CH504408A - Alkanolamine derivatives beta-adrenergic blockers - Google Patents

Alkanolamine derivatives beta-adrenergic blockers

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CH504408A
CH504408A CH764370A CH764370A CH504408A CH 504408 A CH504408 A CH 504408A CH 764370 A CH764370 A CH 764370A CH 764370 A CH764370 A CH 764370A CH 504408 A CH504408 A CH 504408A
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radical
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alkyl
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CH764370A
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Howe Ralph
Harold Smith Leslie
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Ici Ltd
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    • C07D303/02Compounds containing oxirane rings
    • C07D303/12Compounds containing oxirane rings with hydrocarbon radicals, substituted by singly or doubly bound oxygen atoms
    • C07D303/18Compounds containing oxirane rings with hydrocarbon radicals, substituted by singly or doubly bound oxygen atoms by etherified hydroxyl radicals
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    • C07D303/22Ethers with hydroxy compounds containing no oxirane rings with monohydroxy compounds

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Abstract

(A) Alkanolamine derivatives (I). - where either - (a) R1 = alkyl group, opt. substd. by one or more hydroxy and/or aryl, and in which the aryl may be substd. by one or more halogen, alkyl and/or alkoxy, also R1 = cycloalkyl or alkenyl, R2 = hydrogen, hydroxyalkyl, aryloxyalkyl, haloalkyl, cycloalkyl, heterocyclyl, acylaminophenyl, ethyl-, vinyl-, p-tolyl- or m-nitrophenyl. - R3 = hydrogen or alkyl, R4 = hydrogen or acyl - or - (b) R1 = methyl or cyclopropyl, R2 = hydrogen, alkyl, alkenyl, aryl, aralkyl, or alkoxy, R3 = hydrogen or alkyl and R4 = hydrogen or acyl. - or - (c) R1 = isopropyl, R2 = methyl, R4 = hydrogen or acyl and if :- - R3 is hydrogen, then R2CONH- is in position 2 with respect to the alkanolamine side-chain. - R3 is a methyl group in position 5, then R2CONH-is in position 3, R3 is a methyl group in position 3, then R2CONH-is in position 4, R3 is a n-butyl group in position 2, then R2CONH-is in position 5, all positions with regard to the alkanolamine side chain. - or - (d) R1 = isopropyl, R2 = methyl, R3 = hydrogen, and R4 = acetyl. - (B) Acid addition salts of (I). - beta-Adrenergic blocking agents. 1(5-acetamido-2-n-butylphenoxy)-3-is opropylamino-2-propanolhemihy- drate was obtained, m.p. 131-132 deg.C.

Description

  

  Verfahren zur Herstellung von Alkanolaminderivaten         Laie        Erfindung    :betrifft     ein        Verfahren    zur     Herstel-          lung    von neuen Alkanolaminderivaten, die     ss-adrener-          gische    Blockierungswirkung besitzen und sich deshalb  für     :die    Behandlung oder Prophylaxe von     Herzkrank-          heiten,    z. B. Angina pectoris und Herzschlagunregel  mässigkeiten, und für die Behandlung von erhöhtem  Blutdruck und Phäochromocytom bei Menschen eig  nen.  



  Gemäss :der Erfindung werden neue Alkanalamin  derivate der Formel:  
EMI0001.0011     
    und :deren Säureadditionssalze hergestellt, wobei R1 ei  nen Alkylrest mit höchstens 12 C-Atomen, der gege  benenfalls durch eine oder mehrere Hydroxyl- oder  Phenylgruppen substituiert ist, welche Phenylgruppen       ihrerseits    :durch ein     oder    mehrere     Halogenatome    oder  Alkyl- oder Alkoxygruppen substituiert sein können,  oder einen Cycloalkylrest mit höchstens 8 C-Atomen,  R2 Wasserstoff oder einen Hydroxyalkyl-,     Aryloxyal-          kyl-    oder Halogenalkylrest, dessen Alkylteil je höch  stens 6 C-Atome enthält, oder einen Cycloalkylrest mit  höchstens 8 C-Atomen, oder einen heterocyclischen  oder Acylaminophenylrest, :

  oder den Äthyl-,     p-Tolyl-          oder    m-Nitrophenylrest und R3 Wasserstoff oder einen  Alkylrest mit höchstens 6 C-Atomen bedeuten.  



  Die obige Definition der Alkanolaminderivate soll  alle möglichen Stereoisomere davon sowie Mischungen  davon umfassen.  



  Stellt R1 ein Alkylradikal dar, das gegebenenfalls  substituiert ist, so kann :dieses insbesondere ein Alkyl  radikal mit 3, 4 oder 5 C-Atomen, :das vorzugsweise  am α-Kohlenstoffatom verzweigt ist, z.B. dans     Isopro-          pyl-,    sek.-Butyl- oder     tert.-Butylmadika#l,sein,    wobei die  ses Alkylradikal gegebenenfalls mit einem oder zwei  Hydroxy- oder Phenylradikalen substituiert sein kann,    wobei diese Phenylradikale selbst mit :einem oder meh  reren Chlor- oder Bromatomm oder Methyl-, Äthyl-,  Methoxy- oder Äthoxyradikalen substituiert sein kön  nen.

   Wenn R1 also ein :gegebenenfalls substituiertes  Alkylradikal darstellt, so sind Beispiele dafür das  Isopropyl-, sek.-Butyl-, tert.-Butyl-,       2-Hydroxy-1,1-dimethyläthyl-          1-Methyl-3-phenylpropyl-,     2-(4-Methoxyphenyl)-1-methyläthyl- oder  3-(4-Chlorphenyl)-1,1-dimethylpropylradikal.  Stellt R1 oder R2 ein Cycloalkylradikal dar, so  kann dieses z. B. das Cyclopropyl-, Cyelobutyl-,     Cy-          clopentyl-oder    Cyclohexylmadikal sein.  



  Stellt R-' ein Hydroxyalkyl-, Aryloxyalkyl- oder  Halogenalkylradikal :dar, so kann dieses z. B. das     Hy-          droxymethyl-,    Phenoxymethyl-, Chformethyl- oder     Tri-          fluormethylradikal    sein.  



  Stellt W ein heterocyclisches Radikal dar, so kann  dieses z. B. ein heterocyelisches Radikal mit 5 oder  6 Ringatomen, von welchen eins oder zwei von Stick  stoff-, Sauerstoff-     und        Schwefelatomen    gewählt     sind,     .sein. So kann man als Beispiel dafür das Furyl-,  Thienyl- oder Pyridylradikal erwähnen.  



  Stellt R2 ein Acyliaminophenylradikal dar, so kann  dieses z. B. ein Phenylradikal sein, das mit einem     Al-          kanoyla:mino-    oder Alk ansulfonylaminoradikal, jeweils  mit höchstens 6 C-Atomen, oder mit einem     Aroyl-          amino-    oder Arensulfonylaminoradikal, jeweils mit  höchstens 10 C-Atomen, substituiert ist, z. B. das  Acetamidophenyl-, MethansuIfonam:idophenyl-,  Benzamidophenyl-oder  Toluol-p-sulfonamidophenylradikal.  Stellt R3 ein Alkylradikal dar, so kann dieses  z. B. das Methyl- od r Äthylradikal sein.  



  Als Beispiele fürgeeignete Säureadditionssalze der  Alkanolaminderivate kann man Salze, :die von anor  ganischen Säuren stammen, z. B. Hydrochloride,     Hy-          drobromide,    Phosphate oder Sulfate, oder Salze, die  von organischen Säuren stammen, z. B. Oxalate,     Lac-          tate,        Tartrate,        Acetate,        Salicylate,        Citrate,        Benzoate,         h-Naphthoate, Adipate oder     1,1-Methylien-bis-(2-hy-          droxy-3-naphthoate),    :oder Salze, die von acidischen syn  thetischen Harzen, z. B. sulfiurierten Polystyrolharzen  wie z. B.

