BE864512A - CHLORINATION PROCESS - Google Patents

CHLORINATION PROCESS

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BE864512A
BE864512A BE185635A BE185635A BE864512A BE 864512 A BE864512 A BE 864512A BE 185635 A BE185635 A BE 185635A BE 185635 A BE185635 A BE 185635A BE 864512 A BE864512 A BE 864512A
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emi
chlorine
dichloropyridine
diluent
trichloropyridine
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Ici Ltd
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D213/00Heterocyclic compounds containing six-membered rings, not condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom and three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D213/02Heterocyclic compounds containing six-membered rings, not condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom and three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D213/04Heterocyclic compounds containing six-membered rings, not condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom and three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having no bond between the ring nitrogen atom and a non-ring member or having only hydrogen or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom
    • C07D213/60Heterocyclic compounds containing six-membered rings, not condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom and three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having no bond between the ring nitrogen atom and a non-ring member or having only hydrogen or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom with hetero atoms or with carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, e.g. ester or nitrile radicals, directly attached to ring carbon atoms
    • C07D213/61Halogen atoms or nitro radicals

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Pyridine Compounds (AREA)

Description

       

   <EMI ID=1.1>  

  
La présente invention concerne un procédé de chloration et plus particulièrement un procédé de préparation de la 2,3,5trichloropyridine.

  
On sait que différentes polychloropyridines peuvent

  
 <EMI ID=2.1> 

  
pyridines substituées.

  
Le brevet anglais n[deg.] 1.041.906 décrit un procédé de préparation de pyridines substituées dont le cycle porte un ou plusieurs atomes de chlore en position substitution, suivant lequel on fait réagir la pyridine ou une pyridine substituée avec du chlore en phase vapeur à une température élevée. Le procédé décrit est spécialement applicable à la chloration en phase vapeur de la pyridine proprement dite,auquel cas il est possible d'atteindre un rendement élevé en pentachloropyridine , laquelle peut être obtenue aussi au départ de 2-chloropyridine.

  
Le produit de la chloration en phase vapeur de la pyri-

  
 <EMI ID=3.1> 

  
tétrachloropyridine, outre des proportions mineures de pentachloropyridine et de 2,6-dichloropyridine.

  
La 2,3,5-trichloropyridine ne semble pas forcée en pro-

  
 <EMI ID=4.1> 

  
ni par chloration des monochloropyridines.

  
La Demanderesse a découvert à présent qu'il est possible

  
 <EMI ID=5.1> 

  
condition que le componé de départ soit une dichloropyridine dé-terminée, en l'occurrence la 3,5-dichloropyridine-

  
L'invention a donc pour objet un procédé pour produire

  
 <EMI ID=6.1> 

  
dichloropyridine avec du chlore en phase vapeur à une température élevée.

  
Cette chloration est, de préférence, exécutée à une

  
 <EMI ID=7.1> 

  
exemple de 380[deg.]C,est spécialement préférée.

  
Il est préférable de préchauffer séparément l'alimentation de chlore et l'alimentation de 3,5-dichloropyridine.

  
Les réactifs sont, de préférence, dilués. Le diluant peut être inorganique,comme l'azote et/ou la vapeur d'eau,ou être organique. 

  
Lorsque le diluant est organique, il est de préférence un composé qui est inerte à l'égard du chlore comme le tétrachlo-

  
 <EMI ID=8.1> 

  
posé de nature telle que sa réaction éventuelle avec le chlore donne un produit qui n'est pas susceptible d'être davantage chloré, par exemple le chloroforme qui peut donner du tétrachlorure de carbone.

  
Lors de l'utilisation d'un diluant gazeux ou volatil,

  
la chloropyridine de départ peut être vaporisée dans le courant des vapeurs du diluant qui constitue un gaz véhiculaire, tandis que lorsque le diluant est liquide, la 3,5-dichloropyridine de départ peut être dissoute dans ce diluant liquide et la solution résultante peut être ensuite vaporisée telle quelle.

  
Il est préférable d'utiliser au moins 1 mole de chlore

  
 <EMI ID=9.1> 

  
 <EMI ID=10.1> 

  
les de chlore par mole de 3,5-dichloropyridine.

  
Lors de l'utilisation d'un diluant qui est réactif à

  
 <EMI ID=11.1> 

  
convenable de chlore peut être utilisé pour compenser la quantité conservée par la réaction avec le diluant.

  
 <EMI ID=12.1> 

  
séjour plus longs ou plus brefs conviennent aussi.

  
La 2,3,5-trichloropyridine peut être séparée des autres

  
 <EMI ID=13.1> 

  
classiques, par exemple la distillation fractionnée et la cristallisation fractionnée.

