CH706903A2 - Verfahren zur Messung von Aerosolen durch induzierte Ströme als Folge einer gepulsten Aufladung. - Google Patents

Abstract

Gemäss der Erfindung werden Partikel eines Aerosols zunächst in einem gepulst betriebenen Diffusionsauflader aufgeladen, so sich der Ladungszustand des Aerosols periodisch ändert. Anschliessend wird das Aerosol an einer oder mehreren Messelektroden vorbeigeleitet, und induziert in jeder Elektrode einen Strom, der proportional zu der Ladung der Partikel ist. Die Ströme jeder Messelektrode werden mit Elektrometern (6) gemessen und anschliessend ausgewertet. Im Falle einer Einzelelektrode kann dadurch die lungendeponierte Partikeloberfläche bestimmt werden. Wird mehr als eine Messelektrode eingesetzt, so werden zwischen den einzelnen Elektroden Partikel grössenselektiv abgeschieden, wodurch im Falle von zwei Elektroden die mittlere Partikelgrösse und die Partikelanzahl bestimmt werden kann, im Falle von mehreren Elektroden sogar die Partikelgrössenverteilung. Dieses Messverfahren kann auch verwendet werden, um eine optimale Belegung einer Mikroskopprobe mit Nanopartikeln zu erreichen.

Description

Technisches Gebiet

[0001] Die vorliegende Erfindung beschreibt ein Verfahren zur berührungslosen Messung von Aerosolen (in Trägergasen suspendierten Partikeln) durch induzierte Ströme, die absichtlich durch gepulste Aufladung der Partikel hervorgerufen werden, sowie als Ausführungsbeispiele drei Vorrichtungen, die auf diesem Verfahren basieren.

[0002] Aerosole sind relevant für das Klima, und je nach chemischer Zusammensetzung gesundheitsgefährdend, wenn sie von Menschen eingeatmet werden. Ihre Messung ist daher von praktischer Bedeutung.

Stand der Technik

[0003] Es gibt mehrere Aerosolmessgeräte, die die Partikel des Aerosols elektrisch aufladen, und danach die geladenen Partikel detektieren, um dadurch Aussagen über das Aerosol zu machen. Mit solchen Verfahren können beispielsweise Partikelgrössenverteilungen, Partikelanzahl, mittlere Partikeldurchmesser oder lungendeponierte Partikeloberfläche gemessen werden.

[0004] Die Partikel werden üblicherweise in unipolaren Aufladern geladen, die Ionen einer Polarität erzeugen, und mit den Partikeln mischen. Die überzähligen Ionen werden in einer lonenfalle, die aus einem schwachen elektrischen Feld besteht, wieder abgeschieden, so dass lediglich die geladenen Partikel übrig bleiben. Die Detektion der geladenen Partikel erfolgt danach in jeweils isolierten Filtern, porösen Körpern, Impaktoren, oder durch Abscheidung durch elektrische Felder auf isolierte Messelektroden. Die Partikel werden also üblicherweise im Messgerät gesammelt, wodurch dieses periodisch gereinigt werden muss. Die Detektion erfolgt praktisch immer durch einen Einfang der Partikel, so dass die Ladungen auf den Partikeln als Strom gemessen werden können. Die Ströme auf den Filtern, porösen Körpern, Impaktoren oder Messelektroden müssen mittels hochempfindlichen Stromverstärkern, sogenannten Elektrometern, gemessen werden, da sie typischerweise im Bereich 1fA–1pA liegen. Elektrometer weisen einen Nullpunktoffset auf, der temperaturabhängig ist. Dieser Offset muss daher periodisch gemessen und abgeglichen werden.

[0005] In den meisten bestehenden Messgeräten werden die Partikel mit unipolaren Diffusionsaufladern aufgeladen. Die Ladung, die die Partikel als gesamtes in einem unipolaren Diffusionsauflader aufnehmen, ist ziemlich genau proportional zu der lungendeponierten Partikeloberfläche (US 7,812,306). Komplexere Messgeräte benützen zwei oder mehr Messelektroden mit Elektrometern um die Ladung der Partikel zu messen. Mit zwei Detektoren die eine partikelgrössenabhängige Abscheidestufe zwischengeschaltet haben, kann die mittlere Partikelgrösse sowie die Partikelanzahlkonzentration bestimmt werden (EP 1 681 550 und EP 1 655 595). Mit mehreren Detektoren kann auch eine Partikelgrössenverteilung bestimmt werden (EP 1 156 320).