    <  < Zeo-Karb  225 (e. Wz.), stammen, erwäh  nen.  



  Das erfindungsgemässe Verfahren besteht darin, dass  man eine Verbindung der Formel:  
EMI0002.0002     
    wobei R1, R2 und R- obige Bedeutung haben und  R5 ein hydrogenolysierbares Radikal darstellt, oder  ein Säureadditionssalz davon einer Hydrogenolyse un  terwirft. Darauf kann das Produkt in     Farm    der freien  Base mit einer Säure unter Bildung eines Säureaddi  tionssalzes umgesetzt werden.  



  Das Radikal R5 kann zweckmässig z. B. das Ben  zylradikal sein. Die Hydrogenolyse kann durch kataly  tische     Hydrierung,    z. B. durch     Hydrierung    'm     Gegen-          wart    eines  Palladium-auf-Holzkohle-Katalysators,  in einem inerten Verdünnungs- oder Lösungsmittel,  z. B. Äthanol :oder wässrigem Äthanol, bei Raumtem  peratur und unter     Atmosphärendruck    oder     unter    er  höhtem Druck, z. B. unter 100 Atü, bewirkt werden.  Das Verfahren kann durch Vorhandensein eines     acidi-          schen    Katalysators, z. B. Salzsäure oder Oxalsäure, be  schleunigt oder     zum    Abschluss gebracht werden.

    



  Die Ausgangsstoffe der Formel II können durch  Acylierung der entsprechenden Aminoverbindung mit  einem Acylierungsmittel erzeugt werden, das von einer  Säure der Formel: R2COOH, wobei :R2 :obige     Be-          deutung    hat, stammt.     Als        Beispiel    für     ein        :geeignetes     Acylierungsmittel kann man ein Acylhalogenid oder  Säureanhydrid oder die Säure selbst in Gegenwart ei  nes Kondensationsmittels, z. B. eines Carbodümids; er  wähnen.  



  Wie bereits erwähnt, sind die neuen     Alkanolamin-          derivate    für :die Behandlung oder Prophylaxe von  Herzkrankheiten geeignet. Darüber     hinaus        besitzen    ei  nige Alkanolaminderivate selektive ss-adrenergische     Blok-          kierungseigenschaften.    Die Verbindungen mit :dieser se  lektiven Wirkung zeigen eine grössere Spezifität bei der  Blockierung der ss-Rezeptoren des Herzens gegenüber  der Blockierung der ss-Rezeptoren der peripheren Blut  gefässe sowie der Bronchialmuskeln.

   So kann bei der  Verabreichung     :einer    solchen Verbindung eine     Dosis     gewählt werden, welche die inotrope und chronotrope  kardiale Wirkung eines Katecholamins  (wie z. B. Isoprenalin, d. h.     1-(3,4-Dihydroxy-          phenyl)-2-isopropylaminoäthanol]     bereits blockiert, ohne jedoch die durch Isoprenalin  hervorgerufene Erschlaffung von trachealen Glattmus  keln oder periphere Vasodflation zu blockieren. Wegen  dieser selektiven Wirkung kann eine solche Verbin  dung vorteilhaft gleichzeitig mit einem     sympathomime-          tischen    Bronchodilatator, z. B.

   Isoprenalin,     Orcipren-          alin,    Adrenalin oder Ephedrin, bei der Behandlung von       Asthma    und anderen die Luftwege     verstopfenden     Krankheiten verwendet werden,     weil    die     Verbindung     die erwünschten Reizwirkungen des Bronchodilatators  auf das Herz hemmt,     -ohne    die     vorteilhafte        therapeuti-          sche    Wirkung des Bronchodilatators zu hemmen.  



  Vermutlich werden die bevorzugten     Verbindungen     mit einer oralen     Dosis    von 20 bis 400 mg     pro    Tag         in    4-     biss        6stündlichen    Dosen oder mit einer intravenösen  Dosis von 1 bis 20 mg pro Tag verabreicht. Die be  vorzugten Formen für orale Dosen sind Tabletten oder  Kapseln mit 10 oder 40 mg     Wirkstoff.    Die hervor  zugten Formen für intravenöse Dosen sind sterile wäss  rige Lösungen von nichtgiftigen Säureadditionssalzen  der Alkanolaminderivate, wobei die Lösungen 0,05  bis 1 Gew./Vol%, insbesondere 0,1 Gew./Vol.% Wirk  stoff, enthalten.  



  Die     Erfindung        ist    im folgenden an Hand von     Aus-          führungsbeispielen    näher     erläutert,    wobei die     Teile    auf  das Gewicht bezogen sind.

      <I>Beispiel l</I>  Eine Mischung aus 0,5 Teilen Propionylchlorid in  25 Teilen     Äther    wird einer auf 15  C gehaltenen     :ge-          rührten    Lösung von 1,55     Teilen          1-(4-Aminophenoxy)-3-(N-benzyl-N-isopropyl-          amino)

  -2-propanol          in    50     Teilen        Äther        zugegeben.    Die     Mischung        wird    2       Stundengerührt    und dann     unter        vermindertem        Druck     zur     Trockne    eingedampft.

   Der     Rückstand        wird        in    50  Teilen Äthanol gelöst, und 0,4 Teile eines 5 % igen  Palladium-auf-Holzkohle-Katalysators werden hinzuge  geben, worauf die Mischung     unter    einem Druck von  100 Atü mit     Wasserstoff        geschüttelt    wird,     bis    kein Was  serstoff mehr aufgenommen     wird,    wobei die     Mischung     auf Umgebungstemperatur gehalten wird.

   Die     Mischung          wird        gefiltert,    und das     Filtrat        wird    unter     vermindertem     Druck zur Trockne     eingedampft.    Der Rückstand wird  in 50 Teilen einer wässrigen 2n Salzsäurelösung gelöst,  mit Kahle     behandelt    und     gefiltert.    Das Filtrat     wird        in     50 Teile einer wässrigen 2n-Natriumhydroxydlösung ein  gegossen und die Mischung     wird    gefiltert.

   Der feste  Rückstand     wird    :mit Wasser gewaschen, getrocknet und  ,aus Äthylacetat umkristallisiert. Somit erhält man       3-Isopropylamino-1-(4-propionamidophenoxy)-          2-propanal,     Smp. 135 bis 137  C.  



  <I>Beispiel 2</I>  Eine Lösung von 0,4 Teilen Acetylchlorid in 25       Teilen    Äther wird zu     einer    auf<B><I>15'</I></B> C gehaltenen     ge-          rührten    Lösung von 1,6 Teilen       1-(4-Amino-3-methylphenoxy)-3-(N-benzyl-N-          isopropylamino)-2-propanol     in 50     Teilen    Äther zugegeben. Die     Mischung    wird 2       Stunden        gerührt,    worauf die     ätherische        Schichtabge-          gossen    wird.

   Der     Rückstand    wird in 50     Teilen        Äthanol     gelöst; 0,3     Teile        eines    5 Eigen  Palladium-auf-Holzkohle-Katalysators       wird        hinzugegeben,    und die Mischung wird unter     Atmo-          sphärendruck    und bei Umgebungstemperatur geschüt  telt, bis kein Wasserstoff mehr aufgenommen wird. Die       Mischung        wird    gefiltert, und das Filtrat     wird    unter       vermindertem        Druck    zur Trockne eingedampft.

