CH296177A - Process for the production of folic acid. - Google Patents

Process for the production of folic acid.

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CH296177A
CH296177A CH296177DA CH296177A CH 296177 A CH296177 A CH 296177A CH 296177D A CH296177D A CH 296177DA CH 296177 A CH296177 A CH 296177A
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CH
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acid
sep
amino
oxy
folic acid
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German (de)
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Company The Upjohn
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Upjohn Co
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  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)

Description

  

      Verfahren        zur        Herstellung    von     Folsäure.       Die Patentinhaberin hat eine neue Methode  mir Herstellung von N-[     (2-Amino-4-oxy-6-          pteridy        1)-methyl]    -N- (aryl-sulfonyl)-p-amino-         benzoesäure-Verbindungen    der folgenden For  mel entwickelt:  
EMI0001.0009     
    in welcher     R'    Wasserstoff oder einen     Alkyl-          rest    bezeichnet und n die Zahl 0 oder eine  positive ganze Zahl von 1-7 ist. Unter diese  Formel fallen also z.

   B.     N-Substitutionspro-          dukte    der     p-Amino-benzoesäure,    der     p-Amino-          benzoy1glutaminsäure,    der     p-Amino-benzoyl-          glutamyl-glutaminsäuren    mit bis zu 7 Glut  aminsäureresten pro Molekül und ihre Ester.

    Für die Benennung der     Verbindungen    der  oben     angegebenen    Formel, die im Molekül       sowohl    einen     Glutaminsäurerest    als auch einen       p-Amino-benzoesäurerest    enthalten, wird im  folgenden das Stickstoffatom des Glutamin  säurerestes durch das Symbol N' und das  Stickstoffatom des     p-Aminobenzoesäurerestes     durch das Symbol N bezeichnet.  



  Die Verbindungen der oben angegebenen  Formel sind wegen ihrer Verwandtschaft mit       gewissen    natürlich vorkommenden Verbin  dungen der     Folsäuregruppe    und wegen der  Leichtigkeit, mit der sie in solche Verbindun  gen übergeführt werden können, von beson  derem     Wert.    So kann der N'-[N-(2-Amino-4-         oxy-6-pteridyl-methyl)-N-(p-toluol-sulfonyl)

  -          p-aminobenzoyl    ]     -1-glutaminsäure    -     diäthylester     durch Hydrolyse der 2     Äthylestergruppen    mit       einem    Alkali mit Leichtigkeit in die entspre  chende     Dicarboxyverbindung    und die letz  tere durch Abspaltung des     p-Toluolsulfonyl-          radikals    aus dem     Molekül    mittels Bromwasser  stoff und einer das Brom bindenden     Substanz     in Gegenwart einer     aliphatischen        Carbonsäure     mit Leichtigkeit in eine     Pteroyl-glutaminsäure     

  übergeführt werden, welche sich als identisch  mit dem      Laetobacillus-casei-Faktor     bzw. dem  Vitamin     B"    der Leber     (Folsäure)    erwiesen hat.  



  Diejenigen Verbindungen der obigen For  mel, in welchen die     Glutaminsäurereste    die       1(+)-Konfiguration    aufweisen, bieten ein be  sonderes Interesse, da dies die     Konfiguration     des in den natürlichen     Folsäureverbindungen     enthaltenen     Glutaminsäurerestes    ist.  



  Die Verbindungen der oben angeführten  Formel können nach dem folgenden Reak  tionsschema dargestellt werden, wobei R' einen  organischen Rest bzw. H bedeutet:    
EMI0002.0001     
  
    0
<tb>  w
<tb>  (Alkyl-0-)aCHCH-CH2
<tb>  (I)
<tb>  -1  CO <SEP> 0-Alkyl
<tb>  H-N-@@ <SEP> -CO <SEP> (NHCHCHaCH2C0)a0-Alkyl
<tb>  I
<tb>  Aryl-S <SEP> 02
<tb>  (II)
<tb>  (tert.