[0006] In den Patentschriften (GB 2 374 671) sowie (EP 1 681 550) wurde dargelegt, wie Konzentrationsschwankungen von geladenen Partikeln in mehrstufigen Aerosolmessgeräten, die auf Strommessungen basieren, Störungen durch induzierte Ströme hervorrufen, und es wurden geeignete Massnahmen aufgezeigt um diese Störungen zu korrigieren. Eine Möglichkeit besteht in der Messung der induzierten Ströme mittels zusätzlichen Detektionselektroden, die als Faradaykäfig ausgeführt werden. Ein Faradaykäfig besteht zum Beispiel aus einem Stück leitfähigem Rohr mit Gittern an den Enden. Der Faradaykäfig wird vom Aerosol durchströmt, und die Partikel werden im Gegensatz zum Standardverfahren nicht deponiert. In den erwähnten Patentschriften wird das Signal der zusätzlichen Detektionselektroden aber nur benützt, um die Signale der eigentlichen Messelektroden zu korrigieren.

[0007] In der Patentschrift (EP 1 655 595) wird ein Verfahren aufgezeigt, in dem mittels einer periodisch geschalteten elektrostatischen Abscheidung von Partikeln eine periodische Konzentrationsänderung hervorgerufen wird, die direkt in einem Faradaykäfig gemessen werden kann. Die Amplitude des Elektrometersignals ist gemäss diesem Patent proportional zu der Partikelanzahlkonzentration. Auch hier werden Partikel aber im Gerät abgeschieden, diesmal nicht im Elektrometer selber, sondern davor.

Darstellung der Erfindung

[0008] Gegenstand der Erfindung ist, dass induzierte Ströme nicht mehr als Störung aufgefasst werden, sondern dass induzierte Ströme direkt als Messsignal benützt werden, und im Gerät durch eine zeitliche Variation des Ladungszustands des Aerosols absichtlich hervorgerufen werden. Diese zeitliche Variation wird dadurch hervorgerufen, dass ein unipolarer Auflader gepulst betrieben wird, d.h. der Auflader wird periodisch ein- und ausgeschaltet (gepulster unipolarer Betrieb). Das Aerosol ist dadurch periodisch elektrisch neutral, dann geladen, dann wieder neutral und so weiter. Alternativ kann ein gepulster bipolarer Betrieb benützt werden, wobei der Auflader das Aerosol periodisch positiv und negativ auflädt. Im bipolar gepulsten Fall wird das Nutzsignal doppelt so gross wie im unipolar gepulsten Fall. Das gepulst geladene Aerosol wird anschliessend in einer oder mehreren Messelektroden detektiert, die entweder als komplette oder partielle Faradaykäfige ausgeführt sind. Ein kompletter Faradaykäfig ist ein Volumen, das mit leitenden Wänden oder Gittern mit Gitteröffnungen viel kleiner als den Dimensionen des Käfigs vollständig umgeben ist. Ein Beispiel hierfür ist ein Metallrohr mit Gittern an den Enden. Ein partieller Faradaykäfig hat auch noch Öffnungen von ähnlichen Dimensionen wie der Käfig selber - ein Beispiel dafür ist ein Metallrohr mit offenen Enden. Wird ein kompletter Faradaykäfig über ein Elektrometer geerdet, so muss die Summe der Ladung im Käfig und auf dem Käfig immer 0 sein. Fliesst also eine Ladung Q in den Käfig, so fliesst durch das Elektrometer eine Ladung -Q auf den Käfig. Die Strommessung am kompletten Faradaykäfig ist damit bis auf das Vorzeichen identisch zu einer Strommessung des geladenen Aerosols durch Einfang des Aerosols auf einem Partikelfilter, wie dies üblicherweise geschieht. Wird ein partieller Faradaykäfig verwendet, so ist das Signal je nach Offenheit des partiellen Käfigs entsprechend kleiner, aber immer proportional zu demjenigen in einem kompletten Faradaykäfig.

