CH234258A - Process for the manufacture of testosterone acetate. - Google Patents

Process for the manufacture of testosterone acetate.

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CH234258A
CH234258A CH234258DA CH234258A CH 234258 A CH234258 A CH 234258A CH 234258D A CH234258D A CH 234258DA CH 234258 A CH234258 A CH 234258A
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Chinoin Gyogyszer Es Vegy Wolf
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Chinoin Gyogyszer Es Vegyeszet
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    • C07J1/00Normal steroids containing carbon, hydrogen, halogen or oxygen, not substituted in position 17 beta by a carbon atom, e.g. estrane, androstane
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Description

  

  Verfahren zur Herstellung von     Testosteronacetat.       Wir haben gefunden, dass man aus Steroid  alkoholen zu neuen wertvollen Derivaten ge  langen kann und diese gegebenenfalls in  Hormonpräparate überführen kann, wenn  man Steroidalkohole der Einwirkung der       Acetale,        Enoläther,        Thioacetale,        Thioenol-          äther    von     Ketonen    und Aldehyden oder der  Derivate von     Ketonen    und Aldehyden,

   welche  an Stelle des     Carbonylsauerstoffatoms    zwei  Halogenatome enthalten oder welche an  Stelle der     Hydroxylgruppe    der     Enolform    ein  Halogenatom enthalten,     unterwirft    und ge  gebenenfalls die erhaltenen Produkte - inso  fern diese in ihren Molekülen eine     Keto-          gruppe    enthalten - der Einwirkung von  reduzierenden Mitteln und nachfolgend ge  gebenenfalls noch der Einwirkung von     acy-          lierenden    oder     ätherifizierenden    Mitteln  unterwirft und gegebenenfalls von den er  haltenen Produkten durch     hydrolisierende     Einwirkung die  <RTI  

   ID="0001.0019">   Keto-    oder     Aldehydgruppe     abspaltet und gegebenenfalls die hierdurch    freigemachte     Hydrogylgruppe    in an sich be  kannter Weise in die     Oxogruppe    überführt.       Unter    Steroidalkohole werden solche Alko  hole verstanden, welche     den.        Zyklopentano-          polyhydrophenanthren-Kern    enthalten.  



  Das Verfahren kann vorteilhaft mit     Ace-          talen    von     Ketonen,    insbesondere von     zykli-          sehen        Ketonen    ausgeführt werden. Solche  sind zum Beispiel die     Acetale,        zum    Beispiel  das     Diäthylacetal    des     Zykloheganons.    Als       Acetale    von Aldehyden sind die     Acetale    der       aromatischen    Aldehyde, wie die     Acetale    des       Benzaldehyds    verwendbar.

   Man kann aber  auch     Äthylmercaptale    oder     Äthylmercaptole,     wie das     Zyklohexanon-diäthylmercaptol    oder       Benzaldehyd    -     diäthylmercaptal,    oder aber       Thioenoläther,    wie zum     Beispiel    das     Zyklo-          hexanon-thioäthylenoläther    verwenden.

   Als  Halogenderivate von     Ketonen    oder Alde  hyden oder ihrer     Enolformen    verwendet man  vorteilhaft zum Beispiel das     1-Chlor-d-1,2-          zyklohexen        (Zyklohexenylchlorid),    Benza.l-           chlorid    usw. Anstatt den     Acetalen    oder       Enoläthern    kann man auch Gemische beste  hend aus     Ketonen    oder Aldehyden und       Acetalisierungsmitteln,    wie zum Beispiel  Ester der     Orthoameisensäure    verwenden.  



  Man kann als Steroidalkohole gesättigte  oder ungesättigte Alkohole verwenden. Vor  teilhaft sind solche Steroidalkohole verwend  bar, welche in     Stellung-5,6    eine     Doppelbin-          i    Jung enthalten, und welche die Alkohol  gruppe am     Kohlenstoffatom-3    tragen. Solche  sind zum Beispiel das Cholesterin, Stigma  sterin,     Cinchol,        Sitosterin        usw.     



