CH642509A - Process for producing a corrosion-resistant solid lubricating coating on a surface of a moving member of a timepiece or of a microtechnical instrument - Google Patents

Process for producing a corrosion-resistant solid lubricating coating on a surface of a moving member of a timepiece or of a microtechnical instrument Download PDF

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    • C23COATING METALLIC MATERIAL; COATING MATERIAL WITH METALLIC MATERIAL; CHEMICAL SURFACE TREATMENT; DIFFUSION TREATMENT OF METALLIC MATERIAL; COATING BY VACUUM EVAPORATION, BY SPUTTERING, BY ION IMPLANTATION OR BY CHEMICAL VAPOUR DEPOSITION, IN GENERAL; INHIBITING CORROSION OF METALLIC MATERIAL OR INCRUSTATION IN GENERAL
    • C23CCOATING METALLIC MATERIAL; COATING MATERIAL WITH METALLIC MATERIAL; SURFACE TREATMENT OF METALLIC MATERIAL BY DIFFUSION INTO THE SURFACE, BY CHEMICAL CONVERSION OR SUBSTITUTION; COATING BY VACUUM EVAPORATION, BY SPUTTERING, BY ION IMPLANTATION OR BY CHEMICAL VAPOUR DEPOSITION, IN GENERAL
    • C23C28/00Coating for obtaining at least two superposed coatings either by methods not provided for in a single one of groups C23C2/00 - C23C26/00 or by combinations of methods provided for in subclasses C23C and C25C or C25D

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Abstract

A corrosion-resistant surface consisting of a sulphide-forming metal, especially nickel, is first of all subjected to a plasma in an atmosphere containing hydrogen sulphide in order to form an adherent sulphide on this surface. The sulphided surface is then exposed to a simultaneous cathode sputtering of at least one solid lubricant which is a lamellar chalcogen compound, especially MoS2, and at least one hydrophobic solid polymer, especially PTFE. The coating thus formed is a composite coating in which the particles of the chalcogen compound are embedded in the polymer. When the article to be coated is not made of a sulphide-forming metal, a layer of such a metal is deposited by cathode sputtering beforehand. The composite coating withstands a moist and oxidising atmosphere, in contrast to a coating of MoS2 by itself.

Description

       

  
 

**ATTENTION** debut du champ DESC peut contenir fin de CLMS **.

 



  REVENDICATIONS
 1. Procédé pour réaliser un revêtement lubrifiant solide, résistant à la corrosion, sur une surface d'un organe mobile d'instrument indicateur de temps ou d'instrument microtechnique, ladite surface étant résistante à la corrosion et constituée d'un métal formateur de sulfure, caractérisé en ce que   l'on    soumet la surface à un plasma dans une atmosphére contenant de l'hydrogène sulfuré afin de former un sulfure adhérent sur cette surface et en ce que   l'on    expose la surface sulfurée à une pulvérisation cathodique simultanée d'au moins un lubrifiant solide, choisi parmi les composés chalcogénés lamellaires, et au moins un polymère solide hydrophobe, afin de former un revêtement composite dans lequel les particules du composé chalcogéné sont enrobées par le polymère hydrophobe,

   les atmosphères dans lesquelles ont lieu la sulfuration et le dépôt du revêtement étant exemptes d'oxygène libre ou combiné.



   2. Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce que le métal formateur de sulfure est choisi parmi le nickel, le cobalt, le chrome, le molybdène, le cuivre, I'argent, le plomb, le rhodium et leurs alliages.



   3. Procédé selon la revendication 1 ou 2, caractérisé en ce que le composé chalcogéné est le sulfure de molybdène.



   4. Procédé selon l'une des revendications précédentes, caractérisé en ce que le polymère solide hydrophobe est choisi parmi les fluorocarbures, notamment le polytétrafluoroéthy   lène,    les polyimides et les silicones.



   5. Procédé selon l'une des revendications précédentes, caractérisé en ce que le composé chalcogéné et le polymère solide hydrophobe destinés à être pulvérisés sont mélangés dans une cathode commune.



   6. Procédé selon la revendication 5, caractérisé en ce que   l'on    utilise une cathode obtenue par pressage à froid d'un mélange de poudres du composé chalcogéné et du polymère solide hydrophobe, avec application d'une pression de 100 à 10 000 bars, de préférence de 3000 à 7000 bars.



   7. Procédé selon la revendication 5 ou 6, caractérisé en ce que les poudres ont une taille moyenne des particules inférieure   â    4   ,um,    de préférence inférieure à 1   ,um.   



   8. Procédé selon l'une des revendications précédentes, caractérisé en ce que   l'on    conduit le procédé de manière à former un revêtement lubrifiant contenant de 1 à 80%, de préférence de 5 à 40%, de polymère solide hydrophobe.



   9. Procédé selon l'une des revendications précédentes, caractérisé en ce que   l'on    forme un revêtement lubrifiant ayant une épaisseur égale à 1,5 à 2 fois la hauteur de sa rugosité, mesurée entre sommets et creux.



   10. Application du procédé selon la revendication 1 à une surface en un métal formateur de sulfure obtenue par pulvérisation cathodique du métal sur un substrat.



