BE846536A - Perfectionnements apportes a la production de plomb metallique - Google Patents

Perfectionnements apportes a la production de plomb metallique

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BE846536A
BE846536A BE170889A BE170889A BE846536A BE 846536 A BE846536 A BE 846536A BE 170889 A BE170889 A BE 170889A BE 170889 A BE170889 A BE 170889A BE 846536 A BE846536 A BE 846536A
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emi
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BE170889A
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J C Stauder
R Tae-Sung Um
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C25ELECTROLYTIC OR ELECTROPHORETIC PROCESSES; APPARATUS THEREFOR
    • C25CPROCESSES FOR THE ELECTROLYTIC PRODUCTION, RECOVERY OR REFINING OF METALS; APPARATUS THEREFOR
    • C25C3/00Electrolytic production, recovery or refining of metals by electrolysis of melts
    • C25C3/34Electrolytic production, recovery or refining of metals by electrolysis of melts of metals not provided for in groups C25C3/02 - C25C3/32
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C22METALLURGY; FERROUS OR NON-FERROUS ALLOYS; TREATMENT OF ALLOYS OR NON-FERROUS METALS
    • C22BPRODUCTION AND REFINING OF METALS; PRETREATMENT OF RAW MATERIALS
    • C22B13/00Obtaining lead

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  • Mechanical Engineering (AREA)
  • Manufacture And Refinement Of Metals (AREA)

Description


  Perfectionnements apportés à la production de plomb métallique.

  
Dans les procédés courants d'obtention de plomb

  
:11

  
métallique en partant de concentrés, la méthode normale consistait

  
à traiter les concentrés de sulfure de plomb dans un haut fourneau.

  
Cependant, la méthode pyrométallurgique présentait de nombreux

  
désavantages et inconvénients. Parmi ces inconvénients, le

  
principal est que le procédé crée certains problèmes majeurs de

  
 <EMI ID=1.1>  

  
 <EMI ID=2.1> 

  
 <EMI ID=3.1> 

  
 <EMI ID=4.1> 

  
des procédés perfectionnés et plus surs pour l'obtention de 

  
métaux tels que du plomb sous forme métallique ou élémentaire, 

  
par des procédés qui ne contribuent pas à la pollution de l'air

  
et qui soient d'un fonctionnement plus sur. Les techniques

  
de fusion de traitement par fusion du plomb mentionnés ci-dessus consistent en une agglomération oxydante du concentré

  
sulfure de plomb par laquelle une partie majeure du soufre sera enlevée,suivi d'une fusion dans un haut fourneau pour obtenir

  
le plomb à l'état métallique.

  
Dans un effort pour supprimer le problème de pollution,

  
il est nécessaire de développer de nouveaux procédés d'obtention

  
du plomb qui soient compétitifs, comme alternatives des pratiques de traitement conventionnelles par fusion. Des techniques antérieures dans le domaine hydrométallurgique ont eu pour

  
résultat de développer un procédé non-aqueux par lequel les concentrés de sulfures de plomb sont chlorurés à des températures supérieures à 300[deg.]C pour produire du chlorure de plomb et du

  
soufre volatilisé. Cependant, la chloruration à ces températures élevées facilite la formation de chlorures volatils d'éléments contaminants tels que le fer, le magnésium, l'aluminium, le silicium, le zinc, ainsi que du soufre élémentaire, qui pourraient être présents dans le concentré de sulfure de plomb. D'autres

  
procédés hydrométallurgiques qui ont été développés comprennent l'emploi de sulfate ferrique comme agent de lixiviation. Dans ce

  
 <EMI ID=5.1> 

  
de plomb. Cette phase est ensuite suivie de carbonatation du sulfate de plomb pour donner du carbonate de plomb et ensuite le

  
carbonate de plomb est soumis à la dissolution dans de  <EMI ID=6.1> 

  
 <EMI ID=7.1> 

  
proposé pour la récupération du plomb est basé sur l'utilisation

  
 <EMI ID=8.1> 

  
implique une phase de lixiviation par laquelle le sulfure de plomb est converti en chlorure de plomb qui est ensuite soumis à des phases de solubilisation, cristallisation et électrolyse.

  
Ainsi que décrit ci-après plus en détail, il a été maintenant prouvé qu'on peut produire du plomb métallique d'une manière relativement simple et économique par une série de phases, dont la première consiste en une halogénation du sulfure de plomb à température relativement basse, par contraste avec les méthodes déjà connues qui impliquaient la chloruration à des températures relativement élevées avec cette conséquence que l'on obtenait également des composés indésirables.

  
La présente invention concerne un procédé hydrométallurgique pour la récupération de plomb métallique. D'une manière plus spécifique, l'invention concerne un procédé perfectionné

  
 <EMI ID=9.1> 

  
de sulfure de plomb, par l&#65533;uel des réactions subsidiaires indésirables sont réduites au minimum, le halure de plomb qui est produit pendant la réaction étant récupéré sous une

  
 <EMI ID=10.1> 

  
phase ayant pour résultat la récupération de plomb métallique dans un état relativement plus pur.

  
L'un des objets de la présente invention est par conséquent de prévoir un procédé perfectionné pour la production de plomb métallique.

  
Un autre objet de la présente invention est de prévoir un procédé hydrométallurgique pour la production de

  
plomb métallique en partant de concentrés de sulfure de plomb. 

