Verfahren und Anordnung zum kontinuierlichen Nachweis von kleinen Tritiumkonzentrationen in der Luft Die Erfindung bezieht sich auf ein lonisations- kammer-Differenzverfahren, durch welches sehr kleine Tritiumkonzentrationen in der Luft selektiv festgestellt werden können.
Es ist bereits ein Verfahren zum kontinuierlichen Bestimmen geringer Tritiumspuren in Luft und ande ren Gasen bekannt. Gemäss diesem Verfahren wird tritiumhaltiger Wasserdampf durch thermische Zer setzung über erhitztem Wolfram oder Magnesium in Wasserstoff umgewandelt, welcher durch Diffusion mittels eines Nickel- oder Palladiumrohres von den übrigen Gasbestandteilen getrennt und danach seine Strahlungsintensität mit einer Zählrohreinrichtung gemessen wird.
Nachteilig ist hierbei aber, dass die Wasserdampfzersetzung nur in einer sauerstofffreien Atmosphäre möglich ist, weshalb der Wasserdampf von der Luft durch eine nur für Wasserdampf durch lässige Hydratzellulosefolie abgetrennt werden muss. Die Wasserdampfzersetzung geschieht hier mit einer Wirksamkeit, welche kleiner als 100 lo ist und die man nicht beliebig steigern kann.
Ausserdem ist die Diffu sion von Wasserstoffisotopen Hl, H2 und H3 verschie den schnell, so dass sich der effektive Tritiumgehalt nur annähernd bestimmen lässt. Dazu kommt noch, dass die in dem Nickel- oder Palladiumrohr auftreten den Akkumulationseffekte die Genauigkeit der Mes sung bereits beeinträchtigen.
Gemäss einem anderen bekannten Verfahren zum Nachweis der Tritiumaktivitäten fester und flüssiger Stoffe, der sogenannten liquid scintiflator -Methode, werden die zu untersuchenden Stoffe in einer flüssigen Scintillatorsubstanz aufgelöst bzw. suspendiert. Die einzelnen Tritium-ss-Partikel werden aufgrund ihrer Wechselwirkung mit dem Scintillator von einem Photoelektronenvervielfacher gezählt und registriert.
Diese Methode ist jedoch auf die Untersuchung von einzelnen Präparaten oder nur Stichproben grösserer Stoffmengen beschränkt und kann daher nicht in den bereits bekannten Formen zur Dauermessung ver wendet werden.
Weiter ist ein Verfahren, das als Ionisationskam- merverfahren bezeichnet wird, bekannt, bei dem die zu überwachende Luft dem Inneren einer Ionisations- kammer zugeführt wird. Als Mass für den Tritiumanteil in der zu überwachenden Luft dient hierbei die Inten sität des Ionisationskammerstromes, welche Intensität sich von Fall zu Fall je nach Massgabe des in der zu überwachenden Luft vorhandenen Tritiumanteils ent sprechend ändert.
Von dem Ionisationskammerverfahren sind bereits zwei Varianten bekannt. Die erste Variante benutzt nur eine einzige Messionisationskammer, wobei der von der angeschlossenen elektrischen Messeinrichtung angezeigte Ionisationskammerstrom von einem in der zu untersuchenden Luft enthaltenen Untergrund- und einem Tritiumanteil bestimmt wird. Den Tritiumanteil bekommt man, wenn man von dem Messwert den mut masslichen Untergrundanteil abzieht, welcher bei einer oder mehreren Messungen in tritiumfreier Luft be stimmt worden ist.
Bei diesem Verfahren werden alle Untergrund änderungen als hypothetisches Tritium mitgemes- sen, so dass die angezeigten Werte nur als Näherungs werte angenommen werden können. Es kann hierbei auch nicht zwischen einer Tritiumverseuchung und einer Verseuchung durch andere radioaktive gasförmige Aktivitäten unterschieden werden. Die Differenzbil dung aus zwei wenig unterschiedlichen Werten führt ausserdem zu grossen relativen Messfehlern.