   11. Application selon la revendication 10 du procédé selon l'une des revendications 2 à 9.



   12. Application selon la revendication 10 ou 11, caractérisée en ce que la pulvérisation cathodique du métal formateur de sulfure est réalisée au moyen d'une tension électrique continue ou alternative à haute fréquence.



   13. Application selon l'une des revendications 10 à 12, caractérisée en ce que   l'on    forme une couche du métal formateur de sulfure ayant une épaisseur d'au moins 0,1   ,um,    de préférence de 0,5 à 5   ,um.   



   14. Application selon l'une des revendications 10 à 13, caractérisé en ce que le dépôt du métal formateur de sulfure et le procédé selon la revendication 1 sont effectués dans une même enceinte.



   On a déjà utilisé avec succès des composés chalcogénés lamellaires, tels que le sulfure de molybdène, comme lubrifiants solides, dans un environnement exempt d'oxygène et d'humidité, par exemple dans le grand vide de l'espace interplanétaire. Cependant, les tentatives d'utiliser de tels lubrifiants solides dans l'atmosphère terrestre, en présence d'oxygène et d'humidité, n'ont pas abouti, car ces lubrifiants solides se corrodent en formant des produits d'oxydation, ainsi que de l'anhydride sulfureux et de l'hydrogène sulfuré dans le cas du sulfure de molybdène.



   Pour améliorer l'efficacité des lubrifiants solides, on a proposé dans la demande de brevet allemande publiée DE2 530 002 de greffer sur la surface des lubrifiants solides des polymères ou d'autres composés organiques ou inorganiques possédant des sites réactionnels appropriés.



   D'autre part, dans un article de T. Spalvins [Thin Solid
Films, 53, 285-300 (1978)], il est proposé de déposer des couches de lubrifiants solides par pulvérisation cathodique. Les lubrifiants solides ainsi déposés séparément par cet auteur comprennent le sulfure de molybdène et des polymères solides hydrophobes, notamment les polyimides et le polytétrafluoroéthylène, dit  PTFE  en abrégé.



   Cependant, ces méthodes connues ne permettent pas d'obtenir des revêtements de lubrifiants solides qui soient suffisamment durables en atmosphère terrestre et qui adhèrent suffisamment à leur support.



   Le but de l'invention est de remédier à ces inconvénients   et,    à cet effet, I'invention a pour objet un procédé pour réaliser un revêtement lubrifiant solide, résistant à la corrosion, sur une surface d'un organe mobile d'instrument indicateur de temps ou d'instrument microtechnique, ladite surface étant résistante à la corrosion et constituée d'un métal formateur de sulfure, caractérisé en ce que   l'on    soumet la surface à un plasma dans une atmosphère contenant de l'hydrogène sulfuré afin de former un sulfure adhérent sur cette surface et en ce que   l'on    expose la surface sulfurée à une pulvérisation cathodique simultanée d'au moins un lubrifiant solide, choisi parmi les composés chalcogénés lamellaires, et au moins un polymère solide hydrophobe,

   afin de former un revêtement composite dans lequel les particules du composé chalcogéné sont enrobées par le polymère hydrophobe, les atmosphères dans lesquelles ont lieu la sulfuration et le dépôt du revêtement étant exemptes d'oxygène libre ou combiné.



   Normalement, le traitement de sulfuration de la surface   â    revêtir est effectué dans l'appareil de pulvérisation cathodique utilisé pour le dépôt du lubrifiant solide composite. Pour cette sulfuration, on maintient une atmosphère d'un gaz inerte, tel que de l'argon, contenant de l'hydrogène sulfuré en proportion pouvant varier entre 0,5 et 20% en volume, sous une pression généralement comprise entre 10 et 0,01 Pa, plus particulièrement entre 6 et 0,1 Pa, et on entretient une décharge électrique entre la pièce à revêtir fonctionnant comme cathode, et une anode. L'hydrogène sulfuré, probablement sous forme ionisée, réagit efficacement avec le métal formateur de sulfure.

 

   Par  métal formateur de sulfure  on entend ici un métal qui est sulfurable lorsqu'il est exposé en tant qu'électrode à un plasma électrique dans une atmosphère contenant de l'hydrogène sulfuré. Le métal formateur de sulfure peut être  



  choisi parmi le nickel, le cobalt, le chrome, le molybdène, le cuivre, I'argent, le plomb et le rhodium. Le plus souvent, la pièce à revêtir n'est pas faite d'un métal formateur de sulfure et elle doit donc préalablement être revêtue d'un tel métal. A cet effet, on utilise avantageusement la technique de pulvérisation cathodique en utilisant une cathode constituée du métal formateur de sulfure, par exemple de cobalt. Pour la pulvérisation cathodique du métal formateur de sulfure, de même que pour la pulvérisation cathodique ultérieure du lubrifiant solide composite, on peut utiliser une tension électrique continue ou alternative à haute fréquence, généralement supérieure à 1 MHz, par exemple de 13,56 MHz, avec une densité de puissance comprise entre 2 et   17W/cm2,    notamment entre 3 et 7   W/cm2.   



