BE835424A - 99MB AND 133XE MANUFACTURING PROCESS - Google Patents

99MB AND 133XE MANUFACTURING PROCESS

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BE835424A
BE835424A BE161735A BE161735A BE835424A BE 835424 A BE835424 A BE 835424A BE 161735 A BE161735 A BE 161735A BE 161735 A BE161735 A BE 161735A BE 835424 A BE835424 A BE 835424A
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BE
Belgium
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emi
target
solution
acidified
irradiated
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Application number
BE161735A
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French (fr)
Inventor
R Hecq
J Salacz
L Turcato
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    • GPHYSICS
    • G21NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21GCONVERSION OF CHEMICAL ELEMENTS; RADIOACTIVE SOURCES
    • G21G1/00Arrangements for converting chemical elements by electromagnetic radiation, corpuscular radiation or particle bombardment, e.g. producing radioactive isotopes
    • G21G1/04Arrangements for converting chemical elements by electromagnetic radiation, corpuscular radiation or particle bombardment, e.g. producing radioactive isotopes outside nuclear reactors or particle accelerators
    • G21G1/06Arrangements for converting chemical elements by electromagnetic radiation, corpuscular radiation or particle bombardment, e.g. producing radioactive isotopes outside nuclear reactors or particle accelerators by neutron irradiation
    • G21G1/08Arrangements for converting chemical elements by electromagnetic radiation, corpuscular radiation or particle bombardment, e.g. producing radioactive isotopes outside nuclear reactors or particle accelerators by neutron irradiation accompanied by nuclear fission

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Description

       

   <EMI ID=1.1> 

  
La présente invention est relative à un procédé

  
de fabrication de 99 Mo et de <1><3><3> Xe suivant lequel on irradie

  
une cible contenant une substance fissile, on dissout la

  
cible irradiée en milieu basique, on extrait de la solution 1/ ainsi obtenue le 99 Mo et on récupère le <1><3><3> Xe de la phase  gazeuse qui se produit par la dissolution de la cible dans

  
le milieu basique..

  
Suivant un procédé connu de ce genre on attaque

  
la cible irradiée dans NaOH8M et on récupère le molybdène

  
de la solution ainsi produite par une extraction liquideliquide.

  
Un inconvénient de ce procédé connu est Le dégagement d'hydrogène lors de la dissolution. La technologie d'extraction de ce procédé connu est complexe et il produit des déchets liquides importants.

  
L'invention a notamment pour but de remédier

  
à ces inconvénients.

  
Un autre but de l'invention est la préparation,

  
 <EMI ID=2.1> 

  
d'activité spécifique élevée et de haute pureté radiochimique.

  
A cet effet on filtre la solution, on acidifie

  
la solution filtrée et on extrait de cette.solution acide

  
le 99Mo par une extraction chromatographique.

  
..Il. est à remarquer que suivant un autre procédé connu on attaque.directement des cibles irradiées dans un <EMI ID=3.1>  par un extraction chromatographique sur alumine. 

  
Ce procédé connu à l'attaque directe des cibles irradiées en.milieu..acide présente l'inconvénient que la totalité des produits de fission non gazeux est dissoute dans la solution acide, de sorte que le molybdène de la solution est plus contaminé que suivant la présente intention. Les produits de fission gazeux sont accompagnés de NO et de N02 et une épuration chimique très sévère de la phase gazeuse lors de la récupération du xénon est nécessaire, vu que la présence d'oxydes d'azote est proscrite dans

  
les produits à usage médical. La technologie de la récupération du xénon est alourdie à cause de la contamination par lés radio-iodes et -bromes.

  
Selon un autre procédé connu on dissout également directement des cibles irradiées dans un milieu acide. Cette dissolution est suivie d'une précipitation du molybdène

  
 <EMI ID=4.1> 

  
Ce dernier/procédé présente l'inconvénient que la solution contenant le Mo et des traces d'impuretés doit subir une épuration pouvant consister soit en une seconde précipitation

  
 <EMI ID=5.1> 

  
en solution, soit en une chromatographie sur un échangeur ionique minéral, alumine ou zircone par exemple, sur du charbon activé, ou sur du charbon de bois portant un dépôt d'argent.

