CH651474A5 - Topical pharmaceutical products containing salts of alkanecarboxylic acids - Google Patents

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CH651474A5
CH651474A5 CH106981A CH106981A CH651474A5 CH 651474 A5 CH651474 A5 CH 651474A5 CH 106981 A CH106981 A CH 106981A CH 106981 A CH106981 A CH 106981A CH 651474 A5 CH651474 A5 CH 651474A5
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CH
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lower alkyl
hydrogen
formula
pharmaceutical preparations
carbon atoms
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Application number
CH106981A
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German (de)
Inventor
Theodor Prof Dr Eckert
Original Assignee
Ciba Geigy Ag
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    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61KPREPARATIONS FOR MEDICAL, DENTAL OR TOILETRY PURPOSES
    • A61K31/00Medicinal preparations containing organic active ingredients
    • A61K31/185Acids; Anhydrides, halides or salts thereof, e.g. sulfur acids, imidic, hydrazonic or hydroximic acids
    • A61K31/205Amine addition salts of organic acids; Inner quaternary ammonium salts, e.g. betaine, carnitine

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Abstract

The pharmaceutical products which can be administered topically contain compounds of the formula <IMAGE> in which R1 is a group of the formula <IMAGE> in which X2 and X3 are hydrogen and X1 is 2,6-dichloroanilino, and R2 is hydrogen, and in which R3, R4 and R5 are, independently of one another, hydrogen, an aliphatic radical or two of the radicals R3, R4 and R5 together represent a divalent aliphatic radical which is unsubstituted or substituted or interrupted by aza, oxa or thia, with the proviso that at least one of the radicals R3, R4 and R5 is different from hydrogen. The products are suitable as antiinflammatory agents which can be used percutaneously, and as analgesics.

Description

       

  
 

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   PATENTANSPRÜCHE
1. Topisch applizierbare pharmazeutische Präparate enthaltend Verbindungen der Formel
EMI1.1     
 worin Reine Gruppe der Formel (IIa) darstellt,
EMI1.2     
 in der X2 und X3 Wasserstoff und X1 2,6-Dichlor-anilino darstellen, und R2 Wasserstoff bedeutet, und worin R3, R4 und   R5    unabhängig voneinander Wasserstoff, einen aliphatischen Rest oder zwei der Reste R3, R4 und   R5    gemeinsam einen zweiwertigen, unsubstituierten oder substituierten oder durch Aza, Oxa oder Thia unterbrochenen aliphatischen Rest darstellen, mit der Massgabe, dass mindestens einer der Reste R3, R4 und   R5    von Wasserstoff verschieden ist.



   2. Topisch applizierbare pharmazeutische Präparate gemäss Anspruch 1, enthaltend eine Verbindung der Formel I, worin R1 und R2 die in Anspruch 1 angegebenen Bedeutungen haben, R3, R4 und   R5    unabhängig voneinander Wasserstoff, einen unsubstituierten oder durch Amino, eine Gruppe der Formel
EMI1.3     
 oder Hydroxy substituierten Niederalkylrest darstellen oder zwei der Reste R3, R4 und   R5    4- bis 7-gliedriges Niederalkylen, oder durch gegebenenfalls Niederalkyl enthaltendes Aza oder Oxa oder Thia unterbrochenes 4- bis 7-gliedriges Niederalkylen bedeuten, mit der Massgabe, dass mindestens einer der Reste R3, R4 und   R5    von Wasserstoff verschieden ist.



   3. Topisch applizierbare pharmazeutische Präparate gemäss Anspruch 1, enthaltend eine Verbindung der Formel I, worin R1 und R2 die in Anspruch 1 angegebenen Bedeutungen haben und R3, R4 und   R5    unabhängig voneinander Niederalkyl mit bis und mit 4 C-Atomen, wie Methyl oder Ethyl, oder Hydroxyniederalkyl mit bis und mit 4 C-Atomen oder Hydroxyniederalkyl mit bis und mit 4 C-Atomen bedeuten oder R3 Wasserstoff ist und R4 und   R5    unabhängig voneinander Niederalkyl mit bis und mit 4 C-Atomen, Hydroxyniederalkyl mit bis und mit 4 C-Atomen oder zusammen 4- bis 7-gliedriges Niederalkylen, 4- bis 7-gliedriges, gegebenenfalls N-niederalkyliertes Aza- oder Oxa- oder Thianiederalkylen bedeuten oder R3 Wasserstoff, R4 Niederalkyl mit bis und mit 4 C-Atomen und   R5    Oligohydroxyniederalkyl bedeuten,

   oder R3 und R4 Wasserstoff darstellen und   R5    Niederalkyl mit bis und mit 4 C-Atomen, Hydroxyniederalkyl mit bis und mit 4 C-Atomen, Oligohydroxyniederalkyl mit bis und mit 4 C-Atomen, Aminoniederalkyl mit bis und mit 4 C-Atomen oder eine Gruppe der Formel
EMI1.4     
 darstellt, in der alk Niederalkylen mit bis und mit 4 C Atomen bedeutet.



   4. Topisch applizierbare pharmazeutische Präparate gemäss Anspruch 1, enthaltend eine Verbindung der Formel I, worin R1 und R2 die in Anspruch 1 angegebenen Bedeutungen haben und R3, R4 sowie   R5    Hydroxyniederalkyl mit bis und mit 4 C-Atomen bedeuten oder einer der Reste R3, R4 und   R5    Wasserstoff und die anderen Niederalkyl mit bis und mit 4 C-Atomen, Hydroxyniederalkyl mit bis und mit 4 C Atomen oder gemeinsam 3-Oxa-1,5-pentylen bedeuten.



   5. Topisch applizierbare pharmazeutische Präparate gemäss Anspruch 1, enthaltend Diethylammonium-2-(2,6dichloranilino)-phenylacetat.



   6. Topisch applizierbare pharmazeutische Präparate gemäss Anspruch 1, enthaltend Tris(hydroxymethyl)methyl   ammonium-2-(2,6-dichloranilino)-phenylacetat.   



   7. Topisch applizierbare pharmazeutische Präparate gemäss Anspruch 1, enthaltend Triethanolammonium-2-(2,6dichloranilino)-phenylacetat.



   8. Topisch applizierbare pharmazeutische Präparate gemäss Anspruch 1, enthaltend Diethanolammonium-2-(2,6dichloranilino)-phenylacetat.



   9. Topisch applizierbare pharmazeutische Präparate gemäss Anspruch 1, enthaltend Morpholinium-2-(2,6-dichloranilino)-phenylacetat.



   10. Topisch applizierbare pharmazeutische Präparate gemäss Anspruch 1, enthaltend Diisopropanolammonium-2 (2,6-dichloranilino)-phenylacetat.



     11 Topisch    applizierbare pharmazeutische Präparate gemäss Anspruch 1, enthaltend N-Methyl-D-glucammonium2-(2,6-dichloranilino)-phenylacetat.



   Die Erfindung betrifft topisch applizierbare pharmazeutische Präparate, enthaltend Verbindungen der Formel
EMI1.5     
 worin   Rl    eine Gruppe der Formel
EMI1.6     
   (via)    darstellt, in der X2 und X3 Wasserstoff und X1 2,6-Dichlor-anilino darstellen, und R2 Wasserstoff bedeutet, und worin R3, R4 und   R5    unabhängig voneinander Wasserstoff, einen aliphatischen Rest oder zwei der Reste R3, R4 und   R5    gemeinsam einen zweiwertigen, unsubstituierten oder substituierten oder durch Aza, Oxa oder Thia unterbrochenen aliphatischen Rest darstellen, mit der Massgabe, dass mindestens einer der Reste R3, R4 und   R5    von Wasserstoff verschieden ist.  



   Unter topisch applizierbaren pharmazeutischen Präpara



  ten sind insbesondere solche zu verstehen, in denen der Wirkstoff in einer von der Haut resorbierbaren Form, z. B.



  zusammen mit den für die topische Applikation üblichen Hilfs- und/oder Zusatzstoffen, vorliegt.



   Ein aliphatischer Rest R3, R4 oder   R5    bedeutet in erster Linie einen unsubstituierten oder gegebenenfalls durch Amino, eine Gruppe der Formel
EMI2.1     
 oder Hydroxy substituierten Niederalkylrest.



   Solche Reste sind beispielsweise Niederalkyl, Aminoniederalkyl, Hydroxyniederalkyl oder Oligo-hydroxy-niederalkyl.



   Unter einem zweiwertigen aliphatischen Rest ist beispielsweise 4- bis 7-gliedriges Niederalkylen zu verstehen, während ein durch gegebenenfalls substituiertes Aza oder Oxa oder Thia unterbrochener zweiwertiger aliphatischer Rest beispielsweise 4- bis 7-gliedriges 3-Aza-, 3-Oxa- oder 3 Thia-niederalkylen bedeutet, worin Aza z. B. durch Niederalkyl substituiert sein kann.



   Vor- und nachstehend sind unter mit  nieder  bezeichneten organischen Resten und Verbindungen solche zu verstehen, die bis und mit 7, vor allem bis und mit 4 C-Atome enthalten.



   Die im Rahmen des vorliegenden Textes verwendeten Allgemeindefinitionen haben in erster Linie die folgenden Bedeutungen:
Niederalkyl ist z. B. Methyl, Ethyl, n-Propyl, Isopropyl, n-Butyl, Isobutyl, sek.-Butyl oder tert.-Butyl und umfasst ferner entsprechende Pentyl-, Hexyl- oder Heptylreste.



   Aminoniederalkyl ist in erster Linie Aminomethyl, 2 Aminoethyl, 3-Aminopropyl oder 4-Aminobutyl.



   Hydroxyniederalkyl enthält insbesondere eine Hydroxygruppe und ist z. B. Hydroxymethyl, 2-Hydroxyethyl, 2oder 3-Hydroxypropyl oder 2-, 3- oder 4-Hydroxybutyl.



   Oligohydroxy-niederalkyl enthält mindestens zwei Hydroxygruppen und ist z. B. 1,2-Dihydroxyethyl, 2,3-Di- oder 1,2,3-Trihydroxypropyl, 2,3,4-Trihydroxybutyl, 2,3,4,5-Tetrahydroxypentyl oder insbesondere sich von D-Glucamin ableitendes 2,3,4,5,6-Pentahydroxyhexyl, ferner Di-(hydroxymethyl)-methyl, Tri-(hydroxymethyl)-methyl oder 2 (Dihydroxymethyl)-ethyl .



   4- bis 7-gliedriges Niederalkylen ist in erster Linie 1,4 Butylen, 1,5-Pentylen, 1,6-Hexylen, ferner 1,7-Heptylen.



   4- bis 7-gliedriges 3-Aza-, 3-Oxa- oder 3-Thia-niederalkylen ist in erster Linie 3-Aza-, 3-N-Niederalkyl-aza-, wie 3 N-Methyl-aza-, sowie 3-Oxa- oder   3-Thia-1,5-pentylen,    ferner entsprechendes Butylen, Hexylen oder Heptylen.