  
 <EMI ID=11.1> 

  
présente invention consiste en un procédé pour la production de

  
 <EMI ID=12.1> 

  
du sulfure de plomb avec du chlore, du brome ou gazeux

  
 <EMI ID=13.1> 

  
 <EMI ID=14.1> 

  
résultante pour séparer du soufre à l'état élémentaire, un résidu et un halure soluble de plomb, 4[deg.] ) cristallisation de ce halure de plomb et 5[deg.]) récupération du plomb à l'état métallique par électrolyse.

  
Un mode spécifique de réalisation de la présente invention consiste en un procédé pour la production de plomb

  
à l'état métallique, comprenant les phases de chloruration

  
du sulfure de plomb par traitement?; avec du chlore gazeux à une

  
 <EMI ID=15.1> 

  
du mélange traité à une température comprise entre environ 80[deg.] et

  
 <EMI ID=16.1> 

  
du mélange lixivié à une température comprise entre environ 80[deg.] et

  
 <EMI ID=17.1> 

  
récupération du plomb à l'état métallique en soumettant le chlorure de plomb cristallisé à une électrolyse de sel fondu.

  
D'autres objets et modes de réalisation seront exposés dans la description détaillée qui suit de la présente invention.

  
Ainsi qu'il a été mentionré ci-dessus, la présente invention concerne un procédé hydrométallurgique pour la production de plomb à l'état métallique. La matière première utilisée comprend soit des concentrés de flotation, soit des minerais bruts lesquels sont naturellement riches en sulfure de plomb, mais on envisage qu'une partie du plomb puisse être présente sous forme de carbonate de plomb ou d'oxyde de plomb. Par  <EMI ID=18.1> 

  
 <EMI ID=19.1> 

  
invention utilise une halogénation du sulfure de plomb à des

  
 <EMI ID=20.1> 

  
 <EMI ID=21.1> 

  
du sulfure de plomb avec un grand excès de chlorure ferrique, qui donnent du soufre élémentaire et laissent un excès

  
de chlorure ferrique, lequel est plus corrosif, nécessitent l'emploi d'appareillages plus coûteux, de plus ne sont pas

  
aussi sélectifs pour la chloruration du plomb seul, car plus

  
de métaux impurs passent en solution et arrivant dans la

  
phase de filtrage en même temps que le chlorure de plomb soluble.

  
La halogénation du sulfure de plomb se fait entre les dites

  
 <EMI ID=22.1> 

  
un composé de halogénation tel le chlore, le brome, le fluor, etc.

  
La halogénation du sulfure de plomb avec le gaz halogène mentionné ci-dessus a pour résultat la formation d'un halure de plomb tel

  
le chlorure de plomb, le bromure de plomb ou le fluorure de

  
plomb et la formation simultanée de soufre élémentaire. Le mélange résultant est ensuite lixivié par addition d'une solution

  
de saumure à température élevée, généralement comprise

  
entre environ 80[deg.] et environ 120[deg.]C, la dite solution de bromure comprenant en général une solution aqueus&#65533;e chlorure de sodium contenant entre environ 20 et environ 35% en poids de chlorure

  
de sodium. La lixiviation du mélange se fait pendant un laps

  
de temps pouvant être compris entre environ 0,25 jusqu'à environ deux heures ou davantage, la durée du séjour devant être

  
suffisante pour que le halure de plomb soit dissous.

  
Lorsque la phase de lixiviation a été achevée, la

  
solution est filtrée tout en maintenant la température de la  solution à une valeur élevée comprise entre environ 80[deg.]C et 
120[deg.]C et le halure de plomb est ainsi maintenu sous ïorme soluble.. 

  
 <EMI ID=23.1> 

  
Le filtrat qui contient le halure de plomb soluble est ensuite envoyé dans une zone de cristallisation dans laquelle le halure de plomb soluble est cristallisé par suite d'une chute de température" la température de la zone de cristallisation étant maintenue à la valeur ambiante (20 à 25[deg.]C) ou plus bas,

  
si on le désire, par des moyens de refroidissement externes.

  
Le halure de plomb ainsi cristallisé est ensuite récupéré et selon un mode qpréférentiel de réalisation de

  
 <EMI ID=24.1> 

  
encore être présente, le séchage pouvant être effectué, si

  
on le désire, en plaçant le halure de '.plomb dans un four et

  
en soumettant le halure de plomb à une température d'environ
100[deg.]C dans une atmosphère d'air pendant un laps de temps compris entre environ 0,1 heure et environ 4 heures ou davantage, la durée de la période de séchage devant être suffisante pour enlever toutes traces d'eau. Après le séchage du halure de plomb, celui-ci est placé dans un appareil approprié et est soumis à une température suffisante pour faire fondre le dit

  
 <EMI ID=25.1> 

  
Cette température pourra être comprise entre environ 380[deg.]C, laquelle est suffisante pour fondre le bromure de plomb, et

  
une température d'environ 875[deg.]C, laquelle est suffisante

  
pour faire fondre le fluorure de plomb. Le halure de plomb

  
en fusion est ensuite mélangé avec un sel d'un métal choisi

  
dans le group^consistant en métaux alcalins et des métaux alcalino-terreux. Des exemples de ces sels de métaux des

  
groupes IA et IIA du Tableau Périodique comprennent les suivants:
chlorure de lithium, chlorure de sodium, chlorure de potassium, chlorure de rubidium, chlorure de césium, chlorure de béryllium, chlorure de magnésium, chlorure de calcium, chlorure de strontium, chlorure de barium, bromure de lithium, bromure de sodium,  <EMI ID=26.1>  bromure de béryllium, bromure de magnésium, bromure de caMum, 