[0009] Basierend auf dieser gepulsten Aufladung und der Detektion in Faradaykäfigen können verschiedene Geräte gebaut werden, die ähnlich zu bestehenden Aerosolmessgeräten sind, die aber mehrere Vorteile gegenüber dem Stand der Technik aufweisen, nämlich (1) automatische Nullpunktkorrektur der Elektrometer, (2) berührungslose Detektion, d.h. deutlich geringerer Reinigungs- und Wartungsaufwand, sowie weitere spezifische Vorteile die in den Ausführungsbeispielen erläutert werden. In EP 1 655 595 wird eine zeitliche Variation der Partikelladung durch eine elektrostatische Abscheidevorrichtung erzeugt. Diese Abscheidevorrichtung ist bei gepulster Aufladung in unseren Ausführungsbeispielen 1 und 2 unnötig, d.h. unsere Vorrichtungen sind einfacher.

[0010] Die Erfindung wird in drei Ausführungsbeispielen erläutert, welche auch in den Zeichnungen dargestellt sind.

Aufzählung der Zeichnungen

[0011] <tb>Fig. 1 :<SEP>Aufbau einer Messvorrichtung zur Messung der lungendeponierten Partikeloberfläche mittels gepulst aufgeladenem Aerosol <tb>Fig. 2 :<SEP>Zeitlicher Verlauf der Aufladung des Aerosols in einem unipolar gepulsten Auflader. <tb>Fig. 3 :<SEP>Zeitlicher Verlauf der Aufladung des Aerosols in einem bipolar gepulsten Auflader. <tb>Fig. 4 :<SEP>Verschiedene Varianten zur Realisierung des Faradaykäfigs, bzw. der Detektionselektrode. <tb>Fig. 5 :<SEP>Aufbau einer Messvorrichtung zur optimalen Belegung einer Mikroskop-Probe mit Nanopartikeln <tb>Fig. 6 :<SEP>Aufbau einer Messvorrichtung zur Messung der Partikelgrössenverteilung mittels gepulst aufgeladenem Aerosol <tb>Fig. 7 :<SEP>zeitlicher Verlauf des Elektrometermesssignals an einem Faradaykäfig bei unipolar gepulster Aufladung des Aerosols. <tb>Fig. 8 :<SEP>charakteristischer positiv-negativer Doppelpuls der von einer einzelnen geladenen Aerosolwolke an einem Faradaykäfig hervorgerufen wird.

Ausführungsbeispiel 1:

[0012] Fig. 1 zeigt ein Messgerät zur berührungslosen Messung der lungendeponierten Partikeloberfläche. Durch einen Einlass (1) tritt das Aerosol in das Messgerät ein. Es fliesst in den Auflader, bestehend aus Coronadraht (2), Abschirmungsgitter (3) und Gegenelektrode (4). Am Coronadraht liegt eine unipolar oder bipolar gepulste Hochspannung an, so dass eine stille Entladung entsteht, die Ionen einer (unipolar) oder beiden (bipolar) Polaritäten erzeugt. Diese Ionen können durch das Abschirmungsgitter in den Aerosolfluss gelangen, und werden durch die Gegenelektrode, die auf einer tiefen Spannung mit dem entgegengesetzten Vorzeichen der Ionen gehalten wird, angezogen. Die Ionen werden auf der Gegenelektrode abgeschieden, und der dadurch entstehende Strom wird gemessen um die Aufladung kontrolliert zu halten. Im Auflader wird das Aerosol mit Ionen vermischt und dadurch aufgeladen. Die Gegenelektrode ist in Flussrichtung etwas länger ausgeführt als das Abschirmungsgitter und dient dadurch gleichzeitig als lonenfalle, d.h. alle Ionen werden an der Gegenelektrode abgeschieden, und übrig bleiben nur geladene Partikel. Das periodisch geladene Aerosol durchströmt nun den Faradaykäfig (5) und mittels des Elektrometers (6) wird das Messsignal aufgezeichnet. Das Aerosol wird am Auslass (7) mittels Pumpe oder Ventilator abgesogen.

[0013] Fig. 2 zeigt den zeitlichen Verlauf der Aerosolladung bei unipolar gepulstem Betrieb des Aufladers, Fig. 3 dasselbe bei bipolar gepulstem Betrieb.