   Die Verbindungen der Formel
EMI2.2     
 worin   Rl    und R2 obige Bedeutungen haben, oder einige Salze davon sind bekannt. Diese Verbindungen bzw. deren Salze mit Basen werden beispielsweise als nicht-steroidale Antiinflammatorika bei der Behandlung entzündlicher Prozesse eingesetzt. Dabei werden die entsprechenden Präparate überwiegend oral, ferner enteral oder parenteral, verabreicht, jedoch sind bei der Applikationsweise Nebenwirkungen, vor allem im gastrointestinalen Bereich, beispielsweise Ulcus-Bildung an den Schleimhäuten des Magen-Darm Traktes, zu beobachten. Das Ziel der Behandlung unterschiedlicher Formen entzündlicher Erkrankungen, insbesondere des  Weichteilrheumatismus , liegt darin, die vorwiegend mit der systemischen Therapie verbundenen Nebenwirkungen weitgehend zu umgehen.

  Hierzu bietet sich vor allem eine topische Therapie an, wenn es gelingt, den Transport des Wirkstoffs in das Entzündungsgebiet zu gewährleisten.



  Der Erfolg einer Therapie durch perkutane Applikation scheitert jedoch häufig daran, dass es bei Verwendung von Wirkstoffen der Formel (IIIa) nur unzureichend gelingt, die Wirksubstanz in therapeutisch effektiver Menge durch die Haut in das erkrankte Gewebe zu schleusen.



   Der Erfindung liegt die überraschende Feststellung zugrunde, dass sich die Verbindungen der Formel (I) durch hervorragende perkutane Penetrations- und Resorptionseigenschaften auszeichnen.



   Zudem weisen die zu verwendenden Verbindungen der Formel I ausgeprägte antiinflammatorische und analgetische Eigenschaften auf. Die antiinflammatorische Wirksamkeit lässt sich beispielsweise anhand der deutlichen Reduktion der Rattenpfotenschwellung im Modell des Kaolin-Pfoten ödems, erzeugt nach Helv. Physiol. Acta 25, 156 (1967), an der Ratte zeigen, bei dem beispielsweise ein Gel, enthaltend etwa 0,5 bis 5% des Wirkstoffs, in die geschorene Rückenhaut der Versuchstiere einmassiert wird. (Lit.: Arzneimittel Forschung 27 (I), 1326, 1977). Ausserdem kann die antiinflammatorische Aktivität topischer Applikation der Wirksubstanz, beispielsweise in Form eines Gels, enthaltend etwa 0,5 bis 5% des Wirkstoffs, aus der Hemmung einer Abszessbildung, die durch subkutane Carragenin-Injektion bei der Ratte eingeleitet wird, abgeleitet werden (Lit.: Arzneim.



     Forsch. 27(I),    1326, 1977).



   Untersuchungen von Verbindungen der Formel I am Modell des   Phenyl-p-benzochinon-Writhing-Tests    (Methodik: J. Pharmacol. exp. Therap. 125, 237, 1959) im Dosisbereich von etwa 0,1 bis etwa 120 mg p.o. deuten auf eine deutliche analgetische Wirksamkeit.



   Die Verbindungen der Formel I sind daher vorzüglich als perkutan anwendbare   Antiinflammatorika    geeignet, ferner als Analgetika verwendbar.



   Die Erfindung betrifft insbesondere topisch anwendbare pharmazeutische Präparate, enthaltend eine Verbindung der Formel I, worin R, und R2 die eingangs angegebenen Bedeutungen haben, R3, R4 und   R5    unabhängig voneinander Wasserstoff, einen unsubstituierten oder durch Amino, eine Gruppe der Formel
EMI2.3     
 oder Hydroxy substituierten Niederalkylrest darstellen oder zwei der Reste R3, R4 und   R5    4- bis 7-gliedriges Niederalkylen, oder durch gegebenenfalls Niederalkyl enthaltendes Aza oder Oxa oder Thia unterbrochenes 4- bis 7-gliedriges Niederalkylen bedeuten, mit der Massgabe, dass mindestens einer der Reste R3, R4 und   R5    von Wasserstoff verschieden ist.

 

   Hierunter fallen beispielsweise topisch anwendbare pharmazeutische Präparate, enthaltend eine Verbindung der Formel   I,    worin   Rl    und R2 die eingangs angegebenen Bedeutungen haben und R3, R4 und   R5    unabhängig voneinander Wasserstoff, Niederalkyl, Aminoniederalkyl, durch eine Gruppe der Formel  
EMI3.1     
 substituiertes Niederalkyl, Hydroxyniederalkyl, Oligohydroxy-niederalkyl darstellen oder zwei der Reste R3, R4 und   R5    4- bis 7-gliedriges Niederalkylen oder durch gegebenenfalls N-niederalkyliertes Aza oder durch Oxa oder Thia unterbrochenes 4- bis 7-gliedriges Niederalkylen bedeuten.



   Die Erfindung betrifft vor allem topisch anwendbare pharmazeutische Präparate, enthaltend eine Verbindung der Formel I, worin   Rl    und R2 die eingangs angegebenen Bedeutungen haben und R3, R4 und   R5    unabhängig voneinander Niederalkyl mit bis und mit 4 C-Atomen, wie Methyl oder Ethyl, oder Hydroxyniederalkyl mit bis und mit 4 C Atomen, wie 2-Hydroxyethyl, bedeuten oder R3 Wasserstoff ist und R4 und   R5    unabhängig voneinander Niederalkyl mit bis und mit 4 C-Atomen, wie Ethyl, Hydroxyniederalkyl mit bis und mit 4 C-Atomen, wie 2-Hydroxyethyl oder 2-Hydroxypropyl, oder zusammen 4- bis 7-gliedriges Niederalkylen, wie 1,4-Butylen oder 1,5-Pentylen, 4- bis 7-gliedriges, gegebenenfalls N-niederalkyliertes Aza- oder Oxa- oder Thianiederalkylen, wie 3-Aza-, 3-Oxa- oder 3-Thia-1,5-pentylen bedeuten, oder R3 Wasserstoff,

   R4 Niederalkyl mit bis und mit 4 C-Atomen, wie Methyl, und   R5    Oligohydroxyniederalkyl, wie das sich von D-Glucamin ableitende 2,3,4,5,6-Pentahydroxy-1-hexyl, bedeuten, oder R3 und R4 Wasserstoff darstellen und   R5    Niederalkyl mit bis und mit 4 C-Atomen, wie Ethyl, Hydroxyniederalkyl mit bis und mit 4 C-Atomen, wie 2-Hydroxyethyl, Oligohydroxyniederalkyl mit bis und mit 4 C-Atomen, wie Tris(hydroxymethyl)-methyl, Aminoniederalkyl mit bis und mit 4 C-Atomen, wie 2-Aminoethyl, oder eine Gruppe der Formel
EMI3.2     
 darstellt, in der alk Niederalkyl mit bis und mit 4 C-Atomen, wie Ethylen, bedeutet.



   Die Erfindung betrifft in allererster Linie topisch anwendbare pharmazeutische Präparate, enthaltend eine Verbindung der Formel I, worin R, und R2 die vorstehenden Bedeutungen haben und R3, R4 sowie   R5    Hydroxyniederalkyl mit bis und mit 4 C-Atomen, wie 2-Hydroxyethyl, bedeuten oder einer der Reste R3, R4 und   R5    Wasserstoff und die anderen Niederalkyl mit bis und mit 4 C-Atomen, wie Ethyl, Hydroxyniederalkyl mit bis und mit 4 C-Atomen, wie 2-Hydroxyethyl, oder 4- bis 7-gliedriges Oxa-niederalkylen, wie 3-Oxa-1,5-pentylen, bedeuten.



   Besonders bevorzugt sind topisch anwendbare pharmazeutische Präparate, enthaltend eine Verbindung der Formel I, worin R1 und R2 die vorstehend genannten Bedeutungen haben, und einer der Reste R3, R4 und   R5    Wasserstoff bedeutet und die anderen Niederalkyl mit bis und mit 4 C Atomen, wie Ethyl, oder 4- bis 7-gliedriges 3-Oxa-niederalkylen, wie 3-Oxa-1,5-pentylen, darstellen.



   Die Erfindung betrifft namentlich die in den Beispielen genannten topisch anwendbaren pharmazeutischen Präparate.



   Die Verbindungen der Formel I können je nach Wahl der Ausgangsstoffe und Arbeitsweisen in Form eines möglichen Isomeren oder eines Gemisches derselben vorliegen, beispielsweise als optische Isomere, wie Enantiomere oder Diastereomere, oder geometrische Isomere, wie cis-trans-Isomere. Dabei liegen die optischen Isomere in Form der reinen Antipoden und/oder als Racemate vor. Erhaltene Racemate oder Gemische von geometrischen Isomeren können aufgrund chemisch-physikalischer Unterschiede der Komponenten in die reinen Bestandteile aufgetrennt werden. So lassen sich beispielsweise Racemate von optischen Antipoden nach an sich bekannten Methoden, z. B. mit Hilfe chromatographischer Verfahren, durch fraktionierte Kristallisation, Mikroorganismen oder Enzymen, in die entsprechenden Antimeren auftrennen.

  Weiterhin lassen sich beispielsweise optische Antipoden durch Umwandlung des anderen Antimeren in einem racemischen Gemisch anreichern. Vorteilhaft isoliert man das wirksamere der in Frage kommenden Isomeren.



   Die Verbindungen der Formel I können auch in Form ihrer Hydrate erhalten werden oder andere zur Kristallisation verwendete Lösungsmittel einschliessen.



   Die Verbindungen der Formel werden nach an sich bekannten Verfahren hergestellt.



   Eine bevorzugte Verfahrensvariante ist beispielsweise dadurch gekennzeichnet, dass man eine organische Carbonsäure der Formel
EMI3.3     
 oder ein von einem Salz der Formel I verschiedenes Basesalz davon mit einer mindestens äquimolaren Menge des Amins der Formel
EMI3.4     
 oder einem Säureadditionssalz davon umsetzt und, wenn erwünscht, eine verfahrensgemäss erhältliche Verbindung der Formel I in eine andere Verbindung der Formel I umwandelt und/oder ein verfahrensgemäss erhältliches Isomerengemisch in die Komponenten auftrennt.



   Das molare Verhältnis von Säuren der Formel IIIa und Aminen der Formel IIIb hängt von der Wahl der gewünschten Salze bzw. von der Zahl der substituierten Aminogruppen in der entsprechenden Verbindung der Formel IIIb ab.



   Als Säureadditionssalze von Aminen der Formel IIIb werden beispielsweise entsprechende Hydrohalogenide, wie Hydrochloride, eingesetzt. Die Reaktion von Verbindungen der Formel IIIa mit Verbindungen der Formel IIIb erfolgt vorteilhaft in einem inerten Lösungs- bzw. Verdünnungsmittel, erforderlichenfalls unter Kühlen und Erwärmen, z. B. in einem Temperaturbereich von etwa   0     bis etwa   100 0C    vorzugsweise bei Raumtemperatur, in einem geschlossenen Gefäss und/oder unter Inertgasatmosphäre, z. B. Stickstoff.



   Als geeignete Lösungs- und Verdünnungsmittel kommen beispielsweise Wasser, Alkohole, wie Niederalkanole, z. B.