Die zweite Variante weist zwei Ionisationskammern auf, und zwar eine Messionisationskammer und eine Kompensationsionisationskammer, wobei sich in der letzteren Luft mit nur natürlicher Aktivität, als soge nannte Standardluft, befindet. Beide lonisationskam- mern sind in ihrem Aufbau einander völlig gleich und haben auch gleiches Volumen. Die vorzugsweise gleich grosse an den Kammern angelegte Spannung hat eine unterschiedliche Polarität, so dass der in jeder Ionisa- tionskammer fliessende Strom jeweils dem anderen entgegengerichtet ist.
Ist die Aktivität der Luft in den beiden Ionisationskammern gleich, so misst man nur die statistischen Schwankungen des Untergrundes als einen Nullstrom. Sobald der Messkammer Luft zuge führt wird, die Tritium enthält, ändert sich die Inten sität des die Messionisationskammer durchfliessenden Stromes, wogegen der Strom in der Kompensations- ionisationskammer konstant bleibt.
Die Differenz der beiden zu vergleichenden Ströme wird durch eine emp findliche elektrische Messeinrichtung angezeigt und dient somit der Bestimmung des jeweiligen Tritium- gehaltes der zu untersuchenden Luft. Nachteilig bei dieser Anordnung ist es aber, dass die natürliche Akti vität der in der Kompensationskammer vorhandenen Standardluft, welche nur einmal in die Kompensa tionskammer eingebracht wird, vielen Luftunter suchungen auf Tritiumgehalt als Bezugsaktivität zu grunde liegt. Schwankt die natürliche Aktivität der zu messenden Luft oder ändert sich z. B. durch den all mählichen Zerfall des Radons die Aktivität der Stan dardluft, so wird das Untersuchungsergebnis verfälscht.
So ist es demnach auch bei diesem Verfahren nicht möglich, die eigentliche Tritiumaktivität von der Akti vität anderer radioaktiver Gase völlig selektiv zu unterscheiden.
Durch das erfindungsgemässe Ionisationskammer- Differenzverfahren werden die Nachteile der bekann ten Verfahrensarten dadurch beseitigt, dass die Stan dardluft, während des Prüfvorganges aus einem Teil der zu untersuchenden Luft selbst gewonnen und konti nuierlich in die Kompensationsionisationskammer ein geführt wird, wobei einerseits die zu untersuchende Luft unmittelbar der Messionisationskammer und anderseits über eine Einrichtung zum selektiven Ent fernen des Tritiums der Kompensationsionisations- kammer zugeführt wird.
Die Anordnung zur Durchführung des Ionisations- kammer-Differenzverfahrens weist eine Einrichtung zum selektiven Entfernen des Tritiums auf, die aus einer Wasserstoffverbrennungsvorrichtung und einem Trockner besteht, welche Einrichtung jeweils in der in die Kompensationsionisationskammer einmündenden Leitung angeordnet ist.
Die Erfindung ist anhand der Zeichnung durch zwei Ausführungsbeispiele näher erläutert.
Es zeigen: Fig. 1 eine Anordnung, bei der zwei Ionisations- kammern parallel an ein Luftförderleitungssystem an geschlossen sind und Fig. 2 eine Anordnung, bei der die beiden Ionisa- tionskammern hintereinander in einem Luftförderlei- tungssystem angeordnet sind.
In der Fig. 1 ist 1 eine Messionisationskammer und 2 eine Kompensationsionisationskammer, welche in weiterer Folge der Einfachheit halber kurz mit Mess-IK bzw. Kompensations-IK bezeichnet werden.
Die bei den Ionisationskammern sind mit einem Ansaugfilter 3 über Leitungen 4, 5 und 6 des Luftförderleitungssystems verbunden, wobei die Leitung 4 die für beide Ionisa- tionskammern gemeinsame Ansaugleitung ist, welche durch einen Verteiler 7 in die zwei Leitungen 5 und 6 geteilt wird, von denen die Leitung 5 in die Mess-IK 1 und die Leitung 6 in die Kompensations-IK 2 ein mündet. In der Leitung 4 sind eine Wasserstoffver- brennungsvorrichtung 8 sowie eine Entionisierungs- vorrichtung 9 angeordnet.
