CN101002345A - 可光学配置的纳米管或纳米线半导体器件 - Google Patents

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阿里安娜·菲洛拉莫
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Abstract

本发明涉及一种半导体器件，其包括至少两个电极以及至少一个纳米管或纳米线(例如碳纳米管或纳米线)。本发明的特征在于，所述器件包括至少一个这样的半导体纳米管或纳米线，其至少一个区域至少部分地覆盖有由至少一种光敏材料形成的至少一层分子或纳米晶体，所述两个电极之间的电连接由至少一个纳米管形成，即，所述电连接由所述半导体纳米管或纳米线以及可选地由至少一个其他纳米管或纳米线形成。

Description

可光学配置的纳米管或纳米线半导体器件
本发明涉及一种可光学配置的纳米管或纳米线半导体器件(例如晶体管或二极管)及其在可光学重构的电子电路中的使用。
发表在应用物理学报(2001)第14期第79卷第2258页的R.J.Chen等人题为“来自单壁碳纳米管的分子解吸(Molecular desorption fromsingle-walled carbon nanotubes)”的文章描述了在紫外区或可见光区中的强照明可通过解吸在电极上出现的氧气分子而调整纳米晶体管的电特性。这种现象是快速的，但就可逆性而言，则通常需要数十分钟来重建初始电流。该现象需要大量的功率，不具有特定波长且难以逆转。
发表在应用物理学报(2004)第13期第84卷的K.Balasubramanian等人题为“单独的半导体碳纳米管的光电子输送成像(Photoelectronictransport imaging of individual semiconducting carbon nanotubes)”的文章描述了具有514.5纳米(nm)和/或647.1nm波长的光子能够在非功能化的碳纳米管晶体管中生成光电流：所生成的电流非常微弱(＜1毫微安培(nA))，且仅在晶体管处于截止状态时才能检测到。
发表在纳米学报(2003)第8期第3卷第1067-1071页的Freitag等人题为“单碳纳米管的光电导性(Photoconductivity of single carbonnanotubes)”的文章描述了纳米管晶体管可用来检测红外光子。纳米管晶体管中的电流可通过提供这样的光波长的光子来调整，即，该波长对应于在半导体纳米管的范霍夫奇点(例如，禁止的波段)之间所允许的跃迁(作为晶体管的沟道)的能量。通常，这一波长位于前两个可实现的跃迁的红外区中。其由纳米管的原子结构(直径和手征)来最终限定。
所观测到的、光的出现对基于纳米管的晶体管的电特性进行的调整是非常微小的。虽然它们被用来检测红外辐射，但晶体管实际上并非是“光学可控的”。仅仅其截止状态电流变化，而且变化量非常小。最后，所使用的方法(直接形成通过非功能化纳米管的禁止波段的电子空穴对)具有非常低的量子效率(约为10-7)。
发表在2004年6月的纳米学报的A.Star等人题为“纳米管光电电子存储器件(Nanotube optoelectronic memory devices)”的文章描述了对具有光敏聚合物的基于碳纳米管的器件进行功能化，从而可提供存储功能。为此，一组纳米管被覆盖上较厚的聚合物膜(点滴沉积在芯片上)。这涉及到将聚合物(非常大的分子)以非受控的方式沉积为较厚的层的形式。当器件被照明时，Id(Vgs)电特性发生改变，从而表示电子已经转移至聚合物。当停止照明时，该器件保持其特性很长时间(数分钟)，从而提供“存储”效应。这种技术局限于“存储”类型特性，不适用于密集集成。