  Methanol oder Ethanol, Ether, wie Diniederalkylether, z. B.



  Diethylether, wie cyclische Ether, z. B. Dioxan oder Tetrahydrofuran, Ketone, wie Diniederalkylketone, z. B. Aceton, Carbonsäureester, wie Niederalkancarbonsäureester, z. B.



  Essigsäureethylester, Amide, wie N,N-Diniederalkylamide, z. B. N,N-Dimethylformamid, Sulfoxide, wie Diniederalkylsulfoxide, z. B. Dimethylsulfoxide, oder Gemische derselben in Frage.



   Die Ausgangsstoffe der Formeln IIIa und IIIb sind bekannt.  



   Die erfindungsgemässen topisch anwendbaren pharmazeutischen Präparate enthalten die pharmazeutisch verwendbaren Verbindungen der Formel I zusammen mit einem pharmazeutisch anwendbaren Zusatz- oder Hilfsmaterial.



  Die tägliche Dosierung des Wirkstoffs hängt von dem Alter und dem individuellen Zustand, sowie von der Applikationsweise ab.



   Als topisch anwendbare pharmazeutische Präparate kommen in erster Linie Creme, Salben und Gele, ferner Pasten, Schäume, Tinkturen und Lösungen in Frage, die von etwa 0,5 bis etwa 5% des Wirkstoffes enthalten.



   Cremen oder Lotionen sind Öl-in-Wasser- Emulsionen, die mehr als 50% Wasser aufweisen. Als ölige Grundlage verwendet man in erster Linie Fettalkohole, z. B. Lauryl-, Cetyl- oder Stearylalkohol, Fettsäuren, z. B. Palmitin- oder Stearinsäure, flüssige bis feste Wachse, z. B. Isopropylmyristat, Wollwachs oder Bienenwachs, und/oder Kohlenwasserstoffe, z. B. Vaselin (Petrolatum) oder Paraffinöl. Als Emulgatoren kommen oberflächenaktive Substanzen mit vorwiegend hydrophilen Eigenschaften in Frage, wie entsprechende nichtionische Emulgatoren, z. B. Fettsäureester von Polyalkoholen oder Ethylenoxidaddukte davon, wie Polyglycerinfettsäureester oder Polyoxyethylensorbitanfettsäureester (Tweens), ferner Polyoxyethylenfettalkoholether oder -fettsäureester, oder entsprechende ionische Emulgatoren, wie Alkalimetallsalze von Fettalkoholsulfaten, z. B.

  Natriumlaurylsulfat, Natriumcetylsulfat oder Natriumstearylsulfat, die man üblicherweise in Gegenwart von Fettalkoholen, z. B.



  Cetylalkohol oder Stearylalkohol, verwendet. Zusätze zur Wasserphase sind u. a. Mittel, welche die Austrocknung der Cremen verhindern, z. B. Polyalkohole, wie Glycerin, Sorbit, Propylenglykol und/oder Polyethylenglykole, ferner Konservierungsmittel, Riechstoffe, etc.



   Salben oder Lotionen sind   Wasser-in-ÖI-Emulsionen,    die bis zu 70%, vorzugsweise jedoch von etwa 20% bis etwa 50% Wasser oder wässrige Phase enthalten. Als Fettphase kommen in erster Linie Kohlenwasserstoffe, z. B. Vaseline, Paraffinöl und/oder Hartparaffine in Frage, die zur Verbesserung des Wasserbindungsvermögens vorzugsweise geeignete Hydroxyverbindungen, wie Fettalkohole oder Ester davon, z. B. Cetylalkohol oder Wollwachsalkohole bzw. Wollwachs, enthalten. Emulgatoren sind entsprechende lipophile Substanzen, wie Sorbitanfettsäureester (Spans), z. B. Sorbitanoleat und/oder Sorbitanisostearat. Zusätze zur Wasserphase sind u. a. Feuchthaltungsmittel, wie Polyalkohole, z. B.



  Glycerin, Propylenglykol, Sorbit und/oder Polyethylenglykol, sowie Konservierungsmittel, Riechstoffe, etc.



   Mikroemulsionen sind isotrope Systeme, deren Grundlage aus folgenden vier Komponenten besteht: Wasser, einem Emulgator, wie einem Tensid, z. B. Eumulgin, einem Lipid, wie einem unpolaren 01, z. B. Paraffinöl, und einem Alkohol mit einer lipophilen Gruppe, z. B. 2-Octyldodecanol. Wenn erwünscht, können die Mikroemulsionen mit anderen Zusatzmitteln versetzt werden.



   Fettsalben sind wasserfrei und enthalten als Grundlage insbesondere Kohlenwasserstoffe, z. B. Paraffin, Vaseline und/oder flüssige Paraffine, ferner natürliches oder partialsynthetisches Fett, z. B. Kokosfettsäuretriglycerid, oder vorzugsweise gehärtete   Ole,    z. B. hydriertes Erdnuss- oder Rizinusöl, ferner Fettsäurepartialester des Glycerins, z. B. Glycerinmono- und -distearat, sowie z. B. die im Zusammenhang mit den Salben erwähnte, die Wasseraufnahmefähigkeit steigernden Fettalkohole, Emulgatoren und/oder Zusätze.



   Bei den Gelen wird zwischen wässrigen, wasserfreien oder wasserarmen Gelen unterschieden, die aus quellbaren, gelbildenden Materialien bestehen. In erster Linie kommen transparente Hydrogele auf der Grundlage anorganischer oder organischer Makromoleküle zum Einsatz. Hochmolekulare anorganische Komponenten mit gelbildenden Eigenschaften sind überwiegend wasserhaltige Silikate, wie Aluminiumsilikate, z. B. Betonit, Magnesium-Aluminium-Silikate, z. B. Veegum, oder kolloidale Kieselsäure, z. B. Aerosil. Als hochmolekulare organische Stoffe werden beispielsweise natürliche, halbsynthetische oder synthetische Makromoleküle verwendet. Natürliche und halbsynthetische Polymere leiten sich beispielsweise von Polysacchariden mit den unterschiedlichsten Kohlenhydratbausteinen ab, wie Cellulosen, Stärken, Tragant, arabisches Gummi, Agar-Agar, Gelatine, Alginsäure und deren Salze, z. B.

  Natriumalginat, und deren Derivate, wie Niederalkylcellulosen, z. B. Methyl- oder Ethylcellulosen, Carboxy-oder Hydroxyniederalkylcellulose, z. B. Carboxymethyl- oder Hydroxyethylcellulosen. Die Bausteine synthetischer, gelbildender Makromoleküle sind beispielsweise entsprechend substituierte ungesättigte Aliphate, wie Vinylalkohol, Vinylpyrrolidin, Acryl- oder Methacrylsäure. Als Beispiele für solche Polymere sind Polyvinylalkohol-Derivate, wie Polyviol, Polyvinylpyrrolidine, wie Kollidon, Polyacrylate bzw. Polymethacrylate, wie Rohagit S oder Eudispert, zu nennen. Den Gelen können übliche Zusatzmittel, wie Konservierungs- oder Riechstoffe, zugegeben werden.



   Pasten sind Cremen und Salben mit sekretabsorbierenden Puderbestandteilen, wie Metalloxiden, z. B. Titanoxid oder Zinkoxid, ferner Talk und/oder Aluminiumsilikate, welche die Aufgabe haben, vorhandene Feuchtigkeit oder Sekrete zu binden.



   Schäume werden z. B. aus Druckbehältern verabreicht und sind in Aerosolform vorliegende flüssige Öl-in-Wasser Emulsionen, wobei halogenierte Kohlenwasserstoffe, wie Chlorfluorniederalkane, z. B. Dichlordifluormethan und Dichlortetrafluorethan, als Treibmittel verwendet werden.



  Als Ölphase verwendet man u. a. Kohlenwasserstoffe, z. B.



  Paraffinöl, Fettalkohole, z. B. Cetylalkohol, Fettsäureester, z. B. Isopropylmyristat, und/oder andere Wachse. Als Emulgatoren verwendet man u. a. Gemische von solchen mit vorwiegend hydrophilen Eigenschaften, wie Polyoxyethylen sorbitan-fettsäureester (Tweens), und solchen mit vorwiegend lipophilen Eigenschaften, wie Sorbitanfettsäureester (Spans). Dazu kommen die üblichen Zusätze, wie Konservierungsmittel, etc.



   Tinkturen und Lösungen weisen meistens eine äthanolische Grundlage auf, der gegebenenfalls Wasser zugesetzt wird und der u. a. Polyalkohole, z. B. Glycerin, Glykole, und/oder Polyethylenglykol, als Feuchthaltemittel zur Herabsetzung der Verdunstung, und rückfettende Substanzen, wie Fettsäureester mit niedrigen Polyethylenglykolen, d. h.

 

  im wässrigen Gemisch lösliche, lipophile Substanzen als Ersatz für die der Haut mit dem Ethanol entzogenen Fettsubstanzen, und, falls notwendig, andere Hilfs- und Zusatzmittel beigegeben sind.



   Die Herstellung der topisch verwendbaren pharmazeutischen Präparate erfolgt in an sich bekannter Weise, z. B.



  durch Lösen oder Suspendieren des Wirkstoffs in der Grundlage oder in einem Teil davon, falls notwendig. Bei Verabreichung des Wirkstoffs als Lösung wird dieser in der Regel vor der Emulgierung in einer der beiden Phasen gelöst; bei Verarbeitung als Suspension wird er nach der Emulgierung mit einem Teil der Grundlage vermischt und dann dem Rest der Formulierung beigegeben.



   Die nachfolgenden Beispiele illustrieren die oben beschriebene Erfindung. Sie sollen diese jedoch in ihrem Umfang in keiner Weise einschränken.  



   Die Temperaturen werden in Celsiusgraden angegeben.



   Beispiel 1
Zu einer Lösung von 2 g 2-(2,6-Dichloranilino)-phenylessigsäure in 40 ml Ether werden 2 ml Diethylamin zugesetzt.



  Die Lösung wird 10 Min. unter Rückfluss erwärmt, abgekühlt und unter vermindertem Druck eingeengt, wobei das   Diethylammonium-2-(2, 6-dichloranilino)-phenylacetat    auskristallisiert. Die farblosen Kristalle werden abfiltriert (Smp.



     110 -113 ,    Zers.) und im Hochvakuum bei Raumtemperatur getrocknet.
EMI5.1     




   Beispiel 2
Zu einer Lösung von 10 g   2-(2,6-Dichloranilino)-phenyl-    essigsäure in 230 ml Essigsäureethylester wird bei Raumtemperatur und unter starkem Rühren innerhalb von 10 Min.



  4,53 g   Tris(hydroxymethyl)methylamin,    gelöst in 10 ml Wasser, zugetropft. Dabei fällt sofort ein Salz aus. Anschliessend wird noch eine halbe Stunde bei Raumtemperatur nachgerührt und das Lösungsmittel am Rotavap entfernt. Der weisse, kristalline Rückstand wird in   11    Aceton/Wasser (1:1) bei ca.   50     gelöst. Die heisse Lösung wird am Rotavap so weit eingeengt, bis erste Kristalle ausfallen. Danach lässt man bei   0     kristallisieren. Die ausgefallenen weissen, flockigen Kristalle werden abgenutscht und unter Hochvakuum getrocknet. Das so erhaltene   Tris-(hydroxymethyl)-methyl-ammo-    nium-2-(2,6-dichloranilino)-phenylacetat hat einen Schmelzpunkt von   202 -204 .   



