CH137731A - Process for the saccharification of hydrolyzable carbohydrates. - Google Patents

Process for the saccharification of hydrolyzable carbohydrates.

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CH137731A
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Heinrich Dr Scholler
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  • Preparation Of Compounds By Using Micro-Organisms (AREA)

Description

  

  Verfahren zur Verzuckerung     von        hydrolysierbaren    Kohlehydraten.    Eine     wirtschaftliche        Lösung    des Pro  blems der     Zelluloseverzuckerung    erfordert  hohe     Ausbeuten    bei     geringem    Säurever  brauch,     Gewinnung        zuckerhaltiger        Lösungen     von geeigneter     Konzentration,    Zusammen  setzung und     Vergärbarkeit,    Einfachheit des  gesamten     Prozesses,

      Gewinnung der     Lignin.-          rückstände    in     geeigneter    Form     und    deren       Verwertung.     



  Die vorliegende Erfindung ermöglicht,  diese     Bedingungen        durch    eine Reihe von  Massnahmen, die für die Lösung des Problems       notwendig    oder     förderlich    sind, zu     erfühlen.     



  Die     Verzuckerung    der     Zellulost    unter       Erzielung    hoher Ausbeuten     gelang        bisher     nur mit Hilfe     konzentrierter    Säuren.  



  Versuche haben gezeigt, dass zwar .auch  nach     d'en        bisher    bekannten     Verzuckerungs-          verfahren    mit verdünnten     Sauren    bei genü  gend langer     Hydrolysierungszeit    die Zellu  lose intermediär quantitativ zu Trauben  zucker abgebaut     wird,    doch unterliegt der  gebildete Traubenzucker hierbei     einer    @däuern-    den Zersetzung, so     -dass    sich nur schlechte  Ausbeuten an demselben ergeben.  



  Diese Zersetzungsvorgänge können beim  vorliegenden Verfahren     vermieden    werden.  Der Gegenstand der vorliegenden Erfindung  betrifft ein Verfahren zur     Verzuckerung    von       hydrolysierbaren    Kohlehydraten, durch     Ba-          h.andIung    bei erhöhter Temperatur     und    un  ter     Druck    mit verdünnten     Lösungen    sauer  wirkender Verbindungen,

       zum        Beispiel    ver  dünnten Lösungen     anorganischer    oder or  ganischer Säuren .oder sauren .Salzen oder       Mischungen        hievon.     



       Dieses    Verfahren     ist        -dadurch        gekenn-          zechnet,    dass man während dem Erhitzen  unter Druck !die     verdünnte    Lösung der sauer       wirkenden    Verbindung, zum Beispiel ver  dünnte     Säure,    .durch die     erwähnten        Aus-          gangsmaterialien    fliessen lässt, die     gebildete          Traubenzuckerlösung    fortwährend aus dem  Prozess entfernt, auf niedere     Temperaturen     bringt und vor Zersetzung schützt.  



  Die     austretende        Traübenzuckerläsung         kann durch     geeignete    Massnahmen, zum Bei  spiel durch Neutralisation, Kühlung oder  Entspannung vor Zersetzung geschützt wer  den.  



       Man    kann nach diesem Verfahren nahe  zu quantitative Ausbeuten erzielen.  



  (Das Fliessen der verdünnten Säure durch  das     Zellulosematerial    wird im Folgenden  als     Perkolation    oder     perkoliorende    Ver  zuckerung bezeichnet. Die -Reaktionsgefässe  werden     Perkolatoren    genannt).  



  Da nun zum Beispiel das.     Zellulose-          material    infolge seiner     Sperrigkeit        grosse          Räume    beansprucht, sind auch an durch  fliessender, sauer     wirkender        Lösung,    zum  Beispiel Säure, entsprechend -grosse Quanti  täten     -erforderlich.    Die     gewonnenen    Lösungen  besitzen daher vorerst nur geringen Zucker  gehalt.  



  Die Erzielung höherer Zuckerkonzen  trationen ist nun in manchen Fällen wirt  schaftlich von     Vorteil.     



  Nach den Versuchen des Erfinders er  hält     man-wesentlich        konzentriertere    Zucker  lösungen ohne Beeinträchtigung der Aus  beute, wenn die im     Zellulosematerial    vor  handenen, :der Säure     zugänglichen-Zwis.chen-          räume    verkleinert werden:     und    das     Zellülose-          material    in     --diesem        Zustande        perkolierend     verzuckert     wird.     



  Eine     Verkleinerung    der Hohlräume kann  durch Zusammenpressen des     Zellulosemate-          rials    oder durch     Ausfüllen    mit festen     Sto,f-          -fen:.erfolgen;    statt de den kann man :auch     di           Hohlräume    mit gasförmigen Stoffen, zum  Beispiel Luft, ausfüllen oder mit     schaum-          artigen    Gemischen von Gas und     Perkolier-          flüssigkeit    arbeiten.  



  Diese -Massnahmen     haben    -in mehrfacher  Hinsicht     Bedeutung.    Wird zum Beispiel       ,durch    Einpressen das doppelte     Quantum          Zellulosematerial    in einen     Perkolator    ge  bracht,     als    (dies ohne     Einpressen    möglich .ist,  so     ,ergeben    sich gegenüber einer     Arbeits-          weise        ahne        -Pressung    folgende Vorteile:

         -Erstens    besitzen die     austretenden        Zucker-          lökungen        -dioppelte    Konzentration.       Zweitens    wird mit     gleicher        -Apparatur            und    gleichem     Säurequantum    das     doppelte     Quantum Zucker hergestellt.  



  Drittens wird .dem     Zersetzungsprozess    bes  ser entgegengewirkt, wenn der gebildete  Zucker rascher als bisher     aus    dem     Perkola-          tor        austritt.     



