BE890056A - SOLUBLE COBALT CATALYST SYSTEM FOR OXIDATION OF MERCAPTANS IN DISULFIDES - Google Patents

SOLUBLE COBALT CATALYST SYSTEM FOR OXIDATION OF MERCAPTANS IN DISULFIDES Download PDF

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BE890056A
BE890056A BE0/205747A BE205747A BE890056A BE 890056 A BE890056 A BE 890056A BE 0/205747 A BE0/205747 A BE 0/205747A BE 205747 A BE205747 A BE 205747A BE 890056 A BE890056 A BE 890056A
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catalytic system
cobalt
oxidation
mercaptan
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BE0/205747A
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D H Kubicek
G D Macdonell
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Phillips Petroleum Co
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Description

       

  Système catalytique au cobalt soluble pour l'oxydation de mercaptans en di-

  
sulfures L'invention concerne un système catalytique soluble pour la transformation de mercaptans en disulfures. Elle concerne plus particulièrement un système catalytique soluble, constitué d'un sel du cobalt d'un acide carboxylique, d'un hydroxyde d'un métal alcalin ou alcalino-terreux et d'un alcanol et qui convient pour la transformation de mercaptans ou thiols en disulfures correspondants.

  
Le procédé selon l'invention pour la transformation d'un mercaptan en disulfure correspondant

  
 <EMI ID=1.1> 

  
système catalytique formé essentiellement d'un sel du cobalt d'un acide carboxylique, d'un hydroxyde d'un métal alcalin ou alcalino-terreux et d'un alcanol, et dans lequel système le mercaptan est soluble, à l'aide d'oxygène ou d'un mélange gazeux contenant de l'oxygène en disulfure correspondant. 

  
Les disulfures organiques trouvent de nombreuses applications, qui vont de la préparation d'insecticides, d'herbicides et de produits repoussant les animaux rongeurs aux additifs pour graisses et carburants pour les moteurs diesel.

  
La préparation de ces disulfures se fait de manière connue à partir des thiols (mercaptans). 

  
D'après le brevet des Etats-Unis d'Amérique
3.565.959, la transformation de mercaptans en disulfures

  
 <EMI ID=2.1> 

  
hydroxydo de sodium en présence d'un catalyseur soluble

  
 <EMI ID=3.1> 

  
cobalt. Pour l'obtention d'un catalyseur homogène, il est cependant nécessaire de le chauffer à l'ébullition afin de le rendre soluble dans la solution alcaline aqueuse.

  
Le procédé du brevet américain 2.574.884 consiste à oxyder des tertio-alcoyl-mercaptana en  disulfures par l'oxygène en présence d'un catalyseur insoluble tel qu'un oxyde de chrome, de vanadium ou de fer.

  
Quant au brevet américain 2.517.934, il con- . cerne la synthèse de disulfures par circulation d'un mélange liquide d'un mercaptan, du disulfure déjà formé et d'oxygène dissous à travers un lit fixe d'un catalyseur constitué de chlorure cuivrique avec extraction

  
 <EMI ID=4.1> 

  
Chacun de ces procédés connus possède certains désavantages.

  
C'est ainsi que.le procédé du brevet 3.565.959 exige la présence d'eau pour solubiliser le catalyseur et cette présence en réduit l'efficacité du fait que
-beaucoup de mercaptans, tels que l'éthyl-, le propylet le butyl-mercaptan, sont très peu miscibles à l'eau. Les autres procédés mettent en oeuvre des catalyseurs hétérogènes, qui nécessitent des manipulations supplémentaires et avec lesquels il est difficile d'assurer un contact réactif-catalyseur efficace dans un autoclave au contenu maintenu en agitation.

  
Il a été trouvé à présent que des disulfures peuvent être préparés de manière avantageuse par oxyda-

  
 <EMI ID=5.1> 

  
gazeux comprenant de l'oxygène, si l'on emploie un système catalytique selon l'invention, qui a l'avantage de permettre la séparation du disulfure formé par un lavage ou une distillation, c'est-à-dire sans nécessiter une opération de filtration ou autre intermédiaire, et qui possède en outre une efficacité (activité catalytique) accrue. D'autres avantages ressortent de la description ci-après.