[0014] In Fig. 4 sind verschiedene Varianten des Faradaykäfigs an dem das Elektrometer angeschlossen ist dargestellt. Der Faradaykäfig kann komplett sein, zum Beispiel als metallisches Rohr mit Gittern an den Enden (10), oder partiell, zum Beispiel als offenes metallisches Rohr (11), als isolierter Teil eines Rohrs (12) oder als isolierte Metallfläche (14) auf einer Leiterplatte (13) die auf einen geerdeten Flusskanal (15) geschraubt wird. Die letzte Variante erlaubt besonders einfache Konstruktionen von Messgeräten.

[0015] Das Messsignal am Elektrometer bei unipolar gepulstem Betrieb ist in Fig. 7 dargestellt. Immer wenn eine geladene Aerosolwolke in den Käfig strömt, fliesst ein Ausgleichsstrom (40) auf den Faradaykäfig, der dafür sorgt, dass der gesamte Käfig mit Inhalt elektrisch neutral bleibt. Dieser Strom ist exakt gleich gross wie der Strom, der in einem Filter, der die Partikel einfängt gemessen würde, und daher gemäss Patent US 7,812,306 proportional zu der lungendeponierten Partikeloberfläche. Sobald die Wolke den Faradaykäfig wieder verlässt, fliesst der Strom in die umgekehrte Richtung, aber mit der gleichen Stärke (41). Die Amplitude des Messsignals ist daher doppelt so gross wie in bisherigen Messgeräten, die das Aerosol konstant aufladen und in einem Filter mit Elektrometerverstärker messen. Wird die Vorrichtung mit einem bipolar gepulsten Auflader betrieben, verdoppelt sich die Amplitude des Messsignals nochmals, ist also dann vier Mal so gross wie in üblichen Messgeräten.

[0016] Diese Vorrichtung hat folgende 4 Vorteile gegenüber dem Stand der Technik: 1) Die Verdopplung oder Vervierfachung des Messsignals bei unipolar oder bipolar gepulstem Betrieb 2) Die berührungslose Messung der lungendeponierten Partikeloberfläche macht Filterwechsel überflüssig, wodurch ein wesentlich geringerer Wartungsaufwand entsteht 3) Die Abwesenheit des Filters führt zu einem kleineren Druckabfall über dem Messgerät, wodurch weniger Energie für die Erzeugung des Gasflusses im Messgerät benötigt wird, und Messgeräte mit besonders geringem Energieverbrauch gebaut werden können. 4) Driftet der Nullpunkt des Elektrometers, so wird dies automatisch kompensiert, da nur die Amplitude des Messsignals ausschlaggebend ist.

Ausführungsbeispiel 2:

[0017] Fig. 5 zeigt ein Messgerät zur optimalen Belegung einer Mikroskopprobe mit Nanopartikeln. In dieser Anordnung wird anschliessend an Ausführungsbeispiel 1 eine Mikroskopprobe (20), beispielsweise ein Netzchen für ein Transmissionselektronenmikroskop, auf einem Probenhalter (21) angebracht, an dem das Aerosol vorbeiströmt, bevor es durch den Auslass (22) aus dem Messgerät strömt. Durch ein starkes elektrisches Feld werden die geladenen Partikel auf die Probe abgeschieden. Dieses Feld wird beispielsweise dadurch erzeugt, dass am Probenhalter eine elektrische Spannung angelegt wird. Das Problem ist nun, dass man so lange Partikel sammeln möchte, bis die Probe genügend belegt ist - d.h. es sollen weder zu wenige noch zu viele Partikel auf der Probe sein. Da während der Probenahme laufend die Partikelkonzentration über die Messelektrode gemessen wird, kann abgeschätzt werden, wann genügend Partikel gesammelt wurden. Die Probenahme kann dann automatisch gestoppt werden. Das Messgerät kann auch so betrieben werden, dass es Partikel nur dann sammelt, wenn die gemessene Partikelkonzentration einen bestimmten Schwellwert überschreitet.

