CN101141046A - 表面等离激元辅助的波长可调的光发射器件 - Google Patents

Abstract

本发明提供一种表面等离激元辅助的波长可调的光发射器件。以金属诱导的表面等离激元引起的辐射效率的增强为背景，利用一个附加的介电材料覆层，通过改变该覆层的厚度，来调节表面等离激元共振频率，实现光发射器件的波长可调。本发明避免了通常改变表面等离激元共振频率时要求有不同材料组合的局限性、以及金属/介电多层膜制备上的复杂性，具有制备简单、共振频率连续可调等优点。而且该介电材料覆层可以起到额外的保护作用。我们设计的波长可调的光发射器件结构，为获得高性能的全固态光源(比如发光二级管LED及全固态激光器等)提供了有效的途径。本发明在照明、通讯、军事、医疗、航空和科学研究等领域具有很高的应用价值。

Description

表面等离激元辅助的波长可调的光发射器件

技术领域

本发明涉及一种光发射器件，尤其是表面等离激元辅助的波长可调的光发射器件的原理及结构。

背景技术

1974年，K.X.Drexhage发现处于金属膜附近的Eu³⁺离子的荧光寿命会受到很大的影响。自此，由表面等离激元引起的辐射效率的增强获得了广大研究人员的注意，特别是在发光器件的应用上，比如发光二极管等。表面等离激元源于的电子的集体震荡行为。它所诱导的辐射效率的增强源于电磁场在金属与介质材料界面获得的局域场强增强效果。通过一系列的研究，人们发现可以利用表面等离激元为中介把各种元激发的能量从发光器件内部结构中耦合出来，转化为有效辐射，来提高整体器件的发光效率。

表面等离激元辅助的辐射效率增强首先是被利用到半导体发光器件上。

1988年，A.Kck等人通过研究Ag/n-GaAs肖特基(Schottky)二极管，首次发现可以利用银膜提供的表面等离激元模式来提高器件的发光量子效率(Surface plasmon polariton enhanced light emission from Schottky diodes，Appl.Phys.Lett.52，1164(1988))。其中，Ag/n-GaAs肖特基二极管的发射波长约为862nm。1990年，A.Kck等人继续前续的工作，首次实现了通过在结构表面镀含微结构的金属银膜，在普通AlGaAs/GaAs双异质结发光二极管中观测到867nm波长自发辐射效率的提高。(Strongly directional emission from AlGaAs/GaAslight-emitting diode.Appl.Phys.Lett.57，2327(1990))。其中出射光束的弥散角度小于4度。

1999年，N.E.Hecker等人发现如果在结构的表面镀上一层金膜，那么一个半导体单量子阱GaAs/Al_0.3Ga_0.7As里由电子空穴对跃迁导致的785nm光致发光强度可以增强3到6个量级(Surface plasmon-enhanced photoluminescence from asingle quantum well，Appl.Phys.Lett.75，1577(1999))。他们还验证了这个增强效果可以通过改变量子阱和金膜的距离、量子阱的尺寸及利用其它金属材料来得到抑制。

2004年，美国加州理工大学K.Okamoto等人在<<自然材料>>上发表文章(Surface-plasmon-enhanced light emitters based on InGaN quantum wells，NatureMaterials 3，601(2004))，报道了他们利用表面等离激元来增强基于InGaN半导体量子阱的发光二级管自发辐射效率。发光波长为470nm左右。这项工作表明表面等离激元将推动高亮度固体蓝色光源的发展。

表面等离激元辅助的辐射效率增强还被用于有机材料发光二极管(OrganicLED，OLED)上。通常有机材料发光二极管中含有金属制成的电极，以便有效的注入电流到有机材料中去。但电极引起的强吸收效果会逸制元激发的辐射跃迁。2002年，英国Exeter大学的P.A.Hobson等人研究了表面等离激元在有机材料发光二极管中对元激发辐射跃迁的影响(Surface Plasmon Mediated Emission fromOrganic Light-Emitting Diodes，Adv.Mater.14，1393(2002))。他们考虑的共轭有机聚合体及有机分子为Alq₃和PPV。2004年，英国Exeter大学S.Wedge等人在镀有55nm厚银膜的顶端发射有机材料发光二极管上观测到在600nm左右光致发光的效率被极大提高(Coupled surface plasmon-polariton mediated photoluminescencefrom a top-emitting organic light-emitting structure，Appl.Phys.Lett.85，182(2004))。研究还表明在金属电极上附加的介电层可以继续增大发光效率。

综上所述的研究，表面等离激元辅助的辐射效率增强体现了很大的应用潜力。由于这种增强效果和表面等离激元的态密度紧密相关，而在一般结构中表面等离激元共振频率仅和金属及发光材料层的介电函数有关，这就严重限制了器件发光波长的范围。