  Bei einer vorteilhaften     Ausführungsform     des Verfahrens kann man     Dehydroa.ndro-          steron    verwenden, doch kann man auch andere       Ketonalkohole    wie zum Beispiel     Androsteron,          Pregnenolon,    usw. verwenden.

   Geht man  aus solchen Steroidalkoholen     aus,    welche in       i    ihrem Molekül noch eine     Ketogruppe    enthal  ten, wie zum Beispiel das     Dehy        droandro-          steron,        Pregnenolon    usw. aus, dann kann das       Steroidalkoholderivat,    erhalten nach der Ein  wirkung des     Ketonacetals    oder     Enoläthers          i    usw. gegebenenfalls, der Einwirkung von  reduzierenden Mitteln unterworfen werden,  wodurch die     Ketogruppe    zu einer Alkohol  gruppe umgewandelt wird.

   Die reduzierende  Einwirkung wird zweckmässig in alkalischem       i    Reaktionsmedium ausgeführt, wie zum Bei  spiel in irgendeiner alkoholischen Lösung  mit     Alkalimetallen    oder aber mit     Natrium-          hydrosulfit    oder mit sekundären Alkoholen  in Gegenwart von     Aluminiumalkoholaten.     



       i    Verwendet man zum Beispiel ein Derivat des       Dehydroandrosterons,    so gelangt man zu sol  chen Derivaten des     Androstendiols,    in welchen  die     Hydroxylgruppe    in     Stellung    3 mit einer       Keto-    oder     Aldehydgruppe    geschützt. ist.  In den so gewonnenen Produkten kann die  freie     Hydroxylgruppe    gegebenenfalls der  Einwirkung von     Acylierungsmitteln    oder       Atherifizierungsmitteln        unterworfen    werden.

    Als     Acylierungsmittel    können zum Beispiel  in     Pyridin    als Reaktionsmedium     Säureanhy        -          dride,    wie     Essigsäureanhydrid,        Propionsäure-          anhydrid    usw. oder aber Säurechloride, wie  zum Beispiel     Propionylchlorid,    Stearyl-         chlorid,        Benzoylelilorid,        Benzolsulfonylchlo-          rid    usw. verwendet werden.

       tberraschender-          weise    spalten     siele    während der     Acvlierung     die     Keto-    oder     Aldehydgruppen,    welche die       Hydroxy        lgruppe    in     Stellung-3    schützen.

    nicht ab.     Man    kann anstatt den     AcyIierungs-          mitteln        auch        Atherifizierungsmittel    verwen  den, so zum Beispiel unterwirft man die Al  koholate der freien     Hedroxylgruppen        dei,          Einwirkung    von     alkalierenden    Mitteln oder  aber die     Sulfonsäureester    der     Einwirkun-          von    Alkoholen.

   Aus den so gewonnenen Pro  dukten kann man gegebenenfalls die     Keto-          oder        Aldehydgruppe    durch     II@#drolyse    entfer  nen, wobei die      weiteren,        gc        ge        nüber    der     liy        dro-          lytischen        Einwirkung        empfindlichen    Grup  pen noch     unangegriffen        bleiben.     



       Die        Bereitung        des        Zvklohelanon-diä        th-        y1-          aceta.ls    kann     z@@-eckniässig    wie     fohrt    ausge  führt werden:     llaii    vermischt ?0 g     Zyklo-          hexa.non,    30 -     Orthoameisensäureenthylester     und ?8 g über     Kalzhinimetall    destillierten       abs.    Alkohol.

   Bei der Zugabe von zwei Trop  fen     konz.        Schwefelsäure    steigt die Tempera  tur auf ungefähr 55 .     Man    kocht dann 10     -,Nli-          nuten    lang unter     Riickfluss.    Nach     ungefähr          lstündig:

  em    Stehen versetzt man mit     wä.ss-          rigem        NH.,    bis zur alkalischen Reaktion       trocknet    mit     Kaliumkarbonat    und     destilliert     vom     Kaliumkarbonat        ini    Vakuum ab. Der  Vorlauf     wird    im     Vakuum    bei 40 mm Druck,  ungefähr bis     96     getrennt Hufgefangen. Die       Bauptfra.ktion    destilliert um     98         über.     



