CN100368073C - 具有旋转螺旋状电极的大气压辉光放电等离子体反应器 - Google Patents

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Abstract

本发明属于等离子体放电反应器的技术领域。其特征在于，旋转的螺旋状电极是由固定在金属圆柱上呈螺旋状的金属带所构成，在金属带的径向边缘上均匀布满尖齿；该电极上端经绝缘后与密封装置相连；密封装置采用磁流体密封。本发明的效果和益处是，旋转的螺旋状电极所形成的电场在角向和轴向均分布均匀，可形成空间均匀放电的大气辉光等离子体，在反应器中反应气体沿相邻两螺旋带之间的通道被旋转螺旋状电极托拽，加快了气体的流动，提高了反应器的工作效率。采用磁流体密封操作安全，更适合工业化生产。同时具有甲烷单程转化率、C2烃单程收率及选择性高、积碳量少的优点。甲烷单程转化率可达59%～83%，C2烃的单程收率为57%～80%，C2烃总选择性在97%以上。

Description

具有旋转螺旋状电极的大气压辉光放电等离子体反应器
技术领域
本发明属于等离子体放电反应器的技术领域，涉及到一种具有旋转螺旋状电极的大气压辉光放电等离子体反应器。
背景技术
甲烷是天然气和煤层气的主要成分，同时亦是主要的温室气体之，随着石油资源的日益枯竭，合理利用开发天然气对于环境保护以及未来能源的利用和资源配置有着十分重要的经济效益和社会效益。由于甲烷分子C-H键离解能高及其热力学上的不利反应，在甲烷传统催化偶联研究方面一直未取得突破性进展，而低温等离子体技术以其优越的反应条件提供了崭新的活化手段，对甲烷偶联来说是一种高效率的绿色工艺。
现有的低温等离子体反应器大多是尖端平板电极，其等离子体放电区电场能量分布不均匀，以至局部能量密度过大，反应区较小，其甲烷单程转化率最高为44.6％，相应C2烃收率为31.6％，并且大量积碳，不能连续操作，且由于其反应气体流向与电场方向平行，所以只有部分气体可以参加反应，因此能量利用率也很低。ZL02100881.7介绍了一种多尖端的多个圆盘旋转电极的等离子体放电反应器，该反应器解决了大量积碳，不能连续操作的问题，且甲烷单程转化率和C2烃收率均有很明显的提高。但由于多个带尖端的圆盘电极等距离的分布在中心轴上，使尖端与筒型电极形成的电场只具有轴对称性，在尖端处沿中心轴的方向上电场分布极不均匀且在轴向无电场分布，这样必然造成放电等离子体的严重不均匀性，降低了这种等离子体反应器的工作效率。此外该反应器无完善的密封装置，一方面不能保证反应气体的准确配比，始终含有杂质气体，另一方面甲烷和氢气都是易燃易爆的气体，若含有其他杂质气体，操作极不安全，也难以用于工业化生产。
发明内容
本发明的目的在于提供一种具有旋转螺旋状电极的大气压辉光放电等离子体反应器。以解决目前在多尖端圆盘型电极系统存在的电场分布不均匀和无轴向电场的缺点，完善了其密封装置，同时也提高了甲烷单程转化率、C2烃单程收率及其选择性。
本发明的技术方案是：旋转的螺旋状电极是由固定在金属圆柱上呈螺旋状金属带所构成，在金属带的径向边缘上均匀布满尖齿8～120个；该电极上端经绝缘联接头后与密封装置相连；反应器密封装置采用磁流体密封。
旋转的金属圆柱上螺旋状金属带的螺距为0.5～50cm，螺旋状金属带边缘齿高为0.2～30cm，螺旋升角为10°～45°，螺旋状金属带外缘与筒电极的内壁之间的距离为0.5～60cm。
旋转的金属圆柱顺时针转动时，螺旋状金属带的旋向为左旋，旋转的金属圆柱逆时针转动时，螺旋状金属带的旋向为右旋。
本发明的效果和益处是旋转的螺旋状电极所形成的电场在角向和轴向均分布均匀，可形成空间均匀放电的大气辉光等离子体。本发明中反应气体流向与径向电场方向垂直，与轴向电场方向平行，全部气体均可参加电离和激发反应，提高了反应器的工作效率。在反应器中反应气体沿相邻两螺旋带之间的通道被旋转的螺旋状电极托拽，加快了气体的流动，增加了处理量，更适合工业化生产。本发明中采用磁流体密封装置，使螺旋状电极转动更灵活，并保证反应器严格密封，不含其他杂质气体，同时也使反应气体配比更准确，操作安全可靠。同时本发明与现有的低温等离子体放电反应器相比具有甲烷单程转化率、C2烃单程收率及选择性高、处理量大和积碳量少的优点。甲烷单程转化率可达59％～83％，C2烃的单程收率为57％～80％，C2烃总选择性在97％以上。在天然气化工方面有着广阔的应用前景，具有极大的社会效益和经济效益。
