CH716540A1 - Electrochemical energy storage device. - Google Patents

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CH716540A1 CH01074/19A CH10742019A CH716540A1 CH 716540 A1 CH716540 A1 CH 716540A1 CH 01074/19 A CH01074/19 A CH 01074/19A CH 10742019 A CH10742019 A CH 10742019A CH 716540 A1 CH716540 A1 CH 716540A1
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Abstract

Die Erfindung betrifft eine elektrochemische Zelle (10), basierend auf dem Redoxsystem Na/MCl2 mit einem Na+-Ionen leitenden Keramikelektrolyten (12) und einem Salz als flüssigen Elektrolyten, wobei ein Kathodenraum (11) ausserhalb eines Elektrolytrohres und ein Anodenraum (13) innerhalb eines Elektrolytrohres angeordnet ist.The invention relates to an electrochemical cell (10) based on the redox system Na / MCl2 with an Na + ion conductive ceramic electrolyte (12) and a salt as the liquid electrolyte, with a cathode compartment (11) outside an electrolyte tube and an anode compartment (13) inside an electrolyte tube is arranged.

Description

Beschreibung description

Stand der Technik State of the art

[0001] Die vorliegende Erfindung betrifft eine elektrochemische Zelle zur reversiblen Speicherung elektrischer Energie unter Verwendung der Redoxreaktion The present invention relates to an electrochemical cell for reversible storage of electrical energy using the redox reaction

2 NaCI + M <-> MCI2 + 2 Na 2 NaCl + M <-> MCI2 + 2 Na

mit M als eines der Übergangsmetalle wie beispielsweise Nickel oder Eisen in Verbindung mit einem keramischen Elektrolyt aus ß"- Alumina. Dieser Elektrolyt ist im Allgemeinen rohrförmig mit einem geschlossenen Ende. Diese Zellen haben eineLeerlaufspannung von 2,58 V und nach dem Stand der Technik eine Kapazität im Bereich von 20 Ah bis zu etwas über 100 Ah. Diese Kapazität ist vom Innenvolumen des Elektrolyten bestimmt und die Leistung von seiner Oberfläche. Damit wird das Verhältnis von Leistung zu Energie bei grossen Rohrdurchmessern proportional zu 1/r immer kleiner. with M as one of the transition metals such as nickel or iron in combination with a ceramic electrolyte of β "- alumina. This electrolyte is generally tubular with one closed end. These cells have an open circuit voltage of 2.58 V and, according to the prior art, one Capacity in the range from 20 Ah to a little more than 100 Ah. This capacity is determined by the internal volume of the electrolyte and the power by its surface. With large pipe diameters, the ratio of power to energy becomes smaller and smaller in proportion to 1 / r.

[0002] Die EP 2 541 646 A1 beschreibt eine aktuelle Ausführung der elektrochemischen Zelle hier mit einem kleeblattförmig geformten Elektrolyten, einer komplexen Shim-Struktur, die den Elektrolyten umfasst, und einem Anodenraum fürflüssiges Natrium zwischen dem keramischen Elektrolyten und dem Gehäuse. EP 2 541 646 A1 describes a current version of the electrochemical cell here with a clover-leaf-shaped electrolyte, a complex shim structure that includes the electrolyte, and an anode space for liquid sodium between the ceramic electrolyte and the housing.

[0003] Die US 2017/0104244 A1 beschreibt eine elektrochemische Zelle gleichen Typs. Der Stromableiter für die positive Elektrode ist zentral angeordnet und von der Kathodenmasse umgeben. Die Menge der Kathodenmasse und damit die Zellkapazität ist durch die Grösse des keramischen Elektrolyten begrenzt und um das Volumen des Stromableiters reduziert. US 2017/0104244 A1 describes an electrochemical cell of the same type. The current conductor for the positive electrode is arranged centrally and surrounded by the cathode mass. The amount of cathode mass and thus the cell capacity is limited by the size of the ceramic electrolyte and reduced by the volume of the current arrester.

[0004] Die WO 94/23467 A2 beschreibt die aktiven Komponenten dieses Typs einer elektrochemischen Zelle. WO 94/23467 A2 describes the active components of this type of electrochemical cell.