  
Le système catalytique selon l'invention est soluble de manière homogène dans le milieu réactionnel sans devoir être port' , l'ébullition. Il est facile à incorporer dans les proportions voulues au mélange réactionnel de départ et il peut être séparé du mélange réactionnel formé par une opération simple telle qu'une distillation*

  
Conformément à l'invention, un disulfure peut être obtenu par oxydation d'un mercaptan par l'oxygène ou un mélange gazeux comprenant de l'oxygène en présence d'un système catalytique soluble de manière homogène dans le milieu réactionnel, qui est essentiellement constitué

  
 <EMI ID=6.1>  

  
1) un sel du cobalt d'un acide carboxylique, 

  
2) un hydroxyde d'un métal alcalin ou alcalino-terreux,

  
3) un alcanol.

  
Les thiols (mercaptans) pouvant être mis en oeuvre dans le procédé selon l'invention sont les composés de la formule RSH, dans laquelle le symbole R peut représenter un radical alcoyle ou un groupe cyclo <EMI ID=7.1>  ter des groupes fonctionnels tels que des groupes oxhydryle, éther, ester, etc. A titre d'exemples de composés répondant à la définition ci-dessus, on peut citer le méthane-thiol, l'éthane-thiol, le propane-1 thiol, le propane-2 thiol (isopropyl-mercaptan),, le butane-1 thiol, le butane-2 thiol, le méthyl-2 propane-2 thiol, l'hexane-1 thiol, le dodécane-1 thiol, l'eicosane-1 thiol,  le cyclohexane-thiol, le benzène-thiol, le méthyl-4

  
 <EMI ID=8.1> 

  
mercapto-4 butyrique, le mercapto-acétate de méthyle, le mercapto-3 propionate de méthyle, le mercapto-3

  
 <EMI ID=9.1> 

  
Les sels du cobalt seuls constituent déjà des catalyseurs efficaces, mais il s'est avéré que leur efficacité est encore accrue par leur emploi en présence d'un hydroxyde d'un métal alcalin ou alcalino-terreux, en particulier si le sel et l'hydroxyde sont dissous dans un alcanol. 

  
Comme hydroxydes de métaux alcalins et  alcalino-terreux, on peut employer d'une manière générale les hydroxydes des métaux des groupes IA et IIA

  
 <EMI ID=10.1> 

  
hydroxyde de sodium et l'hydroxyde de potassium. La proportion d'hydroxyde est choisie entre environ 0,01

  
 <EMI ID=11.1> 

  
mer.

  
Comme alcanols conviennent les alcools liquides

  
 <EMI ID=12.1> 

  
celui du disulfure à préparer afin de faciliter leur élimination subséquente par distillation; peuvent être

  
 <EMI ID=13.1> 

  
alcool isopropylique, l'alcool butylique et l'alcool hexylique, dont l'alcool méthylique est particulièrement préféré. La proportion de l'alcool doit être suffisante pour assurer la dissolution de l'hydroxyde de métal employé. Des solvants inertes tels que des hydrocarbures

  
 <EMI ID=14.1> 

  
emploi de ceux-ci n'est généralement pas indispensable.

  
Comme carboxylates de cobalt, on emploie des

  
 <EMI ID=15.1> 

  
cobalt, le propionate de cobalt, l'éthyl-2 hexanoate de cobalt, le dodécanoate de cobalt, l'eicosanoate de cobalt, le naphténate de cobalt, le cyclohexane-carboxylate de cobalt et le benzoate de cobalt. 

  
La proportion du sel de cobalt peut varier 

  
 <EMI ID=16.1> 

  
situe de préférence entre 0,005 et 0,1 % du poids du  mercaptan à transformer. '

  
La réaction d'oxydation peut être réalisée entre environ 15 et 100[deg.]C; la gamme préférée va de 

  
 <EMI ID=17.1> 

  
entre 7 et 35 kg/cm .

  
Comme agent oxydant, on peut utiliser l'oxygène

  
ou un mélange gazeux contenant de l'oxygène dans un ou  plusieurs autres produits gazeux comme l'air; celui-ci

  
peut être introduit dans la phase liquide ou gazeuse

  
du milieu réactionnel.

