CH92808A - Process for liquefying and separating gas mixtures. - Google Patents

Process for liquefying and separating gas mixtures.

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CH92808A
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nitrogen
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Mewes Rudolf
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  • Separation By Low-Temperature Treatments (AREA)

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  Verfahren zum Verflüssigen und Trennen von Gasgemischen.    Die bisher bekannt     gewordenen    Verfahren  zur Rektifikation von     Gasgemischen.    wie Luft,  Wasserglas oder     dergleichen.    gehen von der       Voraussetzung    aus,     daf@    zur Durchführung  der     Trennung    wenigstens eine Temperatur  von -191   an der kältesten Stelle des     Sauer-          stofftrennungsapparates    erforderlich ist, so dass  für die Rektifikation nur ein Temperatur  interwall von (-182-- (-191), beziehungs  weise von (-182-(-193) oder im Vakuum  höchstens von (--182 -(19b), d. h. von 9 bis  höchstens 14' verfügbar ist.

   Der bisherige       Stand    der Wissenschaft     und    der Technik hat  es nicht als     möglich    erscheinen lassen, diese       Grenzen    bei der     Sauerstoff-    und Stickstoff  gewinnung aus flüssiger Luft zu überschreiten.  



  Die Temperaturen bedingen aber bei der  Rektifikation, gleichgültig, ob dieselbe durch  die Rektifikation     im        engere    Sinne oder durch  sogenannte mehrfache     fraktionierte    Destil  lation bewirkt wird, den nicht zu     unter-          schützenden    Nachteil, dass die zu bewältigen  den     Volumina    für     Atmosphärendruck,

      sowie  auch für geringen Unterdruck sehr gross und  daher auch Kälteverluste      < lttt-cli    Wärmeauf-         nahme    durch die Wandungen des     T'emperatur-          gefässes        hindurch        verhältnismässig    bedeutend       werden    und sogar bis zu 20-25      ,'o    ansteigen.  



  Ausserdem wird die Apparatur recht gross  und teuer, was insbesondere für Anlagen  kleiner Leistungen die Trennung unwirtschaft  lich gestaltet.  



       Ferner    ist auch für den     thermodynamischen          Wirkungsgrad    dieser Verfahren der Umstand,  dass man zu tiefen Temperaturen bis -191    und darunter hinabgehen muss, recht ungün  stig und für den Dauerbetrieb bekanntlich  recht störend.  



  Nach vorliegender Erfindung sollen diese  Nachteile dadurch vermieden werden, dass die  Trennung     zurr    Beispiel durch Rektifikation  oder fraktionierte Destillation, bei     Oberdruck     und     dementsprechend    kleinem spezifischen       Volumen    des     Gasgemisches    in einer Tren  nungskolonne vollständig durchgeführt wird.  



  Hierdurch unterscheidet sich das vor  liegende Verfahren von den bekannten Tren  nungsverfahren in zwei Stufen, bei denen es  sich in der ersten Stufe um eine teilweise  Trennung der     Luft    unter Druck und in der      zweiten Stufe um eine vollkommene Trennung  des auf     Atmosphärendruck    entspannten rest  lichen Bestandteiles der Luft handelt. Nur  für den letzteren Teil findet die     Abkühlung     der Luft unter dein Siedepunkt des Stick  stoffes statt. Es handelt sich in diesen zwei  Stufen um die endgültige Trennung von Luft  bei einer niedrigsten Temperatur, die     untei,-          halb    von -19l" liegt.

   Zum Unterschied von  den bekannten Verfahren handelt es sich hier  nicht um die Unterkühlung mittelst flüssigen       Stickstoffes    oder     verflüssigter    Luft allein,  sondern lediglich uni die     Unterkühlung        mit-          telst    kalter     reiner        (rase    oder Dämpfe, oder  eines Gemisches solcher Gase oder Dämpfe  mit Flüssigkeit, also zum Beispiel bei der       Trennung    der Luft, um     Unterkühlung    mittelst  mit Flüssigkeit     gemischter        Sauerstoff-    und  Stickstoffdämpfe.

