CN101010129A - 包括去除co2的燃烧气体的超清洁 - Google Patents

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Abstract

本发明提供了超清洁燃烧气体至残余污染物浓度接近零值,随后捕获CO2。残留污染物的高去除效率是通过用冷水直接接触冷却和洗涤气体而实现的。燃烧气体的温度被降低到0-20℃以实现最大程度的冷凝和气体清洁效果。在NH3-CO2-H2O系统中利用氨化溶液或者浆体将CO2在CO2吸收器(134)中从经冷却和清洁的烟道气中捕获。所述吸收器在0-20℃下操作。通过提高来自吸收器的富CO2溶液的压力和温度实现再生。CO2蒸气压高,并产生了具有低浓度NH3和水蒸气的加压CO2料流。将高压CO2料流冷却并洗涤以从该气体中回收氨和水汽。

Description

包括去除CO2的燃烧气体的超清洁
技术领域
本发明涉及超清洁燃烧气体,随后捕获和再生CO2的系统和方法。
背景技术
当今世界上使用的大部分能量来自含碳和氢的燃料(例如煤、油和天然气)的燃烧。除了碳和氢之外,这些燃料含有氧、水汽和污染物例如灰分、硫、氮化合物、氯、汞和其它微量元素。已经注意到在燃烧期间释放出的污染物的损害作用,这引起对来自发电厂、炼油厂和其它工业工艺的排放实施越来越严格的限制。这些设备的管理者在实现接近污染物的零排放和降低CO2方面承受着越来越大的压力。
现有技术(the art)教导了各种被设计用来降低来自燃烧气体的污染物排放的工艺和技术。集尘室、静电沉积器和湿法洗涤器通常用于捕获颗粒物质,各种化学工艺被用于降低氧化硫、HCl和HF排放,燃烧改变和NOx降低工艺被用于降低NOx排放,并且已经研发出工艺来从燃烧气体中捕获水银和其它微量元素。
在最近20-30年来已经取得了显著进步,现今的设备相对于过去而言已经对环境清洁和安全很多。但是,已经逐渐发现,甚至低浓度的颗粒物质,特别是非常细小的、低于2.5微米尺寸颗粒(PM2.5)、氧化硫、酸雾和汞也对人类健康有害,需要得到控制。
控制残余排放物依然存在挑战,利用现有技术,捕获剩余的很少百分数的有害污染物的费用非常高。
此外,近几年来,对大气中CO2(一种温室气体)积累的关注不断增加。在大气中CO2浓度的加速增长归因于燃料(例如煤、油和天然气)的使用增加,其每年向大气中释放出数十亿吨的CO2
降低CO2排放可以通过增加能量利用效率、转换到较低碳浓度的燃料和使用备选的CO2中性能源来实现。但是,缺乏在能量技术方面的重大突破,在可预见的未来释放CO2的燃料仍将继续作为主要能源。因此,为了逆转全球变暖的趋势,需要用于捕获和隔离(sequestering)CO2的低成本低能耗方法。
用于捕获CO2的现有技术不适用于以脏的、低压、低CO2浓度和含氧燃烧气体进行操作。对于CO2捕获而言可用的商业技术是能量密集和高成本的。如果实施它们将在能量利用成本方面强加以沉重的负担。
一种目前对于燃烧后CO2捕获可用的可实施工艺是利用单乙醇胺(MEA)或者类似的胺与CO2进行反应的胺工艺。所述MEA工艺能够实现高的捕获效率和能够产生浓缩的CO2料流以进行隔离。但是,该工艺具有多个缺陷,包括:
·MEA试剂是昂贵的,并在氧和CO2环境中降解。
·MEA是腐蚀性的,仅能以相对稀释的形式使用。
·MEA和CO2反应是高度放热的。
·再生是能量密集的。
·该工艺大量消耗热和辅助电力。
胺工艺和系统的成本非常高,配备有用于捕获CO2的胺系统的发电厂的净输出功率被大大降低。