  
Dans une forme de réalisation avantageuse de l'invention on dissout la cible irradiée dans un mélange d'une base forte et de nitrate.

  
Dans une forme de réalisation préférée de l'invention on acidifie la solution filtrée par l'acide nitrique concentré..

  
Dans une forme de réalisation particulière de l'invention on acidifie la solution filtrée en présence d'un oxydant énergique.

  
Dans une forme de réalisation toute particulière

  
de l'invention on charge la solution filtrée à acidifier 

  
par de l'iode inactif.

  
Dois une forme de réalisation de.l'invention appliquée de préférence on réalise l'extraction chromatographique  en passant la solution acidifiée sur une colonne d'adsorbant sur laquelle on fait passer ensuite un éluant.

  
D'autres détails et particularités de l'invention ressortiront de la description d'un procédé de fabrication de

  
 <EMI ID=6.1> 

  
d'exemple non limitatif et avec référence aux dessins ci-annexés.

  
La figure 1 est une vue en coupe d'une cible utilisée dans un procédé de fabrication de 99 Mo et de <1><3><3> Xe suivant l'invention. La figure 2 est une vue en coupe selon la ligne

  
II-II de la figure 1. 

  
La figure 3 est une représentation schématique des étapes principales de ce procédé de fabrication de 99 Mo

  
et de <1><3><3>Xe.

  
Dans les figures 1 et &#65533; les mêmes notations

  
de référence désignent des éléments identiques.

  
Le procédé comprend essentiellement les étapes suivantes :
- l'irradiation d'une cible contenant une substance fissile;
- la dissolution de la cible irradiée en milieu basique; cette dissolution est combinée avec l'injection d'un gaz porteur dans la solution;
- l'épuration des gaz qui se dégagent lors de la dissolution et la captation du <1><3><3> Xe; - la filtration de la solution;
- l'acidification de la solution en présence d'un oxydant énergique et chargement de la solution en iode inactif ; 
- l'extraction chromatographique du 99 Mo.

  
Les détails des différentes étapes de ce procédé sont décrits ci-après.

  
La cible.

  
La cible est composée de matière fissile 1 recouverte d'un tube d'aluminium 2, formant enveloppe. 

  
La cible présente par conséquent la forme d'un. 

  
tube dont les parois enferment de la matière fissile, comme

  
il est représenté aux figures 1 et 2.

  
La longueur totale de la cible, c.-à-d. la

  
dimension dans la direction de l'axe du tube, est de 160 mm, son diamètre intérieur est de 12,96 mm et son diamètre extérieur est de 15,50 mm.

  
Le combustible a une longueur de 148 mm: il reste donc à une distance d'environ 6 mm des deux extrémités du 

  
tube. La largeur du combustible est de 34 mm; il ne s'étend donc pas sur tout le contour du tube. L'épaisseur du combustible est de 0,51 mm.

  
 <EMI ID=7.1> 

  
cm de longueur de cible et un volume total de 2,566 cm<3>.

  
Le combustible contient de l'uranium enrichi

  
à 93 %. Le poids d'uranium par cible est de 0,514 g. La cible comprend, par conséquent, environ 0,478 g de 235 U. Le reste est de l'aluminium.

  
L'irradiation.

  
Comme la matière fissile est prise dans un tube d'aluminium de faible épaisseur, la surface réfrigérable par unité de volume de combustible est maximale. Pour un 

  
flux de chaleur évacuable donné, le plus haut niveau de  production est permis. 

  
La cible décrite peut donc être soumise à un flux  neutronique élevé. 

  
Des cibles telles que décrites sont soumises, 

  
 <EMI ID=8.1> 

  
pendant 66 heures.

  
La dissolution en milieu basique.

  
 <EMI ID=9.1> 

  
irradié sont dissoutes dans 1215 ml de dissolvant après
24 heures de refroidissement. Le dissolvant est un mélange NaOH3M, NaN034M..

  
L'iniection du gaz porteur.

  
On injecte dans la solution ainsi obtenue pendant une demi-heure de l'hélium comme gaz porteur avec un débit de 100 litres par heure.

