Particules de combustibles nucléaires, procédé de leur fabrication et leur utilisation
La présente invention se rapporte à des particules de combustibles nucléaires, à un procédé de leur fabrication, et à leur utilisation pour former des éléments combustibles nucléaires gainés. Dans des réacteurs refroidis au gaz, l'élément combustible nucléaire est généralement composé d'un amas de petites particules entouré d'un gainage de forme appropriée. De telles particules peuvent être constituées d'un noyau conte- nant un matériau fissile, fertile et/ou poison nucléaire (désigné ci-après sous le terme de noyau ), entouré d'une couche ou plusieurs couches de recouvrement destinées à assurer la protection contre la contamination. Les noyaux recouverts d'une couche ou de plusieurs couches de protection seront désignés ci-après sous le terme de particules .
Les fonctions de la couche de recouvrement, simple ou multiple, de haute densité et substantiellement imperméable, sont primordiales dans un réacteur refroidi au gaz du fait qu'elle empêche la contamination du réfrigérant. Toute rupture des couches imperméables est par conséquent indésirable. Mais ces particules sont inévitablement soumises à des tensions mécaniques durant la fabrication de l'élément combustible, son chargement dans le réacteur, son irradiation, etc. En plus, lorsque les particules sont en contact direct par l'intermédiaire de leurs couches de recouvrement de haute densité, ou sont en contact direct avec le gainage de l'élément combustible, ces tensions ont tendance à provoquer la rupture des couches imperméables et à compromettre de ce fait la protection du réfrigérant contre la contamination.
En vue de remédier à cet inconvénient, il a été suggéré que les particules soient recouvertes à l'exté- rieur de la couche dense de protection d'une résine ou d'une poudre mélangée à un liant approprié. Durant la fabrication ultérieure de l'élément combustible, la résine - ou le liant - est carbonisée, ce qui assure le collage des particules entre elles. Ce collage évite un éparpillement des particules en cas de rupture accidentelle du gainage constitutif de l'élément combustible et remplit donc un impératif de sécurité.
Cette technique de fabrication a toutefois de sérieux inconvénients du fait que l'espacement des particules ne peut pas être maintenu dans des limites dimensionnelles étroites et que la composition du liant provoque un retrait de la masse combustible avec la conséquence de créer un vide entre le gainage et le combustible au sein de l'élément. De plus, l'application de la résine ou du liant allonge le cycle de fabrication.
Or, la présente invention a pour objets:
I. des particules de combustible nucléaire, comprenant un noyau de combustible nucléaire recouvert d'au moins une couche carbonée dense substantiellement imperméable, caractérisée en ce que le recouvrement imperméable est entouré d'une couche de carbone pyrolitique de basse densité;
II. un procédé de fabrication de particules de combustible nucléaire selon l'invention, procédé qui est caractérisé en ce qu'on entoure d'une couche de carbone pyrolytique de basse densité, un noyau de combustible nucléaire recouvert d'au moins une couche carbonée dense substantiellement imperméable; et
III.
I'utilisation des particules de combustible nucléaire selon l'invention pour fabriquer des éléments combustibles nucléaires gainés, utilisation qui est caractérisée en ce qu'on applique à la couche de basse densité des particules un liant et qu'on fait agglomérer les particules recouvertes du liant entre elles et en ce qu'on les enferme dans une gaine.
Pour ce recouvrement, les particules peuvent être maintenues en mouvement par une méthode connue quelconque telle que capsules rotatives, surfaces vibrantes ou lits fluidisés.
La couche de basse densité peut être déposée à l'occasion de l'opération de recouvrement de la couche de protection, et notamment par modification des conditions de dépôt à la fin de cette dernière opération, la couche de basse densité peut par conséquent être appliquée sans allonger de façon appréciable le cycle de fabrication. Cette couche de basse densité peut meme être déposée durant le refroidissement des particules qui suit l'opération de dépôt de la couche imperméable.
Comme la couche de basse densité n'est pas modifiée par un traitement thermique, on peut utiliser les particules formées selon le procédé de l'invention pour en former un élément combustible nucléaire, en appliquant à la couche de basse densité un liant et carbonisant le liant pour agglomérer les particules. Aucun retrait de combustible constitué de ces particules n'a lieu durant cet étape de fabrication d'un élément combustible.
L'invention sera décrite ci-après, à l'aide d'un exemple.
Des noyaux d'oxyde d'uranium d'un diamètre de 800 microns sont recouverts dans un lit fluidisé d'un recouvrement protecteur constitué successivement de:
1. une couche de 30 microns de carbone pyrolitique de basse densité déposée à partir d'acétylène à 1200 C;
2. une couche de 36 microns de carbone pyrolytique de haute densité déposée à partir de méthane à 1800 C;
3. une couche de 31 microns de carbure de silicium déposée à partir de trichlorométhylsilane à 1400 C;
4. une couche de 60 microns de carbone pyrolytique de haute densité déposée à partir de méthane à 2000 C.
Après cette opération, la couche de carbone pyrolytique de basse densité est appliquée dans un four de fluidisation au moyen d'un gaz dont la décomposition thermique permet d'obtenir un recouvrement de carbone pyrolytique de basse densité à la surface des particules - par exemple, de l'acétylène à 1200 C. Toute épaisseur que pourrait exiger la conception de combustible peut être appliquée; généralement, cette épaisseur sera de l'ordre de 6 à 100 microns. Selon un autre exemple d'application du procédé selon la présente invention, les particules sont recouvertes de la couche de carbone pyrolytique de basse densité pendant que ces particules contiennent encore une proportion substantielle de la chaleur latente qu'elles ont absorbée pendant l'opération antérieure de recouvrement.