  
 <EMI ID=27.1> 

  
 <EMI ID=28.1> 

  
 <EMI ID=29.1> 

  
fluorure de césium, fluorure de béryllium, fluorure de  magnésium, fluorure de calcium, fluorure de strontium, 

  
 <EMI ID=30.1> 

  
un mode préférentiel de réalisation, le sel d'un métal des groupes IA ou IIA du Tableau Périodique sera comparable

  
en ce qui concerne la teneur en halure, au halure de plomb qui doit être soumis à l'électrolyse, c'est-à-dire

  
si le halure de plomb est le chlorure de plomb, le sel

  
à l'état solide comprendra un chlorure tel le chlorure de sodium, le chlorure de potassium, le chlorure de lithium,

  
le chlorure de calcium, etc. On envisage également endéans la portée de la présente invention que le halure de plomb soit soumis à l'électrolyse en présence d'un mélange d'au moins

  
 <EMI ID=31.1> 

  
des exemples de ces mélanges comprenant un mélange de chlorure

  
de sodium de lithium, un mélange de chlorure de potassium  et chlorure de lithium, un mélange de chlorure de magnésium et

  
 <EMI ID=32.1> 

  
de potassium, etc. Dans le bain de sel fondu, le mélange de  sels sera soumis à l'électrolyse en utilisant un voltage suffisant pour effectuer la dite électrolyse, et ainsi le aplomb  métallique sera déposé sous forme liquide et pourra être enlevé

  
 <EMI ID=33.1> 

  
continue ou discontinue.

  
La présente invention sera illustrée davantage en

  
se reportant au dessins ci-joint qui montre un schéma simplifié de circuit du présent procédé. Diverses valves, réfrigérants, parce qu'ils ne sont pas essentiels pour la compréhension de l'invention. Leur illustration et celles détails seront évidentes lorsque le dessin sera décrit en détail. 

  
 <EMI ID=34.1> 

  
première de concentrés contenant du- telle celle dérivée

  
de minerais de galène, etc. est envoyée par la canalisation 1 dans une zone de halogénation 2. Un agent de halogénation tel

  
du chlore gazeux, du fluor gazeux, brome, etc. est envoyé par

  
la canalisation 3 jusqu'à subir une conversion complète du

  
sulfure de plomb. Dans la zone de halogénation 2 la

  
matière première comprenant le sulfure de plomb est soumise à la halogénation à une température comprise entre les limites mentionnées ci-dessus, c'est-à-dire entre environ 90[deg.]C et

  
environ 120[deg.]C pendant un laps de temps suffisant pour assurer la conversion du sulfure de plomb en le halure de plomb désiré. Le traitement du sulfure de plomb avec l'agent de halogénation se fait par exemple par agitation, ou par mélange, par des secousses,

  
etc., de telle manière que tout le sulfure de plomb vienne en contact avec l'agent de halogénation. On fait ensuite passer

  
le mélange de soufre élémentaire et de halure de plomb par la canalisation 4 dans une zone de chargement 5 dans laquelle

  
le produit est traité avec une solution aqueuse de saumure contenant entre environ 20% et environ 35% en poids de chlorure de sodium. La phase de lixiviation est également effectuée à des températures élevées comprises entre environ 80[deg.]C et environ 120[deg.]C. Après contact avec la solution de lixiviation, on fait passer le

  
mélange par la canalisation 6 dans la zone de séparation 7 où

  
la solution de halure de plomb soluble est séparée du soufre élémentaire. La séparation entre la solution de halure de plomb solu-

  
 <EMI ID=35.1>  

  
 <EMI ID=36.1> 

  
 <EMI ID=37.1> 

  
laissé le résidu solide contenant du soufre élémentaire se déposer, le liquide est enlevé par des moyens conventionnels tels la

  
 <EMI ID=38.1> 

  
le soufre solide et le résida sont enlevés par la canalisation 

  
 <EMI ID=39.1> 

  
contient la gangue, des sulfures n'ayant pas réagi de métaux constituant l'impureté tels le sulfure de zinc, le sulfure de cuivre, le sulfure d'argent et le sulfure de fer ainsi que du sulfure élémentaire sont soumis à un traitement de récupération et son enlevés par la canalisation 21. Le soufre élémentaire pourra être récupéré par toute méthode connue dans la technique. Un exemple de méthode de récupération consiste en une méthode de récupération par la mousse dans laquelle le soufre est de préférence enlevé par flottation. Une phase de "scrubbin&#65533;'pour libérer

  
plus complètement le soufre-du restant de résidu pourra également être appliquée en présence d'un agent facilitant la flottation, choisi parmi des composés organiques que l'on trouve facilement

  
 <EMI ID=40.1> 

  
traitée est ensuite transférée dans une cellule de flottation,

  
on ajoute un agent de moussage, on amorce l'aération et la mousse chargée de soufre est enlevée de la cellule. Comme procédé alternatif, le résidu pourra également être traité avec du sulfure d'ammonium aqueux dans lequel le polysulfure d'ammonium

  
formé permet de récupérer du soufre élémentaire sous forme cristalline. D'une manière analogue les impuretés présentes

  
dans le concentré de sulfure de plomb pourront être récupérées

  
par des moyens conventionnels qui comprennent également la cyanuration du résidu dans une opération de lixiviation

  
pour récupérer de l'argent ou autres métaux précieux. 