   Après le traitement de sulfuration, dont le but est de faire adhérer solidement le revêtement lubrifiant composite à son support, on peut effectuer le dépôt simultané du composé chalcogéné lamellaire et du polymère solide hydrophobe par pulvérisation cathodique dans le même appareil que celui utilisé pour la sulfuration. Le composé chalcogéné lamellaire et le polymère solide hydrophobe peuvent être placés dans des cathodes distinctes connectées en parallèle, mais il est préférable de placer les deux composants dans une cathode commune, de préférence sous forme d'un mélange de poudres pressé à froid sous une pression de 100 à 10 000 bars, de préférence de 3000 à 7000 bars. Les particules des poudres ont avantageusement une taille moyenne inférieure à 4   pm,    de préférence inférieure à 1   ,um.   



   Les proportions relatives entre le composé chalcogéné lamellaire et le polymère solide hydrophobe sont normalement choisies de manière à obtenir un revêtement lubrifiant composite dans lequel la proportion du polymère solide hydrophobe est comprise entre 1 et 80%, plus particulièrement entre 5 et 40%, en poids, du revêtement composite.



   La pulvérisation cathodique simultanée du composé chalcogéné lamellaire et du polymère solide hydrophobe, et la pulvérisation cathodique préliminaire éventuelle du métal formateur de sulfure, sont maintenues pendant des temps conduisant à des couches d'épaisseur suffisante, c'est-à-dire des couches d'épaisseur généralement égale à 1,5 à 2 fois la hauteur de sa rugosité, mesurée entre sommets et creux.



   Les surfaces revêtues par la procédé selon l'invention peuvent appartenir à des organes mécaniques de pièces d'horlogerie de toute nature ou d'instruments micro-techniques qui sont destinés à frotter sur d'autres surfaces, par exemple des arbres et des pivots de mécanismes de montres, notamment des arbres de balancier, ainsi que des roues d'engrenage de montres.



   L'exemple ci-après illustre l'invention. On utilise un appareil de pulvérisation cathodique sous grand vide, dans lequel la pression peut être réglée entre 10 et 0,01 Pa. Les porte-cathodes peuvent être portés à un potentiel alternatif de plusieurs kV à une fréquence de 13 MHz et les porte-anodes peuvent être portés à un potentiel positif continu de plusieurs kV. Des pièces à revêtir en acier, en l'occurence des disques pour l'essai d'usure bille/disque, sont fixés à un porte-anode, face à deux porte-cathodes, dont   l'un    est garni soit de nickel, soit de cobalt, et l'autre est garni d'un mélange   MoS21PTFE    dans le rapport de 80/20 en poids, en particules plus petites que 1   llm    et qui a été comprimé à froid sous une pression de 5000 bars.

  Avant la pulvérisation, on décape les disques en les soumettant à un bombardement ionique dans un gaz rare. Pour des raisons économiques, on utilise de préférence l'argon comme gaz rare. Pendant ce traitement de décapage, les cathodes de pulvérisation sont masquées par un écran, la pression d'argon est de 1,0 Pa, I'anode a un potentiel négatif par rapport à la masse de 800 V. La puissance spécifique cathodique est de 3,3 W/cm2 pendant le décapage, alors qu'elle est de 5,4 W/cm2 dans les opérations subséquentes.



   Une fois le décapage achevé, on découvre la cathode de nickel ou de cobalt, on maintient la pression d'argon à 1,0
Pa, on abaisse la tension de l'anode par rapport à la masse - 100 V et on laisse le métal de la cathode se déposer sur l'acier par pulvérisation cathodique, pour former la couche de métal sulfurable. Une fois cette couche déposée, on ajoute à l'argon de l'hydrogène sulfuré sous une pression partielle de 0,1 Pa, la pression totale restant de 1,0 Pa, et on laisse la tension de l'anode inchangée à - 100 V, pendant que la couche de nickel ou de cobalt se sulfure. Ensuite, on interrompt l'arrivée de H2S, on connecte l'anode à la masse, on démasque la cathode de MoS2/PTFE et on pulvérise cette dernière cathodiquement afin de déposerla couche de lubrifiant solide composite sur les disques.



   Les durées des différents traitements sont les suivantes: 10 minutes pour le décapage, 1 heure pour le dépôt du métal sulfurable, 30 secondes pour la sulfuration et 30 minutes pour le dépôt du lubrifiant solide composite.



   Des essais ont montré que l'argon ne devrait pas contenir plus de   0,01 %    d'impuretés résiduelles.



   Les résultats des essais d'usure sont donnés dans le tableau I ci-dessous.



   Les conditions des essais d'usure ont été les suivantes:
Disque: en acier
Charge: 5 N
Vitesse: 0,6 m/min.



  Humidité de l'air: 52%.



   Tableau I
    < 0,3ii (tours)    MTUF* (min.)
MoS2 510 (a) 106 (a)
MoS2   +    PTFE sans couche 4800 (a) 275 (a)
 porteuse
MoS2   +    PTFE sur couche 8100 (a) 400 (a)
 porteuse de Ni sulfuré
MoS2 1700 (b) 50 (b)
MoS2 + PTFE sur couche 39 800 (b) 1360 (b)
 porteuse de Co sulfuré
MoS2 + PTFE sur cruche 26 800 (b) 1300 (b)
 porteuse de Rh sulfuré
MoS2 350 (c) 9 (c)
MoS2 + PTFE sur couche 63 000 (c) 1880 (c)
 porteuse de Ni sulfuré (a) Bille en acier (b) Bille en rubis (c) Bille en acier recouvert de TiC *Temps moyen jusqu'à la défaillance
 L'amélioration de la durée de vie du lubrifiant solide obtenue grâce à l'invention ressort clairement des résultats cidessus.