   <SEP> Amin <SEP> (anschliessend <SEP> Hydrolyse, <SEP> wenn <SEP> die
<tb>  als <SEP> Katalysator) <SEP> freie <SEP> Säure <SEP> gewünscht <SEP> wird)
<tb>  COOR'
<tb>  (Alkyl-0-)aCH-CHOH-CHa-N-#-# <SEP> CO <SEP> (NHCHCH2CH2C0)nOR'
<tb>  I
<tb>  Aryl-S <SEP> 0 <SEP> a
<tb>  (III)
<tb>  COOR'
<tb>  (Alkyl-0-)2 <SEP> CH-CO-CHa-N-#-CO(NHCHCH2CH2C0)nOR'
<tb>  I
<tb>  Aryl-Ö02
<tb>  (IV)
<tb>  OH
<tb>  NI\ <SEP> -NHa
<tb>  <B>H2N- <SEP> \N#</B> <SEP> N<B>I2</B>
<tb>  w
<tb>  (V)
<tb>  OH <SEP> COOR'
<tb>  N <SEP> @@N@-CHz-N <SEP> '-@ <SEP> j-CO(NHCHCH2CH2C0)nOR'
<tb>  H2NAryl-S02
<tb>  (VI)         Nach diesem     Reaktionsschema    werden also  die     N-(3,3-Dialkoxy-2-keto-propyl)-N-(R-S02)-          p-amino-benzoesäure-Verbindungen    (IV) mit       2,4,

  5-Tiiamino-6-oxy-pyrimidin    (V) zu den  entsprechenden     N-[(2-Amino-4-oxy-6-pteridyl)-          methyl]-N-(R-        S02)-p-amino-benzoesäure-Ver-          bindungen        (VI)    kondensiert.

   Die     N-(3,3-Di-          alkoxy-2-keto-propyl)-N-(R-S02)        -p-amino-ben-          zoesäure-Verbindungen    (IV) lassen sich mit  Leichtigkeit durch Oxydation von     N-(3,3-Di-          alkoxy-2-oxy-propyl)-N-(R-S02)        -p-amino-ben-          zoesäure    -Verbindungen     (III),    beispielsweise  mittels Chromoxyd, herstellen.

   Die     N-(3,3-Di-          alkoxy-2-oxy-propyl)-N-        (R-S02)-p-amino-ben-          zoesäure-Verbindungen        (III),    in welchen R'  einen     Alkylrest    bezeichnet, werden zweck  mässigerweise durch Umsetzung eines 2,3-         Oxido-propanal-dialkyl-acetals    (I) mit     N-(R-          S02)-p-amino-benzoesäure-Verbindungen        (II)     hergestellt.

   Die     N-(3,3-Dialkoxy-2-oxy-propyl)-          N-(R-S02)-p-amino-benzoesäure-Verbindungen          (III)    und die     N-(3,3-Dialkoxy-2-keto-propyl)-          N-(R-S02)-p-amino-benzoesäure-Verbindungen          (IV),    in denen R' ein     Alkylr        est    ist, können  durch Hydrolyse mit Alkalien und anschlie  ssendes Ansäuern unter sorgfältig kontrollier  ten Bedingungen in die entsprechenden Säu  ren     (R'-Wasserstoff)    übergeführt werden.

      Gegenstand des Patentes ist nun ein Ver  fahren zur Herstellung von     Folsäure.    Dieses  Verfahren ist dadurch gekennzeichnet, dass  ein Ester einer substituierten     1-Glutaminsäure     der Formel  
EMI0003.0040     
    in welcher R-S02- einen durch Behandlung  mit Halogenwasserstoff     abspaltbaren    organi  schen     Sulfonylrest    bedeutet, mit     2,4,5-Tri-          amino-6-oxy-pyrimidin    kondensiert wird und  dass alsdann das Kondensationsprodukt einer  seits durch Abspaltung der R-S02-Gruppe  mittels Halogenwasserstoff und anderseits  durch Hydrolyse der veresterten     Carboxyl-          gruppe    bzw.

       Carboxylgruppen    in     Folsäure     übergeführt wird.  



  Als Ausgangsstoffe kommen vor allem die       Alkylester    der genannten Säure in Betracht,  beispielsweise die     Methyl-,    Äthyl-,     n-Propyl-,          Isopropyl-,        Butyl-,        Amyl-,        Hexyl-,        Nony    fester.  Es werden vorzugsweise solche     Alkylester     verwendet, die weniger als 8     Kohlenstoff-          atome    im     Esterrest    enthalten. Dabei können  beide     Carboxylgruppen    oder auch nur eine       verestert    sein.  