[0005] Aus der Veröffentlichung T. Oshima, M. Kajita, A. Okuno, Development of Sodium-Sulfur Batteries, Int. J. Appl.Cerarn. Technol., 1 [3] 269-76 (2004) ist bekannt, dass NaS Batteriezellen auch eine für Nationen leitfähige Keramikverwenden und dass bei diesem Zelltyp die negative Elektrode im Inneren des Keramikrohres und die Schwefelelektrode ausserhalb des Keramikrohres angeordnet sind. Die Gründe für diese Anordnung sind die Notwendigkeit einer Natriumsicherheitskartusche, die nur innerhalb des Keramikrohres angeordnet werden kann, einerseits und der Einbau der Schwefelkathode in Form von vorgeformten Schalen andererseits. Diese Unterschiede machten es für das System NaNiCI2 nicht naheliegend, die Kathode nach ausserhalb des Karamikelektrolyten anzuordnen, weil dies mit einer Reduktion der Leistung verbunden wäre. Im Ergebnis werden Zellen mit hoher Leistungsanforderung mit innen liegender Kathode und Zellen mit hoher Energieanforderung mit aussen liegender Kathode ausgeführt. From the publication T. Oshima, M. Kajita, A. Okuno, Development of Sodium-Sulfur Batteries, Int. J. Appl. Cerarn. Technol., 1 [3] 269-76 (2004) it is known that NaS battery cells also use a ceramic that is conductive for nations and that with this cell type the negative electrode is arranged inside the ceramic tube and the sulfur electrode is arranged outside the ceramic tube. The reasons for this arrangement are the need for a sodium safety cartridge, which can only be arranged inside the ceramic tube, on the one hand, and the installation of the sulfur cathode in the form of preformed shells on the other. These differences did not make it obvious for the NaNiCl2 system to position the cathode outside of the caramel electrolyte, because this would be associated with a reduction in output. As a result, cells with high performance requirements are designed with an internal cathode and cells with high energy requirements with an external cathode.

[0006] Die Aufgabe der Erfindung besteht insbesondere darin, eine Vorrichtung zur Speicherung grosser Mengen elektrischer Energie unter Verwendung der oben genannten Redoxreaktion bereitzustellen, die eine Kapazität von 200 Ah bis über 300 Ah hat und gleichzeitig eine vollständige Entladung in weniger oder gleich 10 Stunden ermöglicht. The object of the invention is in particular to provide a device for storing large amounts of electrical energy using the above-mentioned redox reaction, which has a capacity of 200 Ah to over 300 Ah and at the same time enables a complete discharge in less than or equal to 10 hours .

[0007] Die Aufgabe wird erfindungsgemäß durch die Merkmale des Patentanspruchs 1 gelöst, während vorteilhafte Ausgestaltungen und Weiterbildungen der Erfindung den Unteransprüchen entnommen werden können. The object is achieved according to the invention by the features of claim 1, while advantageous embodiments and developments of the invention can be found in the subclaims.

Vorteile der Erfindung Advantages of the invention

[0008] Es wird eine elektrochemische Energiespeichervorrichtung, insbesondere eine elektrochemische Zelle, vorgeschlagen, basierend auf dem Redoxsystem Na/MCI2, mit einem Nationen leitenden Keramikelektrolyten und einem Salz als flüssigen Elektrolyten wobei ein Kathodenraum ausserhalb eines Elektrolytrohres und ein Anodenraum innerhalb eines Elektrolytrohres angeordnet ist. An electrochemical energy storage device, in particular an electrochemical cell, is proposed, based on the redox system Na / MCI2, with a Nations conductive ceramic electrolyte and a salt as the liquid electrolyte, with a cathode compartment outside an electrolyte tube and an anode compartment inside an electrolyte tube.

[0009] Der keramische Elektrolyt ist die kostenintensivste Komponente der Zelle. Durch die Anordnung der Kathode ausserhalb des Elektrolytrohres kann bezogen auf das Rohr wesentlich mehr Aktivmasse untergebracht werden, wodurch sich die auf den Energieinhalt bezogenen Kosten reduzieren. The ceramic electrolyte is the most expensive component of the cell. By arranging the cathode outside the electrolyte tube, significantly more active material can be accommodated in relation to the tube, which reduces the costs related to the energy content.

