CN101111590B - 操作固定床干底气体发生器的方法 - Google Patents

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Abstract

一种操作固定床干底气体发生器(10)的方法，包括向气体发生器的气化室(14)中装入平均颗粒大小至少为1mm的粗粒含碳物质(20)和一种灰熔温度提高剂(32)以形成含碳物质床层，向气化室中加入一种气化剂(22、24)，并在气化室中将粗粒含碳物质气化生成合成气(30)和灰分(28)。灰分收集在含碳物质下方的一个灰分床层中，并从气化室中排出合成气和灰分。

Description

操作固定床干底气体发生器的方法
本发明涉及一种操作固定床干底气体发生器(fixed bed drybottom gasifier)的方法。
众所周知，向在成渣的气体发生器(slagging gasifier)中气化的含碳物质中加入添加剂例如钙化合物，以降低灰熔温度。但对于固定床干底气体发生器例如Sasol-Lurgi固定床干底气体发生器，则不希望灰分形成炉渣，因为其会导致气体发生器的操作不稳定或不能操作。因此必须在一定的温度范围内操作固定床干底气体发生器，以使最高气化温度低于进行气化的含碳物质的灰熔温度。一般通过减少通入气体发生器中的氧气或通过使用过量的蒸汽作为气化剂或缓和剂来操作气体发生器而达到这个目的。减少通入气体发生器中的氧气是不利的，因为会导致合成气产量的直接下降。使用过量的蒸汽来操作气体发生器也是不理想的，因为产生过量蒸汽所需的更多能量会降低气化过程的热效率。
固定床干底气体发生器例如Sasol-Lurgi固定床干底气体发生器也称为移动床干灰气体发生器(moving bed dry ash gasifier)。
本发明提供一种操作固定床干底气体发生器的方法，所述方法包括：
向气体发生器的气化室中装入平均颗粒大小至少为1mm的粗粒含碳物质和一种灰熔温度提高剂，以形成含碳物质床层；
向气化室中加入一种气化剂；
在气化室中将粗粒含碳物质气化，生成合成气和灰分，灰分收集在含碳物质下方的一个灰分床层中；以及
从气化室中排出合成气和灰分。
一般，粗粒物质和灰熔温度提高剂通过一个位于含碳物质床层上方的闸门(lock)即煤闸门装入气化室。
一般，灰分通过一个灰分闸门以干燥粗粒状形式采出，所述灰分闸门通过一个位于气化室底部的灰分排出口与气化室相通。
气体发生器一般包括一个粗粒含碳物质分布器，所述分布器也界定一个气体收集区，合成气即从所述气体收集区采出。
含碳物质床层优选为包括粗粒含碳物质和灰熔温度提高剂的均匀混合的床层。
粗粒含碳物质优选具有至少3mm的平均颗粒大小，优选为至少4mm或更粗的颗粒。
颗粒含碳物质优选为煤。
灰熔温度提高剂可为一种固体物质或一种溶液，但申请人认为优选为固体物质。在这种情况下，颗粒含碳物质和固体灰熔温度提高剂一般为简单混合物的形式，即不发生粒化或类似变化，而是作为单个不均匀固体颗粒的混合物。
即使在灰熔温度提高剂的水平相对较低时，也可获得所需的灰熔温度的提高。因此可将灰熔温度提高剂以小于5质量％、优选小于4质量％、更优选小于3质量％、典型地为约1质量％至约2质量％的量加入，所述百分比以气化室中形成的灰分计。
灰熔温度提高剂可为一种能够与钙、镁、铁、钾、硅或钠的一种或多种化合物在提高的温度下反应生成下列产物的物质：所述产物与在粗粒含碳物质中存在的那些元素的化合物相比在更高温度下熔融。因此，灰熔温度提高剂可为酸性试剂，并且特别可为高岭石(Al2S i2O5(OH)4)、氧化铝(Al2O3)、二氧化硅(SiO2)或TiO2，更优选氧化铝(Al2O3)。
当粗粒含碳物质为煤颗粒时，煤可在高于该煤的灰熔温度的温度下气化。气化温度可至少为1330℃，更优选为至少1345℃，再更优选为至少1360℃，最优选为至少1375℃，或者甚至为1400℃，但低于该煤颗粒与灰熔温度提高剂的混合物的灰熔温度。
当颗粒含碳物质为煤颗粒时，合成气的H2/CO摩尔比可小于1.65，优选小于1.60，更优选小于1.50。
现通过实施例并参照附图对本发明进行说明。
在附图中，
图1显示了固定床干底气体发生器的示意图；
图2显示了典型的灰熔预测曲线图；
图3显示了使用不同的酸性灰熔温度提高剂进行的灰熔温度实验检测结果图；
图4显示了对在固定床干底气体发生器的气化区加入γ-Al2O3后液渣(slag-liquid)形成的减少的计算机模拟预测图；并且
图5显示了对在固定床干底气体发生器的气化区加入γ-Al2O3后富铝红柱石的形成的计算机模拟预测图。
参照图1，数字标记10总体表示固定床干底气体发生器例如Sasol-Lurgi气体发生器。气体发生器10包括煤闸门12、气化反应器14、旋转炉栅16和灰分闸门18。气体发生器10为压力气体发生器。
使用过程中，颗粒大于4mm的分级后的煤原料20通过煤闸门12进入气化反应器14，并向下移动通过气化反应器14内部形成的床层。氧气原料22和蒸汽原料24在床层底部通过炉栅16进入。需要用氧气燃烧一部分煤以向吸热气化反应提供能量。一般一部分所用的蒸汽在气化夹套(未显示)中由输入该夹套中的锅炉给水生成。蒸汽压力为40bar(表压)，温度为约390℃，锅炉给水的压力为约40bar(表压)，温度为约105℃，氧气压力为约29bar(表压)，温度为约140℃。
在气化器床层中，从顶部到底部之间不同的反应区域区别明显，即，一个在其中释放水分的干燥区、一个发生热解的脱挥发组分区、一个发生主要的吸热反应的还原区或气化区、一个放热氧化或燃烧区以及一个位于气化器床层底部的灰分床层。逆流操作方式使得热灰分与冷的进入试剂例如蒸汽和氧气或空气进行热交换，同时热的粗品气体与冷的进入的煤进行热交换。这使得分别由灰分闸门18和气化反应器14离开气体发生器10的灰分物流28和粗品气体物流30与使用其它类型的气体发生器时相比温度相对较低，从而提高了热效率并降低了气体发生器中蒸汽和氧的消耗。灰分在经过旋转炉栅16和灰分闸门18之后被去除。