为了实现接近零排放(包括CO2排放)的燃料清洁燃烧,需要低成本低能耗工艺,该工艺:
·捕获残余的污染物
·捕获CO2并将其以浓缩和高压形式释放来进行隔离。
因此,开发出克服现有问题和缺陷的新系统和方法应当被视为在本领域内的进步。
发明概述
本发明是高效和成本有效地将来自燃烧气体、常规空气污染控制系统的下游的残余物(例如SO2、SO3、HCl、HF和包括PM2.5的颗粒物质)排放降低到接近零的水平的整合方法和系统。此外,本发明的系统通过捕获CO2并将其以浓缩形式且在高压供应至隔离来降低CO2排放。本发明的目的在于该方法将是相对简单的,利用低成本反应试剂、不产生额外的废料流和最重要的是,将是低成本和低能耗的。
本发明是湿方法和系统,其中,饱和燃烧气体,常规空气污染物控制装置和系统的下游被冷却到比它们的环境饱和温度低得多。所述冷却是通过在专用容器中直接与冷水接触实现的。气体与液体之间的直接接触,结合以水汽从饱和气体中的大量冷凝,是非常高效的湿法洗涤器(剂)。任选地,可以将碱性材料例如碳酸钠或者碳酸铵添加到直接接触冷却器中,以增强对气体中的酸性物质的捕获。直接冷却到低温可以在一个或多个冷却阶段中实现。连续从直接接触冷却器中的渗出,防止了被捕获的污染物在直接接触冷却器中累积。
在一个优选实施方案中,利用具有额外冷却的冷却塔通过在水本身用作制冷剂时有效的机械蒸气压缩将激冷水(chilled water)产生到0-20℃、或甚至0-10℃的低温。
根据本发明,气体冷却显著降低了其水汽含量。经冷却和低水汽的气体具有相对小的体积和相对高的CO2浓度,这使得CO2的有效捕获更容易和成本更低。
本发明还涉及使来自燃烧气体的气态CO2与贫CO2的氨化溶液进行传质并反应以形成富含CO2的氨化溶液。根据本发明,吸收反应在大约大气压下和低温、优选0-20℃、或者甚至0-10℃的温度下操作的CO2吸收器中发生。低温强化了CO2到溶液的传质,同时显著降低了氨的蒸气压,并防止其蒸发到气体料流中。取决于捕获效率的要求,可以使用一个或多个CO2吸收阶段。
此外,根据本发明,来自CO2吸收器的富含CO2溶液的压力被高压泵提升到30-2000psi,并将其加热到50-200℃的温度和优选加热到100-150℃的温度。在上述条件下,CO2从溶液中分离出来并发展为相对清洁和高压的气体料流。该高压CO2气体料流含有低浓度氨和水蒸气,它们可以通过冷却洗涤CO2气体料流被回收。
再生反应是吸热的。但是,反应热低,该工艺的总耗热量相对低。此外,高压再生使得氨和水的挥发最小化,由此将该工艺的能耗降到最低。同样,低等级的热量可以用于再生CO2,以进一步降低CO2捕获对设备的总效率的影响。在吸收器中使用的用于捕获CO2的贫CO2溶液含有1.5-4.0、优选1.5-3.0范围的NH3/CO2摩尔比。被送去再生的富CO2溶液含有1.0-2.0、优选1.0-1.5范围的NH3/CO2摩尔比。
本发明的优点在于,高效低成本地从燃烧气体中捕获残余污染物和随后高效低成本地捕获和再生CO2。低温吸收和高压再生是成功运行本方法和系统的关键所在。相对于其它清洁和CO2捕获工艺,这种简单、低成本和高效的系统具有明显优势,并且该系统在实现污染物的接近零排放目标方面是一个真正的突破。
附图简述
本发明的上述和其它优点可以通过结合附图的下面记载变得更加明显,其中:
图1是用于从常规空气污染控制系统下游的燃烧气体中捕获残余污染物和CO2的整合系统的示意性图示。该系统包括气体清洁、CO2吸收和CO2再生。
图2是用于冷却气体和深度清洁残余污染物的子系统的示意图。