 

   Des axes en acier de balancier de montre mécanique du calibre MST 522 ont été traités de la manière décrite dans l'exemple ci-dessus afin de recevoir successivement une couche porteuse de cobalt sulfuré et un revêtement lubrifiant composite de MoS2 et PFTE. Les balanciers munis des axes ainsi traités ont été soumis à un essai au   balisomètre    du Laboratoire Suisse de Recherches Horlogères d'une durée totale de 90 jours au cours desquels l'amplitude de l'oscillation des balanciers en position horizontale a été mesurée périodiquement. Pendant l'essai, les axes étaient exposés à une  atmosphère d'humidité relative de 40 à 50% et d'une température de 20 à 22 C. A titre comparatif, le même essai a été appliqué à des balanciers dont les axes étaient revêtus d'une couche de MoS2 seul. 

  Les résultats sont donnés dans le tableau   II    ci-dessous, où chaque valeur est la moyenne des mesures réalisées sur 5 pièces.



   Tableau   II   
 Degrés d'amplitude
Jours MoS2 MoS2   +      PTFE sur couche porteuse   
 de Co sulfuré
 0 257 268 10 238 257 30 230 253 60 234 253 90 219 236
 L'amplitude de l'oscillation des balanciers dont les axes étaient traités conformément à l'invention est restée supérieure à celle des balanciers dont les axes étaient pourvus d'un revêtement de MoS2 seul pendant toute la durée de l'es   sai.    



  
 

** ATTENTION ** start of the DESC field may contain end of CLMS **.

 



  CLAIMS
 1. A method for producing a solid, corrosion-resistant lubricating coating on a surface of a movable member of a time indicator or microtechnical instrument, said surface being corrosion-resistant and made of a metal forming sulphide, characterized in that the surface is subjected to a plasma in an atmosphere containing hydrogen sulphide in order to form an adherent sulphide on this surface and in that the sulphide surface is exposed to a simultaneous sputtering of at least one solid lubricant, chosen from chalcogenated lamellar compounds, and at least one hydrophobic solid polymer, in order to form a composite coating in which the particles of the chalcogenated compound are coated with the hydrophobic polymer,

   the atmospheres in which the sulfurization and deposition of the coating take place being free of free or combined oxygen.



   2. Method according to claim 1, characterized in that the sulphide-forming metal is chosen from nickel, cobalt, chromium, molybdenum, copper, silver, lead, rhodium and their alloys.



   3. Method according to claim 1 or 2, characterized in that the chalcogenous compound is molybdenum sulfide.



   4. Method according to one of the preceding claims, characterized in that the hydrophobic solid polymer is chosen from fluorocarbons, in particular polytetrafluoroethylene, polyimides and silicones.



   5. Method according to one of the preceding claims, characterized in that the chalcogenous compound and the hydrophobic solid polymer intended to be pulverized are mixed in a common cathode.



   6. Method according to claim 5, characterized in that one uses a cathode obtained by cold pressing of a mixture of powders of the chalcogen compound and of the hydrophobic solid polymer, with application of a pressure of 100 to 10,000 bars , preferably from 3000 to 7000 bars.



   7. Method according to claim 5 or 6, characterized in that the powders have an average particle size of less than 4 µm, preferably less than 1 µm.



   8. Method according to one of the preceding claims, characterized in that the process is carried out so as to form a lubricating coating containing from 1 to 80%, preferably from 5 to 40%, of hydrophobic solid polymer.



   9. Method according to one of the preceding claims, characterized in that a lubricant coating is formed having a thickness equal to 1.5 to 2 times the height of its roughness, measured between vertices and hollows.



   10. Application of the method according to claim 1 to a surface made of a sulphide-forming metal obtained by cathodic sputtering of the metal on a substrate.



   11. Application according to claim 10 of the method according to one of claims 2 to 9.



   12. Application according to claim 10 or 11, characterized in that the sputtering of the sulphide-forming metal is carried out by means of a continuous or alternating electrical voltage at high frequency.



   13. Application according to one of claims 10 to 12, characterized in that a layer of the sulphide-forming metal is formed having a thickness of at least 0.1 µm, preferably from 0.5 to 5, um.



   14. Application according to one of claims 10 to 13, characterized in that the deposition of the sulfide-forming metal and the process according to claim 1 are carried out in the same enclosure.



   Lamellar chalcogen compounds, such as molybdenum sulfide, have already been used successfully as solid lubricants in an environment free of oxygen and moisture, for example in the great vacuum of interplanetary space. However, attempts to use such solid lubricants in the Earth's atmosphere, in the presence of oxygen and moisture, have been unsuccessful, as these solid lubricants corrode to form oxidation products, as well as sulfur dioxide and hydrogen sulfide in the case of molybdenum sulfide.



   To improve the efficiency of solid lubricants, it has been proposed in the published German patent application DE2 530 002 to graft on the surface of solid lubricants polymers or other organic or inorganic compounds having suitable reaction sites.