  Das     Zellulosematerial        kann    in trockenem  oder nassem Zustand gepresst werden. In  letzterem Falle wird zweckmässig das     Zellu-          losematerial    mit Wasser in Breiform ge  bracht     und    unter Druck in den     Perkolator     gepumpt. Das     Zallulosematerial    bleibt so in  gepresster     Form    im     Perkolator    zurück, wäh  rend das Wasser abfliesst.  



  Da, sich nun .aber im Verlauf der Ver  zuckerung die in dem     Perkolator    vorhan  ,dene     Zellulosemenge    verringert,     vermindert     sich auch die     Zuckerbildungsgeschwindig-          keit,    so dass die Konzentration der austre  tenden Zuckerlösung sinkt.  



  Bei Verwendung von     inkrustienhaltigem          Zellulosematerial        beseitigt    ein     Nachfüllen     mit frischem     Zellulosemate.rial    oder     ein        Aus-          füllen,der    entstehenden     Hohlräume    mit Luft  diesen Mangel nur teilweise.  



       Hingegen        kann        dadurch    Abhilfe= ge  schaffen werden,     .dass    mit mehreren     Perko-          latoren    gearbeitet     und    dafür gesorgt     wird,          da.ss    die Säure bei dem am     stärksten        abgebau-          Material        eintritt,

      dann halbabgebautes     Na-          terial    passiert     und    zuletzt     Perkolatoren    mit       frischen    Füllungen durchfliesst. (-Gegen  strom.)  Eine Gefährdung des bereits     gebildeten     Zuckers lässt     sich    durch     Steigerung    der       Strömungsgeschwindigkeit    der     verdünnten     Säure vermeiden.  



  Ist dies infolge des Widerstandes     des     gepressten     Zellulosematerials    nicht möglich,  so kann     -durch        endsprechende    Herabsetzung  der     Reaktionstemperatur    oder Säurekonzen  tration     (Wasserstoffionenkonzentration)        die     Geschwindigkeit der Zuckerbildung     und    der  Zuckerzersetzung     verringert    und     -hierdureh     die längere Reaktion     ,szeit    ausgeglichen wer  den.  



  Die Erzielung hoher     Zuckerkonzentra-          tion        -ist,        wie        Pi-v#rähnt,        wirtschaftlich    -oft     von              Vorteil.    -So -entstehen -zum     Beispiel    =aus     star-          lren        Zuckerlösungen    bei     -der    --alkoholischen  Gärung     entsprechend        starke        Alkoholkonzen-          trationen,

      -wodurch     .die    Kosten der     Alkohol-          D.@tillation    -herabgesetzt werden.  



  Wird     nun    beim vorliegenden Verfahren  die     Terkolation    mit     alkoholhaltiger,        saurer          Flüssigkeit,durchgeführt,dann    werden alko  holhaltige Zuckerlösungen     erhalten,    welche  beim Vergären erhöhte     Alkoholkonzentra-          tionen        ergeben;.    Als      .1k        oholhältige    Flüssig  keit für -die     -Perkelation    -dient     zweckmässig     ein     Teil    der vergorenen Würze.  



  Diese     Arbeitsweise        ist    in allen Fällen an  wendbar, in     welchen        d.as        Gärungsprodukt     gegen die     Perkolationsbedingungen    bestän  dig -ist.  



  Da     vergorene        Würze    meist in geringen       Mengen;        :unangreifbare        hochmolekulare    Ei  weissstoffe und polymere     Kohlehydrate    ent  hält,     die        --durch        Säurehydr        lysie        aufgeschlos-          sen    und nutzbar gemacht werden     können,

          ist     die     Verwendung        vergorener        Würze    als Per  kalationsflüssigkeit auch     in        dieser        -Hinsieht     von     Vorteil.     



  Das     oben    erwähnte -Prinzip, mit     mehreren          Perkolatoren    im Gegenstrom zu     -axheitun,     bietet -auch hinsichtlich -der     Säurewirkung     und     lder        Säurenautralisation        Vorteile:

       Da     -Zellulosematerial    häufig     sahwaeh     neutralisierende     Eigenschaften        besitzt,    fin  det in -dem frisch gefüllten,     zuletzt    -durch  flossenen     Perkulator    eine     Abstumpfunrg        der     Säure statt.  



  Die     Säureabstumpfung        beschränkt    sich  nun bei     Verwendung        =eirner        Batterie        -natur-          gerr@äss    auf -den zuletzt     durchflossenen    Per  kolator, -so     -dass    in     -dIen        andern        Perkolataren     die Säure     ungeschwächt    zur     Einwirkung     kommt.  



  Sofern die     abstumpfende    Wirkung des       Zellulosemateriäls    zur     Neutralisation    der  Säure noch nicht ausreicht,     ist    es     vorteilhaft,     die     Neutralisation    indem     zuletzt        durchflos-          senen        Perkolataar    durch geeignete     .Zusätze          vorzunehmen,

          indem    man dem     -Ululose-          materiäl    von     vnrneherein    geeignete     neuträli-          sierende-Stoffe        zumiKeht.     
EMI0003.0104     
  
    Hierdurch <SEP> erübrigt <SEP> sich <SEP> die <SEP> Durchfüh  rung <SEP> -der <SEP> Neutralisation <SEP> als <SEP> gesondefter <SEP> Pro  zess.
<tb>  



  Sollen <SEP> die <SEP> gewonnenen <SEP> Zuckerlösungen
<tb>  direkt <SEP> zur <SEP> Vergärung <SEP> und <SEP> zur <SEP> Gewin  nung <SEP> -von <SEP> Hefe <SEP> verwendet <SEP> werden, <SEP> dann
<tb>  müssen <SEP> ..dieselben <SEP> ausser <SEP> einer <SEP> geeigne  ten <SEP> Konzentration <SEP> und <SEP> neutraler <SEP> Reaktion
<tb>  einen <SEP> Gehalt <SEP> an <SEP> löslichen <SEP> Stickstoff-, <SEP> Phos  phor-, <SEP> Kali- <SEP> .und <SEP> Magnesiumverbindungen
<tb>  aufweisen. <SEP> Für <SEP> die <SEP> wirtschaftliche <SEP> Durch  führung <SEP> -einer <SEP> solchen <SEP> Arbeitsweise <SEP> ist <SEP> es
<tb>  nun.

