CN101175839A - 在船舶上混合矿物衍生产品和费-托衍生产品的方法 - Google Patents

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R·H·柯拉克
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Abstract

本发明涉及通过如下方式混合矿物衍生烃产品和费－托衍生烃产品的方法：在船舶的储存容器中提供一定量的矿物衍生烃产品和费－托衍生烃产品使得最初矿物衍生烃产品基本位于费－托衍生烃产品之上，将船舶中的组合产品从一个位置输送到另一个位置(也称为目的地)和在船舶到达其目的地时获得混合产品。

Description

在船舶上混合矿物衍生产品和费-托衍生产品的方法
技术领域
本发明涉及混合矿物衍生烃产品和费-托衍生烃产品的方法。
背景技术
WO-A-2004104142公开了使矿物衍生烃产品和费-托衍生烃产品混合以及随后将该混合物装船。
混合矿物衍生瓦斯油和费-托衍生瓦斯油的方法描述于WO-A-03087273中。该公开文件描述了可以使矿物衍生产品在炼油厂环境中混合以获得具有特定十六烷值的混合产品。
尽管WO-A-03087273提供了获得具有特定品质特性混合物的方法，然而混合操作本身仍有要改进的地方。本发明方法提供此种解决方案。
发明内容
通过如下方式混合矿物衍生烃产品和费-托衍生烃产品的方法：在船舶的储存容器中提供一定量的矿物衍生烃产品和费-托衍生烃产品使得最初所述矿物衍生烃产品基本位于所述费-托衍生烃产品之上，将船舶中的组合产品从一个位置输送到也称为目的地的另一个位置和在船舶到达其目的地时获得混合产品。
申请人发现充分混合的产品可以根据本发明的方法获得。该方法可获得适于直接用于消费者或在炼油厂进一步提质的混合产品。该方法消除了在目的地的混合操作以及消除了使用多个船舶携带分离的混合产品到目的地。
具体实施方式
本发明涉及混合矿物衍生烃产品和费-托衍生烃产品的方法。费-托衍生烃产品通过在适合的费-托合成催化剂存在下在费-托合成操作条件下转化一氧化碳和氢的混合物而合适地获得。用于将包含氢和一氧化碳的混合物催化转化成费-托衍生石蜡烃产品的催化剂是本领域已知的。用于该方法的催化剂通常包含作为催化活性组分的元素周期表VIII族的金属。特定的催化活性金属包括钌、铁、钴和镍。钴是优选的催化活性金属。
适合的费-托合成方法的实例如所谓的商业Sasol法、壳牌中间馏分合成法或AGC-21 ExxonMobil法。这些和其它方法例如更详细地描在EP-A-776959、EP-A-668342、US-A-4943672、US-A-5059299、WO-A-9934917和WO-A-9920720中，这些文献引入作为参考。费-托合成法可以在浆液反应器、固定床反应器、尤其是多管式固定床反应器或三相流化床反应器中进行。
合成气即用于费-托合成法的一氧化碳和氢气的混合物可以由各种烃源例如生物质、煤炭、矿物原油馏分如残余馏分和含有甲烷的气体如天然气或煤层甲烷气体制备。
费-托衍生烃产品合适地在0℃下是液体。如果该产品不是液体，则优选在该产品是液体的条件下将其保存在船的储存容器中。费-托衍生产品可以是费-托合成步骤中直接制备的蜡。合适地使这种费-托合成产品首先经受适度的加氢异构化以降低产品的冻结点和提高其可泵送性，并且在本发明方法中更容易使产品处于液态。此类产品也称合成原油。
费-托衍生烃产品也可以是从沸点为35～300℃的蜡状费-托合成产品中分离的较低沸点的液体馏分。主要包括即包括大于80wt％直链烷烃的这些产品可以作为烃熔剂、蒸汽裂解器原料或制备洗涤剂的原料运输。