In der Leitung 6 ist ein Trockner 10 vorgesehen. Der Ausgang der Mess-IK 1 wird durch eine Ausgangsleitung<B>11</B> und der Ausgang der Kompensations-IK 2 durch eine Ausgangsleitung 12 gebildet, in welchen beiden Ausgangsleitungen 11 und 12 je eine Pumpe 13 bzw. 14 sowie je ein Durch flussmesser 15 bzw. 16 angeordnet sind.
Die Funktion dieser Anordnung ist folgende: Die auf Tritium zu untersuchende Luft wird mit den beiden Pumpen 13 und 14 durch das Luftfilter 3 in die Anordnung eingesaugt, wobei im Verteiler 7 der angesaugte Luftstrom auf die Mess-IK 1 und Kompen- sations-IK 2 aufgeteilt wird.
Mit Hilfe der Durchfluss- messer 15, 16 wird Vorsorge getroffen, dass die ange saugte Luft in den beiden Ionisationskammern, Mess- IK 1 und Kompensations-IK 2, die gleiche Umwälz- geschwindigkeit hat. Durch das Filter 3 wird die An ordnung beim Ansaugen der Luft vor Eindringen des Staubes geschützt.
Die Wasserstoffverbrennungsvor- richtung 8 und der Trockner 10 bilden zusammen eine Einrichtung zum selektiven Entfernen des in der zu untersuchenden Luft enthaltenen Tritiums, wodurch die für die Kompensations-IK 2 benötigte Standardluft unmittelbar vor Überprüfung der Luft aus dieser ge wonnen wird.
In der Wasserstoffverbrennungsvorrich- tung 8 wird mittels einer elektrischen Entladungs strecke das eventuell vorhandene gasförmige Tritium HT bzw. T2 mit dem Sauerstoff der Luft verbrannt und dadurch in Wasserdampf überführt. Enthält die Luft bereits Wasserdampf, so beschleunigt die Entla dungsstrecke die Austauschreaktion von H20+HT in HTO+H2 bzw. die Äquivalenzreaktion von TZ ausser ordentlich.
Der durch die Leitung 6 strömenden Luft wird im Trockner 10 der Wasserdampf entzogen, so dass die in die Kompensations-IK 2 einströmende Luft zwar tritiumfrei wird, jedoch alle übrigen radioaktiven gasförmigen Bestandteile, wie sie auch die gleichzeitig durch die Leitung 5 in die Mess-IK 1 eintretende und zu untersuchende Luft enthält, noch nach wie vor auf weist.
Durch eine hier nicht gezeichnete elektrische Messeinrichtung wird die Stromdifferenz angezeigt, die sich durch die unterschiedliche Aktivität der Luft in der Mess-IK 1 gegenüber der in der Kompensations-IK 2. bei den diese beiden lonisationskammern durchflie ssenden Strömen ergibt. Die Aktivität, welche durch diese Stromdifferenz bestimmt wird, ist durch das selektive Ausscheiden des Tritiums aus einem Teil der zu überprüfenden Luft nunmehr allein auf den Tritium- gehalt der Luft in der Mess-IK 1 zurückzuführen.
Durch die Entionisierungsvorrichtung 9 wird die in die An ordnung eingesaugte Luft vor dem Eintritt in die bei den Ionisationskammern von allen Ionen befreit, so dass eine Verfälschung der Stromintensität in den bei den Ionisationskammern ausgeschlossen ist.
Da die Luftumwälzgeschwindigkeit in beiden Ionisations- kammern, Mess-IK 1 und Kompensations-IK 2, gleich gross ist, und langsame Schwankungen des natürlichen Radonuntergrundes oder das Auftreten anderer gas förmiger Luftverseuchungen stets gleichzeitig in beiden Ionisationskammern wirksam werden, bleiben diese Erscheinungen ohne Einfluss auf das Messresultat.
In der Fig. 2, in der für die gleichen Teile die gleichen Bezugszeichen verwendet worden sind wie in der Fig. 1, sind die beiden Ionisationskammern, Mess- IK 1 und Kompensations-IK 2, im Luftförderleitungs- system, das aus Leitungen 4, 17 und 18 besteht, hinter einander angeordnet.