  Die Gruppe     R-S02-    ist vorzugsweise der       p-Toluolsulfonylrest,    da die     p-Toluolsidfonyl-          halogenide        leieht    zugänglich sind und die       p-Toluolsulfonylderivate    im allgemeinen kri  stallin sind. Ausserdem hat es sich gezeigt, dass    der     p-Toluolsulfonylrest    oft etwas leichter  und unter Bildung einer geringeren Menge  unerwünschter Nebenprodukte durch Abspal  tung mit Bromwasserstoff entfernt werden  kann als gewisse andere     Arylsulfonylreste.     Die Gruppe     R-S02-    kann jedoch z.

   B. auch  der     o-Toluolsulfonyl-,    ein     Naphthalinsulfony1-          oder        Methyl-naphthalinsulfonylrest    und fer  ner ein     Alkylsulfoiiyl-,        Aralkvlsulfonyl-    oder       Cycloalkylsulfonylrest,    beispielsweise ein     Me-          thansulfonyl-,        Äthansulfonyl-,        Cyclohexylsul-          fonyl-    oder     Phenylmethansulfonylrest    sein.

    Die Gruppe     R-S02-    kann ferner     Substituen-          ten    tragen, die unter den     Reaktionsbedingan-          gen    an der Reaktion nicht teilnehmen, bei  spielsweise Chlor, Brom oder eine     Methoxy-,          Phenoxy-    oder Nitrogruppe.  



  Die als Ausgangsstoffe in Betracht fallen  den Ester können z. B. aus den entsprechen  den     N-(3,3-Dialkoxy-2-oxy-propyl)-N-(R-S02)-          p    -     amino    -     benzoesäure    -Verbindungen durch  Oxydation erhalten werden, indem man die       Oxyverbindung    und     Chromsäureanhydrid        in     Eisessig löst und das Gemisch während meh-           rerer    Stunden, beispielsweise bei Raumtempe  ratur, schüttelt.

   Das Reaktionsgemisch besteht  dann im allgemeinen aus einem Gemisch flüs  siger und fester Substanzen, aus welchem die       Ketopropylv        erbindung    nach verschiedenen  Methoden isoliert werden kann. Das rohe     Pro-          dukt    kann ohne weitere     Reinigung    für die fol  genden Reaktionen verwendet werden.  



  Die Kondensation des     Ketoesters    mit dem       2,4,5-Triamino-6-oxy-pyrimidin    kann beispiels  weise so durchgeführt werden, dass man eine  Lösung der Substanzen in Äthanol, vorzugs  weise bei einem     p$    von 4, unter     Rückfluss    sie  den lässt. Man kann die Substanzen aber auch  in wässeriger oder     Eisessiglösung,    beispiels  weise bei einer     zwisehen    Raumtemperatur und  etwa 120  C liegenden Temperatur während  einer Dauer von wenigen     Minuten    bis zu eini  gen     Stunden,    erhitzen.

   Das     Reaktionsprodukt     kann durch     Abdestillieren    des Lösungsmittels  oder durch Verdünnen des Gemisches mit  Wasser und Abtrennung des unlöslichen Ma  terials isoliert werden. Das erhaltene     Produkt     weist die Form eines trockenen Pulvers auf,  welches praktisch nicht kristallin ist. Der  erhaltene Ester     (VI)    lässt sich mit     Leichtigkeit     zu der entsprechenden Säure     hydrolysieren.     Ebenso geht die     Abspaltung    der     Sulfony1-          gruppe        mittels    Bromwasserstoff glatt von  statten.  



  Die N-(3,3 -     Dialkoxy-    2 -     oxy        -propyl)-N-          (R-S02)    - p -     amino    -     benzoesäure-Verbindungen          (III)        und    die     N-(3,3-Dialkoxy-2-ketopropyl)-N-          (R-S02)-p-aminobenzoyl-Verbindungen    (IV)  sind bisher nicht beschrieben worden.  



  <I>Beispiel:</I>  Eine aus 150 mg     2,4,5-Triamino-6-oxy-          pyrimidin-dihydrochlorid,    115 mg Natrium  acetat, 2,5     ems    Wasser, 20     em3    Eisessig und  415 mg     N'-[N-(3,3-Diäthoxy-2-keto-propz>1)-N-          (p-toluolsulfony        1)-p-amino-benzoyl]-1-glutamin-          säiue-diäthylester    bestehende Lösung wird  während 45 Minuten im Dunkeln in einer  Stickstoffatmosphäre bei Raumtemperatur  und dann während 30 Minuten bei 70  C ge  rührt.