   On the other hand, in an article by T. Spalvins [Thin Solid
Films, 53, 285-300 (1978)], it is proposed to deposit layers of solid lubricants by sputtering. The solid lubricants thus deposited separately by this author include molybdenum sulfide and hydrophobic solid polymers, in particular polyimides and polytetrafluoroethylene, known as PTFE for short.



   However, these known methods do not make it possible to obtain coatings of solid lubricants which are sufficiently durable in an earth's atmosphere and which adhere sufficiently to their support.



   The object of the invention is to remedy these drawbacks and, for this purpose, the invention relates to a method for producing a solid lubricating coating, resistant to corrosion, on a surface of a mobile member of an indicator instrument. of time or of a microtechnical instrument, said surface being resistant to corrosion and consisting of a sulphide-forming metal, characterized in that the surface is subjected to a plasma in an atmosphere containing hydrogen sulphide in order to form a sulfide adhering to this surface and in that the sulfided surface is exposed to a simultaneous cathodic spraying of at least one solid lubricant, chosen from chalcogenated lamellar compounds, and at least one hydrophobic solid polymer,

   in order to form a composite coating in which the particles of the chalcogenous compound are coated with the hydrophobic polymer, the atmospheres in which the sulfurization and the deposition of the coating take place being free of free or combined oxygen.



   Normally, the sulfurization treatment of the surface to be coated is carried out in the sputtering apparatus used for the deposition of the composite solid lubricant. For this sulphurization, an atmosphere of an inert gas, such as argon, containing hydrogen sulphide is maintained in a proportion which can vary between 0.5 and 20% by volume, under a pressure generally between 10 and 0 , 01 Pa, more particularly between 6 and 0.1 Pa, and an electrical discharge is maintained between the part to be coated operating as a cathode, and an anode. Hydrogen sulfide, probably in ionized form, reacts effectively with the sulfide-forming metal.

 

   By sulphide-forming metal is meant here a metal which is sulfurizable when exposed as an electrode to an electric plasma in an atmosphere containing hydrogen sulphide. The sulfide-forming metal can be



  chosen from nickel, cobalt, chromium, molybdenum, copper, silver, lead and rhodium. Most often, the part to be coated is not made of a sulphide-forming metal and must therefore be coated with such a metal beforehand. To this end, the sputtering technique is advantageously used by using a cathode made of the sulphide-forming metal, for example cobalt. For the cathode sputtering of the sulphide-forming metal, as well as for the subsequent cathode sputtering of the composite solid lubricant, it is possible to use a direct or alternating high frequency electrical voltage, generally greater than 1 MHz, for example 13.56 MHz, with a power density between 2 and 17W / cm2, especially between 3 and 7 W / cm2.



   After the sulfurization treatment, the aim of which is to make the composite lubricating coating adhere firmly to its support, the chalcogenated lamellar compound and the hydrophobic solid polymer can be deposited simultaneously by sputtering in the same apparatus as that used for the sulfurization. . The lamellar chalcogen compound and the hydrophobic solid polymer can be placed in separate cathodes connected in parallel, but it is preferable to place the two components in a common cathode, preferably in the form of a mixture of powders cold pressed under pressure from 100 to 10,000 bars, preferably from 3000 to 7000 bars. The powder particles advantageously have an average size of less than 4 µm, preferably less than 1 µm.



   The relative proportions between the chalcogenated lamellar compound and the hydrophobic solid polymer are normally chosen so as to obtain a composite lubricating coating in which the proportion of the hydrophobic solid polymer is between 1 and 80%, more particularly between 5 and 40%, by weight. , of the composite coating.



   The simultaneous sputtering of the chalcogenated lamellar compound and the hydrophobic solid polymer, and the possible preliminary sputtering of the sulfide-forming metal, are maintained for times leading to layers of sufficient thickness, i.e. layers of 'thickness generally equal to 1.5 to 2 times the height of its roughness, measured between vertices and hollows.



   The surfaces coated by the process according to the invention may belong to mechanical parts of timepieces of any kind or of micro-technical instruments which are intended to rub on other surfaces, for example shafts and pivots of watch mechanisms, in particular pendulum shafts, as well as watch gear wheels.



   The example below illustrates the invention. A high vacuum cathodic spraying apparatus is used, in which the pressure can be adjusted between 10 and 0.01 Pa. The cathode holders can be brought to an alternating potential of several kV at a frequency of 13 MHz and the holders anodes can be brought to a continuous positive potential of several kV. Parts to be coated in steel, in this case discs for the ball / disc wear test, are fixed to an anode holder, facing two cathode holders, one of which is lined with either nickel or of cobalt, and the other is packed with a MoS21PTFE mixture in the ratio of 80/20 by weight, in particles smaller than 1 μm and which has been cold pressed under a pressure of 5000 bars.

  Before spraying, the discs are stripped by subjecting them to ionic bombardment in a rare gas. For economic reasons, argon is preferably used as the rare gas. During this pickling treatment, the spray cathodes are masked by a screen, the argon pressure is 1.0 Pa, the anode has a negative potential with respect to the mass of 800 V. The specific cathode power is 3.3 W / cm2 during stripping, while it is 5.4 W / cm2 in subsequent operations.