替代地，将该蜡状产品经受加氢裂化/加氢异构化方法，其中获得低沸点的馏分，例如沸点在石脑油、煤油和瓦斯油沸程中的链烷烃产品。可以将如此获得的部分异构化的液体产品运输到最终用户例如用作航空燃料、柴油机燃料、工业瓦斯油、钻井泥浆、蒸汽裂解器原料或溶剂。可以使在此工艺步骤中获得的也称为蜡状残液的部分异构化的蜡有利地通过溶剂或催化脱蜡进一步加工以获得润滑基础油，或可以原样运输以用作更接近最终用户的基础油制造位置的中间产物。蜡状残液是馏出物馏分。沸点在基础油范围内的残余馏分也可以使用。但是当混合时可能更难保持这些产品为液态。此类方法的实例更详细地描述在US-A-6309432、US-A-6296757、US-A-5689031、EP-A-668342、EP-A-583836、US-A-6420618、WO-A-02070631、WO-A-02070629、WO-A-02070627、WO-A-02064710和WO-A-02070630中，它们在此引入作为参考。提及的加氢裂化/加氢异构化和最佳的脱蜡步骤因此在费-托合成制造位置进行且获得的上述液体产品适合作为要运输的费-托合成烃产品。
矿物衍生烃产品和费-托衍生烃产品之间的体积比可以在宽的范围内，例如为1∶99～99∶1和更优选10∶90～90∶10。矿物衍生烃产品优选具有根据ASTM D86测定的T90vol％沸点，其大于费-托衍生烃产品的T50vol％沸点。更优选矿物衍生产品与费-托衍生产品大于50vol％和甚至更优选大于80vol％的沸程重叠。
矿物烃产品可以是提取自地下环境的任何产品或从其得到的衍生物。此类产品的实例是粗矿物油、气田冷凝液、装置冷凝液、石脑油、煤油、瓦斯油、减压馏分、脱沥青油、原油的残余馏分等。
本发明方法发现实用的组合实例是矿物原油和合成原油的混合、费-托衍生石脑油和气田冷凝液的混合、费-托衍生瓦斯油和矿物衍生瓦斯油的混合以及费-托衍生蜡状残液和矿物油衍生减压馏分和/或矿物油衍生的脱沥青油的混合。
优选费-托衍生烃产品是瓦斯油馏分，优选加氢异构化之后获得的瓦斯油馏分。瓦斯油产品可以因此通过此类费-托合成产品的分馏获得或从加氢转化(加氢裂化/加氢异构化)的费-托合成产品获得。任选地瓦斯油可以经受催化脱蜡处理。上述瓦斯油馏分的混合物也可以用作费-托衍生烃产品。费-托衍生瓦斯油的实例描述在EP-A-583836、WO-A-9714768、WO-A-9714769、WO-A-011116、WO-A-011117、WO-A-0183406、WO-A-0183648、WO-A-0183647、WO-A-0183641、WO-A-0020535、WO-A-0020534、EP-A-1101813、WO-A-03070857和US-A-6204426中。
合适地，费-托衍生瓦斯油将由至少90wt％、更优选至少95wt％的异和直链烷烃组成。异链烷烃对正链烷烃的重量比合适地大于0.3。该比率可以至多为12。合适地该比率为2～6。该比率的实际值部分地由用于从费-托合成产品制备费-托衍生瓦斯油的加氢转化法确定。可能存在一些环状-链烷烃。借助于费-托法，费-托衍生瓦斯油基本上不含硫和氮(或其量不再可检测到)。这些杂原子化合物是费-托合成催化剂的毒物并将从用作费-托法进料的合成气中去除。另外，该方法不产生芳族烃，或在通常操作中几乎没有芳族烃产生。根据ASTM D 4629确定的芳族烃含量通常低于1wt％，优选低于0.5wt％和最优选低于0.1wt％。
费-托衍生瓦斯油将合适地具有大多数在通常瓦斯油范围之内的蒸馏曲线：在约150和400℃之间。费-托合成瓦斯油合适地具有320～400℃的T90wt％、15℃时约0.76～0.79g cm3之间的密度、大于70(合适地约74～82)的十六烷值、和40℃时约1.9～4.5厘沲的粘度。
上述费-托衍生瓦斯油优选与矿物衍生煤油或瓦斯油混合，或与所述煤油和瓦斯油的混合物混合。优选的矿物衍生瓦斯油或煤油是由粗矿物源的精炼和任选地(加氢)处理获得的瓦斯油或煤油或分离自气田冷凝液的瓦斯油或煤油馏分。矿物衍生瓦斯油可以是在此类炼油方法中获得的单个瓦斯油物流或经由不同工艺路线在炼油方法中获得的几种瓦斯油馏分的混合物。在炼油厂中生产的此类不同瓦斯油馏分的实例是直馏瓦斯油、减压瓦斯油、在热裂化过程中获得的瓦斯油、流化催化裂化装置中获得的轻和重循环油和从加氢裂化器单元获得的瓦斯油或同等的煤油馏分。