   Man destilliert das Lösungsmittel im  Vakuum ab     und    erhält dabei einen Rückstand,    der grösstenteils aus     N'-[N-(2-Amino-4-oxy-6-          pteridy        1-methy        1)-N-(p-toluolsulfony        1)-p-amino-          benzoy        1]-1-gltitaminsäure-diäthylester    besteht.  



  Zur Abspaltung des     Sulfonylrestes    wird  der rohe     N'-[N-(2-Amino-4-oxy-6-pteridyl-me-          thyl)    -     N    -     (p-toluolsulfonyl)-p-amino-benzoy1]-1-          glutaminsä.iire-diäthylester    mit 130 mg Phenol  und 2,5     em3    einer     26o/oigen    Lösung von Brom  wasserstoff in Eisessig vermischt. Das Ge  misch wird während 90 Minuten bei Raum  temperatur gerührt und dann mit wasser  freiem     Ather    verdünnt.

   Aus dem Gemisch  scheidet sieh     Pteroyl-gltitaminsä.ure-äthylestei--          hydrobromid    in Form eines braunen,     hygro-          skopisclien,    festen Körpers ab, der durch Fil  trieren isoliert wird. Man löst. den braunen  festen Körper in etwa     \_'        em3        liethanol    und  versetzt die Lösung mit     l0o/oigem.        wässerigem          Natriumhy        droxy    d bis zu stark alkalischer  Reaktion.

   Das alkalische Gemisch wird wäh  rend 90 Minuten bei 40  C stehengelassen und  dann mit Mineralsäure auf     ein    PH von 3,0  angesäuert. Die Lösung wird dann mit. 5     cm3     Wasser verdünnt, während 1 Stunde in einem  Eisbad gekühlt und schliesslich zentrifugiert.

    Der feste Rückstand wird mit 3     em3    Wasser  und dann dreimal mit 3     em3    Aceton     gewa-          sehen    und im Vakuum über Schwefelsäure       getroeknet.    Man erhält.

   auf diese     Weise    89 mg       Pteroyl-glutaminsäure,    welche bei der     mikro-          biologisehen        Prüfung    mit     Lactobaeillus        easei     eine     Wirksamkeit    von     48,8 /o,    bezogen auf die  jenige der reinen     natürliehen    Säure,     auf-weist.     



  Der     N'-[N-(3,3-Diäthoxy-2-keto-propyl)-N-          (p    -     toluolsulfony        l)-p-aminobenzoy        1]-1-glutam        in-          säure-diäthylester    kann wie     folgt    erhalten  werden  5 g     N'-[N-(p-Toluolsulfonyl)-p-aminoben-          zoyl]-1-gluta.minsäure-diäthylester    und 1,9 g  des     Diäthylacetals    von     2,3-Oxidopropanal    wer  den bei 140  C mit 5 Tropfen     Py        ridin    zur  Reaktion gebracht.

   Man löst. den auf diese  Weise erhaltenen N'-[N-(3,3-Diäthoxy-2-oxy       propt-1)-N-(p-toluolsulfonyl)-p-amino-benzoylll-          1-glutaminsä.ure-diäthylester    in 35 ein-' Eis  essig und versetzt die Lösung mit 1,7 g Chrom  säureanhydrid. Das     Gemiseh    wird während  etwa 2 Stunden bei Raumtemperatur gerührt      und dann filtriert.

   Das Filtrat wird mit Was  ser verdünnt und mit einem Gemisch von  Benzol und     Äthylessigester        extrahiert.    Die  organische Schicht wird abgetrennt, mit Was  ser säurefrei gewaschen und über wasserfreiem       Natriumsulfat        getrocknet.1lan    destilliert hier  auf das Lösungsmittel im Vakuum ab und  erhält dabei 5,9 g N'-[N-(3,3-Diäthoxy-2-keto-         propyl)-N-(p-toluolsulfony        l)-p-amino-benzoyl.1-          1-glutaminsäure-diäthylester    in Form eines  gelben Sirups.



      Process for the production of folic acid. The proprietor of the patent has developed a new method with the preparation of N- [(2-amino-4-oxy-6-pteridy 1) -methyl] -N- (aryl-sulfonyl) -p-aminobenzoic acid compounds of the following formula :
EMI0001.0009
    in which R 'denotes hydrogen or an alkyl radical and n is the number 0 or a positive integer from 1-7. This formula includes e.g.