   Der  Rückstand wird     in    10 Teilen Wasser gelöst,     und    die  Lösung wird mit Kohle     behandelt        :und    gefiltert. Das  Filtrat wird in 25 Teile einer wässrigen     1n-Natrium-          hydroxydlösung    :eingegossen, und die Mischung wird  mit 50     Teilen    Äther verrührt. Die Mischung wird     dann          gefiltert,    und :der feste Rückstand wird mit Äther ge  waschen und aus Äthylmethylketon umkristallisiert.

   So  mit     erhält    man       1-(4-Acetamido-3-methylphenoxy)-3-is-opropyl-          -amino-2-propanol,          Smp.   <B>165'C.</B>      Das     als    Ausgangsstoff verwendete       1-(4-Amina-3-methylphenoxy)-3-(N-benzyl-N-          isopropylamino)-2-propanal     kann wie folgt     hergestellt    werden:

    Es werden 15,6 Teile Epichlorhydrin zu einer Lö  sung von 4,5 Teilen 3-Methyl-4-nitrophenol und 1,32  Teilen Natriumhydroxyd in 50 Teilen Wasser mit 15  C       zugegeben.    Die     Mischung        wird    16     Stunden    bei     Um-          gebungstemperatur    gerührt     und    dann     mit    50 Teilen  Chloroform extrahiert.

   Der Chloroformextrakt wird an  wasserfreiem Magnesiumsulfat getrocknet, und die Mi  schung     wird        gefiltert,        worauf        das    Filtrat     unter        vermin-          dertem    Druck zur     Trockne        eingedampft    wird. Der  Rückstand besteht     aus     1-(3-Methyl-4-nitrophenoxy)-2,3-epoxypropan.       Eine:    Mischung     aus    6     Teilen    dieser Verbindung     und     4,5 Teilen N-Benzyl-N-isopmopylamin wird 2 Stunden  auf 100  C erhitzt.

   Die     Mischung    wird dann     4mal    mit  Petrolläther (Sdp. 80 bis 100  C) extrahiert, und die       zusammengebrachten    Extrakte werden     unter    verminder  tem     Druck    zur Trockne     eingedampft.    Somit erhält man       1-(3-Methyl-4-Jnitraphenoxy)-3-(N-benzyl-N-          isapropylamino)-2-propanol.     Eine Lösung von 5,6 Teilen dieser     Verbindung    in  50 Teilen     Äthanol    wird tropfenweise zu     einer    kräftig  gerührten Mischung aus 16 Teilen Eisenpulver, 63 Tei  len Äthanol und 0,26 Teilen konzentrierter Salzsäure  zugegeben,

   während die Mischung unter Rückfluss er  hitzt     wird.    Die     Mischung    wird 1     Stunde        gerührt    und un  ter Rückfluss erhitzt, worauf 0,26 Teile konzentrierter  Salzsäure hinzugegeben werden,     worauf    die Mischung  noch 2 Stunden gerührt und unter Rückfluss erhitzt  wird. Dann werden 4 Teile einer wässrigen     lOn-Na-          triumhydroxydlösunig    hinzugegeben, und die heisse Mi  schung wird gefiltert.

   Das Filtrat wird unter     vemminder-          tem    Druck zur Trockne eingedampft, und der Rück  stand wird mit 50 Teilen einer wässrigen     1n-Salzsäure-          lösung    und 50 Teilen Äther verrührt. Die saure wässrige  Phase wird     -abgetrennt,    mit Kohle     behandelt    und ge  filtert, und das Filtrat wird zu 50 Teilen einer wässri  gen 2n-Natriumhydraxydlösung zugegeben. Die Mi  schung     wird!        2mal    mit je 50 Teilen     Äther        extrahiert,     und die zusammengebrachten     Extrakte    werden an was  serfreiem Magnesiumsulfat getrocknet.

   Die Mischung  wird     gefiltert,    und das     Filtrat        wird    unter     vermindertem     Druck zur Trockne eingedampft. Der Rückstand be  steht aus       1-(4-Amino-3-methylphenoxy)-3-(N-Benzyl-N-          isapropylamino)-2-propanol.       <I>Beispiel 3</I>  Das     Verfahren    nach Beispiel 1 wird     wiederholt     mit ;der Abweichung, dass anstatt 0,5 Teile     Propionyl-          chlorid    0,9 Teile Phenoxyacetylchlorid verwendet wer  den.

   Die Hydrierungsmischung wird gefiltert, und das  Filtrat wird unter vermindertem     Druck    zur     Trockne     eingedampft. Der Rückstand wird aus Isopropanal um  kristallisiert. Somit erhält man       3-Isopropylamino-1-(4-phenoxyacetamidaphenoxy)-          2-propanol-hydrochlorid,     Smp. 168 bis 170  C.  



  <I>Beispiel 4</I>  Eine Mischung aus 0,35 Teilen Acetylchlerid in  25     Teilen    Äther wird     zu        einer    auf<B>15'</B> C gehaltenen       gerührten    Mischung aus 0,75     Teilen          1-(2-Aminophenoxy)-3-(N-benzyl-N-isopropyl-          amino)-2-propanal       in 50     Teilen    Äther     zugegeben.    Die Mischung wird 1       Stunde        ;

  gerührt    und dann     unter        vermindertem        Druck     zur Trockne     eingedampft.    Der Rückstand     wird    in 50  Teilen Äthanol gelöst, und 0,5 Teile des 5 %igen Pal  ladium-auf-Holzkahle-Katalysators wird hinzugegeben,  worauf die     Mischung    bei Umgebungstemperatur     unter          Atmosphärendruck    mit     Wasserstoff    geschüttelt wird,     bis     kein Wasserstoff mehr aufgenommen wird. Die Mi  schung wird gefiltert und das Filtrat     wird    unter ver  mindertem     Druck    zur Trockne eingedampft.

   Der Rück  stand     wird    in 10     Teilen    Wasser gelöst,     und        die    Lö  sung wird mit einer 11n-Natriumhydroxydlösung in  Wasser alkalisiert und dann mit 50 Teilen Äther ex  trahiert. Der ätherische Extrakt wird an wasserfreiem  Magnesiumsulfat getrocknet und gefiltert, und das Fil  trat     wird    unter     vermindertem        Druck        eingedampft.    Der  Rückstand wird aus Äthylmethylketon umkristallisiert.  Somit erhält man       1-(2-Acetamidbphenoxy)-3-isopropylamino-          2-propanol,     Smp. 98 bis 100  C.  



  <I>Beispiel S</I>  Eine Lösung von 0,8 Teilen Chloracetylchlorid in  25     Teilen    Äther     wird    zu einer auf<B>15'</B> C     gehaltenen     gerührten Lösung von 1,5 Teilen  1-(4-Aminophenoxy)-3-(N-benzyl-N     isopropyl-          amino)-2-propanol     in 50 Teilen Äther zugegeben. Die Mischung wird 2  Stunden -gerührt und dann unter vermindertem Druck  zur     Trockne    eingedampft. Der     Rückstand    wird     in    50  Teilen Äthanol gelöst und 0,5 Teile eines 5 %igen  Palladium-auf-Holzkohle-Katalysators werden hinzuge  geben.

   Die     Mischung    wird unter     Atmosphärendruck    und       hei        Umgebungstemperatur    mit Wasserstoff geschüttelt,       kein,    Wasserstoff mehr aufgenommen wird. Die Mi  schung     wird        gefiltert    und das Filtrat     wird    unter ver  mindertem Druck zur Trockne     eingedampft.    Der Rück  stand wird aus Isopropanol umkristallisiert. Somit er  hälf man       1-(4-Chloracetamidophenoxy)-3-isopropylamino-          2-propanol,     Smp. 146 bis 148  C.  