发表在纳米科学国际期刊(2002)第3、4期第1卷第347-355页的Rotkin和Zmarov的题为“纳米管光控电子开关(Nanotubelight-controlled electronic switch)”的文章提出了通过使用形状改变分子来转移碳纳米管附近的电荷。当光子被吸收时，分子发生变形。根据这一理论研究，如果分子本身携带来自所述管的电荷，则该电荷可朝向所述管或远离所述管机械地移动，这能够用来调整器件的特性。在任何情况下，该技术需要使用形状改变的分子。
本发明的目的在于提供一种半导体器件，其包括至少一个纳米管(尤其是碳纳米管)或者至少一个纳米线，该器件能够光学配置良好的量子效率并且是可逆的，而没有任何显著的存储效应，即，该器件在停止照明时返回其初始状态。有利地，该器件能够由这样波长的光光学配置，所述波长作为选定的光敏材料的函数而被选定。
本发明还提供了一种半导体器件，其包括至少两个电极和至少一个纳米管或纳米线(尤其是碳纳米管或纳米线)，其特征在于，所述器件包括至少一个这样的半导体纳米管或纳米线，其至少一个区域至少部分地覆盖有由至少一种光敏材料形成的至少一层分子或纳米晶体，所述两个电极之间的电连接由至少一个纳米管形成，即，所述电连接由所述半导体纳米管或纳米线以及可选地由至少一个其他纳米管或纳米线形成。
有利地，所述分子是两亲的。
所述材料尤其可以是具有金属中心原子的酞菁，尤其是铜、紫菜碱、偶氮紫菜碱或其衍生物，或者实际上是染料或发色团，尤其是两亲发色团，或者实际上是由至少两个部分(例如发色团中心和可通过可选的共价方式嫁接到所述器件上的可接枝部分)组成的复杂分子。在一种变型中，其可以是半导体材料形成的纳米晶体。
所述材料可具有薄膜形式，例如，具有1至20、尤其是1至10层材料分子。较薄的膜是优选的，这是因为它们适于获得快速的光电效应。
薄膜可有利地由器件的选定部分(纳米管、电极、和/或支撑管的表面)上的分子单层的可选共价接枝来替换。
其中沉积或接枝有所述材料的区域可以是纳米管或纳米线的外表面和/或内表面，或者可以是半导体器件的电极，或者实际上是晶体管的栅极电介质的表面，或者实际上是纳米管或纳米线位于其上的衬底的表面。
所述器件可具有一个或多个区域，每个区域覆盖有不同光敏材料形成的至少一个所述层。
本发明还提供了一种控制如上限定的半导体器件的方法，其特征在于，该方法通过光来实现对至少一个所述区域的照明，所述光具有位于所述材料的光吸收区域中的波长。
本发明的其它特征和有益效果将通过阅读以下参照附图的详细描述而更加易于理解，其中：
·图1a示出了公知为“CNTFET”的碳纳米管场效应晶体管的实施例，图1b和1c构成了可在本发明的上下文中使用的器件的变型；
·图2a至2c示出了光敏层的不同位置以及由其形成的效应；
·图3示出了一系列具有激光激励或不具有激光激励的测试；
·图4a和4b示出了分别在黑暗中以及在通过红色激光(λ＝647.1nm)照明时，作为晶体管栅源电压Vgs函数的漏电流Id的特性，其中图4b是采用半对数坐标示出的相同曲线；
·图5a至5f通过使用作为栅源电压Vgs(以V为单位)函数的漏电流Id(以nA为单位)的实验曲线，示出了可获得的具有位于-1V至+1V范围内的电压Vgs的工作范围的p-型碳纳米管晶体管的各种效应；以及
·图6a至6c示出了实现本发明的一个或多个器件的各种能够重新光学配置的电路。
根据其结构(手征)，单壁碳纳米管可以是金属性的或半导电的。它们可连接到电极，以形成电子组件。因此，在1996至2004年期间，这种纳米管已被用作制造二极管、单电子晶体管(SET)和碳纳米管场效应晶体管(CNTFET)的基本元件。所述CNTFET本身可用于制造存储元件、单独的逻辑门、气体或生物分子检测器或者实际的发射器和红外光子检测器。
CNTFET类型的场效应晶体管由例如半导体单壁碳纳米管1构成，该纳米管连接有两个电极(源极S和漏极D)，并由通过绝缘体2与管分离的第三电极(栅极G)来控制。源极S与漏极D之间沿着纳米管1构成的沟道流动的电流通过栅电压来调制。上述结构并非仅有的可能结构。特别地，栅电极可位于纳米管的下方或上方。