  Der     Äthvlä        ther    der     Enolforin    des     7,vlilo-          hexanons    kann  wie folgt hergestellt  -erden:  17g     Zyli#lolielanoiidiiitliylzicet;il        werden        wäh-          rend    ungefähr     ')    Stunden bei     ain    Ende  bei 175" wehalten. Inzwischen destillieren un  gefähr 4     @J    Alkohol über.

   Der     Riickstand        wird     im     Vakuum    bei ungefähr 45     min        Drtick    de  stilliert.     Man    erhält     ungefiilir        1lg        Enoläther.     Dieser kann bei     gesvöhiilichein    Druck     rektifi-          ziert;    werden und siedet     dann    zwischen<B>153</B>       bis        163 .     



  Das     Diäthylmercaptol    des     Zyklohexanons     wird     zweclimä        ssig    auf der folgenden Weise  hergestellt: ?5 g     Zyklohexanon,    1 g     Benzol-          t3    und<B>62</B> g     Athylmercaptan    wer-      den unter Eiskühlung geschüttelt. Das     Ge-          tnisch    wird bei Zimmertemperatur über Nacht  stehen gelassen.

   Hierdurch trennt man die  abgeschiedene     wässrige    Schicht ab und wäscht  das 01 mit Wasser oder mit Soda enthalten  dem Wasser     aus,    trocknet mit Natriumsulfat  und fraktioniert im Vakuum bei ungefähr  13 mm Druck. Das bei 117     bis    126  siedende  Destillat bildet das     Zyklohexanonmercaptol.     



  Aus dem     Mercaptol    kann man den     Thio-          enoläther    auf der folgenden Weise     gewinnen:     Man hält 10 g     Mercaptol    bei 155  in einem  Bad, dann erhöht man die Temperatur stu  fenweise auf 185 . Die gesamte Dauer des       Erhitzens    beträgt ungefähr 21/2 bis 3 Stun  den. Inzwischen destilliert     Mercaptan    über.  Das zurückbleibende<B>01</B> wird im Vakuum bei  1.5 mm Druck fraktioniert. Das zwischen  60 bis 64  destillierende Destillat bildet den  mit     Äthylmercaptan    gebildeten Äther der       Enolform    des     Zyklohexanons.     



  In dem Vorangehenden analoger Weise  kann man die mit andern Alkoholen oder       Mercaptanen    gebildeten     Acetale    oder     Enol-          äther,    oder aber die     Acetale    oder     Enoläther     anderer     Ketone    bereiten.  



  Gegenstand des vorliegenden Patentes ist  ein Verfahren zur Herstellung von     Testo-          steronacetat,    welches dadurch gekennzeichnet  ist, dass man auf     Dehydroandrosteron    solche  Derivate von     Carbonylverbindungen,    bei     wel-          ehen    an Stelle des     Karbonylsauerstoffes    min  destens ein -0- oder     -S-Ätherrest    sitzt, wie  zum Beispiel     Acetale,        Enoläther,        Thioacetale,          Thioenoläther    von     Ketonen    und Aldehyden,  einwirken lässt,

   den so erhaltenen     Dehydro-          androsteron-Abkömmling    - zweckmässig im  alkalischen Medium -der     Einwirkung    von  reduzierenden Mitteln, wie der Einwirkung  von Alkoholen und     Alkalimetallen    und das  Reduktionsprodukt, welches in Stelle 17 eine       Hydroxylgruppe    enthält, der Einwirkung  von     Acetylierungsmitteln,        wie    Essigsäure  anhydrid,     Acetylchlorid,    vorteilhaft in     Pyri-          din    als Reaktionsmedium, unterwirft,     aus    der  so erhaltenen,

   in Stelle 17 eine     acetylierte          Hydroxylgruppe    enthaltenden Verbindung,  die die     Hydroxylgruppe    in Stelle<B>3</B> schüt-         zende    Gruppe durch Hydrolyse abspaltet  und die hierdurch freigemachte     Hydroxyl-          gruppe    in die     Oxogruppe    überführt.  