   B. N-substitution products of p-amino-benzoic acid, p-amino-benzoyl-glutamic acid, p-amino-benzoyl-glutamyl-glutamic acids with up to 7 glutamine acid residues per molecule and their esters.

    For the designation of the compounds of the formula given above which contain both a glutamic acid residue and a p-amino-benzoic acid residue in the molecule, the nitrogen atom of the glutamine acid residue is replaced by the symbol N 'and the nitrogen atom of the p-aminobenzoic acid residue by the symbol N designated.



  The compounds of the formula given above are of particular value because of their relationship to certain naturally occurring compounds of the folic acid group and because of the ease with which they can be converted into such compounds. So the N '- [N- (2-Amino-4- oxy-6-pteridyl-methyl) -N- (p-toluene-sulfonyl)

  - p-aminobenzoyl] -1-glutamic acid - diethyl ester by hydrolysis of the 2 ethyl ester groups with an alkali with ease into the corresponding dicarboxy compound and the latter by splitting off the p-toluenesulfonyl radical from the molecule using hydrogen bromide and a substance that binds the bromine in the presence of an aliphatic carboxylic acid to a pteroylglutamic acid with ease

  which has been found to be identical to the Laetobacillus casei factor or vitamin B "of the liver (folic acid).



  Those compounds of the above formula in which the glutamic acid residues have the 1 (+) configuration are of particular interest, since this is the configuration of the glutamic acid residue contained in the natural folic acid compounds.



  The compounds of the above formula can be represented according to the following reaction scheme, where R 'denotes an organic radical or H:
EMI0002.0001
  
    0
<tb> w
<tb> (alkyl-0-) aCHCH-CH2
<tb> (I)
<tb> -1 CO <SEP> 0-alkyl
<tb> H-N - @@ <SEP> -CO <SEP> (NHCHCHaCH2C0) a0-alkyl
<tb> I.
<tb> Aryl-S <SEP> 02
<tb> (II)
<tb> (tert.

   <SEP> amine <SEP> (afterwards <SEP> hydrolysis, <SEP> if <SEP> the
<tb> as <SEP> catalyst) <SEP> free <SEP> acid <SEP> desired <SEP> is)
<tb> COOR '
<tb> (Alkyl-0-) aCH-CHOH-CHa-N - # - # <SEP> CO <SEP> (NHCHCH2CH2C0) nOR '
<tb> I.
<tb> Aryl-S <SEP> 0 <SEP> a
<tb> (III)
<tb> COOR '
<tb> (Alkyl-0-) 2 <SEP> CH-CO-CHa-N - # - CO (NHCHCH2CH2C0) nOR '
<tb> I.
<tb> Aryl-Ö02
<tb> (IV)
<tb> OH
<tb> NI \ <SEP> -NHa
<tb> <B> H2N- <SEP> \ N # </B> <SEP> N <B> I2 </B>
<tb> w
<tb> (V)
<tb> OH <SEP> COOR '
<tb> N <SEP> @@ N @ -CHz-N <SEP> '- @ <SEP> j-CO (NHCHCH2CH2C0) nOR'
<tb> H2NAryl-S02
<tb> (VI) According to this reaction scheme, the N- (3,3-dialkoxy-2-keto-propyl) -N- (R-SO2) -p-aminobenzoic acid compounds (IV) with 2,4 ,

  5-Tiiamino-6-oxy-pyrimidine (V) to the corresponding N - [(2-amino-4-oxy-6-pteridyl) -methyl] -N- (R-SO2) -p-aminobenzoic acid Ver - bonds (VI) condensed.

   The N- (3,3-di-alkoxy-2-keto-propyl) -N- (R-SO2) -p-amino-benzoic acid compounds (IV) can be easily removed by oxidation of N- (3 , 3-Di-alkoxy-2-oxy-propyl) -N- (R-SO2) -p-amino-benzoic acid compounds (III), for example by means of chromium oxide.

   The N- (3,3-di-alkoxy-2-oxy-propyl) -N- (R-SO2) -p-amino-benzoic acid compounds (III), in which R 'denotes an alkyl radical, are useful Moderately prepared by reacting a 2,3-oxido-propanal-dialkyl-acetal (I) with N- (R-SO2) -p-aminobenzoic acid compounds (II).