   <SEP> förderlich, <SEP> dem <SEP> Zellulosemateriäl <SEP> vor
<tb>  der <SEP> Perkolation <SEP> je <SEP> nach <SEP> Bedarf <SEP> -orgariisehe
<tb>  und <SEP> anorganische <SEP> Verbindungen <SEP> des <SEP> Stick  stoffes, <SEP> Phosphors, <SEP> Kalis <SEP> und <SEP> Magnesiums
<tb>  zuzusetzen, <SEP> die <SEP> -dann <SEP> während <SEP> der <SEP> Perkola  tion <SEP> von <SEP> .der <SEP> ägebildeten <SEP> Zuckerlösung <SEP> -aufge  nommen <SEP> werden, <SEP> so <SEP> dass <SEP> -die:austretenden <SEP> Lö  sungenf <SEP> ohne <SEP> weitere <SEP> Vorbehandlung <SEP> für <SEP> -die
<tb>  Gärung <SEP> geeignet <SEP> -sind.
<tb>  



  Durch <SEP> Anwendung <SEP> neutralisierend <SEP> wir  kender-Stoffe,wie <SEP> zum <SEP> Beispiel <SEP> -Tricakium  phosphat, <SEP> Ammoncarbonat, <SEP> Ammoniak, <SEP> Pot  tasche,l@a@nesiumioxyd <SEP> u. <SEP> a., <SEP> kann <SEP> die'Neu  tralisation <SEP> :der <SEP> Säfte-mit-der <SEP> Herstellung <SEP> von
<tb>  Düngemitteln <SEP> vereinigt-werden.
<tb>  



  Die <SEP> Zumischung <SEP> organischer <SEP> Stisskstäff  unf <SEP> Phosphorsäureträger <SEP> (Malzkeime, <SEP> -Lu  pinen) <SEP> :bietet <SEP> neben <SEP> -den <SEP> .öben <SEP> -erwähnten
<tb>  Vorzügen <SEP> noch <SEP> spezielle <SEP> Vorteile.
<tb>  



  Einerseits <SEP> wirkt <SEP> das <SEP> Perkolationsprinzip
<tb>  auf <SEP> den <SEP> Abbau <SEP> der <SEP> Eiweissstoffe <SEP> günstig, <SEP> in  dem <SEP> -der <SEP> gelöste <SEP> Zucker <SEP> sofort <SEP> aus <SEP> -dem <SEP> :Sy  -stem <SEP> entfernt <SEP> und <SEP> so, <SEP> vor <SEP> 7ersetzung <SEP> .be  wahrt, <SEP> die <SEP> ungelösten; <SEP> Eiweisskörper <SEP> aber
<tb>  einer <SEP> intensiven <SEP> !Säurehydrolyse <SEP> unterworfen
<tb>  werden.
<tb>  



  Anderseits <SEP> wird <SEP> durch <SEP> die <SEP> Terkolatinn
<tb>  die <SEP> -S'tärke, <SEP> -7ellulos@e <SEP> und <SEP> -11emizellz%lose <SEP> der
<tb>  organischen <SEP> -Stickstoff- <SEP> und <SEP> Phosphorsäure  träger-pei"kolRerend <SEP> verzuckert <SEP> und <SEP> hierdurch
<tb>  nutzbar <SEP> gemacht.
<tb>  



  Eine <SEP> -befriedigende <SEP> Verzuckerung <SEP> von
<tb>  7jellüluse <SEP> und.Stärke <SEP> .in <SEP> -Miechung <SEP> war <SEP> _liffch
<tb>  -den <SEP> - <SEP> bisherigen <SEP> Zellülo"se- <SEP> :und <SEP> Stärkevur  Suckerungsverfahren <SEP> -mit <SEP> -.verdünnten <SEP> -Säuren
<tb>  .unmöglich, <SEP> =da, <SEP> .

   <SEP> die <SEP> Verzuckerung <SEP> "dertärke         um     ,ein    Vielfaches rascher verläuft     ass    die  Verzuckerung der Zellulose und der rasch aus  Stärke gebildete Zucker während der für die  Zellulose nötigen intensiven Säurehydrolyse  der     Zersetzung    anheim     fällt.    Da beim     Per-          kolieren    gemäss dem vorliegenden     Verfahren     die     Zuckerzersetzung        verhindert    wird, ist es  möglich, Zellulose im Gemisch mit leicht zu       hydrolysierenden    Kohlehydraten beiderseits       mit    guter Ausbeute zu verzuckern.  



  Besondere     Vorteile        bietet    das vorliegende  Verfahren bei der     Verzuckerung    von     inkru-          stienfreiem        Zellulosematerial.     



  Bei     inkrustienhaltigem        Material    ist, wie  bereits     erwähnt,    ein     Nachfüllen    von     Zellu-          losematerial    während der Verzuckerung in  folge der zurückbleibenden     Inkrustien    nur  begrenzt möglich.

   Im Gegensatz :hierzu     kann     bei der     perkolierenden    Verzuckerung von       in'krustienfreiem        Zellulosematerial        (Zellulose-          dextrin)        kontinuierlich        inkrustienfreies        Zel-          lulosematerial    nachgefüllt     werden,    da hier  die     perkolierend:

  e    Verzuckerung keine nen  nenswerten     Rückstände    hinterlässt. -     -          Zweckmässig        wird    in solchen Fällen das       inkrustienfreie        Zellulosematerial    in Breiform  bei hohen Temperaturen in     geeigneter    Weise  mit Säure versetzt und kontinuierlich in den       Perkolator    gepresst.  