  
La réaction peut être réalisée en continu ou 

  
en discontinu dans n'importe quel réacteur adéquat, le 

  
choix du réacteur et des conditions réactionnelles non  spécifiées ci-dessus étant du domaine d'un spécialiste 

  
de réactions du genre considéré. 

  
Les exemples ci-après servent à illustrer  l'invention. 

  
EXEMPLE 1 

  
Cet exemple est un exemple de comparaison

  
 <EMI ID=18.1> 

  
déments d'une préparation d'un disulfure à partir du  mercaptan correspondant en présence d'un système catalytique hétérogène. 

  
 <EMI ID=19.1> 

  
litres, équipé d'un agitateur, d'un thermo-couple, d'un  régulateur de la contre-pression, d'un tube d'introduc-  tion pour les produits gazeux, d'un dispositif de chauf-  fage électrique et d'un serpentin de refroidissement, est chargé de 2 g d'hydroxyde de sodium dissous dans

  
6 g d'eau, de 0,4 g de catalyseur HDS-2 (un catalyseur

  
 <EMI ID=20.1> 

  
alumine de la firme American Cyanamid), de 36 g d'alcool isopropylique et de 80,9 g (1,062 mole) d'isopropyl
-mercaptan.

  
Après la fermeture du réacteur, l'agitateur est mis en marche et le contenu est chauffé progressi-

  
 <EMI ID=21.1> 

  
la pression de 15,4 kg/cm<2>. De l'oxygène est ajouté

  
(1,75 kg/cm ) et cette proportion est maintenue pendant l'essai, la température étant maintenue entre 54 et 57*C

  
en chauffant ou en refroidissant suivant le cas. Après  2,5 heures, la réaction est complète, ce qui se manifeste  par le fait qu'il faut chauffer pour maintenir la température au niveau voulu et que la pression d'oxygène

  
ne diminue plus. Après refroidissement et aération du  réacteur, la couche supérieure du contenu est analysée  par une chromatographie en phase gazeuse-liquide sur 

  
une colonne de 365 x 0,635 cm garnie de 10 % de caoutchouc  siliconé SE 30 sur du Chromosorb P d'une granulométrie 

  
 <EMI ID=22.1> 

  
minéral et séché. 

  
On constate une transformation quantitative

  
du mercaptan en un produit contenant 97,7 % de disulfure de diisopropyle.

  
EXEMPLE 2 

  
Cet exemple décrit un mode opératoire conforme à l'invention, employant un catalyseur au cobalt soluble, combiné avec un hydroxyde de métal alcalin et un alcanol.

  
On coustate un taux de conversion, un rendement et une sélectivité analogues à ceux de l'exemple 1, alors que les quantités mises en oeuvre sont approximativement de 200 fois celles de cet exemple. La durée de l'essai est à peu près similaire à celle de l'essai plus réduit de l'exemple 1, confirmant ainsi l'activité supérieure du système catalytique selon l'invention. Le rendement constaté en disulfure de l'essai plus important était légèrement inférieur à celui de l'essai plus réduit, mais le premier était obtenu par distillation et l'autre par analyse chromatographique, ce qui peut expliquer

  
la différence.

  
Un réacteur de 37,85 1, équipé comme celui de l'exemple 1, est chargé de 409 g d'hydroxyde dp sodium, de 7,81 kg d'alcool méthylique, de 10 g d'une solution à 6 % en poids de naphténate de cobalt et de 16,12 kg

  
 <EMI ID=23.1> 

  
dans les conditions de l'exemple 1, sauf que la pression est maintenue à 21 kg/cm<2> pendant toute la réaction. Après 2,7 heures, le produit obtenu est distillé. On constate une transformation quantitative du mercaptan et un rendement de 91, 4 96 en poids de disulfure de 

  
 <EMI ID=24.1> 

  
de Hg.

  
- EXEMPLE 3 

  
Cet exemple décrit un essai de comparaison,  utilisant un catalyseur inorganique homogène dans la transformation du cyclohexyl-mercaptan en disulfure. de dicyclohexyle. Les conditions opératoires sont les mêmes que dans l'exemple 1, sauf que l'on emploie 47,5 g
(0,409 mole) de cyclohexyl-mercaptan, 19,8 g d'alcool méthylique et 1 g d'hydroxyde de sodium solide.