Particulièrement, l'opération de recouvrement des particules par une couche poreuse peut être effectuée durant l'étape normale de refroidissement des particules après le recouvrement par les couches imperméables.
Après le dépôt de la couche de basse densité, on peut constituer un élément combustible nucléaire en vibrant un nombre de particules dans un gainage, de sorte que les particules adjacentes sont en contact par l'intermédiaire des couches de carbone pyrolytique de basse densité.
Un liant peut ensuite être appliqué par traitement thermique d'un polymère connu quelconque tel que les résines phénoliques. La couche de carbone pyrolytique de basse densité à l'extérieur des particules améliore substantiellement l'adhérence des particules au liant.
Nuclear fuel particles, process for their manufacture and use
The present invention relates to nuclear fuel particles, a process for their manufacture, and their use to form sheathed nuclear fuel elements. In gas-cooled reactors, the nuclear fuel element is generally composed of a cluster of small particles surrounded by a suitably shaped cladding. Such particles may consist of a core containing a fissile, fertile and / or nuclear poison material (hereinafter referred to as the core), surrounded by a layer or more covering layers intended to provide protection. against contamination. The cores covered with one or more protective layers will be referred to below under the term particles.
The functions of the cover layer, single or multiple, of high density and substantially impermeable, are essential in a gas cooled reactor because it prevents contamination of the refrigerant. Any breakage of the impermeable layers is therefore undesirable. But these particles are inevitably subjected to mechanical stresses during the fabrication of the fuel element, its loading into the reactor, its irradiation, etc. In addition, when the particles are in direct contact through their high density cover layers, or are in direct contact with the cladding of the fuel element, these stresses tend to cause the impermeable layers to rupture and to break down. thereby compromising the protection of the refrigerant against contamination.
In order to overcome this drawback, it has been suggested that the particles be covered on the outside with the dense protective layer of a resin or powder mixed with a suitable binder. During the subsequent fabrication of the fuel element, the resin - or the binder - is carbonized, which ensures that the particles stick together. This bonding prevents particles from being scattered in the event of accidental rupture of the cladding constituting the fuel element and therefore fulfills a safety requirement.
However, this manufacturing technique has serious drawbacks due to the fact that the particle spacing cannot be kept within narrow dimensional limits and that the composition of the binder causes shrinkage of the combustible mass with the consequence of creating a vacuum between the cladding. and the fuel within the element. In addition, the application of the resin or the binder lengthens the manufacturing cycle.
However, the present invention has for objects:
I. nuclear fuel particles, comprising a nuclear fuel core covered with at least one dense, substantially impermeable carbon layer, characterized in that the impermeable cover is surrounded by a layer of low density pyrolytic carbon;
II. a method of manufacturing nuclear fuel particles according to the invention, which method is characterized in that surrounded by a layer of pyrolytic carbon of low density, a nuclear fuel core covered with at least one substantially dense carbon layer raincoat; and
III.
The use of the nuclear fuel particles according to the invention to manufacture sheathed nuclear fuel elements, which use is characterized in that a binder is applied to the low density layer of the particles and that the particles covered with the particle are made to agglomerate. binding together and in that they are enclosed in a sheath.
For this covering, the particles can be kept in motion by any known method such as rotating capsules, vibrating surfaces or fluidized beds.
The low density layer can be deposited during the operation of covering the protective layer, and in particular by modifying the deposition conditions at the end of this last operation, the low density layer can therefore be applied. without appreciably extending the production cycle. This low density layer can even be deposited during the cooling of the particles which follows the operation of depositing the impermeable layer.
As the low density layer is not modified by heat treatment, the particles formed according to the process of the invention can be used to form a nuclear fuel element therefrom, by applying a binder to the low density layer and carbonizing the material. binder to agglomerate the particles. No fuel withdrawal consisting of these particles takes place during this stage of manufacturing a fuel element.
The invention will be described below, with the aid of an example.
Uranium oxide nuclei with a diameter of 800 microns are covered in a fluidized bed with a protective covering consisting successively of:
1. a 30 micron layer of low density pyrolitic carbon deposited from acetylene at 1200 C;
2. a 36 micron layer of high density pyrolytic carbon deposited from methane at 1800 C;
3. a 31 micron layer of silicon carbide deposited from trichloromethylsilane at 1400 C;
4. a 60 micron layer of high density pyrolytic carbon deposited from methane at 2000 C.
After this operation, the layer of pyrolytic carbon of low density is applied in a fluidization furnace by means of a gas whose thermal decomposition allows to obtain a coating of pyrolytic carbon of low density on the surface of the particles - for example, acetylene at 1200 C. Any thickness that the fuel design may require may be applied; generally, this thickness will be of the order of 6 to 100 microns. According to another example of application of the process according to the present invention, the particles are covered with the layer of pyrolytic carbon of low density while these particles still contain a substantial proportion of the latent heat which they have absorbed during the previous operation. recovery.
Particularly, the operation of covering the particles with a porous layer can be carried out during the normal step of cooling the particles after the covering with the impermeable layers.
After the deposition of the low density layer, a nuclear fuel element can be formed by vibrating a number of particles in a cladding, so that the adjacent particles are in contact through the low density pyrolytic carbon layers.
A binder can then be applied by heat treatment of any known polymer such as phenolic resins. The low density pyrolytic carbon layer on the outside of the particles substantially improves the adhesion of the particles to the binder.