直馏瓦斯油或煤油馏分是在粗矿物炼油原料的常压蒸馏中获得的馏分。上述馏分合适地具有150～280℃的初沸点(IBP)和290～380℃的终沸点(FBP)。减压瓦斯油是渣油的真空蒸馏中获得的瓦斯油馏分，该渣油是上述粗矿物炼油原料的常压蒸馏中获得的。减压瓦斯油具有240～300℃的IBP和340～380℃的FBP。热裂化过程也产生可用于步骤(a)的瓦斯油馏分。该瓦斯油馏分具有180～280℃的IBP和320～380℃的FBP。流化催化裂化过程中获得的轻循环油馏分具有180～260℃的IBP和320～380℃的FBP。流化催化裂化过程获得的重循环油馏分具有240～280℃的IBP和340～380℃的FBP。这些原料的硫含量超过0.05wt％。最大硫含量为约2wt％。尽管费-托衍生瓦斯油几乎不含硫，但可能仍必须降低矿物衍生瓦斯油的硫水平以便符合当前严格的低硫技术规格。通常通过在加氢脱硫(HDS)单元中加工这些瓦斯油馏分而降低硫。
燃料加氢裂化器中获得的瓦斯油合适地具有150～280℃的IBP和320～380℃的FBP。
如上所述的矿物衍生瓦斯油的混合物的十六烷值优选大于40和低于70。如果还有其它特性如浊点、CFPP(冷过滤器堵塞点)、闪点、密度、Di+-芳烃含量、多芳族烃和/或95％回收点的蒸馏温度也符合地方性法规，该混合物可以有利地用作柴油机燃料组分。
优选包含费-托衍生瓦斯油和矿物衍生瓦斯油的最终混合瓦斯油产品的硫含量为至多2000ppmw(重量百万分之一份)，优选至多500ppmw，最优选至多50或甚至至多10ppmw。此混合物的密度在15℃下通常低于0.86g/cm3，和优选在15℃下低于0.845g/cm3。此混合物相比较常规瓦斯油混合物的较低密度源于费-托衍生瓦斯油相对低的密度。上述燃料组合物适合作为间接喷射式柴油机或直接喷射式柴油机的燃料，例如旋转泵、筒道泵、单元泵、电子单元注射器或普通轨道类型的燃料。
最终的瓦斯油混合物可以是加添加剂(含添加剂)的油或不加添加剂(无添加剂)的油。如果该燃料油是加添加剂的油，它将含有少量的一种或多种添加剂，例如一种或多种选自以下的添加剂：洗涤剂添加剂，例如获自Infineum(例如F7661和F7685)和Octel(例如OMA 4130D)的那些；润滑性增强剂，例如EC 832和PARADYNE 655(购自Infineum)、HITEC E580(购自Ethyl Corporation)、VELTRON 6010(购自Infineum)(PARADYNE，HITEC和VELTRON是商标)，和酰胺-基添加剂，如获自Lubrizol Chemical Company的那些，例如LZ 539 C；去雾剂，例如烷氧基化苯酚甲醛聚合物，如作为NALCO EC5462A(以前是7D07)(购自Nalco)和TOLAD 2683(购自Petrolite)的可商购的那些(NALCO和TOLAD是商标)；消泡剂(例如聚醚-改性的聚硅氧烷，它们可作为TEGOPREN 5851和Q 25907(购自Dow Corning)、SAG TP-325(购自OSi)或RHODORSIL(购自Rhone Poulenc)商购获得)(TEGOPREN，SAG和RHODORSIL是商标)；点火改进剂(十六烷值改进剂)(例如硝酸2-乙基己酯(EHN)、硝酸环己酯、二叔丁基过氧化物和公开在US-4,208,190第2栏27行～第3栏21行的那些)；防锈剂(例如由德国曼海姆RheinChemie作为“RC 4801”商业出售的那些、四丙烯基琥珀酸的丙烷-1，2-二醇半酯、或琥珀酸衍生物的多元醇酯，该琥珀酸衍生物在至少一个α-碳原子上具有含有20～500个碳原子的取代或未取代脂族烃基，例如聚异丁烯取代的琥珀酸的季戊四醇二酯)；腐蚀抑制剂；芳香剂；耐磨添加剂；抗氧化剂(例如酚类如2，6-二叔丁基-苯酚，或苯二胺类如N，N′-二仲丁基-对苯二胺)；和金属减活剂。
加入添加剂的燃料组合物中每种此类附加组分的添加剂浓度优选至多1％w/w，更优选为5～1000ppmw，有利地为75～300ppmw，例如95～150ppmw。