   Once the stripping is completed, the cathode of nickel or cobalt is discovered, the argon pressure is maintained at 1.0
Pa, the voltage of the anode is lowered relative to the mass - 100 V and the metal of the cathode is allowed to deposit on the steel by sputtering, to form the layer of sulfurizable metal. Once this layer has been deposited, hydrogen sulfide is added to the argon under a partial pressure of 0.1 Pa, the total pressure remaining 1.0 Pa, and the anode voltage is left unchanged at - 100 V, while the nickel or cobalt layer is sulfurizing. Then, we interrupt the arrival of H2S, we connect the anode to ground, we unmask the cathode of MoS2 / PTFE and we spray the latter cathodically in order to deposit the layer of composite solid lubricant on the discs.



   The durations of the various treatments are as follows: 10 minutes for pickling, 1 hour for the deposition of the sulfurizable metal, 30 seconds for the sulfurization and 30 minutes for the deposition of the composite solid lubricant.



   Tests have shown that argon should not contain more than 0.01% of residual impurities.



   The results of the wear tests are given in Table I below.



   The conditions for the wear tests were as follows:
Disc: steel
Load: 5 N
Speed: 0.6 m / min.



  Air humidity: 52%.



   Table I
    <0.3ii (turns) MTUF * (min.)
MoS2 510 (a) 106 (a)
MoS2 + PTFE without layer 4800 (a) 275 (a)
 carrier
MoS2 + PTFE on layer 8100 (a) 400 (a)
 carrier of Ni sulfide
MoS2 1700 (b) 50 (b)
MoS2 + PTFE on layer 39 800 (b) 1360 (b)
 carrier of Co sulfur
MoS2 + PTFE on jug 26 800 (b) 1300 (b)
 carrier of Rh sulfide
MoS2 350 (c) 9 (c)
MoS2 + PTFE on layer 63,000 (c) 1,880 (c)
 carrier of Ni sulfide (a) Steel ball (b) Ruby ball (c) Steel ball coated with TiC * Average time to failure
 The improvement in the life of the solid lubricant obtained thanks to the invention is clearly apparent from the above results.

 

   Steel axes of the mechanical watch balance of caliber MST 522 were treated in the manner described in the example above in order to successively receive a carrier layer of sulfur cobalt and a lubricant coating composite of MoS2 and PFTE. The pendulums fitted with the axes thus treated were subjected to a test at the balisometer of the Swiss Laboratory for Horological Research for a total duration of 90 days during which the amplitude of the oscillation of the pendulums in the horizontal position was measured periodically. During the test, the axes were exposed to an atmosphere of relative humidity of 40 to 50% and a temperature of 20 to 22 C. For comparison, the same test was applied to pendulums whose axes were coated of a layer of MoS2 alone.

  The results are given in Table II below, where each value is the average of the measurements made on 5 pieces.



   Table II
 Degrees of amplitude
MoS2 days MoS2 + PTFE on carrier layer
 of Co sulfide
 0 257 268 10 238 257 30 230 253 60 234 253 90 219 236
 The amplitude of the oscillation of the pendulums whose axes were treated in accordance with the invention remained greater than that of the pendulums whose axes were provided with a coating of MoS2 alone throughout the duration of the test.


    

Claims (14)