  <I>Beispiel 6</I>       Eine        Mischung,aus    3,4     Teilen          1-(4-Cyclohexancarbanamidophenoxy)-3-(N-          benzyl,N-isopropylamino)-2-propanal,     100 Teilen Äthanol und 1,5 Teilen eines 5 % igen Pal  ladium-auf-Holzkohle-Katalysators wird bei Umgebungs  temperatur und unter Atmosphärendruck 1,6 Stun  den mit     Wasserstoff        geschüttelt,    bis die     theoretische     Menge von     Wasserstoff        aufgenommen    ist. Die Mischung  wird dann gefiltert, und das Filtrat wird     zur    Trockne  eingedampft.

   Der Rückstand wird 3mal ,aus Äthylacetat       umkristallisiert.        Somit        erhält    man       1-(4-Cyclohexancarbanamidophenoxy)-3-isa-          propylamin    o-2-propanal,  Smp. 159 bis 161' C.  



  Das     als        Ausgangsstoff        verwendete          1-(4-Cyolohexancarbanamidophenoxy)-3-(N-          benzyl-N-isopropylamino)-2-propanol          kann,    wie folgt     hergestellt        werden:

       Eine Lösung von 1,27 Teilen     Cyclohexancarbon-          säure    und 3,14 Teilen       1-(4-Aminophenoxy)-3-(N-benzyl-N-isopmopyl-          .amino)-2-propanal     in 40     Teilen        Äthylacetat    wird bei 0  C     gerührt,        und     eine     Lösung    von 2,3 Teilen N,N'-Dicyclohexylcarbodi-      imid in 10 Teilen Äthylacetat wird rasch hinzugegeben.  Die Mischung wird 2     Stunden    bei     Umgebungstempera-          tur    gerührt und dann gefiltert.

   Das Filtrat wird 3mal  mit 80 Teilen einer wässrigen 2n-Salzsäurelösung ex  trahiert, worauf die     zusammengebrachten        sauren    Ex  trakte mit einer wässrigen Kaliumhydroxydlösung     al-          kalisiert    werden.

   Die basische Mischung wird mit  Äthylacetat extrahiert, und der Extrakt wird getrock  net     und    zur Trockne eingedampft.     Somit    erhält man  als     Rückstand          1-(4-Cyclohexancarbonamidophenoxy)-3-(N-          benzyl-N-isopropylamino)-2-propanol.     <I>Beispiel 7</I>  Das     Verfahren        gemäss    dem ersten Teil des Bei  spiels 6 wird wiederholt, mit     oder    Abweichung, dass an  statt       1-(4-Cyclehexancarbonamidophenoxy)-3-(N-          benzyl    N-isopropylamino)-2-propanal  der entsprechende     Ausgangsstoff    verwendet wird.  



  Somit erhält     man    die     in    der Tabelle     angeführten          Produkte:     
EMI0004.0022     
  
EMI0004.0023     
  
    RE <SEP> smp. <SEP> (6 <SEP> C <SEP> Umkristallisiert <SEP> aus
<tb>  Hydroxyacetyl <SEP> 125-128 <SEP> Essigester
<tb>  2-Furoyl <SEP> 138-141 <SEP> Benzol
<tb>  Cyclopropancarbonyl <SEP> 159-160 <SEP> Essigester
<tb>  m-Nitrobenzoyl <SEP> 162-164 <SEP> Isopropanol
<tb>  Acryl <SEP> 127-132 <SEP> Essigester       Die dabei verwendeten     Ausgangsstoffe        können        nach     der im zweiten     Teil    des     Beispiels    8     beschriebenen    Ver  fahrensweise 

  hergestellt werden, mit ,der     Abweichung,     dass anstatt Cyclohexancarbonsäure jeweils die entspre  chende Carbonsäure verwendet wird.  



  <I>Beispiel 8</I>  Eine Mischung aus 4,75     Teilen          1-(4-[p-Acetamidobenzamido]-phenoxy)-3-          (N-benzyl-N-isopropylamino)-2        propanol-          hydrochlorid,     0,27 Teilen eines 5 % igen Palladium-auf-Holzkohle  Katalysators und 50 Teilen Äthanol wird unter Atmo  sphärendruck bei     Umgebungstemperatur    mit     Wasserstoff     geschüttelt, bis kein     Wasserstoff    mehr -aufgenommen  wird.

   Die Mischung wird gefiltert, und das Fifrat wird  unter vermindertem Druck zur Trockne     eingedampft.     Der     Rückstand.    wird     in    25 Teilen Wasser gelöst,     und     die Lösung wird mit einer wässrigen     11n-Natriumhy-          droxydlösung    alkalisiert und mit 25 Teilen Äthylacetat       verrührt.    Die Mischung wird     gefiltert,

          und    der     feste          Rückstand.    wird aus     Methanol        umkristallisiert.        Somit     erhält man       1-(4-[p-Acetamidobenzamido]-phenoxy)-3-          isopropylamino-2-propanol,     Smp. 210 bis 212  C.  



  Das als     Ausgangsstoff        verwendete          1-(4-[p-Acetamidobenzamido]-phenoxy)-3-          (N-benzyl-N-isopropylamino)-2-propanol     hydrochlorid  kann wie     folgt    hergestellt werden:

      Eine Lösung von 3,7 Teilen p-Nitrobenzoylchlorid  in 50 Teilen Äther und 30 Teilen Äthylacetat wird zu       einer    auf 15 C gehaltenen gerührten Mischung aus 6  Teilen  1-(4     Aminophenoxy)-3-(N-benzyl-N-isopropyl-          amino)-2-propanol     in 200     Teilen    Äther     zugegeben.    Die Mischung wird  2 Stunden     gerührt    und     dann        gefiltert,

          und    der     feste     Rückstand     wird    aus     Methanol        umkristallisiert.        Somit     erhält man  1-(4-[p-Nitrobenzamida]-phenoxy)-3-(N       benzyl-N-isopropylamno)-2-propanol-          hydrochlorid,     Smp. 230 bis 232  C.  



  Eine     Lösung    von 5 Teilen dieser Verbindung     in     60 Teilen Äthanol     und    10     Teilen    Wasser     wind    trop  fenweise zu einer unter Rückfluss erhitzten gerührten  Mischung -aus 375     Teilen        Äthanol,    93,6     Teilen    Eisen  pulver und 1,56 Teilen einer wässrigen     11n-Salzsäure-          lösung    zugegeben.

   Die Mischung wird gerührt und un  ter Rückfluss erhitzt, und zwar 3 Stunden lang, worauf  12,6 Teile einer wässrigen 11n-Natriumhydroxydlösung       hinzugegeben    werden und die heisse Mischung     gefiltert          wird.    Das     Filtrat        wird    unter     vermindertem    Druck     zur     Trockne     eingedampft,    und oder Rückstand wird mit  50 Teilen Äthylacetat extrahiert.

   Die Äthylacetatphase  wird abgetrennt, an wasserfreiem Magnesiumsulfat ge  trocknet     und        gefiltert,        und    das Filtrat     wird        unter    ver  mindertem. Druck zur Trockne eingedampft.

   Somit er  hält man  1-(4-[p     Aminobenzamido]phenoxy)-3-(N-benzyl-          N-sopropylamino)-2-propanol.       Eine Lösung von 1 Teil Acetylchlorid in 25 Teilten  Äther     wird    zu     einer    -auf<B><I>151</I></B> C gehaltenen     gerührten          Lösung    von 4,32     Teilen    der obigen     Verbindung        in     100 Teilen Benzol zugegeben. Die     Mischung        wird    2       Stunden        gerührt    und dann gefiltert.