  Das physiologisch wirksame     Testosteron-          acetat    ist     eine    bereits bekannte Verbindung  und soll als Heilmittel verwendet werden.  



  Weitere Einzelheiten des Verfahrens sind  im Beispiel zu finden.  



  <I>Beispiel:</I>  Man hält 2 g     Dehydroandrosteron    und       22        ,4        cm'        Zyklohexanon-diäthylacetal        während     einer     1/2        Stunde    in einem Bad bei 135 bis  140 , dann erhöht man die Temperatur lang  sam - ungefähr in einer 1/4 Stunde - auf  175 bis 180  und hält ungefähr während 3/4       Stunden    bei 180 bis 185 .     Inzwischen    destil  lieren ungefähr 0,9 g eines alkoholhaltigen  Destillates über. Beim Abkühlen kristallisiert  der Rückstand.

   Man verreibt mit 2 cm' Me  thylalkohol, welcher einige Tropfen     Pyridin     enthält,     nutscht    die Kristalle ab und wäscht  in     Anteilen    mit insgesamt 4 bis 5     cm3,        Pyri-          din    enthaltendem, kalten Methylalkohol.

   Man  erhält ungefähr 2,1 bis 2,3 g des mit     De-          hydroandrosteron    gebildeten Äthers der     Enol-          form    des     Zyklohexanons.    Für eine eventuelle  Reinigung kann das Produkt aus ungefähr  der     50fachen    Menge     abs.    Alkohol, welcher  wenig     Pyridin    enthält, umkristallisiert wer  den. Das Produkt schmilzt um 180 ;     [a1D     _ -6  (in Benzol).  



  Man löst 1,5 g des obigen Produktes in  über Magnesium destillierten norm.     Pro-          pylalkohol,    in welchem zuvor eine geringe  Menge an Natrium gelöst wurde, dann gibt  man in einem Ölbad bei 100  ungefähr 1,5 g  Natrium in 15 bis 16 Anteilen hinzu. Die  Zugabe dauert 1/2 bis 1 Stunde. Nach dem  Lösen des Natriums kühlt man das Gemisch,  giesst es in 200 cm' Wasser und kühlt wäh  rend ungefähr 1 Stunde in Eis, dann     nutscht     man die Kristalle ab und wäscht mit Wasser.

    Man erhält in praktisch theoretischer Aus  beute das in der     Hydroxylg-ruppe    in Stelle 3  mit der     Enolform    des     Zykloheganons    sub  stituierte Derivat des     3,17-Androstendiols.     Man kann für eine eventuelle Reinigung aus      der 8fachen Menge     abs.    Alkohol, welcher  einige Tropfen     Pyridin    enthält,     umkristalli-          sieren.    Das Produkt schmilzt um 161 bis  164 :     [aID    = -52  (in Benzol).  



  Die     Acetylierung    der     Hydroxylgruppe    in       Stelle    17 des obigen Produktes kann zum       Beispiel    mit     Essigsäureanhydrid    ausgeführt  werden. So zum Beispiel übergiesst man 0,3 g  des obigen um 161 bis 164  schmelzenden  Derivates des     Androstendiols    mit 2,1 cm'  trockenem     Pyridin    und     gibt    0,3 cm'     Essig-          säureanhydrid    hinzu. Nach 24stündigem Ste  hen verdünnt man mit Wasser, putscht die  Kristalle ab und wäscht mit Wasser, welches  wenig     Pyridin    enthält.

   Man erhält in prak  tisch     theoretischer    Ausbeute das in Stelle     '3'     mit der     Enolform    des     Zyklohexanons    substi  tuierte Derivat des     Androstendiol-17-Ace-          tates.    Man kann für eine eventuelle Reini  gung aus der ungefähr 12fachen Menge     abs.     Alkohol, welcher einige Tropfen     Pyridin     enthält,     umkristallisieren.    Das Produkt  schmilzt bei 146 bis 149 ;     [a]D    = -64   (in Benzol).  