图3是CO2捕获和再生子系统的示意图。该子系统包括在低温下操作的CO2吸收器和在中等温度和高压下操作的CO2再生器。
发明详述
根据本发明,提供了用于从气体料流中去除包括CO2的大部分污染物的方法和系统。这些气体通常来自燃烧或气化煤、液体燃料、气态燃料和有机废料。污染物包括例如SO2、SO3、HCl、HF、CO2、包括PM2.5的颗粒物质、汞和其它挥发性物质的残留物。污染物的高去除效率是通过使气体饱和并有效冷却到其绝热饱和温度以下并优选冷却到低达0-20℃、或者甚至0-10℃。细小颗粒和酸雾是水冷凝的成核位置。这样,实际上是所有细小颗粒和酸雾从气体料流中去除。低温产生了SO2、SO3、HCl、HF、汞和其它挥发性物质的低蒸气压环境,这些也冷凝到冷水中。
冷却烟道气使得能够在贫CO2的氨化溶液或浆体中高效捕获CO2。在低温下、优选在低达0-20℃或者低达0-10℃下,实现CO2的吸收。通过将溶液或者浆体的温度提高到50-200℃和将压力提高到30-2000psig来再生吸收剂。在低温下吸收和在高压下再生造成了高的CO2捕获效率、低能耗和氨通过蒸发的损失量低。
CO2吸收在含水NH3-CO2-H2O系统中进行,其中氨可以为铵离子NH4 +形式或者溶解分子NH3形式。CO2可以为碳酸根CO3 、碳酸氢根HCO3 -形式或者溶解的分子CO2形式。溶液吸收CO2的容量和其中物质存在的形式取决于氨浓度、NH3/CO2摩尔比和温度和压力。
高NH3/CO2摩尔比增加了氨的蒸气压并导致氨通过蒸发损失。低的NH3/CO2比增加了CO2蒸气压并降低了其捕获效率。这样,对于吸收而言,最佳的NH3/CO2摩尔比为1.0-4.0,并优选为1.5-3.0。高温增加氨和CO2二者的蒸气压。结果,吸收器应当在最低操作压力下和优选在0-20℃温度范围或者甚至0-10℃温度范围下操作。
在高浓度和较低温度下,可能达到溶解度限值和固体颗粒沉积。对于高NH3/CO2比,这些固体颗粒通常为碳酸铵(NH4)2CO3形式,而对于低NH3/CO2比,为碳酸氢铵NH4HCO3形式。
对于浓缩的低温浆体,传质和吸收反应如下:
·CO2(g)--------→CO2(aq)
·CO2(aq)+H2O------→H++HCO3 -
·(NH4)2CO3(s)-------→2NH4 ++CO3
·H++CO3 --------→HCO3 -
·HCO3 -+NH4 +---------→NH4HCO3(s)
其中从气体捕获的CO2将碳酸铵转化为碳酸氢铵。上述反应是可逆的,且CO2在高温下从液相中被汽提。
取决于操作条件,可能发生不理想的副反应,例如:
·NH4 ++CO3 ------→NH3(g)+HCO3 -
·NH4 ++HCO3 -------→NH3(g)+CO2(g)+H2O
这导致NH3排放到气相中。在吸收器中低温和低NH3/CO2比率抑制这些不理想的反应。然而,在再生期间和在高温下形成了气态氨。为了阻止氨从液相逸出(或者出于其它目的),该再生器被设计以在高压下和在氨在溶液中的溶解度非常高和气态氨的排放非常低的条件下操作。