  
La pression dans le réacteur est d'abord amenée à 14 kg/cm<2> avec de l'azote, puis à 21 kg/cm<2>

  
 <EMI ID=25.1> 

  
analyse par chromatograpMe gazeuse-liquide donne un taux de conversion du mercaptan de 77,4 96 avec une sélectivité à 100 96 pour le disulfure de dicyclohexyle
(rendement de 76,8 % molaires).

  
EXEMPLE 4

  
Cet exemple concerne des essais conformes à l'invention, illustrant l'activité améliorée d'un système contenant du cobalt soluble dans le mode opératoire de l'exemple 3.

  
Essai 4a

  
On répète le mode opératoire de l'exemple 3 sauf l'utilisation de 0,01 g d'éthyl-2 hexanoate de cobalt. La réaction est terminée après 45 minutes et

  
on constate un taux de conversion du cyclohexyl-mercaptan  <EMI ID=26.1> 

  
Essai 4b

  
On répète la réaction avec l'éthyl-2 hexanoate de cobalt, l'alcool méthylique et l'hydroxyde de sodium à plus grande échelle (373 fois celle de l'essai précédent) avec 5 g d'éthyl-2 hexanoate de cobalt, 17,76 kg  de cyclohexyl-mercaptan, 409 g d'hydroxyde de sodium et 7,2 kg d'alcool méthylique. Après une heure de réaction,

  
 <EMI ID=27.1> 

  
hexyl-mercaptan et une sélectivité de 100 96 pour le disulfure de dicyclohexyle. Le produit réactionnel est dilué avec 9,5 1 d'eau et agité pendant 30 minutes vers

  
 <EMI ID=28.1> 

  
pendant 4 heures en y faisant barbote: de l'azote avec un débit de 0,170 m<3>/h sous une pression de 1 atm. On obtient 15,64 kg de disulfure de dicyclohexyle sensi-

  
 <EMI ID=29.1> 

  
EXEMPLE 5

  
 <EMI ID=30.1> 

  
vention, mettant en oeuvre un autre système catalytique au cobalt soluble.

  
Un réacteur en.acier inoxydable, équipé comme décrit dans l'exemple 1, est chargé de 12 g d'alcool méthylique, de 2 g d'hydroxyde de sodium, de 0,1 g d' ' acétate de cobalt et de 86 g (0,74 mole) de cyclohexyl
-mercaptan. La prescion dans le réacteur est amenée à
16,8 kg/cm<2> avec de l'azote, le contenu est chauffé à  <EMI ID=31.1> 

  
La réaction est complète après 3 heures. Le produit réactionnel est lavé à l'eau et la phase huileuse est séchée dans un évaporateur rotatif "Rotovap" entre 90

  
et 100*C sous 20 à 40 mm de Hg.

  
On constate une sélectivité de 100 % et un rendement en disulfure de dicyclohexyle de 83,8 %.

  
Il ressort de ces résultats que l'activité catalytique accrue du système au cobalt selon l'invention permet de réduire la proportion de l'alcool mis en oeuvre.6

  
Les résultats des exemples ci-dessus sont résumés dans le tableau ci-après. Il en ressort que, d'une manière générale, les systèmes catalytiques homogènes selon l'invention, basés sur un sel de cobalt d'un acide organique, un hydroxyde de métal alcalin et un alcool (exemples 2, 4 et 5) accélèrent la réaction de

  
 <EMI ID=32.1> 

  
des taux de conversion des mercaptans et des rendements en disulfures supérieurs à ceux d'autres systèmes catalytiques inorganiques homogènes (exemple 3) ou hétérogène!
(exemple 1).

  
Il ressort de la description et des exemples donnés que le système catalytique proposé est facile à

  
 <EMI ID=33.1> 

  
réactionnel obtenu, sans nécessiter des opérations complexes telles qu'une filtration. Du fait qu'il est soluble et homogène, il peut être mis en oeuvre dans de nombreuses réactions nécessitant la présence d'un catalyseur au cobalt. 