从1998年开始，尤其是在最近两年内，这种组件的性能已得到持续改善，从而达到了可与硅晶体管兼容的水平。
上述基于碳纳米管的电子组件的一个重要特征在于对其环境的高度敏感性。吸收到这些组件的各个部分(管、电极、表面)上的分子对其电子迁移性质产生了非常显著调整。
CNTFET的环境可通过几种方式调整其电特性：
a)被吸收或化学结合至纳米管的分子可向纳米管传递电荷(提供或接收电子)。这一交换导致了碳纳米管的掺杂水平的改变；
b)被吸收或化学结合至电极的分子可在纳米管的附近调整注入到沟道中的载流子。为了进入纳米管中，电极中出现的电荷通常需要克服势垒(随着肖特基接触而发生)。势垒的高度对于特定分子(尤其是极性分子)的存在是敏感的；以及
c)吸收到管上或者纳米管附近的表面上的分子也可调整组件的电特性，而与分子与纳米管之间是否具有电荷传递无关。特别地，管附近的带电或高度极性的分子调整管处的静电势，因而其作用类似于施加至栅极的电压(称作“化学选通”或化学感应的栅电势)。
本发明尤其寻求使用光来触发、停止、增加、减小和/或翻转这一类型的效应。
多种类别的分子表现出光化学或光物理性质。通常来说，当分子吸收光子时，其转换至激发态。这种能量的过量可具有多种结果。分子可能：分裂为几个片段；发冷光；经受非辐射跃迁；被离子化；改变形状；与其它分子反应以形成新的组合物或传递电荷；将其激发传递给另一分子。这些机制中的一些(尤其是后四个)可用来控制纳米管晶体管的迁移性质。
a) 光子感应掺杂
不断变化的某些分子在吸收光子时可提供或接收电子。在下面的实施例中，分子被吸收到管上，当分子处于激发态(图2a)时，它们向管传递电荷。这导致了晶体管沟道的掺杂水平发生改变。
同样，可利用半导体纳米晶体(通常为CdSe)的显著光学性质。当光子被半导体纳米晶体吸收时，将导致形成电子空穴对(激子)。然后，可观测到电荷朝向出现在纳米晶体表面处的分子传递。当纳米晶体的表面被功能化为诸如硫醇或聚苯化合物的具有还原性的分子时，可以观测到空穴的传递。因此，接枝到纳米管上(可能在之前已经对纳米管的表面进行了官能化)或沉积到纳米管附近的半导体纳米晶体应该可进行光子感应的掺杂。纳米晶体的另一个有利的性质在于纳米晶体的吸收光谱依赖于其尺寸和所使用的硫族化物(CdTe，CdSe，CdS)的类型的方式。因此，应该可通过使用具有不同直径或成分的纳米晶体来选择导致光子掺杂效应的辐射的波长。
b) 电荷注入的光子感应调整
众所周知，某些分子的化学结构通过吸收光子而得以调整。这在一种状态下的正负电荷的中心分布不同于另一种状态时，尤其可导致电偶极矩的改变。如果这种分子嫁接到CNTFET的电极上(图2b)，则注入到纳米管中的载流子将对分子的状态敏感，因此将对于光敏感。
c) 光子感应栅电势
还有可能使用嫁接到纳米管上或栅氧化层表面上的这种分子(图2c)。光子的吸收因此调整了纳米管的静电环境，从而导致了可与化学选通的效应相比拟的效应。
实施例：具有可通过光来调制的电特性的碳纳米管晶体管
在本实施例中，纳米管晶体管被覆盖在公知为CuS18的朗缪尔-布罗基特(Langmuir-Blodgett)膜中。所使用的发色团分子是具有带正电的发色团核心的两亲的酞菁，其具有四个C18脂族链(即，其每一个具有18个碳原子)。CuS18是Serge Palacin 1986年在S.Palacin，A.Ruaudel-Teixier，A.Barraud等人发表于J.Phys.Chem.，90，6237-6242(1986)上的文章中描述过的一种化合物。名称CuS18通过用于对一系列具有相似结构的化合物进行命名的系统来命名。其完整的名字是四(十八烷基)四吡啶并[3，4-b：3′，4 ′-g：3″，4″-1：3，4-q]紫菜嗪鎓。