图1是整合工艺的示意性图示,包括气体的清洁和冷却,将CO2吸收到贫CO2氨化溶液中与从富CO2溶液中再生CO2。料流102是来自燃烧或者工业过程的气体料流,包括残留的污染物、CO2和惰性气体物质。对于煤燃烧,气体的CO2浓度通常为10-15%,而对于天然气燃烧为3-4%。子系统130代表一系列常规空气污染控制工艺,其取决于气体来源可包括颗粒收集器、NOx和SO2控制单元、酸雾捕获装置等。在该系统中收集的污染物在料流112中去除。料流104,常规清洁装置的下游,含有未被常规系统收集的残余污染物。其通常是水饱和的并且处于40-70℃的温度。子系统132是一个或多个直接接触冷却器(DCC)的系列,其中使用在冷却塔和激冷器(未示出)中产生的冷水来洗涤和净化气体,捕获其残余污染物并降低其水汽含量。料流114是来自被设计用于吹扫所有捕获的残余污染物的子系统132的渗出物。
料流106是适合于在CO2吸收器中捕获CO2的冷却气。子系统134代表CO2吸收器,取决于所需的去除效率和设备的操作条件,可以包括一系列吸收器阶段。具有低CO2浓度的清洁气体料流108被释放到大气中。料流124是来自再生器(子系统136)的经冷却的贫CO2氨化溶液,其在吸收器中用作捕获CO2的吸收剂。所得料流120是被送去再生的富CO2氨化溶液。
再生器(子系统136)在高压和高温下操作,并可以是单个或一系列的再生反应器。进料到再生器的氨化溶液的压力通过使用高压泵(泵138)提高以产生富CO2和高压的料流122。通常,料流122的压力为50-2500psi,高于再生器的压力以防止CO2过早蒸发。通过加热器140中的加热料流126向再生器中提供热量。再生器中的高压和高温导致释放出高压气态CO2(料流110)。高压再生具有巨大的成本和能量优势。少量热能被用来代替高价值的电能产生高压CO2料流。
图2是冷却和清洁子系统的示意性图示,其可以任选地包括废热回收、热交换器240,以利用气体中的余热。在料流202中的余热可以通过将热量传输到冷却介质料流220和222在热交换器240中抽取。然后该热量可以被用于CO2再生的下游中。
容器242是用于绝热冷却和饱和气体的直接湿接触洗涤器。如果所述气体含有高浓度酸物质,例如来自燃煤或燃油发电厂的气体,那么反应器242被用于使烟道气脱硫。酸吸收试剂,例如石灰岩(料流226)被添加到容器242中并抽出产物,例如石膏,料流224。补足水(料流227)从直接接触冷却器(DCC)244添加到容器242中。该补足料流含有所有在直接接触冷却器中收集的污染物。这些污染物与排出料流224一起从系统中被去除。在燃煤锅炉中的气体料流202通常处于100-200℃温度,气体料流204通常处于80-100℃温度,而气体料流206通常是水饱和的,并处于40-70℃的温度。
在图2中示出了两阶段直接接触冷却和清洁容器244和246。直接接触冷却器的实际数量可以更高,并且取决于所需投资成本、能量效率和清洁效率之间的最优化。
气体料流206在DCC244中被冷却到刚好高于料流230的冷却水温度。冷却水(料流230)的温度取决于环境条件和冷却塔250的操作和工艺条件。冷却塔250可以为温度稍低于或者稍高于环境温度的湿型,或者为温度高于环境温度的干型。环境空气(料流212)为系统提供了散热源(heat sink),且热量在料流214中被排出,该料流从水料流228吸热。所得冷却水料流230通常处于25-40℃的温度范围,且所得的来自DCC244的经冷却燃烧气体料流处于高约1-3℃的温度。碱性材料(例如碳酸铵或者碳酸钠)可以被添加到DCC244中以中和所捕获的酸性物质。碱性材料可以在补足水(料流225)中添加。