   Der     feste    Rück  stand wird     mit    Äthergewaschen. Somit     erhält    man       1-(4-[p-Acetamidobenzamido]phenoxy)-3-(N-benzyl-          (N-isopropylamino)-2-propanol-hydrochlorid.     <I>Beispiel 9</I>  Eine Lösung von 1,6 Teilen p-Toluoylchlorid in  25     Teilen    Äther wird zu einer auf 15   C gehaltenen  gerührten Lösung von 1,5 Teilen       1-(4-Aminophenoxy)-3-(N-benzyl-N-isopropyl-          N-isopropylamino)-2-propanol-hydrochlorid.     in 50     Teilen    Äther zugegeben.

   Die     Mischung        wird     2     Stunden        gerührt        und    dann unter     vermindertem    Duck  zur Trockne     eingedampft.    Der     Rückstand    wird in 50  Teilen Äthanol gelöst, und 0,5 Teile eines 5 % igen  Palladium-auf-Holzkohle-Katalysators wird hinzugege  ben,     worauf    die     Mischung    bei     Umgebungstemperatur     unter Atmosphärendruck mit Wasserstoff geschüttelt  wird, ,

  bis kein Wasserstoff mehr aufgenommen     wird.     Die     Mischung        wird    gefiltert, und das Filtrat     wird    un  ter     vermindertem    Druck zur Trockne     eingedampft.    Der  Rückstand wird mit 25 Teilen Wasser, 5     Teilen    einer  wässrigen 2n-Salzäurelösung und 25 Teilen Äthylacetat       geschüttelt.    Die     Mischung        wird    gefiltert, und die saure  Phase wird -abgetrennt und     zu    25 Teilen einer     wässrigen          2n-Natriumhydroxydlösung    zugegeben.

   Die     Mischung     wird     gefiltert,    und der feste     Rückstand        wird    mit     Was-          ser    gewaschen, getrocknet     und    aus     Isopropanol        um-          kristallisiert.    Somit     erhält    man           3-Isopropylamino-1-(4-p-tollüamidophenaxy)-2-          propanol,     Smp. 176  C.  



  <I>Beispiel 10</I>  Es werden 0,4 Teile eines 5%igen Palladium-auf  Holzkohle-Katalysators zu einer Lösung von 1,1 Tei  len       1-(4Formamidophenoxy)-3-N-benzyl-N-iso-          Propylamino-2-Propanol          in    30     Teilen        Äthanol        zugegeben,    und die     Mischung          wird    bei     Umgebungstemperatur        unter        Atmosphären-          druck    mit Wasserstoff geschüttelt,

   bis     kein        Wasserstoff          mehr    aufgenommen     wird.    Die     Mischung        wird        gefiltert     und das Filtrat     wird    zur     Trockne    eingedampft. Der  Rückstand wird aus     Äthanol        umkristallisiert.        Somit    er  hält man       1-(4-Formamidophenoxy)-3-isopropylamino-2-          propanol-dihydrat,     Smp. 189 bis 192 'C.  



       Das,als    Ausgangsstoff     verwendete          1-(4-Formamidophenoxy)-3-N-benzyl-N-iso-          propylamino-2-propanol          kann    wie folgt     hergestellt    werden:  Es werden 21,6 Teile Essigsäureanhydrid tropfen  weise während 1     Stunde    zu     einer    auf 5 bis 10  C ge  haltenen gerührten     Lösung    von 4 Teilen  1-(4-Aminop     enoxy)-3-N-benzyl-N-isopropyl-          amino-2-propanol     in, 57,3 Teilen 98 % iger Ameisensäure zugegeben.

   Die       Mischung        wird    6     Stunden        frei        Umgebungstemperatur     gerührt. Dann werden 20 Teile Eiswasser hinzugege  ben, worauf so viel wässrige Natriumhydroxydlösung       hinzugegeben    wird, bis die Mischung     alkalisch        wird.     Die Mischung     wird        2mal    mit je 300 Teilen     Chloroform          extrahiert,    und die zusammengefassten     Extrakte    werden  zur Trockne eingedampft.

   Somit erhält man       1-(4-Formamidophenoxy)-3-N-benzyl-N-iso-          propylamino-2-propanol.  



  Process for the production of alkanolamine derivatives Layman's invention: relates to a process for the production of new alkanolamine derivatives which have β-adrenergic blocking action and are therefore suitable for: the treatment or prophylaxis of heart diseases, e.g. B. angina pectoris and irregular heartbeat, and for the treatment of high blood pressure and pheochromocytoma in humans.



  According to the invention, new alkanalamine derivatives of the formula:
EMI0001.0011
    and: their acid addition salts are prepared, where R1 is an alkyl radical with at most 12 carbon atoms, which is optionally substituted by one or more hydroxyl or phenyl groups, which phenyl groups in turn: can be substituted by one or more halogen atoms or alkyl or alkoxy groups, or a cycloalkyl radical with a maximum of 8 carbon atoms, R2 hydrogen or a hydroxyalkyl, aryloxyalkyl or haloalkyl radical, the alkyl part of which contains a maximum of 6 carbon atoms, or a cycloalkyl radical with a maximum of 8 carbon atoms, or a heterocyclic or acylaminophenyl radical ,:

  or the ethyl, p-tolyl or m-nitrophenyl radical and R3 is hydrogen or an alkyl radical with a maximum of 6 carbon atoms.



  The above definition of the alkanolamine derivatives is intended to encompass all possible stereoisomers thereof as well as mixtures thereof.



  If R1 represents an alkyl radical which is optionally substituted, this can in particular be an alkyl radical having 3, 4 or 5 carbon atoms: which is preferably branched on the α-carbon atom, e.g. dans isopropyl, sec-butyl or tert-butyl radicals, where this alkyl radical can optionally be substituted with one or two hydroxy or phenyl radicals, these phenyl radicals themselves with: one or more chlorine radicals or bromine or methyl, ethyl, methoxy or ethoxy radicals can be substituted.

   If R1 is an optionally substituted alkyl radical, examples are isopropyl, sec-butyl, tert-butyl, 2-hydroxy-1,1-dimethylethyl-1-methyl-3-phenylpropyl, 2 - (4-Methoxyphenyl) -1-methylethyl- or 3- (4-chlorophenyl) -1,1-dimethylpropyl radical. If R1 or R2 is a cycloalkyl radical, this can, for. B. the cyclopropyl, cyelobutyl, cyclopentyl or cyclohexyl radical.



  If R- 'represents a hydroxyalkyl, aryloxyalkyl or haloalkyl radical: this can e.g. B. the hydroxymethyl, phenoxymethyl, chformethyl or trifluoromethyl radical.



  If W is a heterocyclic radical, this can be, for. B. a heterocyclic radical with 5 or 6 ring atoms, of which one or two of stick material, oxygen and sulfur atoms are selected .be. The furyl, thienyl or pyridyl radical can be mentioned as an example.



  If R2 is an acyliaminophenyl radical, this can be e.g. B. be a phenyl radical that is substituted with an alkanoyla: mino- or alk ansulfonylamino radical, each with a maximum of 6 carbon atoms, or with an aroyl amino or arenesulfonylamino radical, each with a maximum of 10 carbon atoms, eg. B. the acetamidophenyl, methanesulfonam: idophenyl, benzamidophenyl or toluene-p-sulfonamidophenyl radical. If R3 is an alkyl radical, this can, for. B. be the methyl or ethyl radical.



  Examples of suitable acid addition salts of the alkanolamine derivatives include salts: derived from inorganic acids, e.g. B. hydrochloride, hydrobromide, phosphates or sulfates, or salts derived from organic acids, z. B. oxalates, lactates, tartrates, acetates, salicylates, citrates, benzoates, h-naphthoates, adipates or 1,1-methylien-bis- (2-hydroxy-3-naphthoate),: or salts that are derived from acidic synthetic resins, e.g. B. sulfonated polystyrene resins such. B.