  Das     Nachfüllen    von     frischem    Zellulose  material hat mengenmässig .den austretenden  Zuckerlösungen zu entsprechen, so     dass    die  in dem     Perkolator    vorhandene Zellulose  menge nahezu     konstant    bleibt. Die Anwen  dung einer     Batterie    von     Perkolatoren    wird  für diesen speziellen Fall entbehrlich.  



  (Zur     Verzuckerung    von     Zellulosedextrin          ist    es nötig, durch eine geeignete     Filtrier-          vorrichtung    an der     Austrittsseite    des     Perko-          lätors        das        disperse        Dextrin    zurückzuhalten.)  Bei     änkrustienhaltigem    und faserigem       Zellulosematerial    kann     statt    des Filters ein  geeignetes Sieb     Verwendung    finden.  



  Die     nach    dem     Perkolationsprinzip    er  haltenen Zuckerlösungen haben nun die       Eigenschaft;        dass    sich ihr     Gehalt    an redu  zierendem     und        vergärbarem    Zucker durch  nachträgliche Säurehydrolyse noch' erhöht.    Wahrscheinlich     ist    diese Erscheinung auf       das    Vorhandensein von     Zellobios.e    zurückzu  führen.

   Eine solche     Nachhydrolyse    der  Zuckersäfte     wird    zweckmässig     durch    Verzö  gerung der völligen     Neutralisation    und Ab  kühlung hervorgerufen. Die Nachhydro  lyse wird zweckmässig solange fortgeführt,  bis das     Maximum    au     vergärbarem    Zucker       erreicht        ist.     



  Sofern im zuletzt     durchflossenen        Perko-          lator    :die völlige Neutralisation eintritt, hat  ,die Nachhydrolyse bereits vorher stattzu  finden.  



  Das' Durchfliessen der verdünnten Säure       durch        :eine        Perkalationsbatterie        eiifordert          Druckgefälle,        das    heisst, es muss der     Druck     in jedem folgenden     Perkolator    geringer sein,       als    in dem vorher     durchflossenen.        .Sinkt     nun der Betriebsdruck an irgend einer Stelle  der     Batterie    bis zur Dampfspannung der       Perkolationsflüssigkeit,    so tritt Verdampfung  ein,

   die zu völliger Zersetzung des gebildeten  Zuckers     und    der noch vorhandenen     Zellulose     führen kann.  



  Zur Vermeidung solcher     iStörungen    ist       entweder    der     Betriebsdruolr        von:        vorneherein     wesentlich höher zu wählen als der Dampf  druck der     Perkolierflüssigkeit    oder durch ein  geeignetes Temperaturgefälle der Dampf  .druck der Flüssigkeit zu     ernierdrigen    in  Richtung der durchströmenden Säfte. Die  Erzeugung von     ÜUberdrucken    .mag durch ge  spannten Dampf oder durch Pressluft erfol  gen.  



  Die     Wirtschaftlichkeit    des Verfahrens  wird ferner erhöht durch Wiedergewinnung  der in den     .austretenden    Säften     enthaltenen     Wärme. Man leitet diesen     Kräften    zweck  mässig frisch, bereitete Säure (oder kaltes  Wasser, das zum Beispiel für den Säurean  satz dienen soll) entgegen, so dass gleichzei  tig Kühlung der Säfte und     Vorwärmung    der       ,Säure    (oder der Wassers) erfolgt.  



  Zur Verringerung der Anlagekosten wird  bei :der Bereitung der verdünnten Säure  oder dergleichen mit Vorteil die Säure be  reits erhitztem, gespanntem Wasser, am       besten    erst unmittelbar vor Eintritt in den           Perkolator    in .geeigneter Weise zugemischt;       hierdurch        erfolgt    weitgehende     Ersparung     säurefester Apparatur und Armatur.  



       .Nach    beendeter Verzuckerung enthalten  nun die     Perkolatoren    bei Verarbeitung von  Zellulose,     zellulosehaltigen    Stoffen     und    der  gleichen ausser den     ligninartigen    Rückstän  den noch     die    verdünnte gespannte Säure, die       Qhne    vorherige Entspannung zu .anderwei  tiger     Verwendung    aus .dem     Perkolator    ge  drückt werden kann. Durch     Nachwäschen     mit (gespanntem) Wasser können die letzten  Säurereste entfernt werden.  



  Durch die nun erfolgende Entspannung       .des    Gefässes wird einerseits noch ein Teil  der im     Perkolator    enthaltenen Wärme in  Form -von Dampf gewonnen, ,anderseits     wird     erreicht,     dass    das     Lignin    in     halbtrockener     Form     anfällt,    was seine Eignung     zu    ander  weitiger     Verwertung    erhöht.  



  Die erhaltenen Rückstände sind von Sal  zen und Harzen, wenn solche im Ausgangs  material enthalten waren, durch     :das    vorlie  gende Verfahren weitgehend befreit und,da  her -zur Herstellung von     aschenfreier,        kalo-          rimetrisch    hochwertiger Kohle und zur Ge  winnung     vdn    aktiver Kohle besonders ge  eignet, was für die Wirtschaftlichkeit des  Verfahrens von Belang ist.  



  Bei der Herstellung aktiver Kohle aus  den Rückständen ist es vorteilhaft, die letz  teren noch vor der Entleerung in der     Perko-          latoren    mit     Metallsalzen    zu imprägnieren.  



  Das Verfahren gemäss vorliegender Er  findung kann ,nach folgendem Beispiel aus  geführt werden:  140 Gewichtsteile frische Nadelholz  sägespäne mit 100 Gewichtsteilen Trocken  gehalt werden mit     0,5%igerSchwefelsäure     bei 15     Atm.    Druck (gemessen vor dem     Reak-          tionsgefäss)    und bei 170-180   C Reaktions  temperatur     perko@liert.     