在气体发生器的热解区，释放出焦油、油和沥青等物质。由于压力干灰分移动床气体发生器10中操作温度相对较低，这些热解产物不被破坏。这些热解产物可用于制造有用的副产品例如氨、硫、甲酚和苯酚。
以下为在气体发生器中发生的一些反应：
燃烧：
C+O2       →     CO2       ΔH＝-406kJ/mol
还原：
C+CO2       →        2CO               ΔH＝160kJ/mol
C+H2O       →        CO+H2         ΔH＝119kJ/mol
水煤气转换：
CO+H2O      →        CO2+H2    ΔH＝-40kJ/mol
甲烷形成：
C+2H2      →         CH4           ΔH＝-87kJ/mol
CO+3H2     →         CH4+H2O   ΔH＝-206kJ/mol
3C+2H2O    →         CH4+2CO       ΔH＝182kJ/mol
气体发生器10中的温度分布随着煤移动通过气化反应器14中的各区域而在800℃至1200℃之间变化。粗品气体物流30离开气化反应器14时的温度一般在460℃至500℃之间，但也可能更低。
气体发生器10中的最高温度受到煤原料20的灰熔温度的限制，因为灰分熔融会引起在气体发生器10底部的灰分去除问题。由于这种限制，一般不能将温度提高，这使得与在较高的温度下相比粗品合成气中的甲醇部分更多。一般向气化反应器14的底部通入足量蒸汽以使温度保持在灰分的熔融温度以下。
根据本发明，将一种灰熔温度提高剂输入气体发生器10中以提高煤灰分床层的灰熔温度。数字标记32表明了灰熔温度提高剂入口的一种可能的位置。因此，预计可将粗粒煤和灰熔温度提高剂通过煤闸门12输入气化反应器14中。一般位于煤闸门12下方的一个煤分布器(未显示)保证了煤和灰熔温度提高剂在气化反应器14中以充分混合的方式分布。
图2显示了典型的灰熔预测曲线34。曲线——例如曲线34——可用于定量地表明实现所需的灰熔温度提高所必需的灰分中碱性(钙、镁、铁、钾和钠)组分百分比的降低。可通过加入一种酸性灰熔温度提高剂来达到计算出的碱性组分百分比的降低。从这一角度看，灰熔温度提高剂的作用可认为是物理稀释作用。
图2中的灰熔预测曲线34可相当准确地由下式模拟：
灰熔温度(℉)＝1.1914×2-87.066×+3867
其中x为灰分中碱性(钙、镁、铁、钾和钠)组分的质量百分比。曲线36显示出灰熔温度随x的变化。
因此，对于用于制作图2中显示的灰熔预测曲线的颗粒煤原料，可以计算出如果要将灰熔温度提高37℃达到1350℃以上，则需要将灰分中的酸性组分(例如高岭石)的量增加1.9质量％。这样，只需进行简单计算就可确定向煤原料20中加入多少灰熔温度提高剂。
图3中显示了使用不同的酸性灰熔温度提高剂获得的一些灰熔温度实验检测结果。从图3中可以看出，当使用氧化铝作为灰熔温度提高剂时，使用相当少量的氧化铝即可获得灰熔温度的显著提高。
无意于受理论的约束，申请人认为一些所观察到的效果可通过考虑参加反应的化学物质种类和热力学平衡来进行解释。在此考虑高岭石((Al2O3)(SiO2)2(H2O)2)、SiO2和Al2O3在形成富铝红柱石((Al605(SiO4)2))中的作用。富铝红柱石是一种高温熔融的矿物，其形成被认为可导致灰分混合物的灰熔温度的提高，从而形成较少的液渣。
现认为由高岭石形成富铝红柱石的机制是经由被称作二水高岭石的亚稳相的形成。在450℃至800℃左右，高岭石分解为二水高岭石，并在850℃以上、特别是1100℃以上形成富铝红柱石。因此可形成的富铝红柱石的量与煤样品中存在的高岭石的量直接相关。
游离SiO2一般自然存在于煤中并与碱性组分反应形成与富铝红柱石相比熔融温度相对较低的物质。现认为当煤炭中存在能与煤炭中的游离SiO2反应的游离Al2O3时，可形成富铝红柱石。但煤中一般不存在游离Al2O3。
加入Al2O3——一般为γ-Al2O3——之后，认为煤中的游离SiO2与加入的Al2O3反应直接形成富铝红柱石。加入的Al2O3在SiO2反应形成富铝红柱石的过程中作为网络形成剂(network former)。
因此现认为自然存在于煤中的游离SiO2和非自然存在于煤中的游离Al2O3通过两种可能的机制有助于提高灰熔温度。首先，通过物理作用，其中游离SiO2可能作为稀释剂有助于形成更少炉渣。这种机制在图2和相关讨论中表明。当以游离Al2O3形式加入Al2O3并与游离SiO2发生化学反应形成具有较高灰熔温度的富铝红柱石类时，第二种机制就可能起作用。
使用计算机模拟方法对气体发生器的气化区的上述化学过程及其物理效果进行了模拟。结果显示在图4和图5中。图4显示了随着气体发生器中加入的γ-Al2O3增多液渣形成量减少随温度变化的情形。图5显示了随着气体发生器中加入的γ-Al2O3增多富铝红柱石的形成量增加随温度变化的情形。
图4和5中的结果看起来表明了在1100℃以上，与加入γ-A l2O3的有益效果更加相关，温度在1200℃以上时效果最显著。这一温度范围有利地对应于固定床干底气体发生器的优选操作温度范围，即1330℃左右。
对类似于气体发生器10的气体发生器进行了计算机模拟，以对气体发生器的热效率随着气体发生器最高操作温度的提高而提高的情况进行预测。结果按恒定的气体发生器负载和煤原料计算获得。向气体发生器中通入过量蒸汽以控制气体发生器最高操作温度，从而从高压(HP)蒸汽消耗量的降低反映出热效率的提高。下表显示了计算结果：
Figure S06803819720070803D000061
可以看出，H2/CO摩尔比随着气体发生器最高操作温度的升高而降低。有利的是，可以提高气体发生器最高操作温度，从而使得能够让气体发生器出口的H2/CO摩尔比符合下游工艺过程的要求，这可能也提供了解决下游工艺过程的瓶颈问题的机会。