  

 <EMI ID=34.1> 


  

 <EMI ID=35.1> 




  Soluble cobalt catalytic system for the oxidation of mercaptans in di-

  
The invention relates to a soluble catalytic system for the transformation of mercaptans into disulphides. It relates more particularly to a soluble catalytic system, consisting of a cobalt salt of a carboxylic acid, an hydroxide of an alkali or alkaline earth metal and an alkanol and which is suitable for the transformation of mercaptans or thiols into corresponding disulfides.

  
The process according to the invention for the transformation of a mercaptan into a corresponding disulfide

  
 <EMI ID = 1.1>

  
catalytic system consisting essentially of a cobalt salt of a carboxylic acid, an hydroxide of an alkali or alkaline earth metal and an alkanol, and in which the mercaptan system is soluble, using oxygen or a gaseous mixture containing oxygen in the corresponding disulfide.

  
Organic disulfides have many applications, ranging from the preparation of insecticides, herbicides and rodent repellents to grease and fuel additives for diesel engines.

  
The preparation of these disulfides is done in a known manner from thiols (mercaptans).

  
According to the patent of the United States of America
3,565,959, the transformation of mercaptans into disulfides

  
 <EMI ID = 2.1>

  
sodium hydroxydo in the presence of a soluble catalyst

  
 <EMI ID = 3.1>

  
cobalt. To obtain a homogeneous catalyst, it is however necessary to heat it to the boil in order to make it soluble in the aqueous alkaline solution.

  
The process of US Pat. No. 2,574,884 consists in oxidizing tert-alkyl mercaptana to disulphides with oxygen in the presence of an insoluble catalyst such as an oxide of chromium, vanadium or iron.

  
As for the US patent 2,517,934, it con-. identifies the synthesis of disulfides by circulation of a liquid mixture of a mercaptan, disulfide already formed and dissolved oxygen through a fixed bed of a catalyst consisting of cupric chloride with extraction

  
 <EMI ID = 4.1>

  
Each of these known methods has certain disadvantages.

  
This is how the process of patent 3,565,959 requires the presence of water to dissolve the catalyst and this presence reduces the effectiveness of the fact that
-many mercaptans, such as ethyl-, propyl and butyl-mercaptan, are very little miscible with water. The other methods use heterogeneous catalysts, which require additional handling and with which it is difficult to ensure effective reactive-catalyst contact in an autoclave with the content maintained in agitation.

  
It has now been found that disulfides can be advantageously prepared by oxidization.

  
 <EMI ID = 5.1>

  
gaseous comprising oxygen, if a catalytic system according to the invention is used, which has the advantage of allowing the disulfide formed to be separated by washing or distillation, that is to say without requiring an operation filtration or other intermediate, and which also has an increased efficiency (catalytic activity). Other advantages will emerge from the description below.

  
The catalytic system according to the invention is homogeneously soluble in the reaction medium without having to be brought to a boil. It is easy to incorporate in the desired proportions into the starting reaction mixture and it can be separated from the reaction mixture formed by a simple operation such as distillation *

  
According to the invention, a disulfide can be obtained by oxidation of a mercaptan with oxygen or a gaseous mixture comprising oxygen in the presence of a catalytic system which is homogeneously soluble in the reaction medium, which essentially consists

  
 <EMI ID = 6.1>

  
1) a cobalt salt of a carboxylic acid,

  
2) an alkali or alkaline earth metal hydroxide,

  
3) an alkanol.

  
The thiols (mercaptans) which can be used in the process according to the invention are the compounds of the formula RSH, in which the symbol R can represent an alkyl radical or a cyclo group <EMI ID = 7.1> ter functional groups such as oxhydryl, ether, ester groups, etc. As examples of compounds corresponding to the above definition, mention may be made of methane-thiol, ethane-thiol, propane-1 thiol, propane-2 thiol (isopropyl-mercaptan), butane- 1 thiol, butane-2 thiol, 2-methyl-propane-2 thiol, hexane-1 thiol, dodecane-1 thiol, eicosane-1 thiol, cyclohexane-thiol, benzene-thiol, methyl -4

  
 <EMI ID = 8.1>

  
mercapto-4 butyric, methyl mercapto-acetate, methyl mercapto-3 propionate, mercapto-3

  
 <EMI ID = 9.1>

  
The cobalt salts alone already constitute effective catalysts, but it has been found that their effectiveness is further increased by their use in the presence of an alkali or alkaline earth metal hydroxide, in particular if the salt and the hydroxides are dissolved in an alkanol.