Die über die Leitung 4 durch das Ansaugfilter 3 angesaugte Luft wird über die Entioni- sierungsvorrichtung 9 unmittelbar der Mess-IK 1 zu geführt, durchströmt diese und wird anschliessend über die Leitung 17 durch den Trockner 10 hindurch in die Kompensations-IK 2 geleitet. Am Ausgang der Kom- pensations-IK 2 ist eine Leitung 18 angeschlossen, in welcher eine Pumpe 19 vorgesehen ist. Die Einrichtung zum selektiven Entfernen des Tritiums aus der zu überprüfenden Luft besteht bei dieser Anordnung nur aus dem Trockner 10.
Da, wie schon vorstehend er wähnt, Tritium in der Luft fast ausschliesslich nur als Wasserdampf vorkommt und in anderen Erscheinungs formen für den Menschen nicht gefährlich ist, genügt zum selektiven Entfernen des Tritiums aus der Luft ein Trockner allein. Selbstverständlich ist es möglich, auch bei der Anordnung gemäss der Fig. 1 nur einen Trockner ohne Wasserstoffverbrennungsvorrichtung 8 zu verwenden, so wie es auch möglich ist, bei dem hier beschriebenen Ausführungsbeispiel, ausser dem Trock ner 10 in der Leitung 4, noch zusätzlich eine Wasser- stoffverbrennungsvorrichtung vorzusehen.
Durch das Hintereinanderschalten der Mess-IK 1 und der Kom- pensations-IK 2 wird der Eintritt der Standardluft in die Kompensations-IK 2 um die Luftumwälzungszeit in der Mess-IK 1 verzögert. Da die möglichen Radon gehaltschwankungen im allgemeinen langsamer sind als die Luftumwälzung in der Mess-IK 1, wirkt sich diese Verzögerung auf das Untersuchungsergebnis nicht nachteilig aus.
Bei dieser Anordnung sind die Luftumwälzgeschwindigkeiten, bedingt durch die Hin tereinanderschaltung der beiden Ionisationskammern, auch ohne besondere Regelung stets gleich gross, so dass sich ein Durchflussmesser erübrigt. Ausserdem wird auch nur eine Pumpe 19 benötigt. Der eigentliche Messvorgang ist der gleiche, wie er schon bei der An ordnung gemäss der Fig. 1 beschrieben wurde. Es soll noch darauf hingewiesen werden, dass der Trockner 10 aus einem oder mehreren Trockenmitteln bestehen kann, die den partialen Dampfdruck des Wassers unter eine gewünschte Grenze reduzieren können.
Man kann sich auch mit Vorteil einer Reduktion des Wasserdampfdruckes durch eine radikale Abkühlung der Luft in einer Kühlfalle bedienen, wobei vorzugs weise eine elektrische Abkühlung, z. B. auf dem Peltier- effekt beruhend, angewendet werden kann. Die Ionisa- tionskammern werden vorzugsweise kugelförmig aus gebildet, wobei ihre Innenfläche poliert und mit einem Edelmetall überzogen ist. Die aktiven Volumina der beiden Ionisationskammern sind hierbei gleich gross.
Ein besonderer Vorteil des beschriebenen Verfah rens ist, dass nunmehr das Tritiumvorkommen in der Luft mit einfachen Mitteln einwandfrei selektiv nach gewiesen werden kann und nicht, wie bisher, durch die Schwankungen des gasförmigen radioaktiven Unter grundes beeinträchtigt bzw. verfälscht wird.
Method and arrangement for the continuous detection of small tritium concentrations in the air The invention relates to an ionization chamber differential method by means of which very small tritium concentrations in the air can be determined selectively.
A method for continuously determining small traces of tritium in air and other gases is already known. According to this method, tritium-containing water vapor is converted into hydrogen by thermal decomposition over heated tungsten or magnesium, which is separated from the other gas components by diffusion using a nickel or palladium tube and its radiation intensity is then measured with a counter tube device.
The disadvantage here, however, is that the water vapor decomposition is only possible in an oxygen-free atmosphere, which is why the water vapor has to be separated from the air by a hydrate cellulose film which is only permeable to water vapor. The water vapor decomposition takes place here with an effectiveness which is less than 100 lo and which cannot be increased at will.
In addition, the diffusion of hydrogen isotopes Hl, H2 and H3 varies rapidly, so that the effective tritium content can only be determined approximately. In addition, the accumulation effects occurring in the nickel or palladium tube already impair the accuracy of the measurement.