  
Il s'échappe de la solution un mélange gazeux, tandis qu'une partie de la cible n'est pas solubilisée.

  
Il-se forme donc :

  
a. une phase gazeuse s'échappant de la solution,

  
 <EMI ID=10.1> 

  
dite et constituée du dissolvant et des éléments solubles dans ce dernier

  
et  <EMI ID=11.1> 

  
dans le dissolvant.

  
L'épuration des gaz qui se dégagent lors de la dissolution.

La phase gazeuse comprend notamment l'hélium,

  
. les vapeurs d'ammoniac provenant de la réaction du dissolvant avec l'aluminium, les xénons et les kryptons.

  
Le mélange gazeux dégagé est introduit dans une

  
 <EMI ID=12.1> 

  
et l'eau sont éliminés.

  
Le tamis moléculaire dans le commerce sous les références "Arion" NK20 filés 1,5 mm est un tamis moléculaire pouvant être utilisé.

  
 <EMI ID=13.1> 

  
rognures de cuivre et réfrigéré à l'extérieur par de l'azote liquide.

  
Les xénons et les kryptons sont ainsi condensés

  
 <EMI ID=14.1> 

  
Par l'enlèvement de l'azote liquide on obtient l'évaporation et les gaz qui s'évaporent sont captés,selon une technique connue,dans un autre récipient refroidi.

  
 <EMI ID=15.1> 

  
quelle forme. 

  
La filtration de la solution.

  
La phase liquide est séparée de la phase solide par filtration au moyen d'un filtre Buchner avec membrane en fibres de verre.

  
Le filtre retient la phase solide contenant notamment l'uranium et la majeure partie des produits de fission.

  
La phase liquide qui traverse le filtre constitue la solution de Mo à retraiter. L'uranium et une partie des produits de fission étant retenus par le filtre, la solution de Mo ne contient qu'une fraction de l'activité totale à la sortie du réacteur.

  
Traitemen t de la hase liquide.

  
Le traitement de la phase liquide comporte :

  
a. une dilution

  
b. une acidification et

  
c. une extraction chromatographique comprenant

  
 <EMI ID=16.1> 

  
et

  
 <EMI ID=17.1> 

  
liquide.

  
Dilution et acidification.

  
La dilution et l'acidification confectionnent-un milieu permettant la fixation ultérieure du 99 Mo.

  
Les conditions de la dilution et de l'acidification ont été déterminées en fonction des points suivants. 

  
a. Le volume de la solution contenant le 99 Mo à fixer

  
doit être le plus\réduit possible.

  
&#65533;. La précipitation de sels d'aluminium par l'anion de

  
l'acide utilisé pour l'acification est à éviter. y. La quantité d'acide ajoutée doit être suffisante pour

  
redissoudre totalement l'hydroxyde d'aluminium formé à la neutralisation.

  
 <EMI ID=18.1> 

  
On rince en deux fois le filtre au moyen de
1215 ml d'eau et ajoute ces eaux de ..rinçage à la phase liquide séparée par la filiation.

  
L'acidification est réalisée en ajoutant environ 1100 ml d'acide nitrique concentré, par

  
exemple 15 N, en chauffant à une température d'ébullition pendant environ une heure et en agitant. Ce chauffage et cette agitation activent la redissolution de l'hydroxyde d'aluminium..

  
La solution obtient ainsi une molarité voisine

  
 <EMI ID=19.1> 

  
Une grande partie de l'iode se dégage suite

  
 <EMI ID=20.1> 

  
Pour améliorer ce dégagement de l'iode lors de l'acidification on acidifie par de l'HNO- concentré

  
 <EMI ID=21.1> 

  
atteint ainsi 85 %.

  
Le KIO3 joue le rôle d'oxydant énergique et charge en même temps le liquide d'iode inactif.

  
En opérant dans ces conditions et pour les quantités décrites on travaille avec environ 10 fois la quantité d'oxydant théoriquement nécessaire.

  
L'extraction chromatoqraphique.

  
Cette extraction comprend la fixation du molybdène suivie de son élution. 