   The N- (3,3-dialkoxy-2-oxy-propyl) - N- (R-S02) -p-aminobenzoic acid compounds (III) and the N- (3,3-dialkoxy-2-keto- Propyl) - N- (R-SO2) -p-aminobenzoic acid compounds (IV) in which R 'is an alkyl radical can be converted into the corresponding acids by hydrolysis with alkalis and subsequent acidification under carefully controlled conditions (R'-hydrogen) are converted.

      The subject of the patent is now a process for the production of folic acid. This process is characterized in that an ester of a substituted 1-glutamic acid of the formula
EMI0003.0040
    in which R-SO2- denotes an organic sulfonyl radical which can be split off by treatment with hydrogen halide, is condensed with 2,4,5-tri-amino-6-oxy-pyrimidine and then the condensation product on the one hand by splitting off the R-SO2 group by means of hydrogen halide and, on the other hand, by hydrolysis of the esterified carboxyl group or

       Carboxyl groups is converted into folic acid.



  Particularly suitable starting materials are the alkyl esters of the acid mentioned, for example the methyl, ethyl, n-propyl, isopropyl, butyl, amyl, hexyl, nony solid. Those alkyl esters are preferably used which contain fewer than 8 carbon atoms in the ester radical. Both carboxyl groups or only one can be esterified.



  The group R-SO2- is preferably the p-toluenesulfonyl radical, since the p-toluenesulfonyl halides are easily accessible and the p-toluenesulfonyl derivatives are generally crystalline. In addition, it has been shown that the p-toluenesulfonyl radical can often be removed somewhat more easily and with the formation of a smaller amount of undesired by-products by splitting off with hydrogen bromide than certain other arylsulfonyl radicals. However, the group R-S02- can e.g.

   B. also the o-toluenesulfonyl, a naphthalenesulfonyl or methylnaphthalenesulfonyl radical and also an alkylsulfoiiyl, aralkvlsulfonyl or cycloalkylsulfonyl radical, for example a methanesulfonyl, ethanesulfonyl, cyclohexylsulfonyl, be methanesulfonyl or phenyl.

    The group R-SO2- can also carry substituents which do not take part in the reaction under the reaction conditions, for example chlorine, bromine or a methoxy, phenoxy or nitro group.



  The starting materials that can be considered the ester can, for. B. from the correspond to the N- (3,3-dialkoxy-2-oxy-propyl) -N- (R-SO2) - p - amino - benzoic acid compounds can be obtained by oxidation by adding the oxy compound and chromic anhydride in glacial acetic acid dissolves and the mixture shakes for several hours, for example at room temperature.

   The reaction mixture then generally consists of a mixture of liquid and solid substances, from which the ketopropyl compound can be isolated by various methods. The raw product can be used for the following reactions without further purification.



  The condensation of the ketoester with the 2,4,5-triamino-6-oxy-pyrimidine can be carried out, for example, by allowing a solution of the substances in ethanol, preferably with a p $ of 4, under reflux. However, the substances can also be heated in aqueous or glacial acetic acid solution, for example at a temperature between room temperature and about 120 ° C. for a period of a few minutes up to a few hours.

   The reaction product can be isolated by distilling off the solvent or by diluting the mixture with water and separating off the insoluble material. The product obtained is in the form of a dry powder which is practically non-crystalline. The ester (VI) obtained can be hydrolyzed to the corresponding acid with ease. The splitting off of the sulfony1 group by means of hydrogen bromide also proceeds smoothly.



  The N- (3,3 - dialkoxy- 2 - oxy-propyl) -N- (R-S02) - p - amino - benzoic acid compounds (III) and the N- (3,3-dialkoxy-2-ketopropyl) -N- (R-SO2) -p-aminobenzoyl compounds (IV) have not yet been described.



  <I> Example: </I> One of 150 mg 2,4,5-triamino-6-oxy-pyrimidine dihydrochloride, 115 mg sodium acetate, 2.5 ems water, 20 em3 glacial acetic acid and 415 mg N '- [ N- (3,3-diethoxy-2-keto-propz> 1) -N- (p-toluenesulfony 1) -p-amino-benzoyl] -1-glutamine acid diethyl ester is in the dark for 45 minutes in a nitrogen atmosphere at room temperature and then stirred at 70 C for 30 minutes.

   The solvent is distilled off in vacuo and a residue is obtained, which is largely composed of N '- [N- (2-amino-4-oxy-6-pteridy 1-methy 1) -N- (p-toluenesulfony 1) -p -amino-benzoy 1] -1-gltitamic acid diethyl ester.