分子的典型尺寸是，其发色团核的直径为1.7nm，并具有结合到其边缘的并且可移动的2.0nm的链。朗缪尔-布罗基特膜沉积技术使准确地控制叠置沉积单分子层(一层接一层)的分子的数量成为可能。下面描述的效应利用晶体管上的一层、两层和十层分子来重现。在实践中，可以叠置多达例如20层或更多的分子层。
本发明并不局限于使用通过朗缪尔-布罗基特技术沉积的层。还存在本领域技术人员公知的其他用于沉积层的方法，例如，化学汽相淀积(CVD)等。还有可能在将纳米管组装到设备内之前将其功能化。
在使用给定波长(在该实施例为647.1nm)的激光进行照射的情况下，与管接触的分子将电子传递到管并带正电，所述给定的波长在分子光谱中具有最大的吸收，以此给出其依赖于所使用的分子的波长选择性。带正电的所述分子的存在降低了管中的正电荷(空穴)的密度。由于空穴造成了在负栅极电压下的晶体管中流动的电流，因此，它们数量的减少显著降低了通过晶体管(在其被照射时)中的电流。
为动态显示这种现象，图3是作为时间的函数的一组曲线，并显示了通过电压Vgs的扫描周期。这相当于一系列Id(Vgs)特性。当激光开启时，电流骤然下降。特别需要注意的是该现象的快速可逆性。
其他工作，特别是以上描述过的工作，揭示了难于逆变的光子感应现象：从电极到晶体管的分子的光子解吸，以及光敏感的聚合物中的电贺存储。在激光一旦关闭后，图3中的曲线返回到它们的最初状态的事实清楚地揭示了还存在其它的机制。利用经验增加激光的功率，出现直到光解吸现象。在达到光解吸阈值之前，存在可观察到具有快速动态特性的上述有利现象的较宽的功率范围。
图4a显示了处于黑暗中、以及用红激光(波长＝647.1nm)照射时的晶体管的Id(Vgs)特征，其通过将对应于图3中的曲线的Id(Vgs)记录进行平均而获得。能够非常清楚地看出这种特征通过光子被显著调整，尤其是在ON状态(这是与现有技术的主要不同点)。
为了还能够看到OFF状态，在图4b中使用半对数的刻度表述相同的曲线。能够清楚地看出对于大于阈值电压的栅极电压来说，OFF状态被显著调整。
最后，重要的是观察到上述现象是稳固的。在没有劣化分子层的情况下，激光可以循环很多次。
本发明通过影响非常少的分子(少至单层分子)，使纳米管和相对小的分子(与聚合物分子相比)之间的相互作用最大化成为可能，从而实现快速地、并被潜在地局部化的电子效应，以使得在能够重新配置和集成的电路中使用晶体管成为可能。
这种晶体管可用来制造可重新光学配置的电路。其行为类似于光控开关。如果电压Vgs被设置为负电压(例如，在图4显示的特定情况下为-10V)，则在光存在时，晶体管防止电流流动(如能够从对数刻度清楚地看出的那样：Id＜＜10-11A)。如果上述分量出现在子电路的输入中，则子电路将在光不存在时被启动，并在光存在时停止工作。
在本发明的上下文中，实现下面的情况是是可能的，即，单个的半导体纳米管或纳米线(如图1所示)、或其中至少一个为半导体并连接在两个电极(晶体管的源极S和漏极D-图1b)之间的一组纳米管和/或纳米线、或其中至少一个为半导体并在两个电极(晶体管的源极和漏极-图1c)之间提供路径的一组纳米管和/或纳米线(管本身并未连接两个电极)。
图1b和1c中的变体利用了碳纳米管中电荷的高迁移率(高达每秒每电压79000平方厘米(cm2/V/s)，这与在有机材料中的10-3cm2/V/s到10-1cm2/V/s的值相反)。
还可以使用其它的分子：
·其它酞菁，其中中心原子是除了铜之外的金属，和/或其中脂族链可由其它链替换；
·紫菜碱、偶氮紫菜碱或其衍生物；或
·任意类型的荧光团或发色团，包括例如CdTe、CdSE或CdS的半导体纳米晶体。可以同样地使用纳米晶体，或使其被环绕在其它一些材料(例如，ZnSe)的壳层或分子覆层中而对其进行调整。作为示例，ZnSe可用来防止吸收的光子被重新发射出去。
能够使用几种沉积技术用于沉积上述的分子。
第一种技术包括将数量受控的分子层(一层或多层)沉积在现有的晶体管上，如上实施例所示。特别地，使用下面的两亲的分子是可能的：