  
La solution acide est fixée sur une colonne d'une section de 10 cm<2> comprenant 220 ml d'alumine,constituant l'adsorbant.

  
L'alumine utilisée est du type WOELM-Acide anionotrope-activité 1.

  
Avant fixation de la solution acide, l'adsorbant est vieilli artificiellement par le passage successif des réactifs suivants :

  

 <EMI ID=22.1> 


  
La vitesse de passage n'est pas critique mais est, par exemple, de l'ordre de 20 cc/min.

  
 <EMI ID=23.1> 
-2 -1 la colonne à une vitesse de 2 ml cm min , ce qui fixe totalement le Mo.

  
L'alumine est ensuite lavée avec 600 ml d'acide nitrique molaire, avec 300 ml d'eau et finalement avec

  
 <EMI ID=24.1> 

  
 <EMI ID=25.1> 

  
On fait finalement passer sur la colonne 1200 ml d'ammoniaque molaire à une vitesse de 2 ml/cm<2>/min..

  
Le molybdène fixé est ainsi sélectivement élue à 85 %.

  
Ce 99Mo ainsi préparé présente une pureté

  
 <EMI ID=26.1> 

  
 <EMI ID=27.1> 

  
On peut le débarasser de contaminants restants par une épuration complémentaire connue comme telle et ne faisant pas partie de l'invention selon la présente demande de brevet. 

  
x

  
x x

  
La même colonne peut être utilisée pour plusieurs cycles de production à condition d'être lavée et régénérée par le passage successif des liquides suivants :

  
 <EMI ID=28.1> 

  
500 ml NaOH 3M

  
1000 ml H20

  
La vitesse de passage n'est pas critique mais est, par exemple, de l'ordre de 20 cc/min

  
x

  
x x

  
 <EMI ID=29.1> 

  
Le 99 Mo et le 133?Ce sont préparés à partir d'une même cible irradiée.

  
Comme le milieu basique ne dissout pas l'uranium

  
et seulement une partie des produits de fissions, la solution basique filtrée est partiellement décontaminée. L'installation peut donc être protégée par un blindage moins important.

  
L'attaque de l'aluminium qui compose l'enveloppe

  
 <EMI ID=30.1> 

  
gaz porteur est traité par des moyens simples en vue de l'extraction du xénon.

  
 <EMI ID=31.1> 

  
auront décru suffisamment au jour d'utilisation.pour n'être plus présents qu'à l'état de traces.

  
 <EMI ID=32.1> 

  
heures sur 1,434 g de 235 U (trois cibles), les poids et activités du 

  
 <EMI ID=33.1> 

  
des cibles sont ceux du tableau donné ci-après.

  

 <EMI ID=34.1> 


  
Le tableau ci-dessus donne les.poids et activités des quatre radio-éléments ..après 24 heures de refroidissement des cibles donc au'moment où ces éléments sont libérés par la dissolution de la cible. Les gaz récupérés étant isolés de leur isotope mère dès cet instant, le niveau de contamina-

  
 <EMI ID=35.1> 

  
peut- être calculé par application des facteurs de décroissance. 

  
Le tableau ci-dessous donne les activités pour les différents éléments 24 heures, 5 jours, 10 jours et
15 jours après la sortie du réacteur.

  

 <EMI ID=36.1> 


  
Le xénon produit selon le procédé décrit rencontre bien Les normes de pureté radionuclidique imposées pour l'application en médicine nucléaire telle que l'étude des fonctions respiratoire et circulatoire. 

  
 <EMI ID=37.1> 

  
au pour-cent dans du <1><3><3> Xe ayant décru une quinzaine débours.

  
Un autre avantage du procédé décrit réside dans

  
le dégagement de l'iode à 85 % par l'acidification en milieu oxydant énergique. Cette opération qui a pour but de transformer la solution basique en une solution acide qui se

  
prête à une épuration chromatographique constitue, en elle-même, une épuration, suite au dégagement de l'iode.

  
Un autre avantage du procédé décrit réside dans

  
les rendements de récupération très élevés : 100 % pour le

  
 <EMI ID=38.1> 

  
pour le 99 Mo.