[0018] Übliche Methoden zur Probenahme von Partikeln für die Mikroskopie sind die direkte Ansaugung von Partikeln auf porösen Filtern, die Abscheidung durch Thermophorese oder durch elektrische Aufladung und anschliessende Abscheidung in einem elektrischen Feld. Bei der Filterabscheidung und der Abscheidung durch Thermophorese kann die nötige Probenahmedauer nur aufgrund von Erfahrungswerden geschätzt werden. Bei der normalen Aufladung gefolgt von Abscheidung kann der Strom, der auf die Probe fliesst gemessen werden, jedoch nur mit grossem Aufwand, da die Probe auf einer hohen elektrischen Spannung liegt, was die Strommessung enorm kompliziert. Vorteile gegenüber dem Stand der Technik sind also 1) Integration der Messung der lungendeponierten Oberflächenmessung in das Messgerät, so dass das Gerät zunächst ohne Probenahme zur Detektion von Partikelquellen eingesetzt werden kann 2) Einfache Messung der nötigen Probenahmedauer 3) Belegung der Probe nur bei Überschreitung eines Schwellwerts

Ausführungsbeispiel 3:

[0019] Fig. 6 zeigt ein Messgerät zur berührungslosen Messung von Partikelanzahl und mittlerem Partikeldurchmesser, oder der Partikelgrössenverteilung. In dieser Anordnung werden zusätzlich zum im Ausführungsbeispiel 1 beschriebenen Aufbau weitere Faradaykäfige (31) mit Elektrometern benützt. Das Gerät kann lediglich einen zusätzlichen Käfig haben, womit die der mittlere Partikeldurchmesser und die Partikelanzahlkonzentration bestimmt werden können (ähnlich wie in EP 1 681 550 und EP 1 655 595), oder mehrere, womit eine Partikelgrössenverteilung bestimmt werden kann (wie in EP 1 156 320). Zwischen den einzelnen Messelektroden wird jeweils ein Teil der Partikel in einem elektrischen Feld abgeschieden, das durch entsprechende Abscheideelektroden (30) angelegt wird. Im elektrischen Feld werden vorzugsweise kleine Partikel abgeschieden, da diese eine höhere elektrische Mobilität haben als grössere Partikel. Mit der ersten Messelektrode werden also alle Partikel gemessen, danach werden an der ersten Abscheideelektrode die kleinsten Partikel entfernt. In der zweiten Messelektrode wird nur noch ein Signal der verbleibenden Partikel gemessen, die Differenz zu der ersten Messelektrode entspricht also der Menge der kleinsten Partikel. An weiteren Abscheideelektroden können mittels höheren elektrischen Feldern oder längeren Verweildauern die nächstgrösseren Partikel abgeschieden werden, und somit weitere Grössenklassen aufgelöst werden. Jede einzelne geladene Aerosolwolke ruft nacheinander in jedem Faradaykäfig den in Fig. 8 gezeigten typischen Doppelpuls hervor, bestehend aus einem positiven Puls (50) und einem negativen Puls (51) – oder umgekehrt, je nach Polarität des Aufladers. Man erhält im ersten Käfig die höchste Pulsamplitude, und in jedem weiteren Käfig eine kleinere Amplitude, da zwischen jeder Messelektrode ein Teil der Partikel aus dem Gasstrom entfernt wird.

[0020] Das vorgestellte Verfahren hat wiederum mehrere Vorteile gegenüber dem Stand der Technik: 1) Es muss nur die Amplitude der Messsignale detektiert werden, die wie im Ausführungsbeispiel 1 höher ist als in üblichen Messgeräten 2) Der Nullpunktoffset der Elektrometer wird auch hier automatisch korrigiert 3) Die Messsignale können jeweils derselben Aerosolwolke zugeordnet werden, wodurch bei N Messelektroden N Amplituden bestimmt werden können, die allesamt zu derselben Aerosolwolke gehören. In (EP 1 655 595) wird eine ähnliche Technik vorgestellt, in der jedoch die Partikelabscheidung durch das elektrische Feld zeitlich sequentiell geschieht. Bei schnellen Änderungen der Aerosolkonzentration wird dadurch ein Fehler gemacht, da Messsignale, die verschiedenen Konzentrationen entsprechen, miteinander verglichen werden, was zu unsinnigen Resultaten führt. 4) Die Messelektroden messen nur die induzierten Ströme. In EP 1 681 550 und EP 1 156 320 werden Verfahren vorgestellt, die ähnlich zu dieser Erfindung sind, wo jedoch jeweils eine Kombination von induzierten Strömen und durch Partikeleinfang hervorgerufene Ströme gemessen wird. Die induzierten Ströme müssen auf aufwändige Art wieder korrigiert werden, was hier nicht der Fall ist. Ausserdem werden in den genannten beiden Verfahren die Partikel in porösen Körpern gesammelt, die mit der Zeit verschmutzen und gereinigt werden müssen, da sich ihre Abscheidecharakteristik im verschmutzten Zustand verändert. Dieses Problem stellt sich nicht im Falle der Abscheidung mittels elektrischem Feld.