    <<Zeo-Karb 225 (e. Watermark), originate, mentioned.



  The process according to the invention consists in that a compound of the formula:
EMI0002.0002
    where R1, R2 and R- have the above meaning and R5 is a hydrogenolysable radical, or an acid addition salt thereof is subjected to hydrogenolysis. The product can then be reacted in the form of the free base with an acid to form an acid addition salt.



  The radical R5 can conveniently z. B. the Ben zylradikal. Hydrogenolysis can be carried out by catalytic hydrogenation, e.g. B. by hydrogenation in the presence of a palladium-on-charcoal catalyst, in an inert diluent or solvent, z. B. Ethanol: or aqueous ethanol, at Raumtem temperature and under atmospheric pressure or under he increased pressure, z. B. less than 100 atmospheres. The process can be achieved by the presence of an acidic catalyst, e.g. B. hydrochloric acid or oxalic acid, be accelerated or brought to a conclusion.

    



  The starting materials of the formula II can be produced by acylation of the corresponding amino compound with an acylating agent derived from an acid of the formula: R2COOH, where: R2: has the above meaning. As an example of a: suitable acylating agent one can use an acyl halide or acid anhydride or the acid itself in the presence of a condensing agent, e.g. B. a carbodiimide; he imagine.



  As already mentioned, the new alkanolamine derivatives are suitable for: the treatment or prophylaxis of heart diseases. In addition, some alkanolamine derivatives have selective β-adrenergic blocking properties. The compounds with: this selective action show a greater specificity in the blocking of the ß-receptors of the heart compared to the blockage of the ß-receptors of the peripheral blood vessels and the bronchial muscles.

   For example, when administering such a compound, a dose can be selected which already blocks the inotropic and chronotropic cardiac effects of a catecholamine (such as, for example, isoprenaline, ie 1- (3,4-dihydroxyphenyl) -2-isopropylaminoethanol] but without blocking the isoprenaline-induced relaxation of tracheal smooth muscles or peripheral vasodflation Because of this selective effect, such a compound can advantageously be used at the same time as a sympathomimetic bronchodilator, e.g.

   Isoprenaline, orciprenaline, adrenaline or ephedrine, can be used in the treatment of asthma and other diseases that obstruct the airways because the compound inhibits the desired irritative effects of the bronchodilator on the heart without inhibiting the beneficial therapeutic effect of the bronchodilator.



  It is believed that the preferred compounds will be administered at an oral dose of 20 to 400 mg per day in 4 to 6 hourly doses or at an intravenous dose of 1 to 20 mg per day. The preferred forms for oral doses are tablets or capsules containing 10 or 40 mg of active ingredient. The preferred forms for intravenous doses are sterile aqueous solutions of non-toxic acid addition salts of the alkanolamine derivatives, the solutions containing 0.05 to 1% w / v, in particular 0.1% w / v active ingredient.



  The invention is explained in more detail below on the basis of exemplary embodiments, the parts being based on weight.

      <I> Example 1 </I> A mixture of 0.5 part of propionyl chloride in 25 parts of ether is kept at 15 ° C. in a stirred solution of 1.55 parts of 1- (4-aminophenoxy) -3- (N- benzyl-N-isopropyl-amino)

  -2-propanol in 50 parts of ether was added. The mixture is stirred for 2 hours and then evaporated to dryness under reduced pressure.

   The residue is dissolved in 50 parts of ethanol, and 0.4 parts of a 5% palladium-on-charcoal catalyst are added, whereupon the mixture is shaken with hydrogen under a pressure of 100 atmospheres until no more hydrogen is absorbed keeping the mixture at ambient temperature.

   The mixture is filtered and the filtrate is evaporated to dryness under reduced pressure. The residue is dissolved in 50 parts of an aqueous 2N hydrochloric acid solution, treated with Kahle and filtered. The filtrate is poured into 50 parts of an aqueous 2N sodium hydroxide solution and the mixture is filtered.

   The solid residue is: washed with water, dried and recrystallized from ethyl acetate. This gives 3-isopropylamino-1- (4-propionamidophenoxy) -2-propanal, m.p. 135 to 137 C.



  <I> Example 2 </I> A solution of 0.4 part of acetyl chloride in 25 parts of ether is converted into a stirred solution of 1, kept at <B> <I> 15 '</I> </B> C 6 parts of 1- (4-amino-3-methylphenoxy) -3- (N-benzyl-N-isopropylamino) -2-propanol in 50 parts of ether were added. The mixture is stirred for 2 hours, after which the ethereal layer is poured off.

   The residue is dissolved in 50 parts of ethanol; 0.3 part of an own palladium-on-charcoal catalyst is added and the mixture is shaken under atmospheric pressure and at ambient temperature until no more hydrogen is absorbed. The mixture is filtered and the filtrate is evaporated to dryness under reduced pressure.

   The residue is dissolved in 10 parts of water and the solution is treated with charcoal: and filtered. The filtrate is poured into 25 parts of an aqueous 1N sodium hydroxide solution, and the mixture is stirred with 50 parts of ether. The mixture is then filtered, and: the solid residue is washed with ether and recrystallized from ethyl methyl ketone.

   This gives 1- (4-acetamido-3-methylphenoxy) -3-is-opropyl-amino-2-propanol, m.p. <B> 165'C. </B> The 1- (4 -Amina-3-methylphenoxy) -3- (N-benzyl-N- isopropylamino) -2-propanal can be prepared as follows:

    15.6 parts of epichlorohydrin are added to a solution of 4.5 parts of 3-methyl-4-nitrophenol and 1.32 parts of sodium hydroxide in 50 parts of water at 15 ° C. The mixture is stirred for 16 hours at ambient temperature and then extracted with 50 parts of chloroform.

   The chloroform extract is dried over anhydrous magnesium sulfate and the mixture is filtered and the filtrate is evaporated to dryness under reduced pressure. The residue consists of 1- (3-methyl-4-nitrophenoxy) -2,3-epoxypropane. A: mixture of 6 parts of this compound and 4.5 parts of N-benzyl-N-isopmopylamine is heated to 100 ° C. for 2 hours.

   The mixture is then extracted 4 times with petroleum ether (boiling point 80 to 100 ° C.), and the combined extracts are evaporated to dryness under reduced pressure. Thus, 1- (3-methyl-4-nitraphenoxy) -3- (N-benzyl-N-isapropylamino) -2-propanol is obtained. A solution of 5.6 parts of this compound in 50 parts of ethanol is added dropwise to a vigorously stirred mixture of 16 parts of iron powder, 63 parts of ethanol and 0.26 part of concentrated hydrochloric acid,

   while the mixture is refluxed. The mixture is stirred and refluxed for 1 hour, after which 0.26 parts of concentrated hydrochloric acid are added and the mixture is stirred and refluxed for a further 2 hours. Then 4 parts of an aqueous 10n sodium hydroxide solution are added and the hot mixture is filtered.

   The filtrate is evaporated to dryness under reduced pressure, and the residue is stirred with 50 parts of an aqueous 1N hydrochloric acid solution and 50 parts of ether. The acidic aqueous phase is separated off, treated with charcoal and filtered, and the filtrate is added to 50 parts of an aqueous 2N sodium hydroxide solution. The mixture is! Extracted twice with 50 parts of ether each time, and the combined extracts are dried on magnesium sulfate free from serum.

   The mixture is filtered and the filtrate is evaporated to dryness under reduced pressure. The residue consists of 1- (4-amino-3-methylphenoxy) -3- (N-benzyl-N-isapropylamino) -2-propanol. <I> Example 3 </I> The process according to Example 1 is repeated with the difference that instead of 0.5 part of propionyl chloride, 0.9 part of phenoxyacetyl chloride is used.