   Die Kühlung mittelst flüs  siger Luft oder flüssigem Stickstoff allein  erfordert mehr Energie als die Kühlung     mit-          telst    entspannter     (xase    und beigemischter  Flüssigkeit. Die entspannten Gase können  durch ihre     Entspannung    eine Temperatur er  halten, welche je nach dem     Druck,    auf wel  chen die Entspannung erfolgt, bis auf -<B>196</B>    oder darunter     sinken    kann, während die Flüs  sigkeitskühlung an die Siedetemperatur bei       Atmosphärendruck    gebunden ist.  



  Nach dem neuen Verfahren kann die  Sauerstoff- und - Stickstoff     -Gewinnung        arrs     atmosphärischer Luft so durchgeführt werden,  dass dabei beispielsweise die tiefste Tempera  tur vom Innern der Trennungsvorrichtung  -170   nicht unterschreitet.

   Diese Tempera  tur entspricht einer     Spannung    des     Stickstoff-          dampfes    von zirka 15     Atmosphären.    Der Siede  punkt des     Sauerstoffes    liegt für 15     Atino-          sphä.ren    bei zirka -140  .     Man    erhält auf  diese Weise ein     Nutztemperaturgefälle    von  zirka 170     -1d0    - 30  .  



  Die vorstehende     Temperaturerhöhung    von  -191   auf -170   hat aber ausserdem noch  die neue technische Wirkung, dass der Stick  stoffdampf für die Gewichtseinheit bedeutend  weniger Sauerstoff gesättigt aufnimmt, als  bei den niedrigen Temperaturen und     Spannun-          gen    der älteren Verfahren.

      Man hat es bei dem vorliegenden Ver  fahren sogar in der Hand, den Sättigungs  grad des unter Druck stehenden Stickstoff  dampfes an     Sauerstoff    beliebig klein dadurch  zu machen, dass man in einiger Entfernung  vor der Stelle, an welcher der Stickstoff ab  geführt werden soll, durch besondere Kühl  elemente, an welchen der     Stickstoffdampf          vorüberströmt,    eine teilweise starke Unter  kühlung desselben unter<B>-1701</B> vornimmt  und dadurch die letzten Spuren des Sauer  stoffes niederschlägt und daraus fortnimmt.

    Mit andern Worten soll dies heissen, dass be  kannte, für tiefe Temperaturen und Unter  druck bestimmte Verfahren auf     höhere    Drücke  und Temperaturen übertragen und im vor  liegenden     Verfahren    angewendet werden, zum  Beispiel zur Entfernung der letzten Spuren  des     Sauerstoffes        ini    Stickstoffdampf, wobei  der     Sauerstoff        gewissermassen    daraus aas  gesiebt wird und weiter     zurück    in die     Tren-          nungsvorrichtung        fortgeleitet        werden    kann.  



  Die wissenschaftliche     (Trundlage    des neuen  Arbeitsverfahrens beruht auf der vom Erfin  der gefundenen Tatsache,     da(2',    gasförmiger       Stickstoff    bei gleicher Temperatur in der       Volumeinheit    immer nur dieselbe     Menge    ge  sättigten     Sauerstoff    aufzunehmen     vermag;    ganz  gleich, unter welchem Druck der     Stickstoff     steht.

   Aus Analogien über die Sättigung der  Luft mit     Wasserdampf,    bei     verschiedenen     Drücken und     au,    dem Gesetz der Partial  volumina hat der     Annielder    nämlich gefunden,  dass auch für     (Teenische    von     Stickstoff-    und       Sauerstoffdampf    die gleiche Beziehung be  steht wie für Wasserdampf.  



  Bei der vorliegenden     F,r,findring        lzairn        zwecl@-          mässig    die im Schweiz. Patent     f>5414    beschrie  bene     Trennung    durch abwechselnde Konden  sation und Verdampfung durchgeführt werden.  



  Ein     Ausführungsbeispiel    einer zur Durch  führung des vorliegenden Verfahrens dienen  den     Trennungskolof)ne    ist irr der     Zeichnung     schematisch dargestellt.     Aus    einem nicht ge  zeichneten Reiniger strömt die hochgespannte  Frischluft durch einen     Wärnreaustauscher,    in  dem dieselbe in bekannter Weise vorgekühlt  und teilweise verflüssigt wird.