  
 <EMI ID=41.1> 

  
de la zone de séparation 7 par la canalisation 10 et passe dans un.cristallisateur 11. Comme la température constitue un facteur important pour la solubilité du halure; de plomb , la solution de halure de plomb est maintenue à une température élevée, de préférence entre les limites comprises entre environ 100[deg.]C

  
et environ 108[deg.]C jusqu'à ce qu'elle passe dans le cristallisateur 11, ce cristallisateur étant maintenu à la température ambiante
(20-25[deg.]C ) ou à u&#65533; température plus basse. Par refroidissement

  
le halure de plomb se précipitera sous forme de cristaux. Après cristallisation du halure de plomb, la solution est enlevée du cristallisateur 11 par la canalisation 12 et est envoyée dans une zone de séparation 13 dans laquelle les cristaux de halure de plomb sont séparés de la solution de lixiviation. La solution de lixiviation débarrassée de cristaux pourra alors être recyclée

  
par la canalisation 14 vers la zone de lixiviation 5 pour y être utilisée. $près séparation des cristaux de halure de plomb de la solution de lixiviation débarrassée de cristaux, les cristaux passent par la canalisation 15 à la phase de séchage telle un

  
four 16 dans lequel toutes traces d'eau sont enlevées par chauffage à température élevée pendant un laps de temps déterminé. Les cristaux séchés de halure de plomb sont ensuite enlevés de la

  
zone de séchage 16 par la canalisation 18 et-on les fait passer

  
vers un bain de sel en fusion 18 dans lequel les cristaux de halure de plomb sont soumis à l'électrolyse en présence d'un

  
sel du type décrit ci-dessus. En effectuant l'électrolyse à une température élevée suffisante pour maintenir l'état de fusion,

  
il est possible d'enlever et de récupérer le plomb métallique

  
par la canalisation 19 de la zone d'électrolyse 18 pendant que les molécules de halogène sont recyclées par la canalisation 20 dans  <EMI ID=42.1>  circuit il est- possible, après avoir atteint la quantité stoichiométrique de halogène nécessaire pour réagir avec le sulfure de plomb, de re-utiliser le halogène dans un 

  
système de recyclage ou système fermé, en supprimant

  
ainsi la nécessité d'ajouter du halogène en grandes quantités.

  
Cette absence de halogène ajouté contribuera pour abaisser

  
le coût du procédé entier d'obtention de plomb métallique en partant de stocks de sulfure de plomb.

  
Alors que la description ci-dessus a été donnée pour une méthode continue d'opération de la présente invention, il est également envisagé que la récupération de plomb métallique en partant d'une source de sulfure de plomb puisse également

  
se faire par une opération discontinue. Quand ce type d'opération est appliqué, une quantité de la matière première est placée

  
 <EMI ID=43.1> 

  
d'un agent de halogénation. Puisque la halogénation du sulfure

  
de plomb est de nature extothermique, la chaleur de réaction émise

  
 <EMI ID=44.1> 

  
 <EMI ID=45.1> 

  
la température de réaction. Lors de l'achèvement de la

  
conversion du .sulfure de plomb en le halure désiré, le produit halogéné est dissous par une addition de solution de saumure. $près avoir soumis la solution à l'agitation pendant un laps de

  
temps prédéterminé suffisant pour dissoudre le halure de plomb, le dit traitement avec la solution de saumure étant également effectué à température élevée entre 80[deg.]C et 120QC. le halure soluble de plomb est récupéré par des moyens conventionnels

  
tels le filtrage, la décantation, etc. En laissant la solution  <EMI ID=46.1> 

  
basse, le halure de plomb se cristallise et, après achèvement 

  
de la cristallisation, la solution de saumure est enlevée d'une  manière similaire à celle décrite plus haut. Les cristaux de halure

  
 <EMI ID=47.1> 

  
 <EMI ID=48.1> 

  
désire obtenir.

  
De préférence, deux phases additionnelles sont utilisées dans le présent procédé, notamment le séchage du sulfure de plomb avant la halogénation, et le lavage à l'eau du mélange halogène avant la lixiviation par saumure. Ces deux phases additionnelles ne sont requises que lorsqu'on désire obtenir un plomb très pur.

  
 <EMI ID=49.1> 

  
entre 100[deg.]C et 150[deg.]C pendant un laps de temps suffisant pour

  
 <EMI ID=50.1> 

  
au moins, avant de soumettre la matière alimentée à la halogénation.

  
 <EMI ID=51.1> 

  
pour enlever des impuretés telles que des halures métalliques solubles, avant de soumettre le mélange à une opération de

  
lixiviation par saumure. Le lavage par l'eau du mélange halogéné  enlève des chlorures métalliques solubles tels le chlorure ferrique,  le chlorure de cuivre, le chlorure de zinc, le chlorure de cadmium,  etc. et ainsi le plomb éventuellement récupéré sera sous une forme  plus pure que celle obtenue auparavant. Le lavage par l'eau du 

  
mélange halogène peut se faire à des tempé&#65533;ures très différentes, 

  
par exemple entre 5[deg.]C et 98[deg.]C, la quantité d'eau qui est utilisée 

  
 <EMI ID=52.1> 

  
halogène. Cette eau de lavage est ensuite séparée du mélange 

  
 <EMI ID=53.1>  

  
 <EMI ID=54.1> 

  
si on le désire être traitée pour récupération des impuretés métalliques qui ont été enlevées et séparées du mélange de plomb  halogéné. Les matières solides sont alors lixiviées par addition d'une solution de saumure à température élevée, en général entre environ