   The hydrogenation mixture is filtered and the filtrate is evaporated to dryness under reduced pressure. The residue is crystallized from isopropanal. This gives 3-isopropylamino-1- (4-phenoxyacetamidaphenoxy) -2-propanol hydrochloride, m.p. 168 to 170 C.



  <I> Example 4 </I> A mixture of 0.35 parts of acetylchleride in 25 parts of ether is added to a stirred mixture of 0.75 parts of 1- (2-aminophenoxy) kept at <B> 15 '</B> C -3- (N-benzyl-N-isopropyl-amino) -2-propanal in 50 parts of ether was added. The mixture is 1 hour;

  stirred and then evaporated to dryness under reduced pressure. The residue is dissolved in 50 parts of ethanol and 0.5 part of the 5% palladium-on-wood catalyst is added, whereupon the mixture is shaken with hydrogen at ambient temperature under atmospheric pressure until no more hydrogen is absorbed. The mixture is filtered and the filtrate is evaporated to dryness under reduced pressure.

   The residue is dissolved in 10 parts of water, and the solution is made alkaline with a 11N sodium hydroxide solution in water and then extracted with 50 parts of ether. The essential extract is dried over anhydrous magnesium sulfate and filtered, and the filtrate is evaporated under reduced pressure. The residue is recrystallized from ethyl methyl ketone. This gives 1- (2-acetamidebphenoxy) -3-isopropylamino-2-propanol, m.p. 98 to 100 C.



  <I> Example S </I> A solution of 0.8 parts of chloroacetyl chloride in 25 parts of ether is converted into a stirred solution of 1.5 parts of 1- (4-aminophenoxy) kept at <B> 15 '</B> C -3- (N-benzyl-N isopropyl-amino) -2-propanol in 50 parts of ether was added. The mixture is stirred for 2 hours and then evaporated to dryness under reduced pressure. The residue is dissolved in 50 parts of ethanol and 0.5 parts of a 5% palladium-on-charcoal catalyst are added.

   The mixture is shaken with hydrogen under atmospheric pressure and at ambient temperature, no more hydrogen is absorbed. The mixture is filtered and the filtrate is evaporated to dryness under reduced pressure. The residue is recrystallized from isopropanol. Thus, one halves 1- (4-chloroacetamidophenoxy) -3-isopropylamino-2-propanol, m.p. 146 to 148 C.



  <I> Example 6 </I> A mixture of 3.4 parts of 1- (4-cyclohexanecarbanamidophenoxy) -3- (N-benzyl, N-isopropylamino) -2-propanal, 100 parts of ethanol and 1.5 parts of one 5% palladium-on-charcoal catalyst is shaken with hydrogen for 1.6 hours at ambient temperature and under atmospheric pressure until the theoretical amount of hydrogen is absorbed. The mixture is then filtered and the filtrate is evaporated to dryness.

   The residue is recrystallized 3 times from ethyl acetate. This gives 1- (4-cyclohexanecarbanamidophenoxy) -3-isapropylamine o-2-propanal, m.p. 159 to 161 ° C.



  The 1- (4-Cyolohexanecarbanamidophenoxy) -3- (N-benzyl-N-isopropylamino) -2-propanol used as starting material can be prepared as follows:

       A solution of 1.27 parts of cyclohexanecarboxylic acid and 3.14 parts of 1- (4-aminophenoxy) -3- (N-benzyl-N-isopmopyl- .amino) -2-propanal in 40 parts of ethyl acetate is stirred at 0.degree , and a solution of 2.3 parts of N, N'-dicyclohexylcarbodi- imide in 10 parts of ethyl acetate is quickly added. The mixture is stirred for 2 hours at ambient temperature and then filtered.

   The filtrate is extracted 3 times with 80 parts of an aqueous 2N hydrochloric acid solution, whereupon the combined acidic extracts are alkalized with an aqueous potassium hydroxide solution.

   The basic mixture is extracted with ethyl acetate and the extract is getrock net and evaporated to dryness. This gives 1- (4-cyclohexanecarbonamidophenoxy) -3- (N-benzyl-N-isopropylamino) -2-propanol as residue. <I> Example 7 </I> The process according to the first part of Example 6 is repeated, with or a difference that instead of 1- (4-Cyclehexanecarbonamidophenoxy) -3- (N-benzyl N-isopropylamino) -2- propanal the corresponding starting material is used.



  This gives you the products listed in the table:
EMI0004.0022
  
EMI0004.0023
  
    RE <SEP> smp. <SEP> (6 <SEP> C <SEP> Recrystallizes <SEP>
<tb> Hydroxyacetyl <SEP> 125-128 <SEP> ethyl acetate
<tb> 2-furoyl <SEP> 138-141 <SEP> benzene
<tb> Cyclopropanecarbonyl <SEP> 159-160 <SEP> ethyl acetate
<tb> m-nitrobenzoyl <SEP> 162-164 <SEP> isopropanol
<tb> Acryl <SEP> 127-132 <SEP> ethyl acetate The starting materials used can proceed according to the procedure described in the second part of Example 8

  are produced, with the difference that the corresponding carboxylic acid is used instead of cyclohexanecarboxylic acid.



  <I> Example 8 </I> A mixture of 4.75 parts of 1- (4- [p-acetamidobenzamido] -phenoxy) -3- (N-benzyl-N-isopropylamino) -2 propanol hydrochloride, 0.27 Parts of a 5% palladium-on-charcoal catalyst and 50 parts of ethanol are shaken with hydrogen under atmospheric pressure at ambient temperature until no more hydrogen is absorbed.

   The mixture is filtered and the filtrate is evaporated to dryness under reduced pressure. The residue. is dissolved in 25 parts of water, and the solution is made alkaline with an aqueous 11N sodium hydroxide solution and stirred with 25 parts of ethyl acetate. The mixture is filtered,

          and the solid residue. is recrystallized from methanol. This gives 1- (4- [p-acetamidobenzamido] phenoxy) -3-isopropylamino-2-propanol, m.p. 210 to 212 C.



  The 1- (4- [p-acetamidobenzamido] phenoxy) -3- (N-benzyl-N-isopropylamino) -2-propanol hydrochloride used as starting material can be prepared as follows:

      A solution of 3.7 parts of p-nitrobenzoyl chloride in 50 parts of ether and 30 parts of ethyl acetate is added to a stirred mixture of 6 parts of 1- (4 aminophenoxy) -3- (N-benzyl-N-isopropyl-amino) kept at 15 ° C. -2-propanol in 200 parts of ether was added. The mixture is stirred for 2 hours and then filtered,

          and the solid residue is recrystallized from methanol. This gives 1- (4- [p-nitrobenzamida] -phenoxy) -3- (N-benzyl-N-isopropylamno) -2-propanol hydrochloride, m.p. 230 to 232 C.



  A solution of 5 parts of this compound in 60 parts of ethanol and 10 parts of water is added dropwise to a refluxed stirred mixture of 375 parts of ethanol, 93.6 parts of iron powder and 1.56 parts of an aqueous 11N hydrochloric acid solution .

   The mixture is stirred and refluxed for 3 hours, after which 12.6 parts of 11N aqueous sodium hydroxide solution are added and the hot mixture is filtered. The filtrate is evaporated to dryness under reduced pressure, and the residue is extracted with 50 parts of ethyl acetate.

   The ethyl acetate phase is separated off, dried on anhydrous magnesium sulfate and filtered, and the filtrate is reduced under ver. Pressure evaporated to dryness.

   Thus he holds 1- (4- [p aminobenzamido] phenoxy) -3- (N-benzyl-N-sopropylamino) -2-propanol. A solution of 1 part acetyl chloride in 25 parts ether is added to a stirred solution, maintained at <B> <I> 151 </I> </B> C, of 4.32 parts of the above compound in 100 parts of benzene. The mixture is stirred for 2 hours and then filtered.