       Nach,    zehnstündiger     Perkolation    beträgt  die Ausbeute, bezogen auf     ffolztrockensub-          stanz    an     gewonnenem    Zucker 43 Gewichts  teile, an     vergärbarem    Zucker     38    Gewichts  teile,     aU-Ligninrückständ    resultieren 38     Ge-          wichtsteile.       Da nach     zehnstündiger        Reaktion    .

   die  Zuckerbildung noch nicht beendet war, ist  anzunehmen,     dass    durch längere     Perkola-          tionszeit        och    höhere Ausbeuten zu erhalten  sind.  



  Der     !Schutz    wird für ,das angegebene Ver  fahren nur soweit     beansprucht,    als es sich  nicht um eine Herstellung von zu Nahrungs  zwecken bestimmten Zuckers handelt.



  Process for the saccharification of hydrolyzable carbohydrates. An economical solution to the problem of cellulose saccharification requires high yields with low acid consumption, the production of sugar-containing solutions of suitable concentration, composition and fermentability, simplicity of the entire process,

      Extraction of the lignin residues in a suitable form and their utilization.



  The present invention makes it possible to sense these conditions by a number of measures which are necessary or conducive to solving the problem.



  The saccharification of cellulose with high yields has only been achieved with the help of concentrated acids.



  Tests have shown that even after the saccharification process known to date with dilute acids and a sufficiently long hydrolysis time, the cellulose is quantitatively broken down into grape sugar as an intermediate, but the grape sugar formed is subject to a permanent decomposition, see above -that there are only poor yields of the same.



  These decomposition processes can be avoided in the present process. The subject matter of the present invention relates to a method for saccharifying hydrolyzable carbohydrates by means of ba-h.andIung at elevated temperature and under pressure with dilute solutions of acidic compounds,

       For example, dilute solutions of inorganic or organic acids or acidic salts or mixtures thereof.



       This process is characterized by the fact that while heating under pressure! The dilute solution of the acidic compound, for example dilute acid, is allowed to flow through the starting materials mentioned, the dextrose solution formed is continuously removed from the process, brings it to low temperatures and protects it from decomposition.



  The escaping grape sugar solution can be protected from decomposition by suitable measures, for example by neutralization, cooling or relaxation.



       Almost quantitative yields can be achieved by this process.



  (The flow of the dilute acid through the cellulose material is referred to below as percolation or percolating saccharification. The reaction vessels are called percolators).



  Since the cellulose material, for example, takes up large spaces due to its bulkiness, correspondingly large quantities are also required for a flowing, acidic solution, for example acid. The solutions obtained therefore initially only have a low sugar content.



  The achievement of higher sugar concentrations is now economically advantageous in some cases.



  According to the inventor's experiments, much more concentrated sugar solutions are obtained without impairing the yield if the interstices available in the cellulose material: the acid-accessible interstices are reduced: and the cellulose material percolates in this state is saccharified.



  The cavities can be reduced in size by compressing the cellulose material or by filling them with solid material. Instead, you can: also fill cavities with gaseous substances, for example air, or work with foam-like mixtures of gas and percolating liquid.



  These measures are important in several ways. If, for example, double the amount of cellulose material is brought into a percolator by pressing in than (this is possible without pressing in.), The following advantages result compared to a method without pressing:

         First of all, the exiting sugar solutions have a double concentration. Secondly, double the amount of sugar is produced with the same equipment and the same amount of acid.



  Thirdly, the decomposition process is better counteracted if the sugar formed emerges from the percolator faster than before.



  The cellulosic material can be pressed in dry or wet condition. In the latter case, the cellulose material is expediently brought into a pulp form with water and pumped into the percolator under pressure. The granular material remains in pressed form in the percolator while the water drains off.



  Since, now, but in the course of the saccharification, the amount of cellulose present in the percolator is reduced, the rate of sugar formation also decreases, so that the concentration of the sugar solution that escapes falls.



  When using cellulose material containing incrustations, refilling with fresh cellulose material or filling the cavities with air only partially eliminates this deficiency.



       On the other hand, this can be remedied by working with several percolators and ensuring that the acid enters the most strongly degraded material,

      then semi-degraded material passes and finally percolators with fresh fillings flows through. (-Countercurrent.) Endangering the sugar already formed can be avoided by increasing the flow rate of the diluted acid.



  If this is not possible due to the resistance of the pressed cellulose material, the rate of sugar formation and sugar decomposition can be reduced by lowering the reaction temperature or acid concentration (hydrogen ion concentration) and the longer reaction time can be compensated for.



  Achieving a high sugar concentration, as Pi-v # suggests, is often economically advantageous. -For example = from rigid sugar solutions during -alcoholic fermentation, correspondingly strong alcohol concentrations arise,

      -which .the cost of alcohol- D. @ tillation -decreased.



  If, in the present process, the terkolation is carried out with an alcohol-containing, acidic liquid, then alcohol-containing sugar solutions are obtained which result in increased alcohol concentrations during fermentation. A portion of the fermented wort is useful as a liquid containing 1k ohol for percolation.



  This procedure can be used in all cases in which the fermentation product is resistant to the percolation conditions.



  Because fermented wort mostly in small quantities; : Contains unassailable high-molecular proteins and polymeric carbohydrates which - can be broken down and made usable by acid hydrolysis,

          The use of fermented wort as percalation liquid is also an advantage in this regard.



  The above-mentioned -principle, with several percolators in countercurrent to -axheitun, offers advantages -also with regard to -the acid effect and the acid release:

       Since cellulose material often has sawwaeh neutralizing properties, the acid is dulled in the freshly filled, and finally, by the flowing percolator.



  The dulling of the acid is now limited when using a battery -natural- gerr @ äss on -the last percolator flowed through, -so -that the acid comes into effect in the other percolatars without being weakened.