   Vor Eintritt      in     die        Trennungskolonne        a    wird die     hochge-          spannte    Frischluft     durch    Ventil     g    nahezu auf  den     Cberdi#uek    entspannt, welcher in der       Welonne        a-        herrscht,

      und     strömt    zwecks wei  terer     Abkühlung        und    gleichzeitiger     Beheizung     von in     d        befindlicher        Flüssigkeit    durch eiere       Heizspirale        f    und aus dieser durch eine Lei  tun-     f '    in     den        mittleren    Teil der Kolonne     a.     Die     kalten    Dämpfe steigen von     diesem    Teil  in den     obern    Teil der Kolonne a auf,

   wäh  rend die gebildete Flüssigkeit nach     dem    Bo  den     d    der     Kolonne        a    hinabsinkt. Auf     diesem          Wege    erfolgt in bekannter Weise durch     Sauer-          stoffdiittipfe,    welche im untern Teile durch       Beheizung        erzeugt    werden und     nach    oben  steigen, die     Rektifikation    der     herabfliessenden     Flüssigkeit. indem letztere ihren     Stickstoff     gegen     Sauerstoffdämpfe    austauscht.

   Inn Dauer  betriebe     sammelt    sieh     seliliel,ilich    in d ledig  lich reiner flüssiger     Sauerstoff    an, welcher  durch Leitring     h;    in der     eire    Drosselventil     z          -in     geordnet ist, irr einen     Sauerstoffvergaser    e       t;(@leitet    wird.  



  Die in den     obern    Teil der     Kolonne        a        auf-          @teigendcn        stickstoffreichen        Dämpfe        werden     durch     Kühlschlangen    b und     c    so stark     unter-          kühlt.    dass sich ein Teil derselben an den       Arrhenwandungen    von b und c verflüssigt.

    Die gebildete     Flüssigkeit    enthält, da sieh       Sauerstoff    leichter als     Stickstoff        verflüssigt,          verhältnismässig        mehr    von     dein    in den auf  steigenden     Diinpfen        enthaltenden        Sauerstoff     als von     dein    Stickstof.     1)i:

  3    Folge davon ist  bekanntlich, dass     ini    obersten Teil von     a.          schliel.',lich    nahezu reiner     Stickstoff        erhalten     wird, der durch     eitre    L     nigangsleitung    ein die       Verflüssigungsspirale        h'    gelangt.

   Dort wird  durch die     Kühlwirkung    des in     r    unter     etwa          Atniosphärendrtiek        verdampfenden        flüssigen          Sauerstoffes    eine     entsprechende    Menge     Stick-          stoff    verflüssigt und durch Ventil     k    in     die     Verdampfer- oder     Kühlschlange        b    entspannt  und durch den nicht gezeichneten     Wä        rnneaus-          tauscher    

  abgeführt.     Wesentlich    für die     gleieli-          zeitige    Trennung in     Sauerstoff    und     Stickstoff     ist,     dah    von der Frischluft in der Heiz  schlange f nur ein     kleiner    Teil     verflüssigt     wird,

   damit beim Eintritt der Frischluft in    den     mittleren    Teil der     Kolonne        a    die auf  steigenden     Dämpfe    noch genügend     Sauerstoff     zum     Austausch    mit     denn    an den     Kühlbclilati-          gen        b    und c     aussen    sich     bildenden        flüssige    n  Stickstoff besitzen. In welcher     Vorin    sonst  die Trennung erfolgt, ist     nicht    von Belang.

    Die     kondensierte        Flüssigkeit    und die kühlen  dem Dämpfe     siri;inen    im Gegensatz zu der  bisher     gebräuchlichem        Arbeitsweise    in glei  cher Richtung, und zwar     zweckmässig    mehr  fach     unterteilt,    also     ein        i.#leichsironi;

          denn     das Kondensat,     das    im obern Teil des     Tren-          nuingsranmes    a oder     überhaupt    im     Trennungs-          raum    an den von den     expandierten    kalten  Dämpfen     gekühlten        Kühlelementen    b und c  sieh     verflüssigt,        flielät    an     dein        Aussenflächen     dieser, infolge seines     höheren    spezifischen       Gewichtes    herab:

       das        Kondensat        fliesst.    also  in gleicher     Richtung    wie die Dämpfe inner  halb     der        Kühlleitungen    b und     _r.    Die Tren  nung wird in einem     Arbeitsgang    in der Tren  nungskolonne     bewirkt.    Weder der in der       Kühlschlange    b' gebildete flüssige     Stickstoff,

       noch der aus     dein    untern Teil<I>d</I> der Kolonne     a          durelr        Leitung        h    und Ventil     i        hindureli    nach       dein        Sauerstoffverdampfer        r,    geführte flüssige       Sauerstoff,        welcher    in Dampfform durch die       Kühlleitung        c        hindurchströmt,        werden    in das  Innere der Kolonne     a    eingeführt.

   Das     be-          schriebene        Verfahren        ei-niüglicht        es    bei jedem       Druck    für     Trennungsrauen,    den     Sauerstoff    und  den     Stickstoff    technisch rein     zti    erhalten.

   Der       Druck        kann    bis zum     kritischen    Druck     des          Stickstoffes    oder des     Sauerstoffes    gesteigert  werden, ohne     da1',    das     Verfahren        gestört    wird.  



  Man erhält in     dein    Boden der Kolonne     a      bei     d    reinen     flüssigen        Sauerstoff        und    ein     oberer     Teil reinen     Stickstoff,    dessen     Danipfwärnie     nach Austritt     aus     < lern     Treiirei#        ini        Gegen-          strom    tun Verfahren nutzbar     gemacht    wird.  



  Die vorliegende     Arbeitsweise    gestattet  ohne weiteres die     Vereinigung    jedes beliebigen       Luftverflüssigungsvurfahrens        finit    der     Tren-          nungskolonne    in der     Weise,    da( man vor  dein Eintritt der frischen Druckluft in die  untere     Verflüssigungsspirale        f'        entweder    das       erwähnte        Entspannungsventil        g    (Drosselvor  richtung)

   oder eine     Entspannungsmaschine    ein-      schaltet und hierdurch beim     Entspannen    auf  den Druck der     Verflüssigririgsspirale    die Er  satzkälte zum Dauerbetrieb der Anlage er  zeugt. Die aus der Kolonne     a    austretenden  kalten Dämpfe oder Gase geben für Gegen  strom ihre Kälte an das frische     Druckmittel     in bekannter Weise ab.



  Process for liquefying and separating gas mixtures. The previously known methods for rectifying gas mixtures. such as air, water glass or the like. assume that at least a temperature of -191 at the coldest point of the oxygen separation apparatus is required to carry out the separation, so that only a temperature interval of (-182-- (-191), rel from (-182 - (- 193) or in a vacuum at most from (--182 - (19b), i.e. from 9 to at most 14 '.

   The current state of science and technology has not made it appear possible to exceed these limits in the production of oxygen and nitrogen from liquid air.



  In rectification, however, regardless of whether it is effected by rectification in the narrower sense or by so-called multiple fractional distillation, the temperatures cause the disadvantage, which cannot be protected, that the volumes to be managed for atmospheric pressure,

      as well as very large for low negative pressure and therefore also cold losses <lttt-cli heat absorption through the walls of the temperature vessel become relatively significant and even increase up to 20-25%.



  In addition, the apparatus is quite large and expensive, which makes the separation uneconomical, especially for systems with low capacities.



       Furthermore, the fact that one has to go down to low temperatures of -191 and below is also quite unfavorable for the thermodynamic efficiency of these processes and, as is well known, quite disruptive for continuous operation.



  According to the present invention, these disadvantages are to be avoided in that the separation, for example by rectification or fractional distillation, is carried out completely in a separation column at elevated pressure and a correspondingly small specific volume of the gas mixture.



  In this way, the present process differs from the known separation process in two stages, in which the first stage is a partial separation of the air under pressure and in the second stage a complete separation of the rest of the air component, which is relaxed to atmospheric pressure acts. Only for the latter part does the air cool below the boiling point of the stick material. In these two stages, it is a question of the final separation of air at a lowest temperature which is below -19l ".

   In contrast to the known processes, this is not about subcooling by means of liquid nitrogen or liquefied air alone, but merely by subcooling by means of cold, pure (gas or vapors, or a mixture of such gases or vapors with liquid, for example in the separation of air, to avoid hypothermia by means of oxygen and nitrogen vapors mixed with liquid.