   The solid residue is washed with ether. This gives 1- (4- [p-acetamidobenzamido] phenoxy) -3- (N-benzyl- (N-isopropylamino) -2-propanol hydrochloride. <I> Example 9 </I> A solution of 1.6 Parts of p-toluoyl chloride in 25 parts of ether are added to a stirred solution of 1.5 parts of 1- (4-aminophenoxy) -3- (N-benzyl-N-isopropyl-N-isopropylamino) -2-propanol- hydrochloride in 50 parts of ether.

   The mixture is stirred for 2 hours and then evaporated to dryness under reduced pressure. The residue is dissolved in 50 parts of ethanol and 0.5 part of a 5% palladium-on-charcoal catalyst is added, whereupon the mixture is shaken with hydrogen at ambient temperature under atmospheric pressure,

  until no more hydrogen is absorbed. The mixture is filtered and the filtrate is evaporated to dryness under reduced pressure. The residue is shaken with 25 parts of water, 5 parts of an aqueous 2N hydrochloric acid solution and 25 parts of ethyl acetate. The mixture is filtered and the acidic phase is separated off and added to 25 parts of an aqueous 2N sodium hydroxide solution.

   The mixture is filtered and the solid residue is washed with water, dried and recrystallized from isopropanol. This gives 3-isopropylamino-1- (4-p-tollüamidophenaxy) -2-propanol, m.p. 176 C.



  <I> Example 10 </I> 0.4 parts of a 5% palladium-on-charcoal catalyst are added to a solution of 1.1 parts of 1- (4formamidophenoxy) -3-N-benzyl-N-iso- Propylamino-2-propanol in 30 parts of ethanol is added and the mixture is shaken with hydrogen at ambient temperature under atmospheric pressure,

   until no more hydrogen is absorbed. The mixture is filtered and the filtrate is evaporated to dryness. The residue is recrystallized from ethanol. Thus he holds 1- (4-formamidophenoxy) -3-isopropylamino-2-propanol dihydrate, m.p. 189 to 192 ° C.



       The 1- (4-formamidophenoxy) -3-N-benzyl-N-isopropylamino-2-propanol used as starting material can be prepared as follows: 21.6 parts of acetic anhydride are added dropwise over 1 hour to one on 5 Stirred solution of 4 parts of 1- (4-aminopeneoxy) -3-N-benzyl-N-isopropylamino-2-propanol in 57.3 parts of 98% formic acid, maintained at up to 10 ° C., was added.

   The mixture is stirred for 6 hours at free ambient temperature. Then 20 parts of ice water are zuzugege ben, whereupon enough aqueous sodium hydroxide solution is added until the mixture becomes alkaline. The mixture is extracted twice with 300 parts of chloroform each time, and the combined extracts are evaporated to dryness.

   1- (4-formamidophenoxy) -3-N-benzyl-N-isopropylamino-2-propanol is thus obtained.

 

Claims (1)

PATENTANSPRUCH Verfahren zur Herstellung von Alkanolanminderiva- ten der Formel EMI0005.0056 wobei R1 einen Alcylrest mit höchstens 12 C-Ato- men, der gegebenenfalls durch eine oder mehrere Hy- droxyl- oder Phenylgruppen substituiert ist, welche Phenylgruppen ihrerseits durch ein oder mehrere Halo genatome oder Alkyl- oder Alkoxygruppen substituiert sein können, oder einen Cycloalkylrest mit höchstens 8 C-Atomen, R2 Wasserstoff oder einen Hydroxyal- kyl-, Aryloxyalkyl- oder Halogenalkylrest, dessen Al kylteil je höchstens 6 C-Atome enthält, oder einen Cyeloalkylrest mit höchstens 8 C-Atomen, PATENT CLAIM Process for the production of alkanolane derivatives of formula EMI0005.0056 where R1 is an alcyl radical with at most 12 carbon atoms, which is optionally substituted by one or more hydroxyl or phenyl groups, which phenyl groups in turn can be substituted by one or more halogen atoms or alkyl or alkoxy groups, or a cycloalkyl radical with a maximum of 8 carbon atoms, R2 hydrogen or a hydroxyalkyl, aryloxyalkyl or haloalkyl radical, the alkyl part of which contains a maximum of 6 carbon atoms each, or a cyeloalkyl radical with a maximum of 8 carbon atoms, oder einen heterocyclischen oder Acylaminophenylrest, oder den Äthyl-, p-Tolyl- oder m-Nitrophenylrest und R3 Was serstoff oder einen Alkylrest mit höchstens 6 C-Atomen bedeuten, und ihren Säureadditionssalzen, dadurch ge kennzeichnet, dass man eine Verbindung der Formel EMI0005.0063 wobei R1, R2 und R3 obige Bedeutung :besitzen und R5 einen durch Hydrogenolyse abspaltbaren Rest be deutet, oder ein Säureadditionssalz :derselben der Hy- drogenolyse unterwirft. or a heterocyclic or acylaminophenyl radical, or the ethyl, p-tolyl or m-nitrophenyl radical and R3 is hydrogen or an alkyl radical with at most 6 carbon atoms, and their acid addition salts, characterized in that a compound of the formula EMI0005.0063 where R1, R2 and R3 have the above meaning: and R5 denotes a radical which can be split off by hydrogenolysis, or an acid addition salt: subjects the same to hydrogenolysis. UNTERANSPRÜCHE 1. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekenn zeichnet, dass die erhaltene freie Base mit einer Säure umgesetzt wird, um ein Säureadditionssalz herzustel len. 2. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekenn zeichnet, dass R5 den Benzylrest darstellt und das Verfahren ,durch Hydrierung in Gegenwart eines Pal- Ladium-auf-Kohle-Katalysators in einem Verdünnungs- oder Lösungsmittel .ausgeführt wird. SUBClaims 1. The method according to claim, characterized in that the free base obtained is reacted with an acid in order to produce an acid addition salt. 2. Process according to claim, characterized in that R5 represents the benzyl radical and the process is carried out by hydrogenation in the presence of a palladium-on-carbon catalyst in a diluent or solvent. 3. Verfahren nach Patentanspruch oder Unteran spruch 2, dadurch gekennzeichnet, dass im Ausgangs produkt R1 die Isopropyl- oder tert.Butylgruppe, R2 Wasserstoff oder die Äthyl-, p-Tolyl-, m-Nitrophenyl-, p-Acetaminophenyl-, Chlormethyl-, Hydroxymethyl-, Phenoxymethyl-, Cyclbpropyl-, Cyclohexyl- oder 2- Furylgruppe und R3 -Wasserstoff bedeuten. 4. 3. The method according to claim or sub-claim 2, characterized in that in the starting product R1 the isopropyl or tert-butyl group, R2 hydrogen or the ethyl, p-tolyl, m-nitrophenyl, p-acetaminophenyl, chloromethyl , Hydroxymethyl, phenoxymethyl, cyclbpropyl, cyclohexyl or 2-furyl group and R3 is hydrogen. 4th Verfahren mach Unteranspruch 2, dadurch ge kennzeichnet, d@ass die katalytische Hydrierung bei Raumtemperatur und unter Atmosphärendruckoder er höhtem Druck durchgeführt wird. Process according to dependent claim 2, characterized in that the catalytic hydrogenation is carried out at room temperature and under atmospheric pressure or at elevated pressure.
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* Cited by examiner, † Cited by third party
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EP0192829A1 (en) * 1984-12-01 1986-09-03 Roche Diagnostics GmbH Amino propanol derivatives, process for their preparation, medicines containing these compounds and intermediates

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