  If the dulling effect of the cellulose material is not yet sufficient to neutralize the acid, it is advantageous to neutralize the percolate artery last through which it has flowed by means of suitable additives,

          by adding suitable neutralizing substances to the ululose material from the outset.
EMI0003.0104
  
    This <SEP> means that <SEP> the <SEP> implementation <SEP> - the <SEP> neutralization <SEP> as a <SEP> separate <SEP> process is unnecessary.
<tb>



  Should <SEP> be the <SEP> obtained <SEP> sugar solutions
<tb> directly <SEP> for <SEP> fermentation <SEP> and <SEP> for <SEP> production <SEP> -of <SEP> yeast <SEP> are used <SEP>, <SEP> then
<tb> must <SEP> .. the same <SEP> except <SEP> a <SEP> suitable <SEP> concentration <SEP> and <SEP> neutral <SEP> reaction
<tb> a <SEP> content <SEP> of <SEP> soluble <SEP> nitrogen, <SEP> phosphorus, <SEP> potash <SEP>. and <SEP> magnesium compounds
<tb> have. <SEP> For <SEP> the <SEP> economical <SEP> implementation <SEP> - <SEP> such a <SEP> mode of operation <SEP> is <SEP> it
<tb> well.

   <SEP> conducive to <SEP> before the <SEP> cellulose material <SEP>
<tb> the <SEP> percolation <SEP> each <SEP> according to <SEP> requirements <SEP> -orgariisehe
<tb> and <SEP> inorganic <SEP> compounds <SEP> of <SEP> nitrogen, <SEP> phosphorus, <SEP> potash <SEP> and <SEP> magnesium
<tb> add, <SEP> the <SEP> -then <SEP> during <SEP> the <SEP> percolation <SEP> of <SEP>. the <SEP> formed <SEP> sugar solution <SEP> -absorbed <SEP>, <SEP> so <SEP> that <SEP> -the: exiting <SEP> solutionsf <SEP> without <SEP> further <SEP> pretreatment <SEP> for <SEP> -the
<tb> Fermentation <SEP> suitable <SEP> -are.
<tb>



  <SEP> use <SEP> neutralizing <SEP> active substances, such as <SEP> for the <SEP> example <SEP> tricakium phosphate, <SEP> ammonium carbonate, <SEP> ammonia, <SEP> pot pocket, l @ a @ nesium dioxide <SEP> u. <SEP> a., <SEP> can <SEP> the 'neutralization <SEP>: the <SEP> juices-with-the <SEP> production <SEP> of
<tb> fertilizers <SEP> to be combined.
<tb>



  The <SEP> admixture of <SEP> organic <SEP> Stisskstäff and <SEP> phosphoric acid carriers <SEP> (malt germs, <SEP> -lu pines) <SEP>: offers <SEP> in addition to <SEP> -the <SEP> .öben <SEP> - mentioned
<tb> advantages <SEP> nor <SEP> special <SEP> advantages.
<tb>



  On the one hand <SEP>, <SEP> the <SEP> percolation principle works
<tb> on <SEP> the <SEP> degradation <SEP> of the <SEP> proteins <SEP> favorably, <SEP> in the <SEP> -the <SEP> dissolved <SEP> sugar <SEP> immediately <SEP> from <SEP> -dem <SEP>: System <SEP> removes <SEP> and <SEP> so, <SEP> before <SEP> replacement <SEP> .be, <SEP> the <SEP> unsolved; <SEP> protein body <SEP> but
<tb> subjected to <SEP> intensive <SEP>! acid hydrolysis <SEP>
<tb> be.
<tb>



  On the other hand, <SEP> becomes <SEP> through <SEP> the <SEP> terkolatinn
<tb> the <SEP> -S 'strength, <SEP> -7ellulos @ e <SEP> and <SEP> -11emizellz% loose <SEP> der
<tb> organic <SEP> -nitrogen- <SEP> and <SEP> phosphoric acid carrier-pei "KolRend <SEP> saccharifies <SEP> and <SEP> thereby
<tb> made usable <SEP>.
<tb>



  A <SEP> -satisfactory <SEP> saccharification <SEP> of
<tb> 7jellüluse <SEP> and.strength <SEP> .in <SEP> smell <SEP> was <SEP> _liffch
<tb> - the <SEP> - <SEP> previous <SEP> cellulos "se- <SEP>: and <SEP> starch for the sucking process <SEP> -with <SEP> - diluted <SEP> acids
<tb> .impossible, <SEP> = there, <SEP>.

   <SEP> the <SEP> saccharification <SEP> "increases the strength, the saccharification of the cellulose and the sugar quickly formed from starch take place many times faster during the intensive acid hydrolysis necessary for the cellulose to decompose. As during percolation according to the present process prevents sugar decomposition, it is possible to saccharify cellulose in a mixture with easily hydrolyzed carbohydrates on both sides with good yield.



  The present process offers particular advantages in the saccharification of incrustion-free cellulose material.



  In the case of material containing incrustations, as already mentioned, refilling of cellulose material during the saccharification is only possible to a limited extent due to the remaining incrustations.

   In contrast: in the percolating saccharification of encrustia-free cellulose material (cellulose dextrin), incrustia-free cellulose material can be continuously refilled, since the percolating:

  e saccharification leaves no significant residues. In such cases, the encrustia-free cellulose material in pulp form is expediently mixed with acid at high temperatures in a suitable manner and continuously pressed into the percolator.



  The refilling of fresh cellulose material has to correspond in terms of quantity to the emerging sugar solutions, so that the amount of cellulose present in the percolator remains almost constant. The use of a battery of percolators is unnecessary for this special case.



  (To saccharify cellulose dextrin, it is necessary to hold back the disperse dextrin by means of a suitable filter device on the outlet side of the percolator.) In the case of encrusted and fibrous cellulose material, a suitable sieve can be used instead of the filter.



  The sugar solutions obtained according to the percolation principle now have the property; that their content of reducing and fermentable sugar is increased by subsequent acid hydrolysis. This phenomenon is probably due to the presence of Zellobios.e.

   Such post-hydrolysis of the sugar juices is expediently caused by delaying complete neutralization and cooling. The Nachhydrolysis is expediently continued until the maximum amount of fermentable sugar is reached.