  
 <EMI ID=55.1> 

  
général une solution aqueuse de chlorure de sodium contenant entre environ 20 et environ 35% en poids de chlorure de sodium. Pendant la phase de lixiviation par saumure, le pH de la solution est maintenu entre-4 et 8 par addition d'une solution acide ou caustique telle une solution d'hydroxyde de métaux du groupe IA du

  
Tableau Périodique y compris l'hydroxyde de sodium, l'hydroxyde de potassium, l'hydroxyde de lithium, du Groupe IIA d'oxyde de calcium, magnésium, ou des acides halogénés tels l'acide chlorhydrique, l'acide bromhydrique, etc. En contrôlant le pH de  la solution de lixiviation par saumure entre les limites mentionnées ci-dessus, d'autres impuretés métalliques présentes dans la solution, par exemple cuivre, argent, zinc, cadmium,

  
 <EMI ID=56.1> 

  
 <EMI ID=57.1> 

  
soit par réaction pour former des sulfures -insolubles dans les  conditions de la solution. La lixiviation du mélange se fait pendant  un laps de temps pouvant être compris entre 0,25 heures et 2 heures, &#65533; ou plus, la durée de séjour étant celle qui est suffisante  pour dissoudre le halure de plomb. 

  
Lorsque la phase de lixiviation est-terminée, la solution  est filtrée, le filtrat est envoyé dans une zone de cristallisation  et le plomb est éventuellement récupéré par électrolyse comme  décrit plus haut. 

  
 <EMI ID=58.1> 

  
Dans cet exemple 300 grammes de matière première formée  de sulfure de plomb furent placés dans un flocon présentant des  moyens permettant une rotation constante de réacteur. Après cela,  du chlore gazeux fut introduit dans le réacteur sur une base de demande dictée par la réaction de chloruration. La température du réacteur fut maintenue entre 95[deg.]C et 100[deg.]C 

  
 <EMI ID=59.1> 

  
de la chaleur d'une source formée par une lampe externe. On a

  
laissé la réaction continuer pendant 2 heures, et à la fin de

  
ce laps de temps le produit de la chloruration fut récupéré : on a trouvé qu'il pesait 360 grammes. Le pourcentage de conversion

  
en chlorure de plomb était de 96, 0 %.

  
Après cela, le produit de chloruration en chlorure

  
de plomb fut dissous dans une solution de saumure formée de

  
chlorure de sodium et eau, la dissolution du produit se faisant

  
en maintenant la température de la solution à une valeur de 105[deg.]C. La boue résultante fut soumise à l'agitation pendant un laps de

  
 <EMI ID=60.1> 

  
contenant le chlorure de plomb soluble fut envoyé dans un 

  
t

  
 <EMI ID=61.1> 

  
chute de température dans le cristallisateur a permis la  re-précipitation du chlorure de plomb sous une forme qui se trouvait^ '  dans un état de pureté suffisant pour permettre le séchage  subséquent, la fusion à une température de 56o[deg.]C et la  mélange de chlorure de plomb fondu avec du chlorure de sodium 

  
suivie d'électrolyse. L'électrolyse du sel fondu fut effectuée  à une température de 580[deg.]C en utilisant un voltage de 2,4 volts,

  
le plomb métallique désiré tombant au fond de la cellule étant récupéré en évacuant l'appareil d'électrolyse. 

  
D'une manière similaire à celle décrite dans l'exemple  précédent, 300 grammes d'une charge formée de sulfure de plomb  furent introduits dans un flacon pourvu de moyens permettant la

  
 <EMI ID=62.1> 

  
comprenant du fluor gazeux fut introduit à nouveau dans le  réacteur sur une base de demande, en faisant tourner le réacteur  afin d'assurer que toutes les parties de l'alimentation

  
veniaent en contact avec le fluor. La température du réacteur fut maintenue à environ 1&#65533;.0[deg.]C en utilisant les moyens de chauffage pour amorcer la chaleur, après quoi la nature exothermique

  
de la réaction était suffisante pour permettre le maintien

  
de la température à ce niveau. La réaction fut laissée continuer pendant 2 heures, et à la fin de ce laps de temps l'admission de fluor gazeux &#65533;ut arrêtée et le produit fluoré fut récupéré. 

  
Ensuite, le produit fluorure de plomb fut dissous dans une quantité suffisante d'une solution à 25% de saumure de fluorure de sodium. La dissolution du fluorure de sodium dans

  
la solution de saumure fut faite à une température de 110[deg.]C en agi-

  
 <EMI ID=63.1> 

  
solution fut filtrée en maintenant la température à 100[deg.]C. Le filtrat fut alors envoyé à un cristallisateur maintenu à la tempéra  ture ambiante, la chute de la température ayant pour résultat 

  
la précipitation des cristaux de fluorure de plomb. Les

  
cristaux de fluorure de plomb furent filtrés pour enlever la  solution de saumure et ensuite, après séchage au four à 100[deg.]C  pendant 1 heure on les mélangea avec un sel de fluorure de

  
calcium, Les sels fondus furent alors placés dans une

  
cellule d'électrolyse et furent soumis à l'électrolyse et

  
ainsi on fait passer le plomb à l'état fondu dont il fut

  
récupéré. 