  
La 2,3,5-trichloropyridine est un intermédiaire intéressant pour la préparation de composés de formule:

  

 <EMI ID=14.1> 


  
où Rlreprésente un atome d'hydrogène ou un radical alkyle de 1 à 4 atomes de carbone. Ces composés et leurs sels sont intéressants comme herbicides sélectifs pour la lutte contre les mauvaises herbes, par exemple comme décrit dans le brevet belge n[deg.] 834.495. 

  
 <EMI ID=15.1> 

  
phénol de formule :

  

 <EMI ID=16.1> 


  
 <EMI ID=17.1> 

  
 <EMI ID=18.1> 

  
 <EMI ID=19.1> 

  
dessus.

  
L'invention est illustrée par les exemples suivants.

  
 <EMI ID=20.1> 

  
 <EMI ID=21.1> 

  
 <EMI ID=22.1> 

  
 <EMI ID=23.1> 

  
vapeurs sortantes dans un réacteur tubulaire vertical en verre d'un

  
 <EMI ID=24.1> 

  
du chlore admis au débit de 0,2 litre/minute (mesuré à 20[deg.]C). Le

  
 <EMI ID=25.1> 

  
tient initialement 6,6 soles de chlore par sole de 3,5-dichloropyridine.

  
On condense l'effluent gazeux du réacteur et on le collecte dans du tétrachlorure de carbone refroidi. On distille la solution résultante dans le tétrachlorure de carbone pour en chasser le tétrachlorure de carbone, puis on recriatalliae le solide

  
 <EMI ID=26.1> 

  
une analyse par chromatographie gaz-liquide et par spectroscopie

  
 <EMI ID=27.1> 

  
 <EMI ID=28.1> 

  
Le code opératoire général est semblable à celui décrit

  
 <EMI ID=29.1> 

  
trachlorure de carbone et le réacteur tubulaire en verre a un dia-

  
 <EMI ID=30.1> 

  
ture des produits sont précisées au tableau ci-après. Les conver-

  
 <EMI ID=31.1> 

  
dine admise. 

  

 <EMI ID=32.1> 


  

 <EMI ID=33.1> 
 

REVENDICATIONS

  
1.- Procédé de production de la 2,3,5-trichloropyridine, caractérisé en ce qu'on fait réagir la 3,5-dichloropyridine avec le chlore en phase vapeur à une température élevée.



   <EMI ID = 1.1>

  
The present invention relates to a chlorination process and more particularly to a process for the preparation of 2,3,5trichloropyridine.

  
It is known that different polychloropyridines can

  
 <EMI ID = 2.1>

  
substituted pyridines.

  
English patent n [deg.] 1,041,906 describes a process for the preparation of substituted pyridines whose ring carries one or more chlorine atoms in the substituted position, according to which pyridine or a substituted pyridine is reacted with chlorine in the vapor phase at high temperature. The described process is especially applicable to the vapor phase chlorination of pyridine proper, in which case it is possible to achieve a high yield of pentachloropyridine, which can also be obtained from 2-chloropyridine.

  
The product of the vapor phase chlorination of pyri-

  
 <EMI ID = 3.1>

  
tetrachloropyridine, in addition to minor proportions of pentachloropyridine and 2,6-dichloropyridine.

  
2,3,5-Trichloropyridine does not appear to be forced in pro-

  
 <EMI ID = 4.1>

  
nor by chlorination of monochloropyridines.

  
The Applicant has now discovered that it is possible

  
 <EMI ID = 5.1>

  
provided that the starting component is a defined dichloropyridine, in this case 3,5-dichloropyridine-

  
The subject of the invention is therefore a method for producing

  
 <EMI ID = 6.1>

  
dichloropyridine with chlorine in the vapor phase at an elevated temperature.

  
This chlorination is preferably carried out at a

  
 <EMI ID = 7.1>

  
example of 380 [deg.] C, is especially preferred.

  
It is preferable to preheat the chlorine feed and the 3,5-dichloropyridine feed separately.

  
The reagents are preferably diluted. The diluent can be inorganic, such as nitrogen and / or water vapor, or be organic.

  
When the diluent is organic, it is preferably a compound which is inert towards chlorine such as tetrachlo-

  
 <EMI ID = 8.1>

  
such that its possible reaction with chlorine gives a product which is not likely to be further chlorinated, for example chloroform which can give carbon tetrachloride.

  
When using a gaseous or volatile diluent,

  
the starting chloropyridine can be vaporized in the vapor stream of the diluent which constitutes a carrier gas, while when the diluent is liquid, the starting 3,5-dichloropyridine can be dissolved in this liquid diluent and the resulting solution can then be vaporized as is.

  
It is best to use at least 1 mole of chlorine

  
 <EMI ID = 9.1>

  
 <EMI ID = 10.1>

  
chlorine per mole of 3,5-dichloropyridine.