REVENDICATIONS 1. Procédé pour réaliser un revêtement lubrifiant solide, résistant à la corrosion, sur une surface d'un organe mobile d'instrument indicateur de temps ou d'instrument microtechnique, ladite surface étant résistante à la corrosion et constituée d'un métal formateur de sulfure, caractérisé en ce que l'on soumet la surface à un plasma dans une atmosphére contenant de l'hydrogène sulfuré afin de former un sulfure adhérent sur cette surface et en ce que l'on expose la surface sulfurée à une pulvérisation cathodique simultanée d'au moins un lubrifiant solide, choisi parmi les composés chalcogénés lamellaires, et au moins un polymère solide hydrophobe, afin de former un revêtement composite dans lequel les particules du composé chalcogéné sont enrobées par le polymère hydrophobe, CLAIMS  1. A method for producing a solid, corrosion-resistant lubricating coating on a surface of a movable member of a time indicator or microtechnical instrument, said surface being corrosion-resistant and made of a metal forming sulphide, characterized in that the surface is subjected to a plasma in an atmosphere containing hydrogen sulphide in order to form an adherent sulphide on this surface and in that the sulphide surface is exposed to a simultaneous sputtering of at least one solid lubricant, chosen from chalcogenated lamellar compounds, and at least one hydrophobic solid polymer, in order to form a composite coating in which the particles of the chalcogenated compound are coated with the hydrophobic polymer, les atmosphères dans lesquelles ont lieu la sulfuration et le dépôt du revêtement étant exemptes d'oxygène libre ou combiné.  the atmospheres in which the sulfurization and deposition of the coating take place being free of free or combined oxygen. 2. Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce que le métal formateur de sulfure est choisi parmi le nickel, le cobalt, le chrome, le molybdène, le cuivre, I'argent, le plomb, le rhodium et leurs alliages.  2. Method according to claim 1, characterized in that the sulphide-forming metal is chosen from nickel, cobalt, chromium, molybdenum, copper, silver, lead, rhodium and their alloys. 3. Procédé selon la revendication 1 ou 2, caractérisé en ce que le composé chalcogéné est le sulfure de molybdène.  3. Method according to claim 1 or 2, characterized in that the chalcogenated compound is molybdenum sulfide. 4. Procédé selon l'une des revendications précédentes, caractérisé en ce que le polymère solide hydrophobe est choisi parmi les fluorocarbures, notamment le polytétrafluoroéthy lène, les polyimides et les silicones.  4. Method according to one of the preceding claims, characterized in that the hydrophobic solid polymer is chosen from fluorocarbons, in particular polytetrafluoroethylene, polyimides and silicones. 5. Procédé selon l'une des revendications précédentes, caractérisé en ce que le composé chalcogéné et le polymère solide hydrophobe destinés à être pulvérisés sont mélangés dans une cathode commune.  5. Method according to one of the preceding claims, characterized in that the chalcogenous compound and the hydrophobic solid polymer intended to be pulverized are mixed in a common cathode. 6. Procédé selon la revendication 5, caractérisé en ce que l'on utilise une cathode obtenue par pressage à froid d'un mélange de poudres du composé chalcogéné et du polymère solide hydrophobe, avec application d'une pression de 100 à 10 000 bars, de préférence de 3000 à 7000 bars.  6. Method according to claim 5, characterized in that one uses a cathode obtained by cold pressing of a mixture of powders of the chalcogen compound and of the hydrophobic solid polymer, with application of a pressure of 100 to 10,000 bars , preferably from 3000 to 7000 bars. 7. Procédé selon la revendication 5 ou 6, caractérisé en ce que les poudres ont une taille moyenne des particules inférieure â 4 ,um, de préférence inférieure à 1 ,um.  7. Method according to claim 5 or 6, characterized in that the powders have an average particle size of less than 4 µm, preferably less than 1 µm. 8. Procédé selon l'une des revendications précédentes, caractérisé en ce que l'on conduit le procédé de manière à former un revêtement lubrifiant contenant de 1 à 80%, de préférence de 5 à 40%, de polymère solide hydrophobe.  8. Method according to one of the preceding claims, characterized in that the process is carried out so as to form a lubricating coating containing from 1 to 80%, preferably from 5 to 40%, of hydrophobic solid polymer. 9. Procédé selon l'une des revendications précédentes, caractérisé en ce que l'on forme un revêtement lubrifiant ayant une épaisseur égale à 1,5 à 2 fois la hauteur de sa rugosité, mesurée entre sommets et creux.  9. Method according to one of the preceding claims, characterized in that a lubricant coating is formed having a thickness equal to 1.5 to 2 times the height of its roughness, measured between vertices and hollows. 10. Application du procédé selon la revendication 1 à une surface en un métal formateur de sulfure obtenue par pulvérisation cathodique du métal sur un substrat.  10. Application of the method according to claim 1 to a surface made of a sulphide-forming metal obtained by cathodic sputtering of the metal on a substrate. 11. Application selon la revendication 10 du procédé selon l'une des revendications 2 à 9.  11. Application according to claim 10 of the method according to one of claims 2 to 9. 12. Application selon la revendication 10 ou 11, caractérisée en ce que la pulvérisation cathodique du métal formateur de sulfure est réalisée au moyen d'une tension électrique continue ou alternative à haute fréquence.  12. Application according to claim 10 or 11, characterized in that the sputtering of the sulphide-forming metal is carried out by means of a continuous or alternating electrical voltage at high frequency. 13. Application selon l'une des revendications 10 à 12, caractérisée en ce que l'on forme une couche du métal formateur de sulfure ayant une épaisseur d'au moins 0,1 ,um, de préférence de 0,5 à 5 ,um.  13. Application according to one of claims 10 to 12, characterized in that a layer of the sulphide-forming metal is formed having a thickness of at least 0.1 µm, preferably from 0.5 to 5, um. 14. Application selon l'une des revendications 10 à 13, caractérisé en ce que le dépôt du métal formateur de sulfure et le procédé selon la revendication 1 sont effectués dans une même enceinte.  