这个波长范围除了采用不同的金属材料来调节外，还可以利用其它方式。2005年，美国波士顿大学的R.Paiella建议利用金属/介电多层膜结构来调节表面等离激元的态密度，利用在不同金属/介电界面的表面等离激元模式之间的相互耦合引起的色散曲线劈裂，来调节共振频率(Tunable surface plasmons in coupledmetallo-dielectric multiple layers for light-emission efficiency enhancement，Appl.Phys.Lett.87，111104(2005))。通过设计了多层GaN-Ag-Si₃N₄-Au-Si₃N₄结构发现表面等离激元共振频率(波长)可在2.2eV(564nm)到2.9eV(427nm)之间变动。

但是现有的表面等离激元共振频率调节方式受到可用材料的限制，或是需要含多层金属的多层膜结构，具有制备复杂、附加吸收影响大的缺点。2006年，申请人已经就一种调节表面等离激元共振频率的机理作出了原理与技术上的公开(Appl.Phys.Lett.89，051916(2006))。

发明内容

本发明的目的是解决现有技术中材料和工艺要求高的问题，提出一种简单的表面等离激元辅助的波长可调的光发射器件结构。采用在金属表面镀介电覆层，通过改变介电覆层的厚度，来调节表面等离激元共振频率，实现对光发射器件出射光波波长的连续可调。

发明机理：出射光波波长连续可调的表面等离激元辅助的光发射器件结构，包括可被外界能量(比如各种光源或是电流)激发的发光材料层、金属膜和一个附加的介电覆层。附加的介电覆层外对应的是空气。设发光材料层和介电覆层的介电常数分别为ε₁和ε₃，金属膜层的介电函数为

${\mathrm{\&epsiv;}}_2={\mathrm{\&epsiv;}}_{\&infin;}(1-\frac{{\mathrm{\&omega;}}_p^2}{{\mathrm{\&omega;}}^2}),$

在金属和介电材料ε_D界面上的表面等离激元共振频率ω_res为

${\mathrm{\&omega;}}_{\mathrm{res}}={\mathrm{\&omega;}}_p\sqrt{\frac{{\mathrm{\&epsiv;}}_{\&infin;}}{{\mathrm{\&epsiv;}}_{\&infin;}+{\mathrm{\&epsiv;}}_D}}.$

如果附加的介电覆层的厚度很大，金属膜层提供的两个表面等离激元共振频率为

${\mathrm{\&omega;}}_{\mathrm{res}}={\mathrm{\&omega;}}_p\sqrt{\frac{{\mathrm{\&epsiv;}}_{\&infin;}}{{\mathrm{\&epsiv;}}_{\&infin;}+{\mathrm{\&epsiv;}}_1}},$ ${\mathrm{\&omega;}}_{\mathrm{res}}={\mathrm{\&omega;}}_p\sqrt{\frac{{\mathrm{\&epsiv;}}_{\&infin;}}{{\mathrm{\&epsiv;}}_{\&infin;}+{\mathrm{\&epsiv;}}_3}}.$

当附加的介电覆层的厚度变薄，表面等离激元的场分布可以进入介电覆层外的空气中，这时介电覆层和空气将作为整体提供一个有效的介电函数ε_eff＜ε₃。考虑一个介电/金属/介电结构表面等离激元的色散关系，及共振频率对应的是色散曲线极点，当条件

ε₁＜ε_eff＜ε₃

满足时，我们可以得到一个新的表面等离激元共振频率ω_res。其变化的区域为

${\mathrm{\&omega;}}_p\sqrt{\frac{{\mathrm{\&epsiv;}}_{\&infin;}}{{\mathrm{\&epsiv;}}_{\&infin;}+{\mathrm{\&epsiv;}}_3}}<{\mathrm{\&omega;}}_{\mathrm{res}}<{\mathrm{\&omega;}}_p\sqrt{\frac{{\mathrm{\&epsiv;}}_{\&infin;}}{{\mathrm{\&epsiv;}}_{\&infin;}+{\mathrm{\&epsiv;}}_1}},$

可以通过改变介电覆层的厚度来连续调节。

利用简单的附加介电覆层来改变表面等离激元共振频率的方法，具有结构紧凑、制备简单、应用方便的优点。而且还可以对器件起到保护的作用。

本发明的目的通过如下技术措施来实现：

表面等离激元辅助的波长可调的光发射器件结构，包括可激发的发光材料层、金属膜和一个附加的介电覆层。通过改变介电覆层的厚度，可以在一定波长范围内调节表面等离激元的共振波长，改变发光器件出射光的颜色。可激发的发光材料层可以是半导体异质结结构、半导体量子阱结构，或是有机发光材料等。金属膜可以是贵金属，也可以是普通金属，比如金、银和铝等。对介电覆层的要求是其介电常数必须大于发光材料层的介电常数。

本发明视具体的发光材料层，可以以外界附加的电场为泵浦源，或是用外部光照来泵浦。本发明可以采用不同的金属和介电覆层组合，设计和选用合适的几何尺寸，对发光器发光的峰值波长进行连续调节，获得高亮度、高效率、优质的自发辐射光输出。