[0010] Der Prozess des Vakuumimprägnierens der Aktivmasse mit Flüssigsalz als Flüssigelektrolyt wird durch eine zweite Öffnung unten am Zellgehäuse sehr erleichtert, denn dadurch kann Gas oben austreten, während die Flüssigkeit unten nachströmt. The process of vacuum impregnation of the active material with liquid salt as the liquid electrolyte is made much easier by a second opening at the bottom of the cell housing, because this allows gas to escape at the top while the liquid flows in at the bottom.

[0011] Das Volumen der aktiven Kathodenmasse verhält sich zum Volumen der aktiven Anodenmasse etwa wie 2 zu 1, weshalb es eigentlich ungünstig ist, die Kathode im begrenzten Innenraum des Elektrolytrohres anzuordnen, denn dadurch lassen sich nur Zellen mit verhältnismässig geringer Kapazität herstellen. Es ist daher die Aufgabe dieser Erfindung, wesentlich grössere Kapazitäten bei Verwendung des gleichen elektrochemischen Systems zu ermöglichen. The volume of the active cathode mass is related to the volume of the active anode mass approximately like 2 to 1, which is why it is actually unfavorable to arrange the cathode in the limited interior of the electrolyte tube, because this allows only cells with a relatively low capacity to be produced. It is therefore the object of this invention to enable significantly larger capacities when using the same electrochemical system.

[0012] Bei der Herstellung einer Zelle wird die Aktivmasse der Kathode in Form von Granulat in den Kathodenraum eingefüllt und anschliessend mit einer Salzschmelze als flüssigem Elektrolyt vakuumimprägniert. Der Kathodenraum ist rohrförmig mit einem geschlossenen Ende, weshalb der Füllprozess und der Imprägnierprozess nur vom oberen Ende her erfolgen kann. Wegen häufig auftretender Blasenbildung beim Zusammentreffen des Granulates mit dem flüssigen Salz wird der Imprägnierprozess erheblich behindert. Auch dieser Nachteil der bekannten Lösung soll erfindungsgemäss beseitigt werden. In the manufacture of a cell, the active material of the cathode is filled into the cathode compartment in the form of granules and then vacuum-impregnated with a molten salt as a liquid electrolyte. The cathode space is tubular with a closed end, which is why the filling process and the impregnation process can only take place from the upper end. The impregnation process is significantly hindered due to the frequent formation of bubbles when the granulate meets the liquid salt. This disadvantage of the known solution should also be eliminated according to the invention.

Claims (9)