附图说明
附图是本发明的螺旋状电极低温等离子体反应器的结构示意图。
图中：
1.磁流体密封装置，用于本反应器的严格密封。
2.固定筒电极引出端，用于接地，同旋转螺旋电极构成回路。
3.绝缘联接头，用于将磁流体密封装置和旋转螺旋电极的一端连接起来，并起到绝缘的作用。
4.螺旋状金属带，带的边缘上均匀分布多个尖齿，当旋转时，形成的电场在角向和轴向均为均匀分布，且将气体由螺旋带的之间的通道迅速带出。
5.固定筒电极，置于螺旋状电极处，并与其保持同心。
6.反应气体出口，用于输送反应后的气体。
7.金属槽底座伸出端，用于连接高压电源。
8.金属槽底座，用于旋转电极转动，为滚动摩擦，减小阻力，并将高压引入螺旋电极上。
9.绝缘的筒型反应器，限定反应空间，同时保证安全。
10.原料气体入口，用于输送原料气体。
11.金属圆柱，作为旋转电极。
12.磁流体密封装置引出端，用于连接驱动装置，从而带动螺旋状电极旋转。
具体实施方式
以下结合技术方案和附图，详细叙述本发明的具体实施方案。
图中反应气体甲烷和氢气分两路经质量流量计后混合由原料气体入口10进入绝缘的筒型反应器9，反应器内带有螺旋状金属带4的金属圆柱11经绝缘联接头3与磁流体密封装置1连接，再经由磁流体密封装置的引出端12与驱动装置相连；旋转电极的另一端经滚动轴承与金属槽底座8连接，并由金属槽底座伸出端7将高压引入。作为固定电极的圆形金属桶5置于螺旋状电极处，并与其保持同心，固定电极引出端2与地相连。
高压电源采用双极性高压脉冲电源，工作频率为20KHz，占空比0～80％连续可调，输出功率在0～1000w连续可调。当通以交流高压达到气体击穿电压时，反应气体在两电极之间形成的均匀的角向和轴向电场中发生化学反应，在旋转的放电反应过程中反应气体全部通过辉光等离子体区。反应尾气由6经六通阀取样，用气相色谱仪作TCD在线分析，使用双通道色谱工作站给出色谱图和分析结果，经皂末流量计测量后放空。当原料气体流量为60ml/min，甲烷与氢气的摩尔比为1∶1，输入电场电压为2300V时，采用金属铜材料，甲烷单程转化率为70.5％，C2烃的单程收率为69.8％，C2烃总选择性均在99.1％。在上述甲烷与氢气的配比不变的条件下，输入电场电压为2300V时，增加原料气体的流量为40～120ml/min，则相应的甲烷单程转化率为59％～77.7％，C2烃的单程收率为57.2％～76.9％，C2烃总选择性均在97％～99.1％之间。

Claims (3)

1.一种具有旋转螺旋状电极的大气压辉光放电等离子体反应器，其特征在于：旋转的螺旋状电极是由固定在金属圆柱(11)上呈螺旋状金属带(4)所构成，在螺旋状金属带(4)的径向边缘上均匀布满尖齿8～120个；螺旋状电极上端经绝缘联接头(3)与磁流体密封装置(1)相连；螺旋状电极下端与金属槽底座(8)相连，固定筒电极(5)置于螺旋状电极处并与其保持同心。
2.根据权利要求1所述的一种具有旋转螺旋状电极的大气压辉光放电等离子体反应器，其特征在于：螺旋状金属带(4)的螺距为0.5～50cm，螺旋状金属带(4)边缘的齿高为0.2～30cm，螺旋升角为10°～45°，螺旋状金属带(4)外缘与筒电极(5)的内壁之间的距离为0.5～60cm。
3.根据权利要求1所述的一种具有旋转螺旋状电极的大气压辉光放电等离子体反应器，其特征在于：旋转的金属圆柱(11)顺时针转动时，螺旋状金属带(4)的旋向为左旋，旋转的金属圆柱(11)逆时针转动时，螺旋状金属带(4)的旋向为右旋。
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