  
 <EMI ID=64.1> 

  
 <EMI ID=65.1> 

  
de plomb furent placés dans un appareil similaire à celui ,décrit. dans les exemples précédents. Le réacteur fut

  
chauffé à une température de 110[deg.]C et fut soumis à une bromuration en présence de brome gazeux qui fut préparé en chauffant du brome à une température élevée au-dessus de son point d'ébullition, et en faisant passer ce brome gazeux

  
dans le réacteur. Le réacteur fut soumis de manière

  
continue à une rotation pendant 2 heures afin d'assurer

  
le mélange complet du sulfure de plomb avec le brome gazeux.

  
A la fin de ce laps de temps, le produit bromure fut

  
récupéré et lixivié dans une solution de saumure similaire

  
à celle décrite dans les exemples précédents. Après lixiviation et séparation du soufre à l'état élémentaire, du résidu et

  
du bromure de plomb soluble par filtrage, le filtrat est envoyé dans uncristallisateur qui est maintenu à la température ambiante. La chute de température aura pour résultat la précipitation des cristaux de bromure de plomb. Ces cristaux sont séparés de la solution de saumure par filtrage, sont séchés et sont fondus avec du bromure de sodium. Le mélange fondu,

  
de bromure de sodium, et de bromure de plomb est alors soumis

  
à l'électrolyse avec un voltage de 2,4 volts, en maintenant

  
la température de la cellule à 550[deg.]C. Le plomb fondu est récupéré par évacuation de la dite cellule et est envoyé

  
au stockage. 

  
 <EMI ID=66.1> 

  
 <EMI ID=67.1> 

  
sulfure de plomb. En utilisant cette température basse il est *

  
 <EMI ID=68.1> 

  
tout en laissant les sulfures des autres métaux relativement

  
 <EMI ID=69.1> 

  
non modifiés par la réaction.

  
Pour illustrer la sélectivité de la chloruration d'un minerai de sulfure de plomb qui contient d'autres métaux comme impuretés, on a chlorura une source porteuse de plomb qui contenait un mélange de sulfure de plomb, du sulfure de cuivre,

  
 <EMI ID=70.1> 

  
La chloruration fut effectuée en faisant passer un mélange de chlore gazeux et air au-dessus du mélange de sulfures métalliques à un taux de 100 cm /minute de chlore et de 800 cm /minute d'air.

  
Après achèvement de la phase de chloruration, le produit fut analysé au moyen de méthodes d'absorption atomique. Les résultats de cette analyse sont donnés dans le Tableau ci-dessous.

  
Tableau I.

  

 <EMI ID=71.1> 


  
 <EMI ID=72.1> 

  
que les minerais du type décrit ci-après contenant du sulfure de

  
zinc, du sulfure ferreux, du sulfure de cuivre et fer et du

  
sulfure de fer et arsenic qui sont chlorurées à des températures

  
plus élevées, montreront une conversion plus forte en chlorure. La  chloruration plus forte de divers métaux avec une sélectivité  correspondamment moindre est donnée dans le tableau II ci-après 

  
 <EMI ID=73.1>  

  
 <EMI ID=74.1> 

  
 <EMI ID=75.1> 

  
 <EMI ID=76.1> 

  
 <EMI ID=77.1> 

  
Tableau Il.

  

 <EMI ID=78.1> 


  
Il est évident q'une comparaison des

  
 <EMI ID=79.1> 

  
dans lesquelles le métal. se trouve présent sous la forme

  
d'un sulfure sont soumises à une phase de chloruration, à des températures supérieures à 120[deg.]C, il y aura une conversion non-sélective de toutes les valeurs métalliques en les chlorures  <EMI ID=80.1> 

  
chlorures correspondants selon les enseignements du brevet des  Etats Unis d'Amérique n[deg.] 442 016, une température dépassant 300[deg.]C 

  
 <EMI ID=81.1> 

  
 <EMI ID=82.1> 

  
complète du sulfure de fer et du sulfure de cuivre ainsi qu'une

  
 <EMI ID=83.1> 

  
20% du zinc en les chlorures.

  
On suppose par conséquent qu'en utilisant une température-  relativement basse comme enseigné dans le procédé selon la présente invention, c'est-à-dire entre 90[deg.]C et 120[deg.]C, lors de la

  
chloruration d'un mélange de sulfures métalliques en employant

  
du chlore gazeux comme agent? chlorurant, il est possible de

  
chlorurer sélectivement du sulfure de plomb en chlorure de

  
plomb tout en laissant les autres sulfures métalliques relativement non-affectés et en facilitant ainsi la séparation du chlorure

  
de plomb désiré des impuretés dans des phases successives. Ce

  
trait inventif de température basse et chloruration sélective

  
n'a pas été décrit dans la technique déjà connue.

Exemple 5 . 

  
Dans cet exemple 500 grammes d'une matière première

  
consistant en sulfure de plomb furent placés dans un four lequel

  
 <EMI ID=84.1> 

  
Après cela, la matière alimentée fut placée dans un flacon pourvu

  
et

  
de moyens de rotation, de moyens d'admission de gaz/de moyens de chauffage comprenant une lampe de chaleur réglable. Les moyens de rotation ont permis une rotation constante de réacteur pour l'agitation de la matière d'alimentation, tandis que la lampe

  
de chaleur pouvait être réglée pour donner une température de réaction constante. Après cela, du chlore gazeux fut

  
introduit dans le réacteur sur la base de demande dictée par

  
la réaction de chloruration. La température du réacteur  <EMI ID=85.1> 

  
 <EMI ID=86.1> 

  
source externe formée par la lampe de chaleur. La réaction fut contins

  
 <EMI ID=87.1> 

  
 <EMI ID=88.1> 

  
 <EMI ID=89.1> 

  
 <EMI ID=90.1> 

  
partie fut lavée à l'eau avec 44 cm d'eau à la température de
25[deg.]C pendant 30 minutes, et après cela le mélange solide de réaction fut séparé de l'eau. L'eau fut analysée et il a été trouvé qu'elle contenait des traces d'éléments en quantités telles qu'indiquées ci-après : 

  
Tableau III.