较清洁和较低温度的料流208流向DCC246,DCC246类似于DCC244,区别在于更冷的水(料流234)被用于冷却。料流234是通过激冷器248冷却的激冷水料流,该激冷器248优选是用水作为其制冷剂的机械蒸气压缩机。来自激冷器248的热量经料流236排出到具有返回料流238的冷却塔250中。冷水料流234可以冷到0-3℃或者更高一些,导致离开DCC246的燃烧气体(料流210)温度为0-10℃或更高一点的温度。从气体料流中吸收的热量经水料流232排出DCC246。在DCC246中发生的冷凝越多,则捕获的污染物越多。这些污染物从系统中渗出到容器242中(渗出料流未示出)。
气体料流210,在图2中示出的冷却和清洁子系统的产物,处于低温;该气体料流含有低含量水汽,实际上不含颗粒物质、酸性或挥发性物质。
图3是CO2捕获和再生子系统的示意性图示。料流302是清洁和经冷却的气体料流,与图2中的料流210相似。该料流流入CO2吸收器350,其中CO2被冷却贫CO2氨化溶液或浆体,含1.5-4.0、优选1.5-3.0的NH3/CO2摩尔比的料流324吸收。取决于吸收器设计和所用吸收阶段的数量,在料流302中超过90%的CO2可以被捕获以产生冷的和CO2被耗尽的气体料流304。在料流304中的残余氨可以在容器356中被冷水或者冷的微酸性溶液(料流338)洗涤。料流338在热交换器368中被冷却。作为冷却、清洁和CO2捕获的结果,从系统中排出的气体料流(料流306)主要含有氮、氧和低浓度CO2和H2O。
料流324是来自再生器的贫CO2料流,该料流在再生式热交换器354中冷却和在热交换器362中被激冷水进一步冷却。该料流在吸收器350中捕获CO2并从吸收器排出料流312作为NH3/CO2摩尔比为1.0-2.0、优选NH3/CO2摩尔比为1.0-1.5的富CO2的料流。在一个优选实施方案中,料流312含有高浓度溶解和悬浮的碳酸氢铵。一部分料流312被任选地循环回到吸收器中,而余量(料流314)在高压泵360中增压以产生高压氨化溶液料流316。料流316在再生式热交换器354中通过与来自再生器的热和贫CO2料流(料流322)热交换进行加热,该料流是从再生器352的底部排出的料流320的一部分。
来自再生式热交换器354的富CO2料流(料流318)可以被来自锅炉或者其它来源的废热进一步加热。其流入到再生器352中,该再生器具有一个或者多个再生阶段。更多的热量被从热交换器364中提供到再生器中,其加热料流330。来自各种来源的提供到系统中的热量将再生器温度提高到50-150℃或者更高温度,这取决于CO2料流308的所需压力并进行成本优化考虑。温度越高,则从溶液(料流308)中放出的CO2的压力越高。压力越高,则料流308的氨和水蒸气含量越低。为了产生低温和高浓度的CO2料流,料流308在直接接触容器358中用来自热交换器366的冷水(料流336)洗涤和冷却。过量水和在容器358中捕获的NH3(料流332)流回到再生器352而余量(料流334)被冷却并循环到洗涤室(容器358)中。
本发明现已根据多个示例性实施方案进行记载,这些实施方案从各方面来说都旨在进行说明,而非进行限制。因此,本发明在具体实施时能够进行许多改变,这些改变可由本领域技术人员从本文所含的说明书推演得出。所有这些改变和其它改变都被视为在本发明的范围和精神内,本发明的范围和精神由下面的权利要求和它们的法定等同物限定。

Claims (32)

1.用于超清洁被污染的燃烧气体的系统,其包括:
(a)具有一个或多个直接和湿冷却阶段的冷却子系统,以冷却气体料流以从所述气体料流中冷凝水和从所述气体料流中捕获且去除污染物;
(b)具有一个或者多个CO2吸收阶段的吸收子系统,以利用氨化溶液或浆体从所述冷却气体料流中吸收CO2;和
(c)具有一个或者多个CO2再生阶段的再生子系统,以从所述被吸收和氨化的CO2中分离CO2