  Man rührt 0,27 g des obigen Produktes  mit 1 cm' norm. Salzsäure während unge  fähr 30 bis 60 Sekunden auf dem Wasser  bad. Ein starker     Zyklohexanongeruch    kann  wahrgenommen werden. Man kühlt, putscht  die Kristalle ab und wäscht mit Wasser. Man  erhält in beinahe theoretischer Ausbeute das       3.17-Androstendiol-17-monoacetat.    Zu einer  eventuellen Reinigung löst man das Produkt  in ungefähr der 7fachen     Menge    Aceton und  gibt ungefähr die einfache Menge an Was  ser hinzu. Das Produkt schmilzt um 148"  und hat ein spezifisches     Drehungsvermögen     in Benzol um -60 .  



  Die Überführung des     17-Monoacetates    des       Androsten-3,17-diols    in     Testeron-acetat    kann  wie folgt ausgeführt werden:  0,2 g     Androstendiol-17-acetat    werden  unter     Rticli:fluss    mit 3,3 cm' trockenem Ace  ton, 0,66 g tertiärem     Aluminiumbiitylat    und  mit 18 cm' trockenem Benzol erhitzt. Nach  11stündigem Kochen     -wird    das gekühlte Re-         ahtions-ciniseh        ersi    mit- normaler Schwefel  säure,     dann    mit Nasser gewaschen.

   Jetzt  wird die     Benzolsehicht    mit Natriumsulfat       getrocknet    und dann in Vakuum zur Trockne  verdampft. Der     -eilweise    kristalline Rück  stand wird mit<B>0,5</B>     ein'        Petroläther    (Siede  punkt 50 bis 60  C) vermischt.

   Die Kristalle  werden geputscht     und    mit wenig     Petroläther     gewaschen.     3la.n    erhält     -ungefähr    0,12g     Te-          stosteronacetat    in Form von schneeweissen  Kristallen, welche bei     ungefiibr    141" schmel  zen und ein spezifisches     Drehbewegungsver-          mögen    in     abs.    Alkohol von ungefähr     -I-    88   zeigen. Aus der Mutterlauge können noch  weitere     Mengen    isoliert werden.

      Man kann auch anstatt dem     Zyklo-          hexanon-diacetal    einen     Zvklohexanon-enol-          äther    verwenden. Doch kann man mit andern  Alkoholen gebildete     Acetale    von andern     Ke-          tonen    oder     Aceta.le    von     Aldebyden,        -wie    von  aromatischen     Aldelit-den,    verwenden.



  Process for the manufacture of testosterone acetate. We have found that you can get new valuable derivatives from steroid alcohols and convert them into hormone preparations if necessary, if you use steroid alcohols exposed to the action of acetals, enol ethers, thioacetals, thioenol ethers of ketones and aldehydes or the derivatives of ketones and aldehydes ,

   which contain two halogen atoms in place of the carbonyl oxygen atom or which contain a halogen atom in place of the hydroxyl group of the enol form, subject and, if appropriate, the products obtained - insofar as they contain a keto group in their molecules - to the action of reducing agents and, if appropriate, subsequently subject to the action of acylating or etherifying agents and, if necessary, of the products received by hydrolyzing action, the <RTI

   ID = "0001.0019"> keto or aldehyde group is split off and, if appropriate, the hydroyl group freed thereby is converted into the oxo group in a manner known per se. Under steroid alcohols those Alko hole are understood which the. Contain cyclopentano polyhydrophenanthrene core.



  The process can advantageously be carried out with acetals from ketones, in particular from cyclic ketones. Such are for example the acetals, for example the dietary hylacetal of cycloheganon. The acetals of aromatic aldehydes, such as the acetals of benzaldehyde, can be used as acetals of aldehydes.

   But you can also use ethyl mercaptals or ethyl mercaptols such as cyclohexanone diethyl mercaptol or benzaldehyde diethyl mercaptal, or thioenol ethers such as cyclohexanone thioethyleneol ether.