  

 <EMI ID=91.1> 


  
Les matières polides comprenant le produit de la chloruration du chlorure de plomb et le soufre à l'état élémentaire ainsi que le résidu non dissous, furent dissoutes dans une

  
 <EMI ID=92.1> 

  
 <EMI ID=93.1> 

  
 <EMI ID=94.1> 

  
100[deg.] c en maintenant le pH de la solution à la valeur 6. La boue résultante fut soumise à l'agitation pendant 0,5 heure et filtres. 

  
 <EMI ID=95.1>  <EMI ID=96.1> 

  
 <EMI ID=97.1> 

  
contenant le chlorure de plomb soluble étant envoyé à un cristallisateur qui était maintenu à la température ambiante. Une partie de la liqueur de lixiviation après la cristallisation du chlorure de plomb fut évacuée et analysée, les résultats de l'analyse des éléments en-traces étant donnés ci-après :

  
Tableau IV. 

  

 <EMI ID=98.1> 


  
 <EMI ID=99.1> 

  
a permis de re-précipiter le chlorure de plomb sous une forme

  
 <EMI ID=100.1> 

  
un séchage subséquent, une fusion à une température de 550[deg.]C, et un mélange du chlorure de plomb fondu avec le chlorure de sodium,  suivi d'électrolyse. L'électrolyse des sels en fusion fut réalisée à une tempérture de 550[deg.]C en employant un voltage

  
de 2,4 volts, le plomb métallique requis tombant au fond de la  cellule et étant récupéré par évacuation de l'appareil  d'électrolyse. 

  
La troisième partie du produit de réaction du chlorure de

  
 <EMI ID=101.1> 

  
d'eau à une température de 80[deg.]C. Après la séparation des .matières solides de l'eau, celle-ci fut analysée et l'analyea a donné les résultats suivants :

TABLEAU V.

  

 <EMI ID=102.1> 


  
Après avoir soumis les matières solides à une lixiviation de saumure similairejà cette décrite ci-dessus, l'analyse de

  
 <EMI ID=103.1> 

  
d'éléments : 

  
Tableau VI.

  

 <EMI ID=104.1> 


  
En plus de comparer la teneur en métaux contaminants

  
dans l'eau de lavage et dans la saumure de lixiviation, une autre comparaison fut faite quant à la pureté des cristaux

  
de chlorure de plomb qui ont été précipités dans le procédé

  
dans la phase de lixiviation avec la saumure. Dans le Tableau VII ci-dessous, la colonne 1 donne l'analyse des cristaux de plomb qui ont été obtenus par la lixiviation avec la saumure sans

  
un premier lavage à l'eau du sulfure de plomb chloruré avant

  
la lixiviation. La colonne 2 est une analyse des cristaux de chlorure de plomb qui ont été obtenus dans une phase de lixiviation avec saumure de minerai sulfure de plomb chloruré qui a été lavé à l'eau à une température de 25[deg.]C en un

  
point après la phase de chloruration et avant la lixiviation

  
par saumure, la matière solide ayant été séparée du liquide

  
de lavage à l'eau avant la lixiviation. 

  
 <EMI ID=105.1> 

  

 <EMI ID=106.1> 


  
On voit par conséquent facilement des -tableaux ci-dessus qu'en soumettant le produit plomb chloruré à un lavage par l'eau avant la lixiviation du produit avec saumure, il est possible de

  
 <EMI ID=107.1> 

  
d'éléments en traces qui sont présents dans la matière d'alimen-

  
 <EMI ID=108.1> 

  
précipité dans la lixiviation par Saumurera et permettre

  
ainsi la récupération du plomb métallique requis sous une forme appréciablement plus pure.

Exemple 6.

  
D'une manière similaire à celle décrite dans les exemples ci-dessus, 500 gr. de l'alimentation avec sulfure de plomb pourront être placés dans un four et chauffés à une température

  
 <EMI ID=109.1> 

  
une partie majeure de l'eau qui est présente dans la matière 

  
ii;: t',  <EMI ID=110.1> 

  
pourra être introduite dans un flacon pourvu de moyens de

  
 <EMI ID=111.1> 

  
pourra être soumise continuellement l'agitation pendant

  
 <EMI ID=112.1> 

  
demande. La température du réacteur pourra être maintenue

  
 <EMI ID=113.1>  . amorcer l'élévation de température, après quoi la nature exothermique de la réaction sera d'un niveau suffisant pour maintenir la température au niveau désiré. La fluoration de la matière alimentée consistant en sulfure de plomb pourra  être laissée continuer pendant deux heures, et à la fin de ce laps de temps, l'admission de fluor gazeux pourra être arrêtée et le produit fluoré pourra être récupéré.