   Beispiel 3
Zu einer Lösung von 10 g 2-(2,6-Dichloranilino)-phenylessigsäure in 230 ml Essigsäureethylester werden bei Raumtemperatur und unter starkem Rühren innerhalb von 10   Min. 5,52    g Triethanolamin, gelöst in 30 ml Essigsäureethylester, zugetropft. Dabei fällt sofort ein Salz aus. Anschliessend wird noch etwa eine halbe Stunde bei Raumtemperatur nachgerührt und das Lösungsmittel am Rotavap entfernt. Der weisse, kristalline Rückstand wird in wenig heissem Ethanol gelöst und bei   0     auskristallisiert. Die weissen Kristalle werden abgenutscht und unter Hochvakuum getrocknet. Das Triethanolammonium-2-(2,6-dichloranilino)-phenylacetat schmilzt bei   137"138".   



   Beispiel 4
Zu einer Lösung von 10 g 2-(2,6-Dichloranilino)-phenylessigsäure in 230 ml Essigsäureethylester werden bei Raumtemperatur und unter starkem Rühren innerhalb von 10   Min. 3,89    g Diethanolamin, suspendiert in 30 ml Essigsäureethylester, zugetropft. Das dabei gebildete Salz fällt sofort aus. Anschliessend wird eine halbe Stunde bei Raumtemperatur nachgerührt und das Lösungsmittel am Rotavap entfernt. Der gelbliche, kristalline Rückstand wird in wenig siedendem Ethanol gelöst. Die Lösung wird bei   0    stehengelassen, dabei kristallisiert das Diethanolammonium-2-(2,6dichloranilino)-phenylacetat aus, welches einen Schmelzpunkt von   1300132"    aufweist.



   Beispiel 5
Zu einer Lösung von 10 g 2-(2,6-Dichloranilino)-phenylessigsäure in 230 ml Essigsäureethylester werden bei Raumtemperatur und unter starkem Rühren innerhalb von 10 Minuten 3,22 g Morpholin in 30 ml Essigsäureethylester zugetropft. Ca. 10 Min. nach Zugabe des Morpholins fällt ein Salz aus. Danach wird 1 Std. bei Raumtemperatur nachgerührt und das Lösungsmittel am Rotavap entfernt. Anschliessend wird der weisse, kristalline Rückstand in siedendem Ethanol gelöst. Bei   0     kristallisiert das Morpholinium2-(2,6-dichloranilino)-phenylacetat aus, welches bei   1620165"    schmilzt.



   Beispiel 6
Zu einer Lösung von 10 g 2-(2,6-Dichloranilino)-phenylessigsäure in 230 ml Essigsäureethylester werden bei Raumtemperatur und unter starkem Rühren innerhalb von 5 Min.



  4,93 g Diisopropanolamin in 30 ml Essigsäureethylester zugetropft. Nach kurzer Zeit fällt ein Salz aus. Man rührt 1 Std. nach und entfernt das Lösungsmittel am Rotavap und löst den weissen, kristallinen Rückstand in wenig siedendem Ethanol. Die Lösung wird bei   0     stehengelassen, wobei das   Diisopropanolammonium-2-(2, 6-dichloraniIino)-phenylace-    tat auskristallisiert, mit einem Schmelzpunkt von   165-170 .   



   Beispiel 7
Eine Suspension von 6,64 g N-Methyl-D-glucamin in 100 ml Ethanol werden zusammen mit 10 g 2-(2,6-Dichloranilino)-phenylessigsäure in 230 ml Essigsäureethylester bei Raumtemperatur unter Stickstoff über Nacht gerührt. Nach 2 Std. fallen weisse, feine Kristalle aus. Danach wird das Lösungsmittel am Rotavap entfernt, und der weisse, klebrige Rückstand wird in wenig heissem Wasser gelöst. Danach lässt man die klare Lösung langsam auf   0     abkühlen und über Nacht bei   0     stehen. Es fällt eine ölige, halb-kristalline Masse aus, die während 2 Tagen über einen Celit- und Stofffilter abfiltriert wird. Das Nutschgut wird eine Woche bei   60 /100    mmHg getrocknet und anschliessend pulverisiert.



  Das   N-Methyl-D-glucammonium-2-(2,6-dichloranilino)-    phenylacetat schmilzt bei   127"130".   

 

   Beispiel8
Eine Salbe, enthaltend 5% Diethylammonium-2-(2,6 Dichloranilino)-phenylacetat, wird folgendermassen hergestellt:
Zusammensetzung Propylenglykol   10-44%    Polyalkylenglykol, hochmolekular 10% Paraffinöl, dickflüssig 12% Vaselin, weiss 22% Wachs, mikrokristallin 7% Glycerin   0-34%    Parabene 0,2% Wirkstoff 5%
Der Wirkstoff wird in einem Gemisch aus Glycerin und Propylenglykol gelöst und die anderen Komponenten zusammengeschmolzen. Anschliessend wird die Wirkstofflösung in die Fettphase einemulgiert. Nach dem Kaltrühren wird, wenn erwünscht,   Riechstoff (0,1 %)    zugesetzt.



   In analoger Weise erhält man eine Salbe, enthaltend 0,5% oder 2% des Wirkstoffs.



   Beispiel 9
Ein transparentes Hydrogel, enthaltend 5% Diethylammonium-2-(2,6-Dichloranilino)-phenylacetat, wird wie folgt hergestellt:  
Zusammensetzung Wirkstoff 5% Propylenglykol   10-20%    Isopropanol 20% Hydroxypropyl-methylcellulose 2% Wasser ad 100%
Die Hydroxypropyl-methylcellulose wird im Wasser gequollen. Der Wirkstoff wird in einem Gemisch aus Isopropanol und Propylenglykol gelöst. Anschliessend wird die Wirkstofflösung mit dem gequollenen Cellulose-Derivat vermischt und, wenn erwünscht, mit Riechstoffen   (0,1 %)    versetzt.



   In analoger Weise erhält man ein Gel, enthaltend 0,5% oder 2% des Wirkstoffs.



   Beispiel 10
Ein transparentes Hydrogel, enthaltend 5% Diethylammonium-2-(2,6-Dichloranilino)-phenylacetat, wird wie folgt hergestellt:
Zusammensetzung Wirkstoff 5% Propylenglykol 20% Isopropanol 20% Acetylsäurepolymerisat 2% Triethanolamin 3% Wasser ad 100%
Acrylsäurepolymerisat und Wasser werden dispergiert und mit Triethanolamin neutralisiert. Der Wirkstoff wird in einem Gemisch aus Isopropanol und Propylenglykol gelöst.



  Anschliessend wird die Wirkstofflösung mit dem Gel vermischt, wobei, wenn erwünscht,   Riechstoff (0,1 %)    zugegeben werden kann.



   In analoger Weise erhält man Gele, enthaltend 0,5% oder 2% des Wirkstoffs.



   Beispiel 11
Eine transparente Mikroemulsion, enthaltend 5% Di   ethylammonium-2-(2,6-dichloranilino)-phenylacetat,    wird folgendermassen hergestellt:
Zusammensetzung Wirkstoff 5% Cetylstearylalkohol 27% Polyol-Fettsäureester 15% Glycerin 4% Wasser ad 100%
Cetylstearylalkohol und Polyol-Fettsäureester werden auf   95"    erwärmt und darin der Wirkstoff gelöst. Hierzu wird ein auf   95"    erhitztes Gemisch aus Wasser und Glycerin und, wenn erwünscht, Konservierungsmittel (0,2%) gegeben. Die entstandene Mikroemulsion wird unter Rühren gekühlt und gegebenenfalls mit   Riechstoff (0,1 %)    versetzt.



   In analoger Weise erhält man transparente Mikroemulsionen, enthaltend 0,5%   bzw. 2%    des Wirkstoffs.



   Beispiel 12
Eine Lotion, enthaltend 5% Diethylammonium-2-(2,6dichloranilino)-phenylacetat, wird folgendermassen hergestellt:
Zusammensetzung Wirkstoff 5% Mono- und Diglyceride höherer gesättigter Fettsäuren mit Kaliumstearat 8% Polyoxyethylen-cetylstearylether 2% Ölsäuredecylester 5% Propylenglykol 20% Parabene 0,2% Wasser, entmineralisiert ad 100%
Der Wirkstoff und die Parabene werden in Wasser und Propylenglykol gelöst. Dann wird Polyoxyethylencetylstearylether in die Wirkstofflösung zugegeben. Olsäuredecylester und die Glyceride der Fettsäuren mit Kaliumstearat werden zusammengeschmolzen und in die Wasserphase einemulgiert. Die Lotion wird kaltgerührt und gegebenenfalls mit Riechstoffen   (0,1 %)    versetzt.



   Beispiel 13
Eine Lösung, enthaltend 5% Diethylammonium-2-(2,6 Dichloranilino)-phenylacetat, wird folgendermassen hergestellt:
Zusammensetzung Wirkstoff 5% Polyoxyethylen-Sorbitan-Fettsäureester 10% Ethanol 20% Triglycerid, flüssig 65%
Der Wirkstoff wird in Ethanol und Polyoxyethylen Sorbitan-Fettsäureester in flüssigem Triglycerid gelöst. Die beiden Lösungen werden vermischt. Wenn erwünscht, werden zusätzlich Riechstoffe   (0,1%)    zugesetzt.



   In analoger Weise erhält man Lösungen, enthaltend 0,5% bzw. 2% des Wirkstoffs.



   Beispiel 14
Eine Salbe, enthaltend 5% Diethylammonium-2-(2,6 Dichloranilino)-phenylacetat, wird folgendermassen hergestellt:
Zusammensetzung Wirkstoff 5% Mono- und Diglyceride höherer gesättigter Fettsäuren mit Kaliumstearat 17% Ölsäuredecylester 5% Propylenglykol 20% Wasser, entmineralisiert ad 100%
Der Wirkstoff wird in Propylenglykol und Wasser gelöst.



  Mono- und Diglyceride höherer gesättigter Fettsäuren mit Kaliumstearat werden mit Ölsäuredecylester zusammengeschmolzen. Anschliessend wird die Wasserphase in die Fettphase gegeben und emulgiert und, wenn erwünscht, werden Riechstoffe   (0,1 %)    zugesetzt.



   In analoger Weise erhält man eine Creme, enthaltend 0,5% und 2% des Wirkstoffs.



   Beispiel 15
Eine Salbe, enthaltend 5% Diethylammonium-2-(2,6 Dichloranilino)-phenylacetat, wird folgendermassen hergestellt:
Zusammensetzung Wirkstoff 5% Propylenglykol 12% Vaselin, weiss 28% Wachs, mikrokristallin 2% Sorbitan-Fettsäureester 25% Wasser, entmineralisiert ad 100%
Der Wirkstoff wird in Propylenglykol und Wasser gelöst.