  If complete neutralization occurs in the percolator through which the last flowed, the post-hydrolysis has to take place beforehand.



  The flow of the diluted acid through: a percalation battery requires a pressure gradient, that is, the pressure in each subsequent percolator must be lower than in the previous one. If the operating pressure drops at any point on the battery to the vapor voltage of the percolation liquid, then evaporation occurs,

   which can lead to complete decomposition of the sugar formed and the remaining cellulose.



  To avoid such malfunctions, either the operating pressure of: is to be selected from the outset to be significantly higher than the vapor pressure of the percolating liquid or the vapor pressure of the liquid to be reduced in the direction of the flowing juices by means of a suitable temperature gradient. Overpressure may be generated using pressurized steam or compressed air.



  The economy of the process is also increased by recovering the heat contained in the .ausende juices. These forces are expediently supplied with fresh, prepared acid (or cold water, which is used, for example, for the acid preparation) so that the juices are cooled and the acid (or water) is preheated at the same time.



  In order to reduce the system costs, when preparing the diluted acid or the like, the acid is advantageously mixed in with already heated, pressurized water, ideally immediately before entering the percolator in a suitable manner; this largely saves acid-proof equipment and fittings.



       After completion of the saccharification, the percolators now contain the diluted, strained acid when processing cellulose, cellulose-containing substances and the same, in addition to the lignin-like residues, which can be expressed by the percolator without prior expansion for other uses. The last acid residues can be removed by washing with (pressurized) water.



  As a result of the relaxation of the vessel, some of the heat contained in the percolator is obtained in the form of steam on the one hand, and on the other hand it is achieved that the lignin is obtained in a semi-dry form, which increases its suitability for other uses.



  The residues obtained are largely freed from salts and resins, if they were contained in the starting material, by: the present process and, therefore, particularly suitable for the production of ash-free, calorimetrically high-quality coal and for the extraction of active coal suitable, which is important for the economy of the process.



  When producing active charcoal from the residues, it is advantageous to impregnate the latter with metal salts before emptying them in the percolators.



  The method according to the present invention can be carried out according to the following example: 140 parts by weight of fresh coniferous wood sawdust with 100 parts by weight of dry matter are kept with 0.5% sulfuric acid at 15 atm. Pressure (measured in front of the reaction vessel) and percolated at 170-180 C reaction temperature.



       After ten hours of percolation, the yield, based on dry substance, of recovered sugar is 43 parts by weight, of fermentable sugar is 38 parts by weight, and aU lignin residue results in 38 parts by weight. Since after ten hours of reaction.

   the sugar formation was not yet complete, it can be assumed that even higher yields can be obtained with a longer percolation time.



  Protection is only claimed for the specified process insofar as it does not involve the manufacture of sugar intended for food.

 

Claims (1)