14. Application according to one of claims 10 to 13, characterized in that the deposition of the sulfide-forming metal and the process according to claim 1 are carried out in the same enclosure. On a déjà utilisé avec succès des composés chalcogénés lamellaires, tels que le sulfure de molybdène, comme lubrifiants solides, dans un environnement exempt d'oxygène et d'humidité, par exemple dans le grand vide de l'espace interplanétaire. Cependant, les tentatives d'utiliser de tels lubrifiants solides dans l'atmosphère terrestre, en présence d'oxygène et d'humidité, n'ont pas abouti, car ces lubrifiants solides se corrodent en formant des produits d'oxydation, ainsi que de l'anhydride sulfureux et de l'hydrogène sulfuré dans le cas du sulfure de molybdène.  Lamellar chalcogen compounds, such as molybdenum sulfide, have already been used successfully as solid lubricants in an environment free of oxygen and moisture, for example in the great vacuum of interplanetary space. However, attempts to use such solid lubricants in the Earth's atmosphere, in the presence of oxygen and moisture, have been unsuccessful, as these solid lubricants corrode to form oxidation products, as well as sulfur dioxide and hydrogen sulfide in the case of molybdenum sulfide. Pour améliorer l'efficacité des lubrifiants solides, on a proposé dans la demande de brevet allemande publiée DE2 530 002 de greffer sur la surface des lubrifiants solides des polymères ou d'autres composés organiques ou inorganiques possédant des sites réactionnels appropriés.  To improve the efficiency of solid lubricants, it has been proposed in the published German patent application DE2 530 002 to graft on the surface of solid lubricants polymers or other organic or inorganic compounds having suitable reaction sites. D'autre part, dans un article de T. Spalvins [Thin Solid Films, 53, 285-300 (1978)], il est proposé de déposer des couches de lubrifiants solides par pulvérisation cathodique. Les lubrifiants solides ainsi déposés séparément par cet auteur comprennent le sulfure de molybdène et des polymères solides hydrophobes, notamment les polyimides et le polytétrafluoroéthylène, dit PTFE en abrégé.  On the other hand, in an article by T. Spalvins [Thin Solid Films, 53, 285-300 (1978)], it is proposed to deposit layers of solid lubricants by sputtering. The solid lubricants thus deposited separately by this author include molybdenum sulfide and hydrophobic solid polymers, in particular polyimides and polytetrafluoroethylene, known as PTFE for short. Cependant, ces méthodes connues ne permettent pas d'obtenir des revêtements de lubrifiants solides qui soient suffisamment durables en atmosphère terrestre et qui adhèrent suffisamment à leur support.  However, these known methods do not make it possible to obtain coatings of solid lubricants which are sufficiently durable in an earth's atmosphere and which adhere sufficiently to their support. Le but de l'invention est de remédier à ces inconvénients et, à cet effet, I'invention a pour objet un procédé pour réaliser un revêtement lubrifiant solide, résistant à la corrosion, sur une surface d'un organe mobile d'instrument indicateur de temps ou d'instrument microtechnique, ladite surface étant résistante à la corrosion et constituée d'un métal formateur de sulfure, caractérisé en ce que l'on soumet la surface à un plasma dans une atmosphère contenant de l'hydrogène sulfuré afin de former un sulfure adhérent sur cette surface et en ce que l'on expose la surface sulfurée à une pulvérisation cathodique simultanée d'au moins un lubrifiant solide, choisi parmi les composés chalcogénés lamellaires, et au moins un polymère solide hydrophobe,  The object of the invention is to remedy these drawbacks and, for this purpose, the invention relates to a method for producing a solid lubricating coating, resistant to corrosion, on a surface of a mobile member of an indicator instrument. of time or of a microtechnical instrument, said surface being resistant to corrosion and consisting of a sulphide-forming metal, characterized in that the surface is subjected to a plasma in an atmosphere containing hydrogen sulphide in order to form a sulfide adhering to this surface and in that the sulfided surface is exposed to a simultaneous cathodic spraying of at least one solid lubricant, chosen from chalcogenated lamellar compounds, and at least one hydrophobic solid polymer, afin de former un revêtement composite dans lequel les particules du composé chalcogéné sont enrobées par le polymère hydrophobe, les atmosphères dans lesquelles ont lieu la sulfuration et le dépôt du revêtement étant exemptes d'oxygène libre ou combiné.  in order to form a composite coating in which the particles of the chalcogenous compound are coated with the hydrophobic polymer, the atmospheres in which the sulfurization and the deposition of the coating take place being free of free or combined oxygen. Normalement, le traitement de sulfuration de la surface â revêtir est effectué dans l'appareil de pulvérisation cathodique utilisé pour le dépôt du lubrifiant solide composite. Pour cette sulfuration, on maintient une atmosphère d'un gaz inerte, tel que de l'argon, contenant de l'hydrogène sulfuré en proportion pouvant varier entre 0,5 et 20% en volume, sous une pression généralement comprise entre 10 et 0,01 Pa, plus particulièrement entre 6 et 0,1 Pa, et on entretient une décharge électrique entre la pièce à revêtir fonctionnant comme cathode, et une anode. L'hydrogène sulfuré, probablement sous forme ionisée, réagit efficacement avec le métal formateur de sulfure.  Normally, the sulfurization treatment of the surface to be coated is carried out in the sputtering apparatus used for the deposition of the composite solid lubricant. For this sulphurization, an atmosphere of an inert gas, such as argon, containing hydrogen sulphide is maintained in a proportion which can vary between 0.5 and 20% by volume, under a pressure generally between 10 and 0 , 01 Pa, more particularly between 6 and 0.1 Pa, and an electrical discharge is maintained between the part to be coated operating as a cathode, and an anode. Hydrogen sulfide, probably in ionized form, reacts effectively with the sulfide-forming metal.   Par métal formateur de sulfure on entend ici un métal qui est sulfurable lorsqu'il est exposé en tant qu'électrode à un plasma électrique dans une atmosphère contenant de l'hydrogène sulfuré. Le métal formateur de sulfure peut être **ATTENTION** fin du champ CLMS peut contenir debut de DESC **.  By sulphide-forming metal is meant here a metal which is sulfurizable when exposed as an electrode to an electric plasma in an atmosphere containing hydrogen sulphide. The sulfide-forming metal can be ** ATTENTION ** end of the CLMS field may contain start of DESC **.
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