  
Ensuite le produit formé par le fluorure de plomb pourra

  
 <EMI ID=114.1> 

  
fluorures métalliques solubles du fluorure de plomb soluble. Après séparation outre solide et liquide, le produit fluorure de

  
plomb solide pourra être dissous dans une quantité suffisante d'une solution à 25% de saumure constituée par du chlorure

  
de sodium à une température de 110[deg.] C pendant 0,5 heures tout en soumettant la masse à une agitation continue. Pendant la durée de séjour de 0,5 heures, le pH de la solution pourra être maintenu entre environ 4 et environ 8 par l'introduction d'une solution d'hydroxyde de sodium, la quantité de matière caustique étant celle qui est suffisante pour maintenir les limites désirées pour le pH. A la fin de la durée de séjour, le produit soluble est filtré à la température élevée de 110[deg.]C et le filtrat est envoyé dans un cristallisateur maintenu à la température ambiante par des moyens de refroidissement externes, la chute de

  
 <EMI ID=115.1>   <EMI ID=116.1> 

  
 <EMI ID=117.1> 

  
de calcium. Les sels fondus peuvent ensuite être placés dans 

  
 <EMI ID=118.1> 

  
passera ainsi dans un état fondu et en sera récupéré.

Exemple 7.

  
 <EMI ID=119.1> 

  
d'un concentré formé par du sulfure de plomb peut être placé

  
dans un four et chauffé à une température de 110[deg.]C

  
pendant un laps de temps suffisant pour enlever substantiellement toute l'eau qui pourrait être présente dans le concentré de sulfure de plomb. Le concentré est ensuite placé dans un réacteur qui

  
 <EMI ID=120.1> 

  
bromuration en présence de brome gazeux qui pourra être préparé par

  
chauffage du brome à une température élevée au-dessus de son point d'ébullition. et on fait passer le brome gazeux dans

  
le réacteur. Le réacteur est soumis à une rotation continue

  
afin d'assurer un mélange complet du concentré formé par le sulfure de plomb avec le brome gazeux, pendant deux heures. A la fin

  
 <EMI ID=121.1> 

  
 <EMI ID=122.1> 

  
est séparée du produit solide et ce dernier est ensuite alors envoyé à un appareil de lixiviation par saumure dans lequel il

  
est mis en contact avec une solution de saumure similaire à celle indiquée dans l'exemple 1 ci-dessus. La lixiviation par la solution

  
 <EMI ID=123.1> 

  
le pH de la solution de saumure étant maintenu entre environ 4  <EMI ID=124.1> 

  
lixiviation, la liqueur de lixiviation impure est envoyée à  température élevée dans un cristallisateur maintenue la tempéra-  ture ambiante. La chute de la température aura pour résultat  la précipitation des cristaux de bromure de plomb, ces  cristaux étant séparés par filtration de la solution de saumure.  Après séchage des cristaux de bromure de plomb, ceux-ci peuvent

  
 <EMI ID=125.1> 

  
de sodium et de bromure de plomb pourra ensuite être soumis à l'électrolyse avec un voltage de 2,4 volts en maintenant la température de la cellule à 550[deg.]C. Le plomb fondu pourra être récupéré par évacuation de la cellule et envoyé ensuite au stockage. 

  
 <EMI ID=126.1>  <EMI ID=127.1> 

  
comprenant les phases suivantes : 

  
 <EMI ID=128.1> 

  
brome ou du fluor gazeux à une température comprise entre

  
 <EMI ID=129.1> 

  
 <EMI ID=130.1> 

  
3[deg.]) filtrage de la solution résultante pour séparer du soufre à l'état élémentaire, un résidu et un halure soluble de plomb,.

  
4[deg.]) cristallisation de ce halure de plomb, et 5[deg.]) récupération du plomb à l'état métallique par électrolyse.

Claims (1)

  1. 2. Procédé selon la revendication 1, comprenant les phases additionnelles de séchage de la dite solution avant <EMI ID=131.1>
    du dit sulfure de plomb halogène avant la dite deuxième phase de lixiviation par saumure.
    3. Procédé selon la revendication -2, caractérisé en
    ce que le séchage du sulfure de plomb se fait à une température comprise entre 100[deg.]C et 150[deg.] C.
    4. Procédé selon les revendications 2 ou 3, caractérisé en ce que le pH de la dite saumure est maintenu entre 4 et 8.
    5. Procédé selon n'importe laquelle des revendications 1 à 4, caractrisé en ce que le sulfure de plomb est chloruré par traitement avec du chlore gazeux. <EMI ID=132.1>
    6. Le procédé selon l'une quelconque des revendications 1 à 5, dans lequel le dit mélange traité est lixivié à une température
    <EMI ID=133.1>
    <EMI ID=134.1>
    <EMI ID=135.1>
    caractérisé en ce que le dit filtrage se fait à une température comprise entre 80 et 120[deg.]C.
    8. Procédé selon n'importe laquelle des revendications
    1 à 7, caractérisé en ce que l'électrolyse se fait en utilisant un mélange de sels en fusion.
    9. Procédé selon n'importe laquelle des revendications 1 à 8, caractérisé en ce que le dit mélange fondu de sels, est choisi dans le groupe consistant en un mélange chlorure de sodium et chlorure de plomb, un mélange chlorure de potassium et chlorure de plomb, et un mélange bromure de sodium et bromure de plomb.
    <EMI ID=136.1>
    <EMI ID=137.1>
    <EMI ID=138.1>
    de plomb est présent en quantité comprise entre 80 et 60% en poids du dit mélange.
    11. Produits obtenus par un procédé tel que revendiqué dans n'importe laquelle des revendications 1 à 10.
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