除上述瓦斯油组分之外，还有相对少部分的含氧化物型燃料组分可以存在于最终混合物中以获得如WO-A-2004035713中描述的柴油机燃料。含氧化物燃料可以以2～20wt％、更优选2～10wt％的含量存在，该含量在最终的燃料组合物中测定。该含氧化物是含氧的化合物，优选仅含有碳、氢和氧。它可以合适地是含有一个或多个羟基-OH、和/或一个或多个羰基C＝O、和/或一个或多个醚基-O-、和/或一个或多个酯基-C(O)O-的化合物。它优选含有1～18个碳原子和在某些情况下含有1～10个碳原子。理想地，它是可生物降解的。它合适地来源于有机材料，例如在当前可获得的“生物质燃料”如植物油及其衍生物的情况下。
优选使用的含氧化物是酯，例如植物油的羧酸的烷基酯，优选C1～C8或C1～C5酯，如甲基或乙基酯。在这种情况下，羧酸可以是任选取代的直链或支链的单-、二-或多官能的C1～C6羧酸，通常的取代基包括羟基、羰基、醚基和酯基。含氧化物(iii)的适合实例包括琥珀酸酯和乙酰丙酸酯。
醚类也可作为含氧化物(iii)使用，例如二烷基(通常是C1～C6)醚，如二丁醚和二甲醚。
替代地，该含氧化物可以是醇，其可以是伯、仲或叔醇。它具体可以是任选取代的(尽管优选未被取代)直链或支链C1～C6醇，适合的实例是甲醇、乙醇、正丙醇和异丙醇。通常的取代基包括羰基、醚基和酯基。例如可以使用甲醇和尤其是乙醇。
含氧化物(iii)在环境温度下通常是液体，及沸点优选为100～360℃，更优选250～290℃。在15℃下其密度合适地为0.75～1.2g/cm3，更优选0.75～0.9g/cm3(ASTM D4502/IP 365)，和其闪点大于55℃。作为本发明方法的一部分，添加剂和/或含氧化物的加入可以在目的地或船舶上完成。甚至更优选在目的地从船舶卸载该混合产品时，加入或至少部分加入添加剂和/或含氧化物。该加入优选利用所谓的管道混合完成。这是有利的，因为因此获得的混合物可以直接作为汽车瓦斯油(AGO)或工业瓦斯油(IGO)用的成品燃料使用。因此避免在目的地的混合场所进行单独的混合操作和获得更有效的方法。
矿物衍生烃产品可以在与将费-托衍生产品装载到船舶的储存容器的相同位置或不同位置装载。上述基本上意味着装载时至少50、优选至少70和甚至更优选至少90 vol％的费-托衍生产品存在于储存容器的下半部。当使用底部装填装置装载该船舶时，优选首先供应矿物烃产品和其次供应费-托衍生产品。在目的地的混合产品意味着其中在低于液面10％的液体高度取出的样品的密度(称为d10)和在低于液面90％的液体高度取出的样品的密度(称为d90)之差较小的混合物，优选使(d10-d90)/d10的比值低于0.01，更优选低于0.001。在输送至目的地期间，优选混合操作的持续时间为至少10天，更优选至少20天。优选船舶通过更不平的水域以便进一步增强混合。为此目的，该方法在离海岸至少10海里的距离时进行其持续时间的90％以上。
本发明还涉及该混合产品和在达到其目的地时包括该混合产品的上述船舶。本发明还涉及该混合产品直接作为燃料的用途，更优选作为汽车瓦斯油或作为工业瓦斯油的用途。
本发明将通过下面非限制性实施例来说明。
实施例
具有如表1所列特性的典型矿物衍生瓦斯油(另外称为AGO)和典型费-托瓦斯油(另外称为GTL)用于下列实验。
表1
燃料基准 单位 AGO  GTL
十六烷指数(ASTM D613) 51.5  ＞74.8
硫 mg/kg 7  ＜5
Vk@40℃ cSt 2,559  3.606
蒸馏
IBP ℃ 167,8  211
50％ ℃ 263,5  298
90％ ℃ 325,3  339
95％ ℃ 341,6  349
FBP ℃ 351,2  354
HPLC芳烃
总计 wt％ 26,9  0
尽管两种实验本质上相同，本发明采用两种燃料添加方法用于该评价。这两种方法是漏斗技术和烧杯技术。
