CH380958A - Process for the production of carbon electrodes - Google Patents

Process for the production of carbon electrodes

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CH380958A
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CH
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coke
sulfur
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carbon
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CH715960A
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German (de)
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Francis Hunt Leland
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Kaiser Aluminium Chem Corp
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C25ELECTROLYTIC OR ELECTROPHORETIC PROCESSES; APPARATUS THEREFOR
    • C25CPROCESSES FOR THE ELECTROLYTIC PRODUCTION, RECOVERY OR REFINING OF METALS; APPARATUS THEREFOR
    • C25C3/00Electrolytic production, recovery or refining of metals by electrolysis of melts
    • C25C3/06Electrolytic production, recovery or refining of metals by electrolysis of melts of aluminium
    • C25C3/08Cell construction, e.g. bottoms, walls, cathodes
    • C25C3/12Anodes
    • C25C3/125Anodes based on carbon

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Description

  

  Verfahren zur Herstellung von Kohleelektroden    Die     Erfindung    bezieht sich auf ein Verfahren zur  Herstellung von Kohleelektroden.  



  Es ist allgemein anerkannt, dass     Petrolkoks    ein  wünschenswertes Material zur Herstellung von     vorge-          brannten        (pre-baked)    oder selbstbrennenden     (self-          baking)    Anoden für     Aluminiumreduktionszellen    ist.       Petrolkoks    wurde bis jetzt hauptsächlich in einer     Ver-          kokungsvorrichtung    mit verzögerter Koksbildung       (delayed        coker)    im wesentlichen absatzweise durch  ein     Niedertemperaturverfahren    hergestellt.

   Beim     Ver-          kokungsverfahren    mit verzögerter Koksbildung wer  den schwere Kohlenwasserstofföle in einer Reaktions  kammer zu leichteren Fraktionen und Koks     gecrackt.     Es werden bei diesem Verfahren Temperaturen von  371 bis 482  C verwendet.  



  Kürzlich wurde durch ein     Wirbelschichtverko-          kungsverfahren    ein als Nebenprodukt anfallender       Petrolkoks    hergestellt. Dieser als Nebenprodukt an  fallende Koks, der unter dem Namen  durch das       Wirbelschichtverfahren    hergestellter Koks      (fluid        coke)     bekannt ist und im folgenden so bezeichnet wird, hat  ein etwas geringeres Schüttgewicht und einen etwas  höheren Gehalt an Verunreinigungen als durch die  Verkokung mit verzögerter Koksbildung hergestellter       Petrolkoks.    Es wurde jedoch festgestellt, dass, wenn der  Gehalt an gewissen Verunreinigungen im Koks ge  steuert wird,

   dieser zur Herstellung von Kohleelektro  den zur Verwendung beim     Aluminiumreduktionsver-          fahren    eingesetzt werden kann.  



  Das Verkoken in Wirbelschicht     (fluid        coking)    ist  ein kontinuierliches, nicht katalytisches Verfahren, bei  welchem das im allgemeinen aus einem schweren     Rück-          standsöl    bestehende Beschickungsmaterial zu Gas,  Benzin, Gasöl und Koks     gecrackt    wird. Das     Beschik-          kungsmaterial    wird in eine Schicht von kleinen     Koks-          teilchen,    welche als Wirbelschicht kontinuierlich durch  die Anlage umläuft, gesprüht.

   Die Anlage besteht im    wesentlichen aus einem Reaktionsgefäss, wo das Ver  koken des Beschickungsmaterials stattfindet, und aus  einem Heiz- bzw.     Brennergefäss,    wo ein Teil (etwa 5     %)     des beim Verfahren gebildeten Kokses zum Zwecke  der Erzeugung der notwendigen Hitze verbrannt wird.  Die Koksteilchen bilden sich beim Verfahren kon  tinuierlich und man lässt sie bis zum Erreichen der  Grösse von     Sandgries    wachsen. Koksteilchen, welche  die erwünschte Grösse erreicht haben, werden als     Pro-          duktkoks    entfernt und durch kleinere als Keime wir  kende Koksteilchen     (seed        coke        particles)    ersetzt.