  Die Fettbestandteile Vaselin, Wachs sowie Sorbitan-Fettsäu  reester werden zusammengeschmolzen. Anschliessend wird die Wirkstofflösung in die Fettphase einemulgiert und, wenn erwünscht, werden Riechstoffe (0,1%) zugesetzt.



   In analoger Weise erhält man eine Salbe, enthaltend 0,5% und 2% des Wirkstoffs.



   Beispiel 16
Eine Lotion, enthaltend 2% Diethylammonium-2-(2,6dichloranilino)-phenylacetat, wird folgendermassen hergestellt:
Zusammensetzung Wirkstoff 2% Polyalkylenglykol, hochmolekular 14% Triglycerid, flüssig 5% Paraffinöl, dickflüssig 13%   Glycerin-Sorbitan-Fettsäureester    10% Wasser, entmineralisiert ad 100%
Der Wirkstoff wird in Polyalkylenglykol und Wasser gelöst. Triglycerid, Paraffinöl und Glycerin-Sorbitan-Fettsäureester werden zusammengeschmolzen. Anschliessend wird die Wasserphase in die Fettphase emulgiert. Wenn erwünscht, werden Riechstoffe (0,1%) zugegeben.

 

   In analoger Weise erhält man eine Lotion, enthaltend 0,5% des Wirkstoffs.



   In analoger Weise wie in den Beispielen 8 bis 16 erhält man Salben, Cremen, Gele, Mikroemulsion, Lotionen und Lösungen, enthaltend   0,5%,    2% oder 5% der in den Beispie len 1 bis 7 aufgeführten Verbindungen. 



  
 

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   PATENT CLAIMS
1. Topically administrable pharmaceutical preparations containing compounds of the formula
EMI1.1
 in which represents a pure group of the formula (IIa),
EMI1.2
 in which X2 and X3 are hydrogen and X1 is 2,6-dichloroanilino, and R2 is hydrogen, and in which R3, R4 and R5 independently of one another are hydrogen, an aliphatic radical or two of the radicals R3, R4 and R5 together form a divalent, unsubstituted or substituted or interrupted by aza, oxa or thia aliphatic radical, with the proviso that at least one of the radicals R3, R4 and R5 is different from hydrogen.



   2. Topically administrable pharmaceutical preparations according to claim 1, containing a compound of formula I, wherein R1 and R2 have the meanings given in claim 1, R3, R4 and R5 independently of one another hydrogen, an unsubstituted or by amino, a group of the formula
EMI1.3
 or hydroxy-substituted lower alkyl radical or two of the radicals R3, R4 and R5 are 4- to 7-membered lower alkylene, or 4- to 7-membered lower alkylene which is interrupted by aza or oxa or thia optionally containing lower alkyl, with the proviso that at least one of the R3, R4 and R5 are different from hydrogen.



   3. Topically administrable pharmaceutical preparations according to claim 1, comprising a compound of the formula I in which R1 and R2 have the meanings given in claim 1 and R3, R4 and R5 independently of one another are lower alkyl having up to and with 4 carbon atoms, such as methyl or ethyl , or hydroxy-lower alkyl with up to and with 4 carbon atoms or hydroxy-lower alkyl with up to and with 4 carbon atoms or R3 is hydrogen and R4 and R5 independently of one another are lower alkyl with up to and with 4 carbon atoms, hydroxy-lower alkyl with up to and with 4 carbon atoms Atoms or together are 4- to 7-membered lower alkylene, 4- to 7-membered, optionally N-lower alkylated aza- or oxa- or thiane-lower alkylene or R3 is hydrogen, R4 is lower alkyl with up to 4 carbon atoms and R5 is oligohydroxy-lower alkyl,

   or R3 and R4 represent hydrogen and R5 lower alkyl with up to and with 4 C atoms, hydroxy lower alkyl with up to and with 4 C atoms, oligohydroxy lower alkyl with up to and with 4 C atoms, amino lower alkyl with up to and with 4 C atoms or a group of the formula
EMI1.4
 represents, in which alk means lower alkylene with up to and with 4 C atoms.



   4. Topically administrable pharmaceutical preparations according to claim 1, comprising a compound of the formula I in which R1 and R2 have the meanings given in claim 1 and R3, R4 and R5 are hydroxy-lower alkyl having up to and with 4 carbon atoms or one of the radicals R3, R4 and R5 are hydrogen and the other lower alkyl with up to 4 carbon atoms, hydroxy lower alkyl with up to 4 carbon atoms or together 3-oxa-1,5-pentylene.



   5. Topically administrable pharmaceutical preparations according to claim 1, containing diethylammonium 2- (2,6dichloranilino) phenyl acetate.



   6. Topically administrable pharmaceutical preparations according to claim 1, containing tris (hydroxymethyl) methyl ammonium-2- (2,6-dichloroanilino) phenyl acetate.



   7. Topically administrable pharmaceutical preparations according to claim 1, containing triethanolammonium 2- (2,6dichloranilino) phenylacetate.



   8. Topically administrable pharmaceutical preparations according to claim 1, containing diethanolammonium 2- (2,6dichloranilino) phenyl acetate.



   9. Topically administrable pharmaceutical preparations according to claim 1, containing morpholinium 2- (2,6-dichloroanilino) phenylacetate.



   10. Topically administrable pharmaceutical preparations according to claim 1, containing diisopropanolammonium-2 (2,6-dichloroanilino) phenyl acetate.



     11 Topically administrable pharmaceutical preparations according to claim 1, containing N-methyl-D-glucammonium2- (2,6-dichloroanilino) phenylacetate.



   The invention relates to topically administrable pharmaceutical preparations containing compounds of the formula
EMI1.5
 wherein Rl is a group of the formula
EMI1.6
   (via) in which X2 and X3 are hydrogen and X1 is 2,6-dichloro-anilino, and R2 is hydrogen, and in which R3, R4 and R5 independently of one another are hydrogen, an aliphatic radical or two of the radicals R3, R4 and R5 together represent a divalent, unsubstituted or substituted or interrupted by aza, oxa or thia aliphatic radical, with the proviso that at least one of the radicals R3, R4 and R5 is different from hydrogen.



   Among topical pharmaceutical preparations



  ten are to be understood in particular those in which the active ingredient is in a form which can be absorbed by the skin, e.g. B.



  together with the auxiliaries and / or additives customary for topical application.



   An aliphatic radical R3, R4 or R5 primarily means an unsubstituted or optionally by amino, a group of the formula
EMI2.1
 or hydroxy substituted lower alkyl.



   Such residues are, for example, lower alkyl, amino lower alkyl, hydroxy lower alkyl or oligo-hydroxy lower alkyl.



   A divalent aliphatic radical is to be understood as meaning, for example, 4- to 7-membered lower alkylene, while a divalent aliphatic radical interrupted by optionally substituted aza or oxa or thia is, for example, 4- to 7-membered 3-aza, 3-oxa or 3 thia -lower alkylene, wherein aza z. B. may be substituted by lower alkyl.



   Above and below, organic radicals and compounds denoted by are to be understood as those which contain up to and with 7, especially up to and with 4, carbon atoms.



   The general definitions used in the context of this text primarily have the following meanings:
Lower alkyl is e.g. As methyl, ethyl, n-propyl, isopropyl, n-butyl, isobutyl, sec-butyl or tert-butyl and further includes corresponding pentyl, hexyl or heptyl radicals.



   Amino lower alkyl is primarily aminomethyl, 2 aminoethyl, 3-aminopropyl or 4-aminobutyl.



   Hydroxy-lower alkyl contains in particular a hydroxy group and is e.g. B. hydroxymethyl, 2-hydroxyethyl, 2 or 3-hydroxypropyl or 2-, 3- or 4-hydroxybutyl.



   Oligohydroxy-lower alkyl contains at least two hydroxy groups and is e.g. B. 1,2-dihydroxyethyl, 2,3-di- or 1,2,3-trihydroxypropyl, 2,3,4-trihydroxybutyl, 2,3,4,5-tetrahydroxypentyl or in particular 2-derived from D-glucamine, 3,4,5,6-pentahydroxyhexyl, further di- (hydroxymethyl) methyl, tri- (hydroxymethyl) methyl or 2 (dihydroxymethyl) ethyl.



   4- to 7-membered lower alkylene is primarily 1,4-butylene, 1,5-pentylene, 1,6-hexylene and also 1,7-heptylene.



   4- to 7-membered 3-aza, 3-oxa- or 3-thia-lower alkylene is primarily 3-aza, 3-N-lower alkyl-aza-, such as 3 N-methyl-aza-, and 3 -Oxa- or 3-thia-1,5-pentylene, furthermore corresponding butylene, hexylene or heptylene.



   The compounds of the formula
EMI2.2
 wherein R1 and R2 have the above meanings, or some salts thereof are known. These compounds or their salts with bases are used, for example, as non-steroidal anti-inflammatory agents in the treatment of inflammatory processes. The corresponding preparations are predominantly administered orally, and also enterally or parenterally, but side effects can be observed in the mode of administration, particularly in the gastrointestinal area, for example ulceration on the mucous membranes of the gastrointestinal tract. The aim of treating different forms of inflammatory diseases, especially soft tissue rheumatism, is to largely avoid the side effects that are primarily associated with systemic therapy.

  A topical therapy is particularly useful for this if it is possible to ensure that the active ingredient is transported into the area of inflammation.



  However, the success of therapy by percutaneous application often fails because the active ingredients of the formula (IIIa) are only insufficiently able to channel the active substance through the skin into the diseased tissue in a therapeutically effective amount.



   The invention is based on the surprising finding that the compounds of the formula (I) are distinguished by excellent percutaneous penetration and absorption properties.



   In addition, the compounds of formula I to be used have pronounced anti-inflammatory and analgesic properties. The anti-inflammatory efficacy can be demonstrated, for example, by the significant reduction in swelling of the rat paw in the kaolin paw edema model, produced according to Helv. Physiol. Acta 25, 156 (1967), on the rat, in which, for example, a gel containing about 0.5 to 5% of the active ingredient is massaged into the clipped back skin of the test animals. (Lit .: drug research 27 (I), 1326, 1977). In addition, the anti-inflammatory activity of topical application of the active substance, for example in the form of a gel containing about 0.5 to 5% of the active ingredient, can be derived from the inhibition of abscess formation which is initiated by subcutaneous injection of carragenin in the rat (Lit. : Medic.



     Forsch. 27 (I), 1326, 1977).



   Investigations of compounds of the formula I on the model of the phenyl-p-benzoquinone writhing test (method: J. Pharmacol. Exp. Therap. 125, 237, 1959) in the dose range from about 0.1 to about 120 mg p.o. indicate a clear analgesic effectiveness.



   The compounds of the formula I are therefore particularly suitable as percutaneously applicable anti-inflammatory agents, and can also be used as analgesics.



   The invention relates in particular to topically applicable pharmaceutical preparations containing a compound of the formula I in which R and R2 have the meanings given above, R3, R4 and R5 independently of one another are hydrogen, an unsubstituted or, through amino, a group of the formula
EMI2.3
 or hydroxy-substituted lower alkyl radical or two of the radicals R3, R4 and R5 are 4- to 7-membered lower alkylene, or 4- to 7-membered lower alkylene which is interrupted by aza or oxa or thia optionally containing lower alkyl, with the proviso that at least one of the R3, R4 and R5 are different from hydrogen.