According to another known method for detecting the tritium activities of solid and liquid substances, the so-called liquid scintiflator method, the substances to be examined are dissolved or suspended in a liquid scintillator substance. The individual tritium ss particles are counted and registered by a photoelectron multiplier due to their interaction with the scintillator.
However, this method is limited to the investigation of individual preparations or only random samples of larger amounts of substance and can therefore not be used in the already known forms for continuous measurement.
A method is also known, which is referred to as the ionization chamber method, in which the air to be monitored is fed to the interior of an ionization chamber. The intensity of the ionization chamber current is used as a measure of the tritium content in the air to be monitored, which intensity changes accordingly from case to case depending on the amount of tritium present in the air to be monitored.
Two variants of the ionization chamber method are already known. The first variant uses only a single missionization chamber, with the ionization chamber current indicated by the connected electrical measuring device being determined by a background and a tritium component contained in the air to be examined. The tritium content is obtained by subtracting the presumed background content from the measured value, which was determined in one or more measurements in tritium-free air.
With this method, all changes in the background are measured as hypothetical tritium, so that the values displayed can only be assumed as approximate values. Nor can a distinction be made between tritium contamination and contamination through other radioactive gaseous activities. The formation of the difference from two slightly different values also leads to large relative measurement errors.
The second variant has two ionization chambers, namely a missionization chamber and a compensation ionization chamber, the latter containing air with only natural activity, as so-called standard air. Both ionization chambers are completely identical to one another in their structure and also have the same volume. The voltage applied to the chambers, which is preferably the same, has a different polarity, so that the current flowing in each ionization chamber is directed in the opposite direction to the other.
If the activity of the air in the two ionization chambers is the same, only the statistical fluctuations of the background are measured as a zero current. As soon as air containing tritium is supplied to the measuring chamber, the intensity of the current flowing through the missionization chamber changes, whereas the current in the compensation ionization chamber remains constant.
The difference between the two currents to be compared is displayed by a sensitive electrical measuring device and is therefore used to determine the respective tritium content of the air to be examined. The disadvantage of this arrangement, however, is that the natural activity of the standard air present in the compensation chamber, which is only introduced once into the compensation chamber, is the basis for many air tests on tritium content as the reference activity. Does the natural activity of the air to be measured fluctuate or changes e.g. B. the activity of the standard air due to the gradual decay of radon, the test result is falsified.
So it is therefore not possible with this method to differentiate the actual tritium activity from the activity of other radioactive gases completely selectively.
The ionization chamber differential method according to the invention eliminates the disadvantages of the known types of method in that the standard air itself is obtained from part of the air to be examined during the test process and is continuously introduced into the compensation ionization chamber, with the air to be examined directly on the one hand the missionization chamber and on the other hand via a device for selective Ent removal of the tritium to the compensation ionization chamber.
The arrangement for carrying out the ionization chamber differential process has a device for the selective removal of the tritium, which consists of a hydrogen combustion device and a dryer, which device is arranged in the line opening into the compensation ionization chamber.
The invention is explained in more detail with reference to the drawing by means of two exemplary embodiments.
1 shows an arrangement in which two ionization chambers are connected in parallel to an air delivery line system, and FIG. 2 shows an arrangement in which the two ionization chambers are arranged one behind the other in an air delivery line system.
In FIG. 1, 1 is a missionization chamber and 2 is a compensation ionization chamber, which in the following for the sake of simplicity will be referred to for short as measurement IC and compensation IC.
The at the ionization chambers are connected to a suction filter 3 via lines 4, 5 and 6 of the air delivery line system, the line 4 being the suction line common to both ionization chambers, which is divided by a distributor 7 into the two lines 5 and 6 from where the line 5 opens into the measurement IK 1 and the line 6 into the compensation IK 2. A hydrogen combustion device 8 and a deionization device 9 are arranged in the line 4.
A dryer 10 is provided in line 6. The output of the measuring IC 1 is formed by an output line 11 and the output of the compensation IC 2 is formed by an output line 12 in which two output lines 11 and 12 each have a pump 13 and 14 and one each By flow meter 15 and 16 are arranged.