   Ein  in das Reaktionsgefäss eingebautes Mahlsystem liefert  die erforderlichen als Keime wirkenden Koksteilchen.  Der reine Produktkoks wird durch Einspritzen von  Wasser auf eine für die Handhabung zufriedenstellende  Temperatur abgelöscht.  



  Eine der Verunreinigungen, deren Gehalt bei der  Herstellung von     Elektrodenkoks    nun genau gesteuert  wird, ist der Schwefel. Der in das     Alumimiunreduk-          tionsverfahren    gelangende Schwefel wurde von der  Aluminiumindustrie lange Zeit als äusserst unerwünscht  betrachtet. Er wurde als ein Gift in bezug auf das Ver  fahren angesehen, welches angeblich zu einer vermin  derten Stromausbeute führte, sowie Korrosionswir  kungen auf die Stahleinrichtung der Reduktionszelle  ausübte.

   Da die Hauptquelle des in das Verfahren ein  tretenden Schwefels die für die     Elektrodenherstellung     verwendete Kohle ist, suchte die Aluminiumindustrie  Koks mit einem sehr niedrigen Schwefelgehalt (weniger  als 2     %),    was oft zur Bezahlung eines erheblichen Prei  ses führte.  



  Das Verfahren der     Wirbelschichtverkokung    ist  sehr nützlich in bezug auf die Verbesserung der Quali  tät von minderwertigen Vakuumrückständen und  Pechen aus hochbituminösen und sauren Rohmate  rialien     (crudes).    Der Schwefelgehalt des durch das       Wirbelschichtverfahren    hergestellten Koksproduktes      dieses Ursprunges beträgt jedoch etwa 5 bis 8     %    oder  mehr, was beträchtlich höher liegt als es bis jetzt für  ein Material zur Herstellung von Kohleelektroden er  wünscht war.  



  Es wurde nun festgestellt, dass Kohleelektroden zur  Verwendung bei der Aluminiumreduktion     vorteilhaf-          terweise    in wesentlichen Mengen, z. B. in Mengen von  mehr als 13/     Gew.        %,    bezogen auf das Gewicht der  gebrannten Kohle, Schwefel enthalten können und die  gebrannte Kohle soll vorzugsweise 2 bis 6     Gew.     Schwefel enthalten. Dieser erhöhte Schwefelgehalt  führt zu einem günstigeren     Kohleverbrauch,    d. h. es  ist weniger Kohle pro Gewichtseinheit des erzeugten  Aluminiums erforderlich, ohne dass eine feststellbare  Wirkung auf die Stromausbeute des Reduktionsver  fahrens eintreten würde.

   Bei der bis jetzt durchgeführ  ten normalen Verfahrensweise wurde der Schwefel  gehalt in den gebrannten Elektroden auf 1 %2     %    oder  weniger gehalten. Eine geringe Menge, und zwar in der  Grössenordnung von 0,5     %,    wird durch das kohlen  stoffhaltige Bindemittel oder Pech in die Elektrode       eingeführt.     



  Die Erfindung umfasst allgemein gesagt ein Ver  fahren zur Herstellung von Kohleelektroden, wobei  eine Koksbeschickung mit einem kohlenstoffhaltigen  Bindemittel vermischt und bei erhöhter Temperatur  gebrannt wird und mindestens ein Teil der Beschickung  ein     Petrolkoks    mit einem Schwefelgehalt ist, der hin  reichend hoch ist, um sicherzustellen, dass die ge  brannte Kohle der Elektrode mehr als     134        Gew.     Schwefel enthält.  



  Um die Vorteile der Erfindung zu verwirklichen,  soll der Schwefel vorzugsweise durch die Verwendung  von     Kohlematerial    mit hohem Schwefelgehalt in die  Elektrode eingearbeitet werden. Beispielsweise enthält  durch Verkokung mit verzögerter Koksbildung her  gestellter stark schwefelhaltiger Koks oder durch das       Wirbelschichtverfahren    aus Quellen mit hohem Schwe  felgehalt (z. B. sauren Rohmaterialien) hergestellter  Koks eine ausreichende Schwefelmenge, um den  Schwefelgehalt der gebrannten Elektroden auf den  erforderlichen Stand zu erhöhen. Die Verwendung  von Koks mit hohem Schwefelgehalt zur Elektroden  herstellung ohne kostspielige     Vorbehandlung,    wie  Entschwefelung,     führt    zu wesentlichen Einsparungen.  