PATENTANSPRUCH- Verfahren . zur Verzuckerung von. hydro- lysierbaren Kohlehydraten durch Belland- lung mit verdünnten Lösungen sauer wirken der Verbindungen bei erhöhter Temperatur und unter Druck, .dadurch gekennzeichnet, dass man während der Druckerhitzung die verdünnte Lösung,der sauer wirkenden Ver bindung durch die Ausgangsmaterialien fliessen lässt, die sich bildende Trauben zuckerlösung fortwährend aus dem Prozess entfernt, auf niedere Temperaturen bringt und vor Zersetzung schützt. UNTERANSPRüCHE: 1. PATENT CLAIM procedure. for the saccharification of. Hydrolyzable carbohydrates by treating them with dilute solutions have an acidic effect on the compounds at elevated temperature and under pressure, characterized in that the dilute solution, the acidic connection, is allowed to flow through the starting materials, the grapes being formed, while the pressure is heating sugar solution is continually removed from the process, brought to low temperatures and protected against decomposition. SUBCLAIMS: 1. Verfahren nach Patentanspruch, @da- -durch gekennzeichnet, dass in dem zu verzuckernden Material vorhandene Zwi schenräume verkleinert werden. 2. Verfahren nach Patentanspruch und Un teranspruch 1, dadurch gekennzeichnet, ' dass die Raumverringerung durch Pres sung des Rohstoffes erfolgt. 3. Verfahren nach Patentanspruch und Un teranspruch 1, dadureh gekennzeichnet, dass die Verringerung der Zwischen raume durch Ausfüllen mit festen 'Stof fen erfolgt.. 4. Method according to patent claim, characterized in that intermediate spaces present in the material to be saccharified are reduced. 2. The method according to patent claim and un teran claim 1, characterized in that the space reduction is carried out by pressing the raw material. 3. The method according to claim and un terclaim 1, characterized in that the reduction of the intermediate spaces by filling with solid 'Stof fen takes place .. 4. Verfahren nach Patentanspruch, da durch gekennzeichnet, @dass in dem zu verzuckernden Material vorhandene Zwi- schenräume mit gasförmigen Stoffen ausgefüllt werden. 5. Verfahren nach Patentanspruch und Un teranspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass man mit schaumartigen Gemischen von Gas und sauer wirkender Flüssig keit arbeitet. 6. Method according to patent claim, characterized in that the intermediate spaces in the material to be saccharified are filled with gaseous substances. 5. The method according to patent claim and un teran claim 1, characterized in that one works with foam-like mixtures of gas and acidic liquid. 6th Verfahren nach-Patentanspruch und Un teranspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass- zur Verringerung der durch Abbau - .des Rohmaterials gebildeten Hohlräume im Verlauf des Prozesses frisches Roh- material nachgefüllt wird. 7. Verfahren nach Patentanspruch, daduröh gekennzeichnet, dass vergorene, .alkohol haltige Würze als Perkolationsflüssig- keit verwendet wird. B. Method according to patent claim and sub-claim 1, characterized in that - in order to reduce the cavities formed by degradation - of the raw material, fresh raw material is refilled in the course of the process. 7. The method according to patent claim, characterized in that fermented, alcohol-containing wort is used as percolation liquid. B. Verfahren nach Patentanspruch, da durch gekennzeichnet, dass unvergorene, alkoholfreie Würze als Perkolationsflüs- sigkeit verwendet wird. 9. Verfahren nach. Patentanspruch, .bei wel chem die Flüssigkeit eine Reihe von Per kolatoren nacheinander durchfliesst, da durch gekennzeichnet, dass das in dem zuletzt durchflossenen Perkolator ent haltene Material neutralisierende Stoffe enthält, welche eine Neutralisation -der durchtretenden Flüssigkeit bewirken. 10. Method according to patent claim, characterized in that unfermented, alcohol-free wort is used as the percolation liquid. 9. Procedure after. Claim, in which the liquid flows through a series of percolators one after the other, characterized in that the material contained in the percolator through which it has passed contains neutralizing substances which neutralize the liquid passing through. 10. Verfahren nach Patentanspruch und Un teranspruch 9, dadurch gekennzeichnet, dass man eine Perkolationsflüssigkeit verwendet, deren Gehalt an sauer wir kender Verbindung ,der Basizität der Perkolatorfüllungen entspricht, so dass in den zuletzt durchflossenen Perkolator Neutralisation eintritt. 11. A method according to patent claim and un terclaim 9, characterized in that a percolation liquid is used whose acidic compound content corresponds to the basicity of the percolator fillings, so that neutralization occurs in the percolator through which it has last flown. 11. Verfahren nach Patentanspruch, zur Herstellung einer zur Gewinnung von Hefedirekt verwendbaren Zuckerlösung, dadurch .gekennzeichnet, dass solches Ma terial perkoliert wird, welches Nähr stoffe für Hefezellen beigemischt ent hält, die dann während ,der perkolieren- ,den Verzuckerung in :die sich bildenden Zuckersäfte gelangen. 12. Verfahren nach Patentanspruch und Un teranspruch 11, dadurch gekennzeichnet, dass solches Material perkoliert wird, welches Nährstoffe für Hefezellen mit neutralisierender Wirkung beigemischt enthält. A method according to claim for the production of a sugar solution that can be used directly for the production of yeast, characterized in that such material is percolated which contains nutrients for yeast cells mixed in, which then during the percolating, the saccharification in: the forming sugar juices reach. 12. The method according to claim and un teran claim 11, characterized in that such material is percolated which contains nutrients for yeast cells mixed with a neutralizing effect. 13. Verfahren nach Patentanspruch, @da- durch gekennzeichnet, dass ein Gemisch von Zellulose mit andern kohlehydrat- haItigen '.Stoffen perkolierend verzuckert wird. 14. Verfahren nach Patentanspruch, da durch ,gekennzeichnet, dass die erhaltenen Zuckersäfte einer Nachhydrolyse unter worfen werden, um auch die Verzucke- rung gelöster nicht verzuckerter Stoffe zu bewirken. 15. 13. The method according to patent claim, characterized in that a mixture of cellulose with other carbohydrate-containing substances is saccharified in a percolating manner. 14. The method according to claim, characterized in that the sugar juices obtained are subjected to a post-hydrolysis in order to also effect the saccharification of dissolved non-saccharified substances. 15th Verfahren nach Patentanspruch, da durch gekennzeichnet, dass in allen Per kolatoren der Betriebsdruck über den Dampfdruck -der Flü ssigkeit gehalten wird. 16. Method according to claim, characterized in that the operating pressure in all percolators is kept above the vapor pressure of the liquid. 16. Verfahren nach Patentanspruch unter Verwendung mehrerer Perkolatoren, da durch. ,gekennzeichnet, dass innerhalb ,der Perkolationsbatterie ein Tempera- turgefälle in der Richtung der durch- strömenden Flüssigkeit .erzeugt wird. 17. Method according to claim using several percolators, as through. , characterized in that inside the percolation battery a temperature gradient is generated in the direction of the flowing liquid. 17th Verfahren nach Patentanspruch, da durch gekennzeichnet, dass@ man die aus tretenden Zuckersäfte im Gegenstrom durch frisch bereitete Perkolationsflüs- sigkeit kühlt. 1.8. Method according to claim, characterized in that the emerging sugar juices are cooled in countercurrent by freshly prepared percolation liquid. 1.8. Verfahren nach Patentanspruch, da- @durc11 gekennzeichnet, dass man die aus- tretenden Zuckersäfte im Gegenstrom durch für den Ansatz der Perkolations- flüssigkeitbestimmtes WassE-r kühlt. 19. Process according to patent claim, characterized in that the exiting sugar juices are cooled in countercurrent by water intended for the preparation of the percolation liquid. 19th Verfahren nach Patentanspruch und Unteranspruch <B>1,8,</B> dadurch gekenn zeichnet, dass eine Perkolation.sflüssig- - keit verwendet wird, die durch Zu- mischung von sauer wirkenden ,Stoffen zu bereits gespanntem Wasser unmittel bar vor Eintritt in den Perkolator her gestellt wurde. Method according to patent claim and dependent claim <B> 1, 8 </B> characterized in that a percolation liquid is used, which is produced by adding acidic substances to already pressurized water immediately before entry into the percolator was made. 20. Verfahren nach Patentanspruch, da durch gekennzeichnet, -dass die an nicht verzuckerten, Rückständen haftenden iSäurereste mit gespanntem Wasser aus gezogen werden. 21. Verfahren nach Patentanspruch, da. durch gekennzeichnet, dass nach beende- ter Verzuckerung die Flüssigkeit aus dem Perkolator vor der Entspannung entnommen wird. 20. The method according to claim, characterized in -that the acid residues adhering to non-saccharified residues are pulled out with stretched water. 21. The method according to claim, da. characterized in that after the saccharification has ended, the liquid is removed from the percolator before the expansion.
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