   Cooling by means of liquid air or liquid nitrogen alone requires more energy than cooling by means of relaxed (xase and admixed liquid. Due to their relaxation, the relaxed gases can maintain a temperature that depends on the pressure at which the relaxation occurs , can drop to - <B> 196 </B> or below, while the liquid cooling is tied to the boiling temperature at atmospheric pressure.



  According to the new process, the oxygen and nitrogen recovery in atmospheric air can be carried out in such a way that, for example, the temperature inside the separation device does not fall below -170.

   This temperature corresponds to a nitrogen vapor tension of around 15 atmospheres. The boiling point of the oxygen is around -140 for 15 atinospheres. In this way, a useful temperature gradient of around 170 -1d0 - 30 is obtained.



  The above temperature increase from -191 to -170 also has the new technical effect that the nitrogen vapor for the weight unit absorbs significantly less saturated oxygen than with the low temperatures and voltages of the older processes.

      In the case of the present process, it is even possible to make the degree of saturation of the pressurized nitrogen vapor in oxygen as small as desired by using special devices at some distance from the point at which the nitrogen is to be removed Cooling elements, over which the nitrogen vapor flows, undercooling the same under <B> -1701 </B> in some cases, and thereby precipitating the last traces of oxygen and removing it from it.

    In other words, this should mean that known processes intended for low temperatures and negative pressure are transferred to higher pressures and temperatures and used in the present process, for example to remove the last traces of oxygen in nitrogen vapor, with the oxygen to a certain extent Aas is sieved and can be further forwarded back into the separation device.



  The scientific (basis of the new working method is based on the fact found by the inventor that (2 ', gaseous nitrogen at the same temperature in the unit of volume can only absorb the same amount of saturated oxygen; no matter what pressure the nitrogen is under.

   From analogies about the saturation of air with water vapor, at different pressures and au, the law of partial volumes, the Annielder found that the same relationship exists between nitrogen and oxygen vapor for teenagers as well as for water vapor.



  With the present F, r, findring lzairn zwecl @ - moderately that in Switzerland. The separation described in patent f> 5414 can be carried out by alternating condensation and evaporation.



  An exemplary embodiment of a separation column serving to carry out the present process is shown schematically in the drawing. The high-tension fresh air flows from a cleaner not shown ge through a heat exchanger, in which the same is pre-cooled and partially liquefied in a known manner.

   Before entering the separation column a, the highly pressurized fresh air is released through valve g almost to the Cberdi # uek that prevails in the Welonne a-,

      and for the purpose of further cooling and simultaneous heating of the liquid in d flows through a heating coil f and out of this through a pipe f 'into the middle part of the column a. The cold vapors rise from this part to the upper part of column a,

   while the liquid formed sinks down to the bottom of the column a. In this way the rectification of the liquid flowing down takes place in a known manner by means of oxygen dips, which are generated in the lower part by heating and rise upwards. in that the latter exchanges its nitrogen for oxygen vapors.

   In permanent operations, seliliel collects only pure liquid oxygen, which is fed through guide ring; in which a throttle valve z -in is arranged, irr an oxygen gasifier e t; (@ is conducted.



  The nitrogen-rich vapors rising in the upper part of column a are so strongly subcooled by cooling coils b and c. that a part of it liquefies at the arrhen walls of b and c.

    The liquid formed, since oxygen is more easily liquefied than nitrogen, contains proportionally more of the oxygen contained in the increasing amount of oxygen than of the nitrogen. 1) i:

  3 As a result, it is known that ini the uppermost part of a. Finally, almost pure nitrogen is obtained, which enters the liquefaction spiral h 'through a long line.

   There a corresponding amount of nitrogen is liquefied by the cooling effect of the liquid oxygen evaporating in r below approximately atmospheric pressure and is expanded through valve k into the evaporator or cooling coil b and through the heat exchanger (not shown)

  discharged. It is essential for the simultaneous separation into oxygen and nitrogen that only a small part of the fresh air in the heating coil f is liquefied,

   so that when the fresh air enters the middle part of the column a, the rising vapors still have enough oxygen to exchange with the liquid nitrogen that forms outside at the cooling tanks b and c. It is irrelevant in which way otherwise the separation takes place.