本发明提出的发光材料层/金属/介电覆层结构，避免复杂的结构制备工艺要求，并且介电覆层还可以起到附加保护的作用。

本发明在照明、通讯、军事、医疗、航空和科学研究等领域具有很高的应用价值。

本发明的有益效果：

1.通过附加金属膜提供的表面等离激元来辅助辐射的光发射器件结构，能提高发光器件的发光效率，提高发光强度，克服在某些特定波段(比如蓝光)和某些特殊发光材料上(比如有机聚合物)现有光发射器件发光效率低的缺点，具有很好的应用前景。本发明提出了一种简单的表面等离激元共振频率连续可调方法和器件，具有其它光发射器件没有的优点，可以完善应用于多种情况中。

2.本发明采用的附加介电覆层的设计，结构简单，共振频率方便可调，在某些特定波长范围内(比如蓝光等)可以实现转化效率高、光束质量好的光发射要求。

3.本发明采用的设计结构，可适用于多种发光材料上，比如半导体微结构或是有机聚合物材料等。而且采用的附加介电覆层的设计，可以对整个光发射器件提供附加的保护作用。

4.本发明可以作为一个单元器件，通过选择发光材料层、金属膜和附加介电覆层的种类和几何尺寸，获得在所需波长的高效辐射光输出。本发明是结构简单紧凑的光发射器件设计蓝图。

附图说明

图1是本发明的结构设计示意图。

1、基底层，内含(中间层)发光材料层4；2、金属膜；提供等离激元；3、介电覆层；通过其厚度来改变表面等离激元共振频率，来调节出射光波波长；4、发光材料层；内含可以被外界泵浦源激发的介质。

具体实施方式

参照附图和具体实施方式对本发明做进一步说明：

本发明所设计的输出波长连续可调发光器件(参考图1)，使用的材料有：用于吸收外界泵浦、产生元激发的发光材料层4(如发光LED的砷镓、锗硅异质结构、GaN异质结构、量子阱结构或是有机发光材料等)；包含发光材料层的固体结构基底层1；提供等离激元金属膜层2(如金、银等)，厚度范围2nm至30nm；覆盖在金属膜层上的介电覆层3(如二氧化硅、硅等)，厚度范围2nm至20nm。外界泵浦源可以在发光材料层4中激发某种元激发(如电子-空穴对、粒子数反转的原子能级等)，元激发将和基底层1/金属2/介电3/空气结构中的表面等离激元模式强烈耦合，激发出表面等离激元模式；由于元激发转化成表面等离激元模式的速率和表面等离激元的态密度成正比，而态密度最大的频率对应的是共振频率，可以通过改变介电覆层(采用金、银和铝等)3的厚度来连续调节；这些表面等离激元模式可以通过的介电覆层或是金属膜层上的微结构转化为自由空间辐射，从而在介电覆层表面出射。最终的效果是整个发光器件的颜色可以通过改变介电覆层3的厚度来调节。

Claims (6)

1.表面等离激元辅助的波长可调的光发射器件，其特征是在光发射器件的金属膜层表面镀介电覆层，通过改变介电覆层的厚度，来调节表面等离激元共振频率，实现对发射波长的连续可调。

2.根据权利要求1所述方法的表面等离激元辅助的波长可调的光发射器件结构，其特征是该结构是在内含发光材料层(4)的基底层(1)上覆有金属膜层(2)，在金属膜层(2)上还覆有厚度可调的介电覆层(3)。

3.根据权利要求2所述表面等离激元辅助的波长可调的光发射器件，其特征是可激发的发光材料层(4)是半导体异质结结构、半导体量子阱结构或有机发光材料等。

4.根据权利要求1或2所述表面等离激元辅助的波长可调的光发射器件，其特征是所述金属膜(2)为金、银或铝等。

5.根据权利要求1或2所述发表面等离激元辅助的波长可调的光发射器件，其特征是介电覆层(3)的介电函数ε₃大于内含发光材料层的基底层(1)的介电函数ε₁，即ε₃＞ε₁。

6.根据权利要求1或2所述表面等离激元辅助的波长可调的光发射器件，在满足要求5的情况下，假设金属膜层(2)的介电函数为 ${\mathrm{\&epsiv;}}_2={\mathrm{\&epsiv;}}_{\&infin;}(1-\frac{{\mathrm{\&omega;}}_p^2}{{\mathrm{\&omega;}}^2}),$ 其特征是发射波长λ＝2πc/ω的可调节的范围为 ${\mathrm{\&omega;}}_p\sqrt{\frac{{\mathrm{\&epsiv;}}_{\&infin;}}{{\mathrm{\&epsiv;}}_{\&infin;}+{\mathrm{\&epsiv;}}_3}}\&le;\mathrm{\&omega;}\&le;{\mathrm{\&omega;}}_p\sqrt{\frac{{\mathrm{\&epsiv;}}_{\&infin;}}{{\mathrm{\&epsiv;}}_{\&infin;}+{\mathrm{\&epsiv;}}_1}}.$