   The halogen derivatives of ketones or aldehydes or their enol forms are advantageously used, for example, 1-chloro-d-1,2-cyclohexene (cyclohexenyl chloride), benza.l chloride, etc. Instead of acetals or enol ethers, mixtures can also be used Use ketones or aldehydes and acetalizing agents such as, for example, esters of orthoformic acid.



  The steroid alcohols used can be saturated or unsaturated alcohols. Before geous such steroid alcohols can be used, which contain a double in position -5,6 Jung, and which carry the alcohol group on carbon atom-3. Such are for example the cholesterol, stigma sterol, cinchol, sitosterol etc.



  In an advantageous embodiment of the process, dehydroa.ndrosterone can be used, but other ketone alcohols such as androsterone, pregnenolone, etc. can also be used.

   If one starts from such steroid alcohols which still contain a keto group in their molecule, such as dehydrogenosterone, pregnenolone, etc., then the steroid alcohol derivative can be obtained after the action of the ketone acetal or enol ether i, etc., if appropriate , be subjected to the action of reducing agents, whereby the keto group is converted to an alcohol group.

   The reducing action is expediently carried out in an alkaline reaction medium, such as, for example, in any alcoholic solution with alkali metals or with sodium hydrosulfite or with secondary alcohols in the presence of aluminum alcoholates.



       If, for example, a derivative of dehydroandrosterone is used, one arrives at such derivatives of androstenediol in which the hydroxyl group in position 3 is protected with a keto or aldehyde group. is. In the products obtained in this way, the free hydroxyl group can optionally be subjected to the action of acylating agents or atherifying agents.

    Acylating agents such as acid anhydrides, such as acetic anhydride, propionic anhydride, etc., or acid chlorides, such as, for example, propionyl chloride, stearyl chloride, benzoyl eliloride, benzenesulfonyl chloride, etc., can be used as the reaction medium in pyridine.

       Surprisingly, they cleave the keto or aldehyde groups, which protect the hydroxyl group in the -3 position, during the acidification.

    not off. Instead of the acylating agents, atherifying agents can also be used, for example the alcoholates of the free hedroxyl groups are subjected to the action of alkalizing agents or the sulfonic acid esters to the action of alcohols.

   If necessary, the keto or aldehyde group can be removed from the products obtained in this way by II @ # drolysis, the other groups that are sensitive to the lydolytic action still remaining unaffected.



       The preparation of Zvklohelanon-diä th- y1- aceta.ls can z @@ - square as follows: Ilaii mixed? 0 g cyclohexa.non, 30 - orthoformic acid thylester and? 8 g over calcine metal distilled abs. Alcohol.

   When adding two drops of conc. Sulfuric acid, the temperature rises to around 55. It is then boiled under reflux for 10 minutes. After about an hour:

  When standing, add aqueous NH., dry with potassium carbonate until an alkaline reaction and distill the potassium carbonate in a vacuum. The forerunner is trapped in a vacuum at 40 mm pressure, approximately up to 96 feet apart. The main fraction distilled over around 98.



  The ether of the enolforin des 7, vlilohexanons can be produced as follows: 17 g of cyli # lolielanoiidiiitliylzicet; il will be maintained at 175 "for about 1 hours. In the meantime, about 4% alcohol is distilling over.

   The residue is distilled in vacuo at about 45 minutes of pressure. Approximately 1 g of enol ether is obtained. This can be rectified under pressure; and then boils between <B> 153 </B> to 163.



  The diethyl mercaptol of cyclohexanone is prepared in the following way: 5 g of cyclohexanone, 1 g of benzene and 62 g of ethyl mercaptan are shaken while cooling with ice. The mixture is left to stand at room temperature overnight.

   In this way, the deposited aqueous layer is separated off and the oil is washed out with water or with soda containing the water, dried with sodium sulfate and fractionated in vacuo at approximately 13 mm pressure. The distillate boiling at 117 to 126 forms the cyclohexanone mercaptol.