Claims (16)

1. Verfahren zur Messung von Aerosolen, die eine gepulste Aufladung benützen um induzierte Ströme als Messsignal hervorzurufen.

2. Verfahren nach Anspruch 1, in dem der Auflader unipolar gepulst wird.

3. Verfahren nach Anspruch 1, in dem der Auflader bipolar gepulst wird.

4. Die Detektion der unter Anspruch 1 hervorgerufenen Ströme in einer isolierten Messelektrode mittels eines Elektrometers.

5. Die Messelektrode von Anspruch 4, gekennzeichnet dadurch, dass sie aus einem kompletten Faradayschen Käfig besteht, der vom Aerosol durchströmt wird.

6. Die Messelektrode von Anspruch 4, gekennzeichnet dadurch dass sie als partieller Faradayscher Käfig ausgeführt ist, der vom Aerosol durchströmt wird.

7. Die Messelektrode von Anspruch 6, gekennzeichnet dadurch dass sie als Teil eines Flusskanals ausgeführt ist, der vom Aerosol durchströmt wird, und dass dieser Teil elektrisch vom restlichen Flusskanal isoliert ist.

8. Die Messelektrode von Anspruch (7), gekennzeichnet dadurch dass sie direkt als leitende Fläche auf einer Leiterplatte ausgeführt wird, der vom Rest der Leiterplatte isoliert ist

9. Die Messelektrode von Anspruch (8), gekennzeichnet dadurch dass sie durch eine auf der Leiterplatte selber ausgeführte Abschirmung, die auf dem gleichen Potential gehalten wird wie die Messelektrode, vor Leckströmen geschützt wird.

10. Eine Vorrichtung basierend auf Ansprüchen 1 bis 9, in dem die Amplitude des an der Messelektrode gemessenen Stroms bestimmt wird, der proportional zu der Ladung des Aerosols ist, und damit mittels einer multiplikativen Kalibrationskonstante die lungendeponierte Partikeloberfläche bestimmt wird.

11. Eine Vorrichtung basierend auf Ansprüchen 1 bis 10, in dem die aufsummierte Amplitude des an der Messelektrode gemessenen Stroms dazu benutzt wird, um die optimale Zeit zur Belegung einer Mikroskopprobe zu bestimmen.

12. Die Vorrichtung von Anspruch 11, gekennzeichnet dadurch, dass die Probe in einem Flusskanal hinter der Messelektrode angebracht ist, und die Partikel durch ein elektrisches Feld auf die Mikroskopprobe abgeschieden werden.

13. Die Vorrichtung aus Anspruch 12, gekennzeichnet dadurch, dass bei Überschreitung eines Schwellwerts die Probenahme automatisch geschieht.

14. Eine Vorrichtung basierend auf Ansprüchen 1 bis 9, in der in zwei oder mehr Messelektroden in serieller Anordnung die induzierten Ströme gemessen werden, wobei jeweils zwischen den Messelektroden eine Abscheidevorrichtung bestehend aus einem elektrischen Feld geschaltet ist.

15. Ein Verfahren basierend auf Anspruch 14, in dem mittels der in zwei Elektroden gemessenen Ströme die Partikelanzahlkonzentration sowie der mittlere Partikeldurchmesser bestimmt werden.

16. Ein Verfahren basierend auf Anspruch 14, in dem mittels den in mehr als zwei Elektroden gemessenen Strömen die Partikelgrössenverteilung bestimmt wird.