 

   This includes, for example, topically applicable pharmaceutical preparations containing a compound of the formula I in which R 1 and R 2 have the meanings given above and R 3, R 4 and R 5 independently of one another are hydrogen, lower alkyl, amino lower alkyl, by a group of the formula
EMI3.1
 represent substituted lower alkyl, hydroxy-lower alkyl, oligohydroxy-lower alkyl or two of the radicals R3, R4 and R5 represent 4- to 7-membered lower alkylene or 4- to 7-membered lower alkylene interrupted by optionally N-lower alkylated aza or by oxa or thia.



   The invention relates above all to topically applicable pharmaceutical preparations containing a compound of the formula I in which R 1 and R 2 have the meanings given above and R 3, R 4 and R 5 independently of one another are lower alkyl having up to and with 4 carbon atoms, such as methyl or ethyl, or Hydroxy-lower alkyl with up to and with 4 C atoms, such as 2-hydroxyethyl, or R3 is hydrogen and R4 and R5 independently of one another are lower alkyl with up to and with 4 C atoms, such as ethyl, hydroxy-lower alkyl with up to and with 4 C atoms, such as 2 -Hydroxyethyl or 2-hydroxypropyl, or together 4- to 7-membered lower alkylene, such as 1,4-butylene or 1,5-pentylene, 4- to 7-membered, optionally N-lower alkylated aza- or oxa- or thiane-lower alkylene, such as Is 3-aza-, 3-oxa- or 3-thia-1,5-pentylene, or R3 is hydrogen,

   R4 is lower alkyl with up to 4 carbon atoms, such as methyl, and R5 is oligohydroxy-lower alkyl, such as 2,3,4,5,6-pentahydroxy-1-hexyl derived from D-glucamine, or R3 and R4 are hydrogen and R5 lower alkyl with up to and with 4 carbon atoms, such as ethyl, hydroxy lower alkyl with up to and with 4 carbon atoms, such as 2-hydroxyethyl, oligohydroxy lower alkyl with up to and with 4 carbon atoms, such as tris (hydroxymethyl) methyl, amino lower alkyl up to and with 4 carbon atoms, such as 2-aminoethyl, or a group of the formula
EMI3.2
 represents, in the alk lower alkyl having up to and with 4 carbon atoms, such as ethylene.



   The invention relates primarily to topically applicable pharmaceutical preparations containing a compound of the formula I, in which R and R2 have the meanings given above and R3, R4 and R5 are hydroxy-lower alkyl having up to and with 4 carbon atoms, such as 2-hydroxyethyl, or one of the radicals R3, R4 and R5 is hydrogen and the other lower alkyl having up to and with 4 carbon atoms, such as ethyl, hydroxy-lower alkyl having up to and with 4 carbon atoms, such as 2-hydroxyethyl, or 4- to 7-membered oxa-lower alkylene , such as 3-oxa-1,5-pentylene.



   Particularly preferred are topically applicable pharmaceutical preparations containing a compound of formula I, in which R1 and R2 have the meanings given above, and one of the radicals R3, R4 and R5 is hydrogen and the other lower alkyl having up to and with 4 C atoms, such as ethyl , or 4- to 7-membered 3-oxa-lower alkylene, such as 3-oxa-1,5-pentylene.



   The invention relates in particular to the topically applicable pharmaceutical preparations mentioned in the examples.



   Depending on the choice of starting materials and procedures, the compounds of the formula I can be in the form of a possible isomer or a mixture thereof, for example as optical isomers, such as enantiomers or diastereomers, or geometric isomers, such as cis-trans isomers. The optical isomers are present in the form of pure antipodes and / or as racemates. Racemates or mixtures of geometric isomers obtained can be separated into the pure constituents on the basis of chemical-physical differences between the components. For example, racemates of optical antipodes can be prepared by methods known per se, e.g. B. using chromatographic methods, by fractional crystallization, microorganisms or enzymes, in the corresponding antimers.

  Furthermore, for example, optical antipodes can be enriched in a racemic mixture by converting the other antimer. The more effective of the isomers in question is advantageously isolated.



   The compounds of formula I can also be obtained in the form of their hydrates or include other solvents used for crystallization.



   The compounds of the formula are prepared by processes known per se.



   A preferred process variant is characterized, for example, in that an organic carboxylic acid of the formula
EMI3.3
 or a base salt thereof other than a salt of the formula I with an at least equimolar amount of the amine of the formula
EMI3.4
 or an acid addition salt thereof and, if desired, converting a compound of the formula I obtainable according to the process into another compound of the formula I and / or separating a mixture of isomers obtainable according to the process into the components.



   The molar ratio of acids of the formula IIIa and amines of the formula IIIb depends on the choice of the desired salts or on the number of substituted amino groups in the corresponding compound of the formula IIIb.



   Appropriate hydrohalides, such as hydrochlorides, are used, for example, as acid addition salts of amines of the formula IIIb. The reaction of compounds of formula IIIa with compounds of formula IIIb is advantageously carried out in an inert solvent or diluent, if necessary with cooling and heating, for. B. in a temperature range of about 0 to about 100 0C preferably at room temperature, in a closed vessel and / or under an inert gas atmosphere, for. B. nitrogen.



   Suitable solvents and diluents are, for example, water, alcohols, such as lower alkanols, e.g. B.



  Methanol or ethanol, ethers such as di-lower alkyl ether, e.g. B.



  Diethyl ether, such as cyclic ethers, e.g. B. dioxane or tetrahydrofuran, ketones, such as Diniederalkylketone, z. B. acetone, carboxylic acid esters, such as lower alkane carboxylic acid esters, e.g. B.



  Ethyl acetate, amides such as N, N-di-lower alkylamides, e.g. B. N, N-dimethylformamide, sulfoxides such as di-lower alkyl sulfoxides, e.g. B. dimethyl sulfoxides, or mixtures thereof in question.



   The starting materials of the formulas IIIa and IIIb are known.



   The topically applicable pharmaceutical preparations according to the invention contain the pharmaceutically usable compounds of the formula I together with a pharmaceutically applicable additive or auxiliary material.



  The daily dosage of the active ingredient depends on the age and the individual condition, as well as on the mode of administration.



   The topical pharmaceutical preparations that can be used are primarily cream, ointments and gels, as well as pastes, foams, tinctures and solutions, which contain from about 0.5 to about 5% of the active ingredient.



   Creams or lotions are oil-in-water emulsions that contain more than 50% water. As an oily base, primarily fatty alcohols, e.g. B. lauryl, cetyl or stearyl alcohol, fatty acids, e.g. B. palmitic or stearic acid, liquid to solid waxes, for. B. isopropyl myristate, wool wax or beeswax, and / or hydrocarbons, e.g. B. Vaseline (petrolatum) or paraffin oil. Suitable emulsifiers are surface-active substances with predominantly hydrophilic properties, such as corresponding nonionic emulsifiers, e.g. B. fatty acid esters of polyalcohols or ethylene oxide adducts thereof, such as polyglycerol fatty acid esters or polyoxyethylene sorbitan fatty acid esters (Tweens), further polyoxyethylene fatty alcohol ethers or fatty acid esters, or corresponding ionic emulsifiers, such as alkali metal salts of fatty alcohol sulfates, e.g. B.

  Sodium lauryl sulfate, sodium cetyl sulfate or sodium stearyl sulfate, which are usually used in the presence of fatty alcohols, e.g. B.



  Cetyl alcohol or stearyl alcohol. Additions to the water phase are u. a. Agents that prevent the creams from drying out, e.g. B. polyalcohols, such as glycerol, sorbitol, propylene glycol and / or polyethylene glycols, also preservatives, fragrances, etc.



   Ointments or lotions are water-in-oil emulsions which contain up to 70%, but preferably from about 20% to about 50%, water or aqueous phase. The fat phase comes primarily from hydrocarbons, e.g. B. petroleum jelly, paraffin oil and / or hard paraffins in question, the preferably suitable hydroxy compounds such as fatty alcohols or esters thereof, for. B. cetyl alcohol or wool wax alcohols or wool wax. Emulsifiers are corresponding lipophilic substances, such as sorbitan fatty acid esters (spans), e.g. B. sorbitan oleate and / or sorbitan isostearate. Additions to the water phase are u. a. Humectants, such as polyalcohols, e.g. B.



  Glycerin, propylene glycol, sorbitol and / or polyethylene glycol, as well as preservatives, fragrances, etc.



   Microemulsions are isotropic systems, the basis of which consists of the following four components: water, an emulsifier, such as a surfactant, e.g. B. eumulgin, a lipid such as a non-polar 01, e.g. B. paraffin oil, and an alcohol with a lipophilic group, e.g. B. 2-octyldodecanol. If desired, other additives can be added to the microemulsions.



   Fatty ointments are anhydrous and contain in particular hydrocarbons, e.g. B. paraffin, petroleum jelly and / or liquid paraffins, also natural or partially synthetic fat, for. B. coconut fatty acid triglyceride, or preferably hydrogenated oils, e.g. B. hydrogenated peanut or castor oil, further fatty acid partial esters of glycerol, e.g. B. glycerol mono- and distearate, and z. B. the mentioned in connection with the ointments, the water absorption increasing fatty alcohols, emulsifiers and / or additives.



   A distinction is made between aqueous, water-free or low-water gels, which consist of swellable, gel-forming materials. Transparent hydrogels based on inorganic or organic macromolecules are primarily used. High-molecular inorganic components with gel-forming properties are predominantly water-containing silicates, such as aluminum silicates, e.g. B. concrete, magnesium aluminum silicates, e.g. B. Veegum, or colloidal silica, e.g. B. Aerosil. Natural, semisynthetic or synthetic macromolecules, for example, are used as high-molecular organic substances. Natural and semi-synthetic polymers are derived, for example, from polysaccharides with a wide variety of carbohydrate components, such as celluloses, starches, tragacanth, arabic gum, agar-agar, gelatin, alginic acid and their salts, e.g. B.

  Sodium alginate, and their derivatives, such as lower alkyl celluloses, e.g. B. methyl or ethyl celluloses, carboxy or hydroxy lower alkyl cellulose, e.g. B. carboxymethyl or hydroxyethyl celluloses. The building blocks of synthetic, gel-forming macromolecules are, for example, appropriately substituted unsaturated aliphatics, such as vinyl alcohol, vinyl pyrrolidine, acrylic or methacrylic acid. Examples of such polymers are polyvinyl alcohol derivatives, such as polyviol, polyvinylpyrrolidines, such as Kollidon, polyacrylates or polymethacrylates, such as Rohagit S or Eudispert. Common additives, such as preservatives or fragrances, can be added to the gels.



   Pastes are creams and ointments with secretion-absorbing powder components, such as metal oxides, e.g. As titanium oxide or zinc oxide, talc and / or aluminum silicates, which have the task of binding moisture or secretions.



   Foams are e.g. B. administered from pressure vessels and are present in aerosol form liquid oil-in-water emulsions, wherein halogenated hydrocarbons, such as chlorofluoromethane, z. B. dichlorodifluoromethane and dichlorotetrafluoroethane can be used as blowing agents.