  
As the hydroxides of alkali and alkaline earth metals, the hydroxides of the metals of groups IA and IIA can generally be used.

  
 <EMI ID = 10.1>

  
sodium hydroxide and potassium hydroxide. The proportion of hydroxide is chosen between approximately 0.01

  
 <EMI ID = 11.1>

  
sea.

  
As alkanols suitable liquid alcohols

  
 <EMI ID = 12.1>

  
that of the disulfide to be prepared in order to facilitate their subsequent removal by distillation; can be

  
 <EMI ID = 13.1>

  
isopropyl alcohol, butyl alcohol and hexyl alcohol, of which methyl alcohol is particularly preferred. The proportion of alcohol must be sufficient to dissolve the metal hydroxide used. Inert solvents such as hydrocarbons

  
 <EMI ID = 14.1>

  
use of these is generally not essential.

  
As cobalt carboxylates,

  
 <EMI ID = 15.1>

  
cobalt, cobalt propionate, 2-ethyl cobalt hexanoate, cobalt dodecanoate, cobalt eicosanoate, cobalt naphthenate, cobalt cyclohexane-carboxylate and cobalt benzoate.

  
The proportion of cobalt salt may vary

  
 <EMI ID = 16.1>

  
preferably lies between 0.005 and 0.1% of the weight of the mercaptan to be transformed. ''

  
The oxidation reaction can be carried out between about 15 and 100 [deg.] C; the preferred range is from

  
 <EMI ID = 17.1>

  
between 7 and 35 kg / cm.

  
As an oxidizing agent, oxygen can be used

  
or a gaseous mixture containing oxygen in one or more other gaseous products such as air; this one

  
can be introduced into the liquid or gas phase

  
of the reaction medium.

  
The reaction can be carried out continuously or

  
batchwise in any suitable reactor, the

  
choice of reactor and reaction conditions not specified above being the domain of a specialist

  
of reactions of the kind under consideration.

  
The examples below serve to illustrate the invention.

  
EXAMPLE 1

  
This example is an example of comparison

  
 <EMI ID = 18.1>

  
of a preparation of a disulfide from the corresponding mercaptan in the presence of a heterogeneous catalytic system.

  
 <EMI ID = 19.1>

  
liters, fitted with an agitator, a thermocouple, a back pressure regulator, an introduction tube for gaseous products, an electric heating device and '' a cooling coil, is charged with 2 g of sodium hydroxide dissolved in

  
6 g water, 0.4 g HDS-2 catalyst (one catalyst

  
 <EMI ID = 20.1>

  
alumina from the firm American Cyanamid), 36 g of isopropyl alcohol and 80.9 g (1.062 mole) of isopropyl
-mercaptan.

  
After closing the reactor, the agitator is started and the contents are gradually heated.

  
 <EMI ID = 21.1>

  
the pressure of 15.4 kg / cm <2>. Oxygen is added

  
(1.75 kg / cm) and this proportion is maintained during the test, the temperature being maintained between 54 and 57 * C

  
by heating or cooling as appropriate. After 2.5 hours, the reaction is complete, which is manifested by the fact that it is necessary to heat to maintain the temperature at the desired level and that the oxygen pressure

  
no longer decreases. After cooling and aeration of the reactor, the upper layer of the content is analyzed by gas-liquid chromatography on

  
a 365 x 0.635 cm column packed with 10% SE 30 silicone rubber on Chromosorb P with a particle size

  
 <EMI ID = 22.1>

  
mineral and dried.

  
There is a quantitative transformation

  
mercaptan to a product containing 97.7% diisopropyl disulfide.

  
EXAMPLE 2

  
This example describes a procedure according to the invention, using a soluble cobalt catalyst, combined with an alkali metal hydroxide and an alkanol.

  
A conversion rate, a yield and a selectivity similar to those of Example 1 are coustated, while the quantities used are approximately 200 times those of this example. The duration of the test is roughly similar to that of the more reduced test of Example 1, thus confirming the higher activity of the catalytic system according to the invention. The disulfide yield observed in the larger test was slightly lower than that in the more reduced test, but the first was obtained by distillation and the other by chromatographic analysis, which may explain

  
the difference.