  Es wurde in umfassenden Versuchen festgestellt,  dass selbstbrennende Anoden oder     Söderberg-Anoden     bei Verwendung von 25     Gew.        %    durch das Wirbel-    schichtverfahren hergestelltem Koks (mit einem Schwe  felgehalt von etwa 6     /)    im Koksaggregat, was zu  2,4     Gew.        %    Schwefel in der gebrannten Kohle führt,  nach dem Gebrauch im     Aluminiumreduktionsver-          fahren    einen um 1 %2     %    geringeren     Kohleverbrauch     ergaben als     Söderberg-Anoden,

      welche aus durch Ver  kokung mit verzögerter Koksbildung erzeugtem     Petrol-          koks    mit niedrigem Schwefelgehalt hergestellt wurden,  wobei sich in der gebrannten Kohle ein Schwefelgehalt  von 1,5     Gew.        %    ergab.

   In ähnlicher Weise ergaben       Söderberg-Anoden    bei Verwendung von 30     Gew.     durch das     Wirbelschichtverfahren    hergestelltem Koks  im Koksaggregat, wodurch in der gebrannten Kohle  ein Schwefelgehalt von 2,9     Gew.        %    entstand, nach dem  Gebrauch im     Aluminiumreduktionsprozess    einen um  3     %    geringeren     Kohleverbrauch    als     Söderberg-Anoden,     welche aus durch Verkokung mit verzögerter     Koks-          bildung    erzeugtem     Petrolkoks    mit niedrigem Schwefel  gehalt hergestellt wurden.

   In beiden Fällen zeigte sich  beim Betrieb der Anoden keine feststellbare Wirkung  auf die Stromausbeute.



  Process for the production of carbon electrodes The invention relates to a process for the production of carbon electrodes.



  It is generally accepted that petroleum coke is a desirable material for making pre-baked or self-baking anodes for aluminum reduction cells. Petroleum coke has hitherto mainly been produced in a coking device with delayed coker essentially batchwise by a low temperature process.

   In the coking process with delayed coke formation, heavy hydrocarbon oils are cracked into lighter fractions and coke in a reaction chamber. Temperatures of 371 to 482 C are used in this process.



  Recently, a by-product petroleum coke was produced by a fluidized bed coking process. This coke produced as a by-product, known under the name of fluid coke produced by the fluidized bed process and hereinafter referred to as that, has a slightly lower bulk density and a slightly higher content of impurities than petroleum coke produced by coking with delayed coke formation . However, it has been found that if the level of certain impurities in the coke is controlled,

   This can be used for the production of carbon electrons for use in the aluminum reduction process.



  Fluid coking is a continuous, non-catalytic process in which the feedstock, generally consisting of a heavy residual oil, is cracked into gas, gasoline, gas oil and coke. The feed material is sprayed into a layer of small coke particles, which circulates continuously through the plant as a fluidized bed.

   The system consists essentially of a reaction vessel, where the coking of the feed material takes place, and a heating or burner vessel, where part (about 5%) of the coke formed during the process is burned for the purpose of generating the necessary heat. The coke particles form continuously during the process and are allowed to grow until they reach the size of sand grit. Coke particles that have reached the desired size are removed as product coke and replaced by smaller coke particles that act as seeds.

   A grinding system built into the reaction vessel supplies the required coke particles that act as nuclei. The pure product coke is extinguished by injecting water to a temperature that is satisfactory for handling.



  One of the impurities, the content of which is now precisely controlled in the manufacture of electrode coke, is sulfur. The sulfur entering the aluminum reduction process has long been considered extremely undesirable by the aluminum industry. It was regarded as a poison with regard to the process, which allegedly led to a reduced current yield and also had corrosion effects on the steel equipment of the reduction cell.

   Since the main source of the sulfur entering the process is the coal used to make electrodes, the aluminum industry sought coke with a very low sulfur content (less than 2%), which often resulted in the payment of a substantial price.



  The fluidized bed coking process is very useful in terms of improving the quality of inferior vacuum residues and pitches from highly bituminous and acidic raw materials (crudes). The sulfur content of the coke product produced by the fluidized bed process of this origin is, however, about 5 to 8% or more, which is considerably higher than it was previously desired for a material for the production of carbon electrodes.