The function of this arrangement is as follows: The air to be examined for tritium is sucked into the arrangement with the two pumps 13 and 14 through the air filter 3, whereby in the distributor 7 the sucked air flow to the measurement IC 1 and compensation IC 2 is divided.
With the help of the flow meters 15, 16 precautions are taken to ensure that the air drawn in in the two ionization chambers, measuring IC 1 and compensation IC 2, has the same circulation speed. Through the filter 3, the arrangement is protected from the ingress of dust when the air is drawn in.
The hydrogen combustion device 8 and the dryer 10 together form a device for the selective removal of the tritium contained in the air to be examined, whereby the standard air required for the compensation IC 2 is obtained from this immediately before the air is checked.
In the hydrogen combustion device 8, any gaseous tritium HT or T2 that may be present is burned with the oxygen in the air by means of an electrical discharge path and thereby converted into water vapor. If the air already contains water vapor, the discharge path accelerates the exchange reaction from H20 + HT into HTO + H2 or the equivalent reaction from TZ to an extraordinary degree.
The water vapor is withdrawn from the air flowing through the line 6 in the dryer 10, so that the air flowing into the compensation IC 2 is tritium-free, but all other radioactive gaseous constituents, as they are at the same time through the line 5 into the measuring IK 1 contains incoming air to be examined, still has.
An electrical measuring device (not shown here) displays the current difference which results from the different activity of the air in the measuring IC 1 compared to that in the compensation IC 2 for the currents flowing through these two ionization chambers. The activity, which is determined by this current difference, is now due solely to the tritium content of the air in the measuring IC 1 due to the selective excretion of tritium from part of the air to be checked.
By means of the deionization device 9, the air sucked into the arrangement is freed from all ions before it enters the ionization chambers, so that a distortion of the current intensity in the ionization chambers is excluded.
Since the air circulation speed in both ionization chambers, measuring IC 1 and compensation IC 2, is the same, and slow fluctuations in the natural radon background or the occurrence of other gaseous air contamination always take effect simultaneously in both ionization chambers, these phenomena remain without any influence the measurement result.
In Fig. 2, in which the same reference numerals have been used for the same parts as in Fig. 1, the two ionization chambers, measuring IC 1 and compensation IC 2, in the air delivery line system, which consists of lines 4, 17 and 18, arranged one behind the other.
The air sucked in via the line 4 through the suction filter 3 is fed directly to the measuring IC 1 via the deionization device 9, flows through it and is then passed via the line 17 through the dryer 10 into the compensation IC 2. A line 18 in which a pump 19 is provided is connected to the output of the compensation IK 2. The device for the selective removal of the tritium from the air to be checked consists in this arrangement only of the dryer 10.
As, as already mentioned above, tritium occurs almost exclusively in the air as water vapor and is not dangerous for humans in other forms of appearance, a dryer alone is sufficient for the selective removal of tritium from the air. Of course, it is also possible in the arrangement according to FIG. 1 to use only one dryer without a hydrogen combustion device 8, as is also possible in the embodiment described here, in addition to the dryer 10 in the line 4, also a water - Provide a device for incineration.
By connecting the measurement IC 1 and the compensation IC 2 in series, the entry of the standard air into the compensation IC 2 is delayed by the air circulation time in the measurement IC 1. Since the possible radon content fluctuations are generally slower than the air circulation in the measurement IC 1, this delay does not have a disadvantageous effect on the test result.
With this arrangement, the air circulation speeds are always the same, due to the series connection of the two ionization chambers, even without special regulation, so that a flow meter is unnecessary. In addition, only one pump 19 is required. The actual measuring process is the same as that already described for the arrangement according to FIG. It should also be pointed out that the dryer 10 can consist of one or more desiccants which can reduce the partial vapor pressure of the water below a desired limit.
You can also avail yourself of the advantage of reducing the water vapor pressure by radical cooling of the air in a cold trap, with preference as electrical cooling, eg. B. based on the Peltier effect can be used. The ionization chambers are preferably made spherical, their inner surface being polished and coated with a noble metal. The active volumes of the two ionization chambers are the same size.
A particular advantage of the method described is that now the occurrence of tritium in the air can be correctly and selectively detected with simple means and is not, as before, impaired or falsified by the fluctuations in the gaseous radioactive underground.