·具有中心金属原子的酞菁，其中具有18个碳原子长度或其他长度的脂肪链提供了两亲的本质；
·紫菜碱、偶氮紫菜碱和从它们派生出来的两亲体；或
·任意的两亲发色团或染料。
实现了随意的共价连接的第二种技术包括通过化学吸收作用或物理吸收作用将数量受控的分子层(一层或多层)沉积在现有的晶体管上。
第三种技术包括组装溶液中的纳米管和分子、实现随意的共价连接，接着将纳米管覆盖在少量的分子(典型地为单层)中。这种纳米管能够用来制造晶体管(或二极管)。
上述三种技术能够制造对应多种波长的致密电路。在前两种情况下，该电路是在将分子与纳米管关联之前实现的。通过继续地掩蔽一部分电路，将不同的分子沉积在不同的晶体管(或电路部分)上是可能的。作为一种选择，使用蘸水笔技术来通过不同的分子对不同的晶体管进行功能化是可能的。这种技术(在文献资料中已有详细记载，例如，Piner等人在C.A.Science 1999，283，661发表的文章，或者Hong等人在C.A.Science 1999，286，523发表的文章，以及Hong等人在C.A.Science 2000，288，1808发表的文章)包括使用分子作为“墨水”，以及使用原子力显微镜(AFM)的尖作为“笔”。AFM的尖被向上移动到分子供应处，并接着移动到要被调整的设备。在某些条件下，分子能够从AFM的尖迁移到附近的表面。
作为一种选择，通过电接枝能够执行晶体管的选择性化学官能化。通过将电路与试剂接触(例如将其浸入)，以及通过将一个(或多个)晶体管电偏置，能够将所述晶体管具体地功能化，而不会影响未被偏置的其他晶体管。通过改变试剂和被偏置的晶体管，有可能获得在单个电路上的多种选择性官能化。
对于电极的沉积来说，可观察到以硫醇基(SH)结束的所有发色团分子能够通过形成金-硫键而被嫁接到由金构成的电极上。对于栅极来说，可以使用通过氯-硅烷或乙氧基-硅烷类型的分子对二氧化硅功能化的方法，并且这与制造碳纳米管晶体管相兼容。可以参照下面公开的文献：
·K.C.Choi、J.P.Bourgoin、S.Auvray、D.Esteve、G.S.Duesberg、S.Roth、Burghara等人在表面科学的462，195(2000)发表的文章；以及
·E.Valentin、S.Auvray、A.Filoramo、A.Ribayrol、M.Goffman、L.Cape、J.P.Bourgoin、J.N.Patillon在Mat.Rers.Soc.Symp.Proc.772，M4.7.1(2003)发表的文章。
图5a到图5f显示了可以在p型晶体管上获得的各种效应，并且晶体管的应用范围被设置为栅/源中间的电压Vgs例如在-1V到+1V之间。使用n型晶体管可以获得类似的效应。
·图5a：休眠的晶体管(未被照射)；
·图5b：光效应使得晶体管在全部应用范围保持在OFF状态。这对应于使用电子施主分子(如上所述)；
·图5c：光效应使得晶体管在应用范围内总是保持在ON状态。这对应于使用电子受主分子；
·图5d：光效应使得p型晶体管转变为n型晶体管。这对应于电子施主分子，其中在Vgs＜0时空穴电流被照射，如图5b所示，但是在Vgs＜0时还出现电子电流；
·图5e：光效应提高了跨导。这对应于通过增加空穴的注入减少了肖特基势垒的高度；以及
·图5f：光效应减少了跨导。这对应于通过限制空穴的注入提高了肖特基势垒的高度。
总之，在图5b到5d示出的效应对应于“掺杂”，而图5e到5f示出的效应对应于通过调整电极而调整注入。
控制晶体管的光的波长被选择为通过使用的分子吸收光的函数。该波长因此能够在较广的范围选择(依赖于所使用的材料)，包括可见光以及近紫外光。这种通过纳米管外部的参数调整控制波长的可能性，是在电路制造中使用这种控制的关键。这使得获得包含多个被不同分子功能化、并对不同的波长作出反应的晶体管的电路成为可能。
本发明还提供了一种可重新配置的电路，包括至少一个如上所述的半导体器件，所述半导体器件被耦合到至少一个发光器件，所述发光器件适于调整所述半导体器件的至少一个电参数和/或功能。