  The thioenol ether can be obtained from the mercaptol in the following way: 10 g of mercaptol are kept in a bath at 155, then the temperature is increased in stages to 185. The total heating time is approximately 21/2 to 3 hours. Meanwhile, mercaptan is distilled over. The remaining <B> 01 </B> is fractionated in a vacuum at 1.5 mm pressure. The distillate, which distills between 60 and 64, forms the ether of the enol form of cyclohexanone formed with ethyl mercaptan.



  The acetals or enol ethers formed with other alcohols or mercaptans, or the acetals or enol ethers of other ketones, can be prepared in a manner analogous to the above.



  The subject matter of the present patent is a process for the production of testosterone acetate, which is characterized in that on dehydroandrosterone those derivatives of carbonyl compounds in which there is at least one -0- or -S-ether residue in place of the carbonyl oxygen, such as for example acetals, enol ethers, thioacetals, thioenol ethers of ketones and aldehydes,

   the dehydrosterone derivative obtained in this way - expediently in an alkaline medium - the action of reducing agents, such as the action of alcohols and alkali metals and the reduction product, which contains a hydroxyl group in position 17, the action of acetylating agents such as acetic anhydride, acetyl chloride, advantageously in pyridine as the reaction medium, subject, from the thus obtained,

   in position 17 an acetylated hydroxyl group-containing compound which cleaves off the hydroxyl group in position 3 protective group by hydrolysis and converts the hydroxyl group freed thereby into the oxo group.



  The physiologically effective testosterone acetate is a known compound and is intended to be used as a remedy.



  Further details of the procedure can be found in the example.



  <I> Example: </I> Hold 2 g of dehydroandrosterone and 22.4 cm 'of cyclohexanone diethyl acetal in a bath at 135 to 140 for 1/2 hour, then increase the temperature slowly - approximately in a 1/1 4 hours - at 175 to 180 and holds at 180 to 185 for approximately 3/4 hours. In the meantime, about 0.9 g of an alcohol-containing distillate distill over. The residue crystallizes on cooling.

   It is triturated with 2 cm 3 of methyl alcohol which contains a few drops of pyridine, the crystals are filtered off with suction and portions of a total of 4 to 5 cm 3 of cold methyl alcohol containing pyridine are washed.

   About 2.1 to 2.3 g of the ether of the enol form of cyclohexanone formed with dehydroandrosterone are obtained. For a possible cleaning, the product can be made up of approximately 50 times the amount of abs. Alcohol which contains little pyridine, recrystallized who the. The product melts around 180; [a1D_ -6 (in benzene).



  1.5 g of the above product are dissolved in normal propyl alcohol distilled over magnesium, in which a small amount of sodium has previously been dissolved, then about 1.5 g of sodium are added in 15 to 16 portions in an oil bath at 100 . The addition takes 1/2 to 1 hour. After the sodium has dissolved, the mixture is cooled, poured into 200 cm 'of water and cooled in ice for about 1 hour, then the crystals are suction filtered and washed with water.

    In practically theoretical yield, the derivative of 3,17-androstenediol which is substituted in the hydroxyl group in position 3 with the enol form of cycloheganone is obtained. You can use 8 times the amount of abs. Recrystallize alcohol containing a few drops of pyridine. The product melts around 161 to 164: [aID = -52 (in benzene).



  Acetylation of the hydroxyl group in position 17 of the above product can be carried out with, for example, acetic anhydride. For example, 2.1 cm of dry pyridine is poured over 0.3 g of the above-mentioned derivative of androstenediol, which melts between 161 and 164, and 0.3 cm of acetic anhydride is added. After standing for 24 hours, it is diluted with water, the crystals are popped off and washed with water which contains little pyridine.

   The derivative of androstenediol-17-acetate which is substituted in position '3' with the enol form of cyclohexanone is obtained in a practically theoretical yield. You can for a possible cleaning from about 12 times the amount of abs. Recrystallize alcohol containing a few drops of pyridine. The product melts at 146 to 149; [a] D = -64 (in benzene).



  0.27 g of the above product is stirred with 1 cm of normal hydrochloric acid for about 30 to 60 seconds on the water bath. A strong cyclohexanone odor can be heard. It is cooled, the crystals are popped off and washed with water. The 3.17-androstenediol-17-monoacetate is obtained in an almost theoretical yield. For cleaning purposes, dissolve the product in about 7 times the amount of acetone and add about the single amount of water. The product melts 148 "and has a specific rotatory power of -60 in benzene.