Zeichnungen [0013] Figur 1 zeigt einen Querschnitt durch eine erfindungsgemässe Zelle 10. Sie umfasst einen ausserhalb des keramischen Elektrolyten 12 angeordneten Kathodenraum 11, einen innerhalb des keramischen Elektrolyten 12 gelegenen Anodenraum 13 sowie ein Shim-Rohr 14, welches zum keramischen Elektrolyten einen Kapillarspalt 15 bildet. Das ShimRohr reicht vom Beginn des zylindrischen Teiles des keramischen Elektrolytrohres 16 bis nach oben, wo es sich auf einen kleineren Durchmesser verengt 14. Dadurch weitet sich der Kapillarspalt auf und das Natrium kann nicht mehr höher steigen. Der Anodenraum 13 einer mehr oder weniger geladenen Zelle ist mehr oder weniger hoch mit flüssigem Natrium gefüllt. Dieses Natrium steigt im Kapillarspalt bis zur Durchmesserverengung des Shim-Rohres, so dass die Glasdichtung16 zwischen dem Elektrolytrohr und dem keramischen Stützring 17 nicht von flüssigem Natrium benetzt wird, was verlängernd für die Lebensdauer der Dichtung wirkt. Das Shim-Rohr 14 ist beispielsweise durch Reibschweissen mit demZelldeckel 18 innig verbunden. Der Zelldeckel dient gleichzeitig als Minuspol der Zelle. Das Zellgehäuse 19 ist aus einem Metall hergestellt, dessen elektrisches Potential nicht geringer sein darf als das von Nickel. Ein Ringdeckel 20 verschliesst das Zellgehäuse. Im Ringdeckel befindet sich eine Öffnung 21, in die die Aktivmasse in Form eines Trockengranulates eingefüllt wird. Am runden Ende des Zellgehäuses befindet sich eine zweite Öffnung 22, die zum Vakuumimprägnieren der Aktivmasse dient. Nach Abschluss des Füll- und Imprägnierprozesses werden beide Öffnungen 21, 22 hermetischverschlossen. Der Zellboden 23 ist halbkugelförmig ausgeführt, wodurch auch dieser Teil der Zelle zur Kapazität beiträgt. Bezugszeichen [0014] 10 Elektrochemische Zelle 11 Kathodenraum 12 Keramikelektrolyt 13 Anodenraum 14 Shim-Rohr 15 Kapillarspalt 16 Glasdichtung zwischen Elektrolytrohr und keramischem Stützring 17 Stützring aus nicht ionenleitender Keramik 18 Zelldeckel 19 Zellgehäuse 20 Ringdeckel 21 Füllöffnung 22 Imprägnieröffnung 23 Halbkugelförmiger Zellboden PatentansprücheDRAWINGS FIG. 1 shows a cross section through a cell 10 according to the invention. It comprises a cathode chamber 11 arranged outside the ceramic electrolyte 12, an anode chamber 13 located inside the ceramic electrolyte 12, and a shim tube 14 which has a capillary gap 15 to the ceramic electrolyte forms. The shim tube extends from the beginning of the cylindrical part of the ceramic electrolyte tube 16 to the top, where it narrows to a smaller diameter 14. As a result, the capillary gap widens and the sodium can no longer rise any higher. The anode space 13 of a more or less charged cell is filled to a greater or lesser extent with liquid sodium. This sodium rises in the capillary gap up to the narrowing of the diameter of the shim tube, so that the glass seal 16 between the electrolyte tube and the ceramic support ring 17 is not wetted by liquid sodium, which has the effect of extending the service life of the seal. The shim tube 14 is intimately connected to the cell cover 18 by, for example, friction welding. The cell cover also serves as the negative pole of the cell. The cell housing 19 is made of a metal whose electrical potential must not be lower than that of nickel. A ring cover 20 closes the cell housing. In the ring lid there is an opening 21 into which the active material is filled in the form of dry granules. At the round end of the cell housing there is a second opening 22 which is used for vacuum impregnation of the active material. After completion of the filling and impregnation process, both openings 21, 22 are hermetically sealed. The cell bottom 23 is hemispherical, whereby this part of the cell also contributes to the capacity. 10 electrochemical cell 11 cathode compartment 12 ceramic electrolyte 13 anode compartment 14 shim tube 15 capillary gap 16 glass seal between electrolyte tube and ceramic support ring 17 support ring made of nonionic ceramic 18 cell cover 19 cell housing 20 ring cover 21 filling opening 22 impregnation opening 23 hemispherical cell bottom 1. Elektrochemische Zelle (10), basierend auf dem Redoxsystem Na/MCI2, mit einem Nationen leitenden Keramikelektrolyten (12) und einem Salz als flüssigen Elektrolyten, wobei ein Kathodenraum (11) der elektrochemischen Zelle (10) ausserhalb eines Elektrolytrohres der elektrochemischen Zelle (10) und ein Anodenraum (13) der elektrochemischen Zelle (10) innerhalb des Elektrolytrohres angeordnet ist. 1. Electrochemical cell (10), based on the redox system Na / MCI2, with a nation-conducting ceramic electrolyte (12) and a salt as the liquid electrolyte, a cathode compartment (11) of the electrochemical cell (10) outside an electrolyte tube of the electrochemical cell ( 10) and an anode space (13) of the electrochemical cell (10) is arranged within the electrolyte tube. 2. Elektrochemische Zelle (10) nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass ein halbkugelförmiger Boden (23) eines Zellgehäuses (19) der elektrochemischen Zelle (10) eine Füllöffnung (21) zum Vakuumimprägnieren einer Aktivmasse aufweist, welche dazu vorgesehen ist, nach Erstarren einer Imprägnierflüssigkeit verschlossen zu sein. 2. Electrochemical cell (10) according to claim 1, characterized in that a hemispherical bottom (23) of a cell housing (19) of the electrochemical cell (10) has a filling opening (21) for vacuum impregnation of an active material, which is provided after solidification to be sealed with an impregnation liquid. 3. Elektrochemische Zelle (10) nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass ein am Zellgehäuse (19) oben angeordneter Ringdeckel (20) ein Füllloch aufweist, welches zum Einfüllen von Aktivmasse und zum Evakuieren bei einem Imprägnierprozessvorgesehen ist. 3. Electrochemical cell (10) according to claim 1 or 2, characterized in that an annular cover (20) arranged at the top of the cell housing (19) has a filling hole which is provided for filling in active material and for evacuation during an impregnation process. 4. Elektrochemische Zelle (10) nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, dass der am Zellgehäuse (19) oben angeordnete Ringdeckel (20) so geformt ist, dass er gleichzeitig ein Zollverschluss und ein Dichtring einer Glasdichtung (16) der elektrochemischen Zelle ist. 4. Electrochemical cell (10) according to claim 3, characterized in that the ring cover (20) arranged at the top of the cell housing (19) is shaped so that it is at the same time a customs seal and a sealing ring of a glass seal (16) of the electrochemical cell. 5. Elektrochemische Zelle (10) nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass ein Zellgehäuse (19) der elektrochemischen Zelle (10) als ein Stromsammler einer positiven Elektrode dient und ein oben an dem Zellgehäuse (19) angeordneter Ringdeckel (20) einen Pluspol der elektrochemischen Zelle (10) bildet. 5. Electrochemical cell (10) according to one of the preceding claims, characterized in that a cell housing (19) of the electrochemical cell (10) serves as a current collector of a positive electrode and an annular cover (20) arranged on top of the cell housing (19) has a Forms positive pole of the electrochemical cell (10). 6. Elektrochemische Zelle (10) nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass im Inneren des Keramikelektrolyten (12) ein Shim-Rohr (14) angeordnet ist, das mit einem Elektrolytrohr einen ringförmigenKapillarspalt (15) bildet. 6. Electrochemical cell (10) according to one of the preceding claims, characterized in that a shim tube (14) which forms an annular capillary gap (15) with an electrolyte tube is arranged inside the ceramic electrolyte (12). 7. Ein Shim-Rohr (14) in einer elektrochemischen Zelle (10) nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, dass dasShim-Rohr (14) am oberen Ende etwa 10 mm unterhalb einer Glasdichtung (16) einen verkleinerten Durchmesseraufweist, so dass flüssiges Natrium nicht höher steigen kann. A shim tube (14) in an electrochemical cell (10) according to claim 6, characterized in that the shim tube (14) has a reduced diameter at the upper end about 10 mm below a glass seal (16), so that liquid sodium cannot rise higher. 8. Ein Shim-Rohr (14) in einer elektrochemischen Zelle (10) nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, dass dasShim-Rohr (14) aus einem elektrisch gut leitfähigem Material gebildet ist, so dass das Shim-Rohr (14) mit niedrigemelektrischen Widerstand als Stromsammler für den Minuspol dient. 8. A shim tube (14) in an electrochemical cell (10) according to claim 6, characterized in that the shim tube (14) is formed from a material with good electrical conductivity, so that the shim tube (14) has a low electrical conductivity Resistance serves as a current collector for the negative pole. 9. Ein Shim-Rohr (14) in einer elektrochemischen Zelle (10) nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, dass dasShim-Rohr (14) metallisch gut leitend mit einem Zelldeckel (18) verbunden ist, so dass der Zelldeckel (18) einenMinuspol der elektrochemischen Zelle (10) bildet. 9. A shim tube (14) in an electrochemical cell (10) according to claim 8, characterized in that the shim tube (14) is connected to a cell cover (18) in a metallically highly conductive manner, so that the cell cover (18) has a negative pole the electrochemical cell (10) forms.
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