  As an oil phase u. a. Hydrocarbons, e.g. B.



  Paraffin oil, fatty alcohols, e.g. B. cetyl alcohol, fatty acid esters, e.g. B. isopropyl myristate, and / or other waxes. As emulsifiers one uses u. a. Mixtures of those with predominantly hydrophilic properties, such as polyoxyethylene sorbitan fatty acid esters (Tweens), and those with predominantly lipophilic properties, such as sorbitan fatty acid esters (Spans). In addition, there are the usual additives such as preservatives, etc.



   Tinctures and solutions usually have an ethanol base, to which water is added if necessary and which u. a. Polyalcohols, e.g. As glycerin, glycols, and / or polyethylene glycol, as a humectant to reduce evaporation, and refatting substances such as fatty acid esters with low polyethylene glycols, d. H.

 

  lipophilic substances soluble in the aqueous mixture as a substitute for the fatty substances extracted from the skin with the ethanol, and, if necessary, other auxiliaries and additives are added.



   The topical pharmaceutical preparations are prepared in a manner known per se, e.g. B.



  by dissolving or suspending the active ingredient in the base or in a part thereof, if necessary. When the active ingredient is administered as a solution, it is usually dissolved in one of the two phases before emulsification; when processed as a suspension, it is mixed with part of the base after the emulsification and then added to the rest of the formulation.



   The following examples illustrate the invention described above. However, you should not restrict their scope in any way.



   The temperatures are given in degrees Celsius.



   example 1
2 ml of diethylamine are added to a solution of 2 g of 2- (2,6-dichloroanilino) phenylacetic acid in 40 ml of ether.



  The solution is heated under reflux for 10 minutes, cooled and concentrated under reduced pressure, the diethylammonium 2- (2, 6-dichloroanilino) phenyl acetate crystallizing out. The colorless crystals are filtered off (mp.



     110-113, decomp.) And dried in a high vacuum at room temperature.
EMI5.1




   Example 2
A solution of 10 g of 2- (2,6-dichloroanilino) phenyl acetic acid in 230 ml of ethyl acetate is added at room temperature and with vigorous stirring within 10 minutes.



  4.53 g of tris (hydroxymethyl) methylamine, dissolved in 10 ml of water, are added dropwise. A salt precipitates immediately. The mixture is then stirred for a further half an hour at room temperature and the solvent is removed on the Rotavap. The white, crystalline residue is dissolved in 11 acetone / water (1: 1) at about 50. The hot solution is concentrated on the Rotavap until the first crystals fail. Then let it crystallize at 0. The precipitated white, flaky crystals are filtered off and dried under high vacuum. The tris (hydroxymethyl) methylammonium-2- (2,6-dichloroanilino) phenyl acetate thus obtained has a melting point of 202-204.



   Example 3
5.52 g of triethanolamine, dissolved in 30 ml of ethyl acetate, are added dropwise to a solution of 10 g of 2- (2,6-dichloroanilino) phenylacetic acid in 230 ml of ethyl acetate at room temperature and with vigorous stirring within 10 minutes. A salt precipitates immediately. The mixture is then stirred for a further half an hour at room temperature and the solvent is removed on the Rotavap. The white, crystalline residue is dissolved in a little hot ethanol and crystallized out at 0. The white crystals are filtered off and dried under high vacuum. The triethanolammonium 2- (2,6-dichloroanilino) phenylacetate melts at 137 "138".



   Example 4
3.89 g of diethanolamine, suspended in 30 ml of ethyl acetate, are added dropwise to a solution of 10 g of 2- (2,6-dichloroanilino) phenylacetic acid in 230 ml of ethyl acetate at room temperature and with vigorous stirring within 10 minutes. The salt formed thereby precipitates out immediately. The mixture is then stirred for half an hour at room temperature and the solvent is removed on the Rotavap. The yellowish, crystalline residue is dissolved in a little boiling ethanol. The solution is left at 0, during which the diethanolammonium 2- (2,6dichloranilino) phenylacetate, which has a melting point of 1300132 ", crystallizes out.



   Example 5
3.22 g of morpholine in 30 ml of ethyl acetate are added dropwise to a solution of 10 g of 2- (2,6-dichloroanilino) phenylacetic acid in 230 ml of ethyl acetate at room temperature and with vigorous stirring within 10 minutes. Approx. A salt precipitates 10 minutes after the addition of the morpholine. The mixture is then stirred for 1 hour at room temperature and the solvent is removed on the Rotavap. The white, crystalline residue is then dissolved in boiling ethanol. At 0 the morpholinium2- (2,6-dichloroanilino) phenylacetate crystallizes out, which melts at 1620165 ".



   Example 6
A solution of 10 g of 2- (2,6-dichloroanilino) phenylacetic acid in 230 ml of ethyl acetate is added at room temperature and with vigorous stirring within 5 minutes.



  4.93 g of diisopropanolamine added dropwise in 30 ml of ethyl acetate. After a short time, a salt precipitates. The mixture is stirred for 1 hour and the solvent is removed on a Rotavap and the white, crystalline residue is dissolved in a little boiling ethanol. The solution is left to stand at 0, the diisopropanolammonium-2- (2,6-dichloroalino) phenylacetate crystallizing out, with a melting point of 165-170.



   Example 7
A suspension of 6.64 g of N-methyl-D-glucamine in 100 ml of ethanol is stirred together with 10 g of 2- (2,6-dichloroanilino) phenylacetic acid in 230 ml of ethyl acetate at room temperature under nitrogen overnight. After 2 hours, white, fine crystals precipitate. The solvent is then removed on the Rotavap and the white, sticky residue is dissolved in a little hot water. Then the clear solution is allowed to slowly cool to 0 and stand at 0 overnight. An oily, semi-crystalline mass precipitates, which is filtered off over a 2-day period using a Celite and fabric filter. The filter cake is dried for one week at 60/100 mmHg and then pulverized.



  The N-methyl-D-glucammonium-2- (2,6-dichloroanilino) phenylacetate melts at 127 "130".

 

   Example8
An ointment containing 5% diethylammonium 2- (2,6 dichloroanilino) phenylacetate is made as follows:
Composition propylene glycol 10-44% polyalkylene glycol, high molecular weight 10% paraffin oil, viscous 12% petroleum jelly, white 22% wax, microcrystalline 7% glycerin 0-34% parabens 0.2% active ingredient 5%
The active ingredient is dissolved in a mixture of glycerin and propylene glycol and the other components are melted together. The active ingredient solution is then emulsified into the fat phase. After the cold stirring, if desired, fragrance (0.1%) is added.



   An ointment containing 0.5% or 2% of the active ingredient is obtained in an analogous manner.



   Example 9
A transparent hydrogel containing 5% diethylammonium 2- (2,6-dichloroanilino) phenylacetate is made as follows:
Composition of active ingredient 5% propylene glycol 10-20% isopropanol 20% hydroxypropyl methyl cellulose 2% water ad 100%
The hydroxypropyl methyl cellulose is swollen in the water. The active ingredient is dissolved in a mixture of isopropanol and propylene glycol. The active ingredient solution is then mixed with the swollen cellulose derivative and, if desired, fragrances (0.1%) are added.



   A gel containing 0.5% or 2% of the active ingredient is obtained in an analogous manner.



   Example 10
A transparent hydrogel containing 5% diethylammonium 2- (2,6-dichloroanilino) phenylacetate is made as follows:
Composition of active ingredient 5% propylene glycol 20% isopropanol 20% acetyl acid polymer 2% triethanolamine 3% water ad 100%
Acrylic acid polymer and water are dispersed and neutralized with triethanolamine. The active ingredient is dissolved in a mixture of isopropanol and propylene glycol.



  The active ingredient solution is then mixed with the gel, it being possible, if desired, to add fragrance (0.1%).



   Gels containing 0.5% or 2% of the active ingredient are obtained in an analogous manner.



   Example 11
A transparent microemulsion containing 5% diethylammonium-2- (2,6-dichloroanilino) phenylacetate is produced as follows:
Composition active ingredient 5% cetylstearyl alcohol 27% polyol fatty acid ester 15% glycerin 4% water ad 100%
Cetylstearyl alcohol and polyol fatty acid esters are heated to 95 "and the active ingredient is dissolved therein. A mixture of water and glycerin and, if desired, a preservative (0.2%) is added to this. The microemulsion formed is cooled with stirring and, if appropriate, fragrance (0.1%) is added.



   Transparent microemulsions containing 0.5% or 2% of the active ingredient are obtained in an analogous manner.



   Example 12
A lotion containing 5% diethylammonium 2- (2,6dichloranilino) phenylacetate is made as follows:
Composition Active ingredient 5% mono- and diglycerides of higher saturated fatty acids with potassium stearate 8% polyoxyethylene cetylstearyl ether 2% oleic acid decyl ester 5% propylene glycol 20% parabens 0.2% water, demineralized ad 100%
The active ingredient and the parabens are dissolved in water and propylene glycol. Then polyoxyethylene cetyl stearyl ether is added to the drug solution. Oleic acid decyl esters and the glycerides of the fatty acids with potassium stearate are melted together and emulsified into the water phase. The lotion is stirred cold and, if necessary, fragrances (0.1%) are added.



   Example 13
A solution containing 5% diethylammonium 2- (2,6 dichloroanilino) phenylacetate is prepared as follows:
Composition active ingredient 5% polyoxyethylene sorbitan fatty acid ester 10% ethanol 20% triglyceride, liquid 65%
The active ingredient is dissolved in ethanol and polyoxyethylene sorbitan fatty acid esters in liquid triglyceride. The two solutions are mixed. If desired, additional fragrances (0.1%) are added.



   Solutions containing 0.5% or 2% of the active ingredient are obtained in an analogous manner.



   Example 14
An ointment containing 5% diethylammonium 2- (2,6 dichloroanilino) phenylacetate is made as follows:
Composition of active ingredient 5% mono- and diglycerides of higher saturated fatty acids with potassium stearate 17% oleic acid decyl ester 5% propylene glycol 20% water, demineralized ad 100%
The active ingredient is dissolved in propylene glycol and water.



  Mono- and diglycerides of higher saturated fatty acids with potassium stearate are melted together with oleic acid decyl ester. The water phase is then added to the fat phase and emulsified and, if desired, fragrances (0.1%) are added.



   In an analogous manner, a cream containing 0.5% and 2% of the active ingredient is obtained.



   Example 15
An ointment containing 5% diethylammonium 2- (2,6 dichloroanilino) phenylacetate is made as follows:
Composition active ingredient 5% propylene glycol 12% petroleum jelly, white 28% wax, microcrystalline 2% sorbitan fatty acid ester 25% water, demineralized ad 100%
The active ingredient is dissolved in propylene glycol and water.



  The fat components petroleum jelly, wax and sorbitan fatty acid reester are melted together. The active ingredient solution is then emulsified into the fat phase and, if desired, fragrances (0.1%) are added.



   An ointment containing 0.5% and 2% of the active ingredient is obtained in an analogous manner.