  
When using a diluent that is reactive to

  
 <EMI ID = 11.1>

  
Suitable chlorine can be used to make up for the amount retained by reaction with the diluent.

  
 <EMI ID = 12.1>

  
longer or shorter stays are also suitable.

  
2,3,5-Trichloropyridine can be separated from others

  
 <EMI ID = 13.1>

  
conventional, for example fractional distillation and fractional crystallization.

  
2,3,5-trichloropyridine is an interesting intermediate for the preparation of compounds of formula:

  

 <EMI ID = 14.1>


  
where Rl represents a hydrogen atom or an alkyl radical of 1 to 4 carbon atoms. These compounds and their salts are useful as selective herbicides for controlling weeds, for example as described in Belgian patent no. [Deg.] 834,495.

  
 <EMI ID = 15.1>

  
phenol of formula:

  

 <EMI ID = 16.1>


  
 <EMI ID = 17.1>

  
 <EMI ID = 18.1>

  
 <EMI ID = 19.1>

  
above.

  
The invention is illustrated by the following examples.

  
 <EMI ID = 20.1>

  
 <EMI ID = 21.1>

  
 <EMI ID = 22.1>

  
 <EMI ID = 23.1>

  
outgoing vapors in a vertical tubular glass reactor with a

  
 <EMI ID = 24.1>

  
chlorine admitted at a flow rate of 0.2 liters / minute (measured at 20 [deg.] C). The

  
 <EMI ID = 25.1>

  
initially holds 6.6 soles of chlorine per sole of 3,5-dichloropyridine.

  
The reactor effluent is condensed and collected in cooled carbon tetrachloride. The resulting solution is distilled in carbon tetrachloride to remove carbon tetrachloride therefrom, then the solid is recriatallized.

  
 <EMI ID = 26.1>

  
analysis by gas-liquid chromatography and spectroscopy

  
 <EMI ID = 27.1>

  
 <EMI ID = 28.1>

  
The general operating code is similar to that described

  
 <EMI ID = 29.1>

  
carbon trachloride and the glass tubular reactor has a diameter

  
 <EMI ID = 30.1>

  
ture of the products are specified in the table below. The conver-

  
 <EMI ID = 31.1>

  
dine admitted.

  

 <EMI ID = 32.1>


  

 <EMI ID = 33.1>
 

CLAIMS

  
1.- Process for the production of 2,3,5-trichloropyridine, characterized in that 3,5-dichloropyridine is reacted with chlorine in the vapor phase at an elevated temperature.


    

Claims (1)

2.- Procédé suivant la revendication 1, caractérisé en ce que la proportion de chlore est d'au moins 1 mole par mole de 3,5-dichloropyridine. 2. A method according to claim 1, characterized in that the proportion of chlorine is at least 1 mole per mole of 3,5-dichloropyridine. 3.- Procédé suivant la revendication 2, caractérisé en ce que la proportion de chlore est d'au moins 2 moles par mole de 3,5-dichloropyridine. 3. A method according to claim 2, characterized in that the proportion of chlorine is at least 2 moles per mole of 3,5-dichloropyridine. 4.- Procédé suivant la revendication 3, caractérisé en ce que la proportion de chlore est de 5 à 15 moles par mole de 3,5-dichloropyridine. 4. A method according to claim 3, characterized in that the proportion of chlorine is 5 to 15 moles per mole of 3,5-dichloropyridine. 5.- Procédé suivant l'une quelconque des revendications précédentes, caractérisé en ce que la température de réaction est de 300 à 460[deg.]C. 5. A method according to any one of the preceding claims, characterized in that the reaction temperature is 300 to 460 [deg.] C. 6.- Procédé suivant la revendication 5, caractérisé en ce que la température de réaction est de 340 à 400[deg.]C. 6. A method according to claim 5, characterized in that the reaction temperature is 340 to 400 [deg.] C. 7.- Procédé suivant l'une quelconque des revendications précédentes, caractérisé en ce que la réaction est exécutée en présence d'un diluant. 7. A method according to any one of the preceding claims, characterized in that the reaction is carried out in the presence of a diluent. 8.- Procédé suivant la revendication 7, caractérisé en ce que le diluant est le tétrachlorure de carbone. 8. A method according to claim 7, characterized in that the diluent is carbon tetrachloride. 9.- Procédé de production de la 2,3,5-trichloropyridine &#65533; <EMI ID=34.1> 9.- Production process of 2,3,5-trichloropyridine &#65533; <EMI ID = 34.1> 10.- Procédé de production de la 2,3,5-trichloropyridine , 10.- Process for the production of 2,3,5-trichloropyridine, <EMI ID=35.1> <EMI ID = 35.1> 2 à 6. 2 to 6. <EMI ID=36.1> <EMI ID = 36.1> suivant l'une quelconque des revendications précédentes. according to any one of the preceding claims.
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