  To split off the sulfonyl radical, the crude N '- [N- (2-amino-4-oxy-6-pteridyl-methyl) - N - (p-toluenesulfonyl) -p-amino-benzoy1] -1-glutamine-like. iire diethyl ester mixed with 130 mg of phenol and 2.5 em3 of a 26% solution of hydrogen bromide in glacial acetic acid. The mixture is stirred for 90 minutes at room temperature and then diluted with anhydrous ether.

   Pteroyl-gltitamic acid-ethyl ester separates from the mixture in the form of a brown, hygroscopic, solid body, which is isolated by filtration. One solves. the brown solid in about \ _ 'em3 of ethanol and add 10% to the solution. aqueous sodium hydroxide to a strongly alkaline reaction.

   The alkaline mixture is left to stand at 40 ° C. for 90 minutes and then acidified to a pH of 3.0 with mineral acid. The solution is then with. Diluted 5 cm3 of water, cooled for 1 hour in an ice bath and finally centrifuged.

    The solid residue is washed with 3 cubic meters of water and then three times with 3 cubic meters of acetone and dried over sulfuric acid in vacuo. You get.

   in this way 89 mg of pteroylglutamic acid, which in the microbiological test with Lactobaeillus easei has an effectiveness of 48.8%, based on that of the pure natural acid.



  The diethyl N '- [N- (3,3-diethoxy-2-keto-propyl) -N- (p-toluenesulfony 1) -p-aminobenzoy 1] -1-glutamic acid ester can be obtained as follows 5 g of N '- [N- (p-toluenesulfonyl) -p-aminoben- zoyl] -1-gluta.mic acid diethyl ester and 1.9 g of the diethyl acetal of 2,3-oxidopropanal who the at 140 C with 5 drops of pyridine brought to reaction.

   One solves. the N '- [N- (3,3-diethoxy-2-oxy propt-1) -N- (p-toluenesulfonyl) -p-amino-benzoyl-1-glutamic acid diethyl ester obtained in this way - 'glacial acetic acid and add 1.7 g of chromic anhydride to the solution. The mixture is stirred for about 2 hours at room temperature and then filtered.

   The filtrate is diluted with water and extracted with a mixture of benzene and ethyl acetate. The organic layer is separated off, washed acid-free with water and dried over anhydrous sodium sulfate. Here, the solvent is distilled off in vacuo and 5.9 g of N '- [N- (3,3-diethoxy-2-keto- propyl) -N- (p-toluenesulfony l) -p-amino-benzoyl.1- 1-glutamic acid diethyl ester in the form of a yellow syrup.

 

Claims (1)

PATENTANSPRUCH Verfahren zur Herstellung von Folsäure, dadurch gekennzeichnet, dass ein Ester einer substituierten 1-Glutaminsäure der Formel EMI0005.0010 in welcher R-SO.- einen durch Behandhmg mit Halogenwasserstoff abspaltbaren organi schen Sulfony lrest bedeutet, mit. PATENT CLAIM Process for the production of folic acid, characterized in that an ester of a substituted 1-glutamic acid of the formula EMI0005.0010 in which R-SO.- means an organic sulfony residue which can be split off by treatment with hydrogen halide, with. 2,4,5-Tri- amino-6-oxy-pyrimidin kondensiert wird und dass alsdann das Kondensationsprodukt einer seits durch Abspaltung der R-SO-Gruppe mittels Halogenwasserstoff und anderseits durch Hydrolyse der veresterten Carboxyl- gruppe bzw. Carboxylgruppen in Folsäure übergeführt wird. LNTER.ANSPRÜCHE 1. Verfahren nach Patentanspruch, da durch gekennzeichnet, dass die Kondensation in einem flüssigen Reaktionsmedium erfolgt. 2. 2,4,5-tri-amino-6-oxy-pyrimidine is condensed and that then the condensation product is converted into folic acid on the one hand by splitting off the R-SO group by means of hydrogen halide and on the other hand by hydrolysis of the esterified carboxyl group or carboxyl groups . LNTER.ANSPRÜCHE 1. Method according to claim, characterized in that the condensation takes place in a liquid reaction medium. 2. Verfahren nach Patentanspruch und Unteranspruch 1, dadurch gekennzeichnet, da.ss die Kondensation in Gegenwart von Eis essig erfolgt. Process according to claim and dependent claim 1, characterized in that the condensation takes place in the presence of glacial vinegar.
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