  
A 37.85 l reactor, equipped like that of Example 1, is charged with 409 g of sodium hydroxide, 7.81 kg of methyl alcohol, 10 g of a solution at 6% by weight cobalt naphthenate and 16.12 kg

  
 <EMI ID = 23.1>

  
under the conditions of Example 1, except that the pressure is maintained at 21 kg / cm <2> throughout the reaction. After 2.7 hours, the product obtained is distilled. There is a quantitative transformation of the mercaptan and a yield of 91.496% by weight of disulfide

  
 <EMI ID = 24.1>

  
of Hg.

  
- EXAMPLE 3

  
This example describes a comparison test, using a homogeneous inorganic catalyst in the transformation of cyclohexyl-mercaptan into disulfide. of dicyclohexyl. The operating conditions are the same as in Example 1, except that 47.5 g are used.
(0.409 mole) of cyclohexyl-mercaptan, 19.8 g of methyl alcohol and 1 g of solid sodium hydroxide.

  
The pressure in the reactor is first brought to 14 kg / cm <2> with nitrogen, then to 21 kg / cm <2>

  
 <EMI ID = 25.1>

  
gas-liquid chromatography analysis gives a mercaptan conversion rate of 77.4 96 with a selectivity of 100 96 for dicyclohexyl disulfide
(yield of 76.8 mol%).

  
EXAMPLE 4

  
This example relates to tests in accordance with the invention, illustrating the improved activity of a system containing soluble cobalt in the procedure of Example 3.

  
Trial 4a

  
The procedure of Example 3 is repeated except for the use of 0.01 g of 2-ethyl cobalt hexanoate. The reaction is finished after 45 minutes and

  
there is a conversion rate of cyclohexyl-mercaptan <EMI ID = 26.1>

  
Trial 4b

  
The reaction is repeated with 2-ethyl cobalt hexanoate, methyl alcohol and sodium hydroxide on a larger scale (373 times that of the previous test) with 5 g of 2-ethyl cobalt hexanoate, 17.76 kg of cyclohexyl-mercaptan, 409 g of sodium hydroxide and 7.2 kg of methyl alcohol. After an hour of reaction,

  
 <EMI ID = 27.1>

  
hexyl-mercaptan and a selectivity of 100 96 for dicyclohexyl disulfide. The reaction product is diluted with 9.5 l of water and stirred for 30 minutes to

  
 <EMI ID = 28.1>

  
for 4 hours while bubbling there: nitrogen with a flow rate of 0.170 m <3> / h under a pressure of 1 atm. 15.64 kg of dicyclohexyl disulfide are obtained.

  
 <EMI ID = 29.1>

  
EXAMPLE 5

  
 <EMI ID = 30.1>

  
vention, implementing another catalytic system with soluble cobalt.

  
A stainless steel reactor, equipped as described in Example 1, is charged with 12 g of methyl alcohol, 2 g of sodium hydroxide, 0.1 g of cobalt acetate and 86 g ( 0.74 mol) of cyclohexyl
-mercaptan. The prescion in the reactor is brought to
16.8 kg / cm <2> with nitrogen, the content is heated to <EMI ID = 31.1>

  
The reaction is complete after 3 hours. The reaction product is washed with water and the oily phase is dried in a rotary evaporator "Rotovap" between 90

  
and 100 ° C under 20 to 40 mm Hg.

  
There is a selectivity of 100% and a yield of dicyclohexyl disulfide of 83.8%.

  
It appears from these results that the increased catalytic activity of the cobalt system according to the invention makes it possible to reduce the proportion of alcohol used.

  
The results of the above examples are summarized in the table below. It appears that, in general, the homogeneous catalytic systems according to the invention, based on a cobalt salt of an organic acid, an alkali metal hydroxide and an alcohol (Examples 2, 4 and 5) accelerate the reaction of

  
 <EMI ID = 32.1>

  
mercaptan conversion rates and disulfide yields higher than those of other homogeneous (example 3) or heterogeneous inorganic catalytic systems!
(example 1).