每种技术的目标是在加入第二种燃料时最小化湍流(及由此引起的混合)以便两种燃料的大部分任意混合均归于接触时间的长度。两种技术都包括准备2×2升玻璃烧量筒，一个含有800ml的AGO，另一个含有800ml的GTL。使用1升的玻璃杯，向AGO中缓慢加入800ml的GTL，大约花费2分钟完成(混合物A)。重复该技术，向GTL中加入AGO(800ml)(混合物B)。为评价混合物的均匀性，经过一段时间以后在自烧杯底部400ml和1200ml处测量混合燃料的密度以评价每种混合物的底部和顶部密度。用于燃料添加的漏斗技术包括在倒置玻璃漏斗外表面上倾倒要添加的燃料，该玻璃漏斗的底脚(漏斗口)与玻璃烧杯内壁接触。这样的设计能产生在大表面积上的燃料添加，最小化湍流和由此最小化第二种燃料加入过程中两个燃料层的混合。
用于燃料添加的烧杯技术包括沿烧杯内壁向下直接倾倒要添加的燃料。与漏斗技术相比较这样产生在较小表面积上的燃料添加，产生更多的湍流和由此产生在第二种燃料加入过程中两个燃料层更多的混合。
密度符合体积/体积的线性混合规律，且研究的AGO和GTL样品的50∶50均匀混合物具有813.3kg/m3的理论密度。因此混合物的密度测定可用于计算存在的每一组分的量。
表2给出了在由刻度烧杯400ml(底部)和1200ml(顶部)的体积表示的深度取样的密度结果和每种样品的计算百分数。应当注意到漏斗方法在混合物A“底部”获得的841.8kg/m3的密度结果大于纯AGO的密度841.4kg/m3。然而，该结果落在IP365方法的可重现性范围内，该结果说明“底部”样品是100％AGO。不考虑该混合物用于密度分析的下再次取样时间必须是相同的，这是由于而每种混合物的外观在观察的24小时时段内似乎没有改变。
表2：
方法类型 混合物基准 混合物配置 混合物检测时间(分钟) 层密度(kg/m3) 费-托衍生产品vol％ 矿物瓦斯油vol％
漏斗方法 A  GTL在顶部 135  788.4  94  6
 AGO在底部  841.8  0  100
烧杯方法  GTL在顶部 10  797.7  78  22
 AGO在底部  824.3  30  70
漏斗方法 B  AGO在顶部 145  810.9  55  45
 GTL在底部  815.8  46  54
烧杯方法  AGO在顶部 7  810.0  56  44
 GTL在底部  816.5  44  56
当考虑针对每种方法的各组混合物A和B时，通过在每种混合物底部和顶部存在的每种组分的百分比可以明显看出，为了在无搅拌时提供最优混合，则AGO应加到GTL的顶部而不是反之。

Claims (9)

1.通过如下方式混合矿物衍生烃产品和费-托衍生烃产品的方法：在船舶的储存容器中提供一定量的矿物衍生烃产品和费-托衍生烃产品使得最初所述矿物衍生烃产品基本位于所述费-托衍生烃产品之上，将船舶中的组合产品从一个位置输送到也称为目的地的另一个位置，和在船舶到达其目的地时获得混合产品。
2.根据权利要求1的方法，其中所述矿物衍生产品与费-托衍生产品50％以上的沸程重叠。
3.根据权利要求1-2任一项的方法，其中矿物烃产品是粗矿物油、气田冷凝液、装置冷凝液或石脑油、煤油、瓦斯油、减压馏分、脱沥青油或原油的残余馏分。
4.根据权利要求3的方法，其中所述混合产品是矿物原油和费-托合成原油的混合物、费-托衍生石脑油和气田冷凝液的混合物，费-托衍生瓦斯油和矿物衍生瓦斯油的混合物或费-托衍生蜡状残液和矿物油衍生减压馏分和/或矿物油衍生的脱沥青油的混合物。
5.根据权利要求4的方法，其中制备费-托衍生瓦斯油和矿物衍生瓦斯油的混合物。
6.根据权利要求5的方法，其中在目的地从所述船舶中卸载混合产品时向混合物中加入添加剂。
7.根据权利要求1-6任一项的方法，其中所述输送花费至少10天的时间。
8.包含由根据权利要求1-7任一项的方法获得的混合产品的船舶。
9.由权利要求1-7任一项的方法获得的燃料作为汽车瓦斯油或工业瓦斯油的直接用途。
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