  It has now been found that carbon electrodes for use in aluminum reduction are advantageously used in substantial amounts, e.g. B. in amounts of more than 13 / wt.%, Based on the weight of the burnt coal, sulfur and the burnt coal should preferably contain 2 to 6 wt. Sulfur. This increased sulfur content leads to cheaper coal consumption, i.e. H. less coal is required per unit weight of the aluminum produced without any noticeable effect on the electricity yield of the reduction process.

   In the normal procedure followed up to now, the sulfur content in the fired electrodes was kept at 1% 2% or less. A small amount, on the order of 0.5%, is introduced into the electrode through the carbonaceous binder or pitch.



  The invention generally comprises a Ver drive for the production of carbon electrodes, wherein a coke charge is mixed with a carbonaceous binder and burned at an elevated temperature and at least a portion of the charge is a petroleum coke with a sulfur content that is high enough to ensure that the burnt carbon of the electrode contains more than 134 wt. sulfur.



  In order to realize the advantages of the invention, the sulfur should preferably be incorporated into the electrode through the use of carbon material with a high sulfur content. For example, coke with high sulfur content produced by coking with delayed coke formation or coke produced by the fluidized bed process from sources with a high sulfur content (e.g. acidic raw materials) contains sufficient sulfur to increase the sulfur content of the burned electrodes to the required level. Using coke with a high sulfur content to make electrodes without expensive pretreatment such as desulfurization results in significant savings.



  It has been found in extensive tests that self-burning anodes or Söderberg anodes when using 25% by weight of coke produced by the fluidized bed process (with a sulfur content of about 6%) in the coke aggregate, resulting in 2.4% by weight of sulfur in the burned coal, after use in the aluminum reduction process resulted in a 1% 2% lower coal consumption than Söderberg anodes,

      which were produced from petroleum coke with a low sulfur content produced by coking with delayed coke formation, with a sulfur content of 1.5% by weight in the burnt coal.

   In a similar way, Söderberg anodes when using 30 wt -Anodes made from low-sulfur petroleum coke produced by coking with delayed coke formation.

   In both cases, there was no detectable effect on the current yield when the anodes were operated.

 

Claims (1)

PATENTANSPRUCH Verfahren zur Herstellung von Kohleelektroden, wobei man eine Koksbeschickung mit einem kohlen stoffhaltigen Bindemittel vermischt und bei erhöhter Temperatur brennt, dadurch gekennzeichnet, dass man mindestens für einen Teil der Beschickung einen Petrol- koks mit hohem Schwefelgehalt verwendet, wobei die Menge des schwefelhaltigen Kokses hinreichend hoch zu wählen ist, um sicherzustellen, dass die gebrannte Kohle der Elektrode mehr als 13/ Gew. % Schwefel enthält. UNTERANSPRÜCHE 1. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch ge kennzeichnet, dass man als schwefelhaltigen Koks durch das Wirbelschichtverfahren hergestellten Koks verwendet. 2. A method for the production of carbon electrodes, wherein a coke charge is mixed with a carbon-containing binder and burned at an elevated temperature, characterized in that a petroleum coke with a high sulfur content is used for at least part of the charge, the amount of the sulfur-containing coke being sufficient should be selected high in order to ensure that the burnt carbon of the electrode contains more than 13 / wt.% sulfur. SUBClaims 1. The method according to claim, characterized in that coke produced by the fluidized bed process is used as the sulfur-containing coke. 2. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch ge kennzeichnet, dass man als schwefelhaltigen Koks durch Verkokung mit verzögerter Koksbildung her gestellten Koks verwendet. 3. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch ge kennzeichnet, dass man eine solche Menge des schwefel haltigen Kokses verwendet, die ausreicht, um sicher zustellen, dass die gebrannte Kohle der Elektrode 2 bis 6 Gew. % Schwefel enthält. Method according to claim, characterized in that coke produced by coking with delayed coke formation is used as the sulfur-containing coke. 3. The method according to claim, characterized in that such an amount of the sulfur-containing coke is used that is sufficient to ensure that the burnt carbon of the electrode contains 2 to 6 wt.% Sulfur.
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