2.权利要求1的系统,其中所述冷却子系统将所述气体料流冷却到大约0-20℃。
3.权利要求1的系统,其中所述冷却子系统将所述气体料流冷却到大约0-10℃。
4.权利要求1的系统,其中所述CO2被吸收到贫CO2的NH3-CO2-H2O溶液或浆体中。
5.权利要求4的系统,其中所述贫CO2溶液或浆体具有1.5-4.0的NH3/CO2摩尔比。
6.权利要求4的系统,其中所述贫CO2溶液或浆体具有1.5-3.0的NH3/CO2摩尔比。
7.权利要求1的系统,其中所述吸收子系统在0-20℃的温度操作。
8.权利要求1的系统,其中所述吸收子系统在0-10℃的温度操作。
9.权利要求1的系统,其中所述吸收子系统产生富CO2的NH3-CO2-H2O溶液。
10.权利要求9的系统,其中所述富CO2溶液具有1.0-2.0的NH3/CO2摩尔比。
11.权利要求9的系统,其中所述富CO2溶液具有1.0-1.5的NH3/CO2摩尔比。
12.权利要求1的系统,其中所述再生子系统在50-200℃的温度操作。
13.权利要求1的系统,其中所述再生子系统在100-150℃的温度操作。
14.权利要求1的系统,其中所述再生子系统在30-2000psi的压力操作。
15.权利要求1的系统,其中所述再生子系统在150-400psi的压力操作。
16.一种用于超清洁被污染的燃烧气体的方法,其包括下列步骤:
(a)通过一个或者多个直接和湿冷却阶段冷却气体料流,以从所述气体料流中冷凝水和从所述气体料流中捕获且去除污染物;
(b)利用氨化的溶液或浆体通过一个或多个CO2吸收阶段从所述冷却的气体料流吸收CO2;和
(c)通过一个或多个CO2再生阶段再生CO2以从所述被吸收和氨化的CO2中分离CO2
17.权利要求16的方法,其中所述冷却步骤在0-20℃的温度发生。
18.权利要求16的方法,其中所述冷却步骤在0-10℃的温度发生。
19.权利要求16的方法,其中所述CO2被吸收到贫CO2的NH3-CO2-H2O溶液或浆体中。
20.权利要求19的方法,其中所述贫CO2溶液或浆体具有1.5-4.0的NH3/CO2摩尔比。
21.权利要求19的方法,其中所述贫CO2溶液或浆体具有1.5-3.0的NH3/CO2摩尔比。
22.权利要求19的方法,其中在所述NH3-CO2-H2O溶液或浆体中的物质为溶于水的形式。
23.权利要求19的方法,其中在所述NH3-CO2-H2O溶液或浆体中的物质经浓缩从而包含具有碳酸铵(NH4)2CO3和碳酸氢铵NH4HCO3盐的溶解和悬浮固体。
24.权利要求16的方法,其中所述吸收步骤在0-20℃的温度发生。
25.权利要求16的方法。其中所述吸收步骤在0-10℃的温度发生。
26.权利要求16的方法,其中所述吸收步骤产生富CO2的NH3-CO2-H2O溶液。
27.权利要求26的方法,其中所述富CO2溶液具有1.0-2.0的NH3/CO2摩尔比。
28.权利要求26的方法,其中所述富CO2溶液具有1.0-1.5的NH3/CO2摩尔比。
29.权利要求16的方法,其中所述再生步骤在50-200℃的温度发生。
30.权利要求16的方法,其中所述再生步骤在100-150℃的温度发生。
31.权利要求16的方法,其中所述再生步骤在30-2000psi的压力发生。
32.权利要求16的方法,其中所述再生步骤在150-400psi的压力发生。
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