒过滤器下游且在所述催化还原反应器上游的所述排气流引入所述确定的氨或尿素量的第二量，作为第二流。
18.如权利要求13所述的方法，还包括：
在所述双效选择性还原催化剂微粒过滤器的上游将NOx传感器连接在所述排气流内；
使所述NOx传感器连到氨喷射器装置；
使温度传感器连到所述第二选择性催化还原催化剂；
使所述温度传感器连到所述氨喷射器装置；
使用所述NOx传感器测量所述排气流的成分；
测量所述第二选择性催化还原催化剂的温度；
根据所述测得的排气流成分，确定引入所述排气流中的氨或尿素量，其中，所述确定的氨或尿素量足以与所述排气流中的NO量反应以形成NO2，并且由此在所述双效选择性还原催化剂微粒过滤器上游的所述排气流中实现大约等摩量的NO和NO2；以及
当所述测得的温度低于阈值温度时，从所述氨喷射器装置向所述双效选择性还原催化剂微粒过滤器上游的所述排气流引入所述确定的氨或尿素量，作为第一流，以基本上实现所述等摩量的NO和NO2，其中，所述阈值温度是所述温度传感器所测的温度，当低于这个温度时，所述第二选择性催化还原催化剂基本上以其最大效率将所述排气流中的NOx气体转化成氮气和水。
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
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| C06 | Publication | ||
| PB01 | Publication | ||
| C10 | Entry into substantive examination | ||
| SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
| C14 | Grant of patent or utility model | ||
| GR01 | Patent grant | ||
| CF01 | Termination of patent right due to non-payment of annual fee |
Granted publication date: 20130313 |
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| CF01 | Termination of patent right due to non-payment of annual fee |