  
It appears from the description and the examples given that the proposed catalytic system is easy

  
 <EMI ID = 33.1>

  
reaction obtained, without requiring complex operations such as filtration. Because it is soluble and homogeneous, it can be used in many reactions requiring the presence of a cobalt catalyst.

  

 <EMI ID = 34.1>


  

 <EMI ID = 35.1>



    

Claims (7)

Il est plus que probable que le système catalytique décrit convienne pour d'autres réactions d'oxydation comme celles d'hydrocarbures en acides carboxyliques, alcools, aldéhydes et(ou) cétones. Diverses modifications ou variations peuvent être apportées aux conditions opératoires décrites plus haut sans peur Autant sortir du cadre de l'invention* REVENDICATIONSIt is more than likely that the catalytic system described is suitable for other oxidation reactions such as those of hydrocarbons to carboxylic acids, alcohols, aldehydes and (or) ketones. Various modifications or variations can be made to the operating conditions described above without fear As well as departing from the scope of the invention * CLAIMS 1. Système catalytique essentiellement constitué d'un sel du cobalt d'un acide carboxylique, d'un hydroxyde de métal alcalin ou alcalino-terreux et d'un alcanol. 1. Catalytic system essentially consisting of a cobalt salt of a carboxylic acid, an alkali or alkaline earth metal hydroxide and an alkanol. 2. Système catalytique suivant la revendication 1, caractérisé en ce que le sel de cobalt d'un <EMI ID=36.1> 2. Catalytic system according to claim 1, characterized in that the cobalt salt of <EMI ID = 36.1> 3. Système catalytique suivant la revendication 2, caractérisé en ce que le sel dé cobalt est choisi parmi l'acétate, le propionate, l'éthyl-2 hexanoate, le do&#65533;écanoate, l'eicosanoate, le naphténate, le cyclohexane 3. Catalytic system according to claim 2, characterized in that the cobalt salt is chosen from acetate, propionate, 2-ethyl hexanoate, do &#65533; ecanoate, eicosanoate, naphthenate, cyclohexane -carboxylate et lé benzoate de cobalt ou un mélange de tels sels. -carboxylate and cobalt benzoate or a mixture of such salts. 4. Système catalytique suivant l'une quelconque des revendications 1 à 3, caractérisé en ce que 1'alcanol est choisi parmi le méthanol, l'éthanol, l'iso-propanol, le butanol et l'hexanol ou un mélange de ces .alcools. 4. Catalytic system according to any one of claims 1 to 3, characterized in that the alkanol is chosen from methanol, ethanol, isopropanol, butanol and hexanol or a mixture of these. alcohols. 5. Système catalytique suivant l'une quelconque des revendications 1 à 4, caractérisé en ce que l'hydroxyde de métal alcalin est de l'hydroxyde de sodium et(ou) de l'hydroxyde de potassium. 5. Catalytic system according to any one of claims 1 to 4, characterized in that the alkali metal hydroxide is sodium hydroxide and (or) potassium hydroxide. 6. Procédé de préparation d'un disulfure par oxydation d'un mercaptan, caractérisé en ce que la réaction d'oxydation est réalisme en présence d'un système catalytique suivant l'une quelconque des revendications 1 à 5 avec une proportion de cobalt d'environ 0,001 6. A process for preparing a disulfide by oxidation of a mercaptan, characterized in that the oxidation reaction is realism in the presence of a catalytic system according to any one of claims 1 to 5 with a proportion of cobalt d '' about 0.001 <EMI ID=37.1>  <EMI ID = 37.1> former. form. 7. Procédé suivant la revendication 6, caractérisé en ce que la réaction d'oxydation est réali- 7. Method according to claim 6, characterized in that the oxidation reaction is carried out <EMI ID=38.1>  <EMI ID = 38.1> et sous une pression d'oxygène pouvant aller jusqu'à environ 70 kg/cm<2>.. and under an oxygen pressure of up to about 70 kg / cm <2>.
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* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
EP0316942A3 (en) * 1987-11-20 1989-06-28 Phillips Petroleum Company Manufacture of disulfides

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* Cited by examiner, † Cited by third party
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EP0316942A3 (en) * 1987-11-20 1989-06-28 Phillips Petroleum Company Manufacture of disulfides

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