    The condensed liquid and the cool to the vapors siri; inen, in contrast to the previously common way of working, in the same direction, and in fact appropriately subdivided several times, thus an i. # Leichsironi;

          because the condensate, which liquefies in the upper part of the separation range a or in the separation space at all on the cooling elements b and c cooled by the expanded cold vapors, flows down on the outer surfaces of these, due to its higher specific weight:

       the condensate flows. so in the same direction as the vapors within the cooling lines b and _r. The separation is effected in one operation in the separation column. Neither the liquid nitrogen formed in the cooling coil b ',

       nor the liquid oxygen passed from your lower part <I> d </I> of the column a through line h and valve i hindureli to the oxygen evaporator r, which flows in vapor form through the cooling line c, are introduced into the interior of the column a .

   The described process makes it possible to keep the oxygen and nitrogen technically pure at any pressure for separation roughness.

   The pressure can be increased to the critical pressure of nitrogen or oxygen without the process being disturbed.



  Pure liquid oxygen and an upper part of pure nitrogen are obtained in the bottom of column a at d, the heat of which is made usable after exiting from the countercurrent process.



  The present mode of operation allows any arbitrary air liquefaction process finite the separation column to be combined in such a way that (before the fresh compressed air enters the lower liquefaction spiral f 'either the mentioned expansion valve g (throttle device)

   or an expansion machine is switched on and as a result, when the pressure is exerted from the liquefaction spiral, the replacement cooling for continuous operation of the system is generated. The cold vapors or gases emerging from the column a give off their cold to the fresh pressure medium in a known manner for countercurrent.


    

Claims (1)

PATENTANSPRUCH: Verfahren zurn Verflüssigen und Trennren von Gasgemischen, dadurch gekennzeichnet, dal.') das in den Innenraum einer Trennungs kolonne eingeführte Mittel, in deren Innen raum Überdruck herrscht, durch Kälteüber tragung mittelst entspannter, durch besondere Kühlelemente strömender Gase oder Dämpfe oder Gemischen entspannter Gase oder Dämpfe mit Flüssigkeiten in der Weise unterkühlt wird, dah die entspannten, PATENT CLAIM: A method for liquefying and separating gas mixtures, characterized in that the agent introduced into the interior of a separation column, in the interior of which there is overpressure, is relaxed by means of cold transfer, and by means of special cooling elements flowing gases or vapors or mixtures Gases or vapors are supercooled with liquids in such a way that the relaxed, kühlenden Grase oder Dämpfe bezw. Gennische solcher mit Flüssigkeiten sich nicht rnit dein Inhalt der Kolonne mischen könneir und ständig aus dein Prozeh, nach Ausnützung ihrer Kälte für Gegenstrom, abgeführt werden, zu dem Zwecke, in der Kolonne eine vollständige Trennung in technisch reine Bestandteile zu bewirken. cooling grass or vapors respectively. Mixtures of liquids with liquids cannot mix with the contents of the column and can be continuously removed from the process after using their cold for countercurrent flow, for the purpose of achieving complete separation in the column into technically pure components. U N TERAN SPRüCHE 1. Verfahren nach Patentanspruch. dadurch gekennzeichnet, da1) bei demselben die Trennung durch mehrfach abwechselnde Kondensation und Verdampfung durch geführt wird. 2. Verfahren nach Patentanspruch und Unter anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dah kondensierte Flüssigkeit und kühlende Dämpfe in gleicher Richtung strömen. U N TERAN SPEECH 1. Method according to patent claim. characterized in that the separation is carried out in the same by multiple alternating condensation and evaporation. 2. The method according to claim and sub-claim 1, characterized in that the condensed liquid and cooling vapors flow in the same direction.
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Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE3706733A1 (en) * 1986-03-10 1987-09-24 Air Prod & Chem GAS SEPARATION PROCESS WITH SINGLE DISTILLATION COLUMN

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* Cited by examiner, † Cited by third party
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DE3706733A1 (en) * 1986-03-10 1987-09-24 Air Prod & Chem GAS SEPARATION PROCESS WITH SINGLE DISTILLATION COLUMN

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