Claims (9)

1.一种操作固定床干底气体发生器的方法，所述方法包括
向气体发生器的气化室中装入平均颗粒大小至少为1mm的粗粒煤和一种灰熔温度提高剂，以形成一种具有升高的灰熔温度的煤床层；
向气化室中加入一种气化剂；
在气化室中将粗粒煤气化，生成合成气和灰分，灰分收集在煤下方的一个灰分床层中，其中粗粒煤的气化温度至少为1330℃，但低于该煤颗粒与灰熔温度提高剂的混合物的灰熔温度；以及
从气化室中排出合成气和灰分；
所述灰熔温度提高剂以气化室中形成的灰分的小于5质量％的量加入。
2.权利要求1的方法，其中煤床层为包括粗粒煤和灰熔温度提高剂的均匀混合的床层，所述粗粒煤具有至少3mm的平均颗粒大小。
3.权利要求1的方法，其中粗粒煤的平均颗粒大小至少为4mm。
4.权利要求1的方法，其中灰熔温度提高剂为酸性物质。
5.权利要求1的方法，其中灰熔温度提高剂为一种能够与钙、镁、铁、钾、硅或钠的一种或多种化合物在提高的温度下反应生成下列产物的物质：所述产物与在粗粒煤中存在的那些元素的化合物相比在更高温度下熔融。
6.权利要求1的方法，其中灰熔温度提高剂为高岭石Al2Si2O5(OH)4、氧化铝Al2O3、二氧化硅SiO2或TiO2。
7.权利要求1的方法，其中灰熔温度提高剂为氧化铝Al2O3。
8.权利要求1的方法，其中所述煤的气化温度至少为1345℃。
9.权利要求1的方法，其中合成气的H2/CO摩尔比小于1.65。
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