   Example 16
A lotion containing 2% diethylammonium 2- (2,6dichloranilino) phenylacetate is made as follows:
Composition Active ingredient 2% polyalkylene glycol, high molecular weight 14% triglyceride, liquid 5% paraffin oil, viscous 13% glycerol-sorbitan fatty acid ester 10% water, demineralized ad 100%
The active ingredient is dissolved in polyalkylene glycol and water. Triglyceride, paraffin oil and glycerin-sorbitan fatty acid ester are melted together. The water phase is then emulsified into the fat phase. If desired, fragrances (0.1%) are added.

 

   A lotion containing 0.5% of the active ingredient is obtained in an analogous manner.



   In an analogous manner as in Examples 8 to 16, ointments, creams, gels, microemulsions, lotions and solutions are obtained containing 0.5%, 2% or 5% of the compounds listed in Examples 1-7.


    

Claims (10)

PATENTANSPRÜCHE 1. Topisch applizierbare pharmazeutische Präparate enthaltend Verbindungen der Formel EMI1.1 worin Reine Gruppe der Formel (IIa) darstellt, EMI1.2 in der X2 und X3 Wasserstoff und X1 2,6-Dichlor-anilino darstellen, und R2 Wasserstoff bedeutet, und worin R3, R4 und R5 unabhängig voneinander Wasserstoff, einen aliphatischen Rest oder zwei der Reste R3, R4 und R5 gemeinsam einen zweiwertigen, unsubstituierten oder substituierten oder durch Aza, Oxa oder Thia unterbrochenen aliphatischen Rest darstellen, mit der Massgabe, dass mindestens einer der Reste R3, R4 und R5 von Wasserstoff verschieden ist.  PATENT CLAIMS 1. Topically administrable pharmaceutical preparations containing compounds of the formula EMI1.1  wherein represents a pure group of formula (IIa), EMI1.2  in which X2 and X3 are hydrogen and X1 is 2,6-dichloroanilino, and R2 is hydrogen, and in which R3, R4 and R5 independently of one another are hydrogen, an aliphatic radical or two of the radicals R3, R4 and R5 together form a divalent, unsubstituted or substituted or interrupted by aza, oxa or thia aliphatic radical, with the proviso that at least one of the radicals R3, R4 and R5 is different from hydrogen. 2. Topisch applizierbare pharmazeutische Präparate gemäss Anspruch 1, enthaltend eine Verbindung der Formel I, worin R1 und R2 die in Anspruch 1 angegebenen Bedeutungen haben, R3, R4 und R5 unabhängig voneinander Wasserstoff, einen unsubstituierten oder durch Amino, eine Gruppe der Formel EMI1.3 oder Hydroxy substituierten Niederalkylrest darstellen oder zwei der Reste R3, R4 und R5 4- bis 7-gliedriges Niederalkylen, oder durch gegebenenfalls Niederalkyl enthaltendes Aza oder Oxa oder Thia unterbrochenes 4- bis 7-gliedriges Niederalkylen bedeuten, mit der Massgabe, dass mindestens einer der Reste R3, R4 und R5 von Wasserstoff verschieden ist.  2. Topically administrable pharmaceutical preparations according to claim 1, containing a compound of formula I, wherein R1 and R2 have the meanings given in claim 1, R3, R4 and R5 independently of one another hydrogen, an unsubstituted or by amino, a group of the formula EMI1.3  or hydroxy-substituted lower alkyl radical or two of the radicals R3, R4 and R5 are 4- to 7-membered lower alkylene, or 4- to 7-membered lower alkylene which is interrupted by aza or oxa or thia optionally containing lower alkyl, with the proviso that at least one of the R3, R4 and R5 are different from hydrogen. 3. Topisch applizierbare pharmazeutische Präparate gemäss Anspruch 1, enthaltend eine Verbindung der Formel I, worin R1 und R2 die in Anspruch 1 angegebenen Bedeutungen haben und R3, R4 und R5 unabhängig voneinander Niederalkyl mit bis und mit 4 C-Atomen, wie Methyl oder Ethyl, oder Hydroxyniederalkyl mit bis und mit 4 C-Atomen oder Hydroxyniederalkyl mit bis und mit 4 C-Atomen bedeuten oder R3 Wasserstoff ist und R4 und R5 unabhängig voneinander Niederalkyl mit bis und mit 4 C-Atomen, Hydroxyniederalkyl mit bis und mit 4 C-Atomen oder zusammen 4- bis 7-gliedriges Niederalkylen, 4- bis 7-gliedriges, gegebenenfalls N-niederalkyliertes Aza- oder Oxa- oder Thianiederalkylen bedeuten oder R3 Wasserstoff, R4 Niederalkyl mit bis und mit 4 C-Atomen und R5 Oligohydroxyniederalkyl bedeuten,  3. Topically administrable pharmaceutical preparations according to claim 1, containing a compound of formula I, in which R1 and R2 have the meanings given in claim 1 and R3, R4 and R5 independently of one another lower alkyl having up to and with 4 carbon atoms, such as methyl or ethyl , or hydroxy-lower alkyl with up to and with 4 carbon atoms or hydroxy-lower alkyl with up to and with 4 carbon atoms or R3 is hydrogen and R4 and R5 independently of one another are lower alkyl with up to and with 4 carbon atoms, hydroxy-lower alkyl with up to and with 4 carbon atoms. Atoms or together represent 4- to 7-membered lower alkylene, 4- to 7-membered, optionally N-lower alkylated aza- or oxa- or thiane-lower alkylene or R3 is hydrogen, R4 is lower alkyl having up to and with 4 carbon atoms and R5 is oligohydroxy-lower alkyl, oder R3 und R4 Wasserstoff darstellen und R5 Niederalkyl mit bis und mit 4 C-Atomen, Hydroxyniederalkyl mit bis und mit 4 C-Atomen, Oligohydroxyniederalkyl mit bis und mit 4 C-Atomen, Aminoniederalkyl mit bis und mit 4 C-Atomen oder eine Gruppe der Formel EMI1.4 darstellt, in der alk Niederalkylen mit bis und mit 4 C Atomen bedeutet.  or R3 and R4 represent hydrogen and R5 lower alkyl with up to and with 4 C atoms, hydroxy lower alkyl with up to and with 4 C atoms, oligohydroxy lower alkyl with up to and with 4 C atoms, amino lower alkyl with up to and with 4 C atoms or a group of the formula EMI1.4  represents, in which alk means lower alkylene with up to and with 4 C atoms. 4. Topisch applizierbare pharmazeutische Präparate gemäss Anspruch 1, enthaltend eine Verbindung der Formel I, worin R1 und R2 die in Anspruch 1 angegebenen Bedeutungen haben und R3, R4 sowie R5 Hydroxyniederalkyl mit bis und mit 4 C-Atomen bedeuten oder einer der Reste R3, R4 und R5 Wasserstoff und die anderen Niederalkyl mit bis und mit 4 C-Atomen, Hydroxyniederalkyl mit bis und mit 4 C Atomen oder gemeinsam 3-Oxa-1,5-pentylen bedeuten.  4. Topically administrable pharmaceutical preparations according to claim 1, comprising a compound of the formula I in which R1 and R2 have the meanings given in claim 1 and R3, R4 and R5 are hydroxy-lower alkyl having up to and with 4 carbon atoms or one of the radicals R3, R4 and R5 are hydrogen and the other lower alkyl with up to and with 4 carbon atoms, hydroxy lower alkyl with up to and with 4 carbon atoms or together 3-oxa-1,5-pentylene. 5. Topisch applizierbare pharmazeutische Präparate gemäss Anspruch 1, enthaltend Diethylammonium-2-(2,6dichloranilino)-phenylacetat.  5. Topically administrable pharmaceutical preparations according to claim 1, containing diethylammonium 2- (2,6dichloranilino) phenyl acetate. 6. Topisch applizierbare pharmazeutische Präparate gemäss Anspruch 1, enthaltend Tris(hydroxymethyl)methyl ammonium-2-(2,6-dichloranilino)-phenylacetat.  6. Topically administrable pharmaceutical preparations according to claim 1, containing tris (hydroxymethyl) methyl ammonium-2- (2,6-dichloroanilino) phenylacetate. 7. Topisch applizierbare pharmazeutische Präparate gemäss Anspruch 1, enthaltend Triethanolammonium-2-(2,6dichloranilino)-phenylacetat.  7. Topically administrable pharmaceutical preparations according to claim 1, containing triethanolammonium 2- (2,6dichloranilino) phenylacetate. 8. Topisch applizierbare pharmazeutische Präparate gemäss Anspruch 1, enthaltend Diethanolammonium-2-(2,6dichloranilino)-phenylacetat.  8. Topically administrable pharmaceutical preparations according to claim 1, containing diethanolammonium 2- (2,6dichloranilino) phenyl acetate. 9. Topisch applizierbare pharmazeutische Präparate gemäss Anspruch 1, enthaltend Morpholinium-2-(2,6-dichloranilino)-phenylacetat.  9. Topically administrable pharmaceutical preparations according to claim 1, containing morpholinium 2- (2,6-dichloroanilino) phenylacetate. 10. Topisch applizierbare pharmazeutische Präparate gemäss Anspruch 1, enthaltend Diisopropanolammonium-2 (2,6-dichloranilino)-phenylacetat.  10. Topically administrable pharmaceutical preparations according to claim 1, containing diisopropanolammonium-2 (2,6-dichloroanilino) phenyl acetate. 11 Topisch applizierbare pharmazeutische Präparate gemäss Anspruch 1, enthaltend N-Methyl-D-glucammonium2-(2,6-dichloranilino)-phenylacetat.    11 Topically administrable pharmaceutical preparations according to claim 1, containing N-methyl-D-glucammonium2- (2,6-dichloroanilino) phenylacetate.   Die Erfindung betrifft topisch applizierbare pharmazeutische Präparate, enthaltend Verbindungen der Formel EMI1.5 worin Rl eine Gruppe der Formel EMI1.6 (via) darstellt, in der X2 und X3 Wasserstoff und X1 2,6-Dichlor-anilino darstellen, und R2 Wasserstoff bedeutet, und worin R3, R4 und R5 unabhängig voneinander Wasserstoff, einen aliphatischen Rest oder zwei der Reste R3, R4 und R5 gemeinsam einen zweiwertigen, unsubstituierten oder substituierten oder durch Aza, Oxa oder Thia unterbrochenen aliphatischen Rest darstellen, mit der Massgabe, dass mindestens einer der Reste R3, R4 und R5 von Wasserstoff verschieden ist. **WARNUNG** Ende CLMS Feld konnte Anfang DESC uberlappen**.  The invention relates to topically administrable pharmaceutical preparations containing compounds of the formula EMI1.5  wherein Rl is a group of the formula EMI1.6    (via) in which X2 and X3 are hydrogen and X1 is 2,6-dichloro-anilino, and R2 is hydrogen, and in which R3, R4 and R5 independently of one another are hydrogen, an aliphatic radical or two of the radicals R3, R4 and R5 together represent a divalent, unsubstituted or substituted or interrupted by aza, oxa or thia aliphatic radical, with the proviso that at least one of the radicals R3, R4 and R5 is different from hydrogen. ** WARNING ** End of CLMS field could overlap beginning of DESC **.
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* Cited by examiner, † Cited by third party
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