从功能上说，电路可以被认为是用于将一组电输入信号(E1到En)转换为一组输出信号(S1到Sn)的“黑匣子”(图6)。该电路执行的功能是函数f，其给出作为输入信号的函数的输出信号。总电路可包含对限定范围的输入信号操作、并提供限定的中间输出信号的子电路。
如果总的函数f作为照射(存在或不存在照射、强度I或波长λ)的函数变化，则电路是可重新光学配置的。为此，可以考虑以下几种配置结构：
·电路(图6a)是简单的电路。不需要将其设计为一组子电路。f为照射的函数f(I，λ)。
·电路(图6b)由各个不同的对光作出响应(fscn(In，λn))的子电路形成。可选地，某些子电路不需要对光敏感。在这种情况下，各个子电路被不同类型的分子功能化；以及
·电路(图6c)由不对光作出响应但它们的启动由控制晶体管(T1到Tn)控制的子电路形成，晶体管(T1到Tn)本身是光敏感的。在这种情况下，只有控制晶体管被化学地功能化，从而使得它们对于一种或多种选择的波长光敏感。

Claims (21)

1.一种半导体器件，其包括至少两个电极和至少一个纳米管或纳米线、尤其是碳纳米管或纳米线，其特征在于，所述器件包括至少一个这样的半导体纳米管或纳米线，其至少一个区域至少部分地覆盖有由至少一种光敏材料形成的至少一层分子或纳米晶体，所述两个电极之间的电连接由至少一个纳米管形成，即，所述电连接由所述半导体纳米管或纳米线以及可选地由至少一个其他纳米管或纳米线形成。
2.如权利要求1所述的器件，其特征在于，所述分子是两亲的。
3.如权利要求1或2所述的器件，其特征在于，所述材料是具有金属中心原子的酞菁。
4.如权利要求3所述的器件，其特征在于，所述中心原子是铜原子。
5.如权利要求3或4所述的器件，其特征在于，所述酞菁具有两亲链。
6.如权利要求1或2所述的器件，其特征在于，所述材料是紫菜碱、偶氮紫菜碱或其衍生物。
7.如权利要求1或2所述的器件，其特征在于，所述材料是染料或发色团。
8.如前述任一项权利要求所述的器件，其特征在于，所述材料具有薄膜的形式。
9.如权利要求1至7中任一项所述的器件，其特征在于，所述材料具有可选地以共价的方式接枝的分子单层的形式。
10.如前述任一项权利要求所述的器件，其特征在于，至少一个所述层是规则的。
11.如权利要求1所述的器件，其特征在于，所述材料是半导体纳米晶体。
12.如前述任一项权利要求所述的器件，其特征在于，所述区域是所述半导体纳米管或半导体纳米线的外表面和/或内表面。
13.如前述任一项权利要求所述的器件，其特征在于，所述区域是所述半导体器件的电极。
14.如前述任一项权利要求所述的器件，其特征在于，所述器件包括设置有所述电极的半导体纳米管或半导体纳米线。
15.如前述任一项权利要求所述的器件，其特征在于，所述器件构成晶体管。
16.如权利要求15所述的器件，其特征在于，所述区域是所述晶体管的栅极电介质的表面。
17.如权利要求15所述的器件，其特征在于，所述区域是其上至少设置有所述半导体纳米管或半导体纳米线的衬底的表面。
18.如权利要求13所述的器件，其特征在于，所述半导体器件是二极管。
19.如前述任一项权利要求所述的器件，其特征在于，所述器件包括至少两个所述区域，每个所述区域覆盖有不同光敏材料形成的至少一个所述层。
20.一种电子电路，其特征在于，所述电子电路包括至少一个如前述任一项权利要求所述的半导体器件，所述半导体器件与适于调整所述半导体器件的至少一个电子参数和/或函数的至少一个照明设备相耦合。
21.一种控制如权利要求1至19中任一项所述的半导体器件或如权利要求20所述的电子电路的方法，其特征在于，所述方法通过光来实现对至少一个所述区域的照明，所述光具有位于所述材料的光吸收区域中的波长。
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