  The conversion of the 17-monoacetate of androstene-3,17-diol into testerone acetate can be carried out as follows: 0.2 g of androstenediol-17-acetate are under Rticli: flow with 3.3 cm 'dry acetone, 0, 66 g of tertiary aluminum biitylate and heated with 18 cm 'of dry benzene. After 11 hours of boiling, the cooled food is washed with normal sulfuric acid and then washed with water.

   Now the benzene layer is dried with sodium sulfate and then evaporated to dryness in vacuo. The partially crystalline residue is mixed with <B> 0.5 </B> a petroleum ether (boiling point 50 to 60 ° C.).

   The crystals are pushed and washed with a little petroleum ether. 3la.n receives about 0.12 g of testosterone acetate in the form of snow-white crystals which melt at about 141 "and show a specific rotational mobility in absolute alcohol of about -I- 88. Further quantities can be obtained from the mother liquor to be isolated.

      Instead of the cyclohexanone diacetal, a cyclohexanone enol ether can also be used. But acetals formed with other alcohols from other ketones or acetals from aldebyds, as well as aromatic aldelites, can be used.

 

Claims (1)

PATENTANSPRUCH: Verfahren zur Heisstellung von Testo- steronacetat, dadurch gekennzeichnet, dass man Dehydroandrosteron der Einwirkung solcher Derivate von Carbonylverbindungen, bei welchen an Stelle des Carboiiylsauerstof- fes mindestens ein -0- oder -S-Ätherrest sitzt, unterwirft, den erhaltenen Dehydro- androsteron-Abl@ömmling der Einwirkung v an reduzierenden Mitteln und das erhaltene Reduktionsprodukt, PATENT CLAIM: A method for producing testosterone acetate, characterized in that dehydroandrosterone is subjected to the action of such derivatives of carbonyl compounds in which there is at least one -0- or -S-ether radical in place of the carbonyl oxygen, the dehydroandrosterone obtained - Ablection of the action v on reducing agents and the reduction product obtained, welches in Stelle 17 eine Hy droxy lgruppe enthält, der Einwirkung von Acetylierungsmitteln unterwirft, aus der so erhaltenen, in Stelle 17 eine acetylierte Hydroxylgruppe entbaltende Verbindung, die die Hy droxylgruppe in Stelle 3 schützende Gruppe durch Hydrolyse abspaltet Lund die hierdurch freigemachte Hydroxylgruppe in die Oxogruppe überführt. which contains a hydroxyl group in position 17, which is subjected to the action of acetylating agents, from the compound obtained in this way, which contains an acetylated hydroxyl group in position 17, which splits off the hydroxyl group in position 3 protecting group by hydrolysis and the thereby freed hydroxyl group into the oxo group convicted. UNTERANSPR (l CHE 1. Verfahren nach Patentanspruch, da durch gekennzeichnet. dass man als Keton- "cetal die Acetale zyklischer Ketone ver wendet. \). 'Verfahren nach Patentanspruch, da durch gekennzeichnet, dass man als Enoläther den Zykloheganonenoläthyläther verwendet. 3. Verfahren nach Patentanspruch, da durch gekennzeichnet, dass man die Reduk tion durch Einwirkung von Alkoholen und Alkalimetallen ausführt. 4. SUB-CLAIM 1. Process according to patent claim, characterized in that the acetals of cyclic ketones are used as the ketone "cetal. \). Process according to the patent claim, characterized in that the enol ether used is cycloheganone enol ethyl ether. 3. Method according to patent claim, characterized in that the reduction is carried out by the action of alcohols and alkali metals. Verfahren nach Patentanspruch, da durch gekennzeichnet, dass man die Acety- lierung mittels Essigsäureanhydrid in Pyri- din als Reaktionsmedium ausführt. Process according to patent claim, characterized in that the acetylation is carried out using acetic anhydride in pyridine as the reaction medium.
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