  
Encore un autre avantage du procédé décrit

  
réside dans le fait que la solution ammoniacale constituant le produit final de l'extraction chromatographique et contenant le 99 Mo ne contient plus que des traces d'iode

  
de l'ordre d'un millième de la quantité initialement présente.

  
Il doit être entendu que l'invention n'est nullement limitée à la forme d'exécution décrite ci-avant et que

  
bien des modifications peuvent y être apportées sans sortir du cadre de la présente demande de brevet.

  
C'est ainsi, par exemple, que l'acidification peut se faire en présence de Br2 comme oxydant énergique en rempla-

  
 <EMI ID=39.1> 

  
La solution peut alors être chargée d'iode inactif d'une autre façon, par exemple par dissolution d'iodure dans la phase liquide.



   <EMI ID = 1.1>

  
The present invention relates to a process

  
of production of 99 Mo and <1><3> <3> Xe according to which one irradiates

  
a target containing a fissile substance, the

  
target irradiated in a basic medium, the 99 Mo is extracted from the solution 1 / thus obtained and the <1><3> <3> Xe of the gas phase which is produced by the dissolution of the target in

  
the basic environment.

  
According to a known method of this kind, we attack

  
the target irradiated in NaOH8M and the molybdenum is recovered

  
of the solution thus produced by liquid-liquid extraction.

  
A drawback of this known process is the evolution of hydrogen during dissolution. The extraction technology of this known process is complex and it produces large liquid waste.

  
The object of the invention is in particular to remedy

  
to these drawbacks.

  
Another object of the invention is the preparation,

  
 <EMI ID = 2.1>

  
high specific activity and high radiochemical purity.

  
For this purpose the solution is filtered, it is acidified

  
the filtered solution and extracted from this acidic solution

  
the 99Mo by chromatographic extraction.

  
..He. It should be noted that, according to another known process, targets irradiated in an <EMI ID = 3.1> are attacked directly by chromatographic extraction on alumina.

  
This known method for the direct attack of the targets irradiated in acid medium has the disadvantage that all of the non-gaseous fission products are dissolved in the acid solution, so that the molybdenum in the solution is more contaminated than following the present intention. The gaseous fission products are accompanied by NO and N02 and a very severe chemical purification of the gas phase during the recovery of the xenon is necessary, since the presence of nitrogen oxides is prohibited in

  
products for medical use. The technology of xenon recovery is burdened by contamination by radioiodines and bromines.

  
According to another known method, irradiated targets are also dissolved directly in an acid medium. This dissolution is followed by precipitation of molybdenum.

  
 <EMI ID = 4.1>

  
The latter / process has the drawback that the solution containing Mo and traces of impurities must undergo a purification which may consist either of a second precipitation

  
 <EMI ID = 5.1>

  
in solution, either by chromatography on an inorganic ion exchanger, alumina or zirconia for example, on activated carbon, or on charcoal bearing a deposit of silver.

  
In an advantageous embodiment of the invention, the irradiated target is dissolved in a mixture of a strong base and nitrate.

  
In a preferred embodiment of the invention the filtered solution is acidified with concentrated nitric acid.

  
In a particular embodiment of the invention, the filtered solution is acidified in the presence of a strong oxidant.

  
In a very particular embodiment

  
of the invention, the filtered solution to be acidified is charged

  
by inactive iodine.

  
In one embodiment of the invention preferably applied, the chromatographic extraction is carried out by passing the acidified solution through an adsorbent column over which an eluent is then passed.

  
Other details and features of the invention will emerge from the description of a method for manufacturing

  
 <EMI ID = 6.1>

  
by way of non-limiting example and with reference to the accompanying drawings.

  
Figure 1 is a sectional view of a target used in a 99MB and <1><3> <3> Xe manufacturing process according to the invention. Figure 2 is a sectional view along the line

  
II-II of figure 1.

  
Figure 3 is a schematic representation of the main steps of this 99 MB manufacturing process

  
and <1><3> <3> Xe.

  
In Figures 1 and &#65533; the same notations

  
references designate identical elements.

  
The process essentially comprises the following steps:
- irradiation of a target containing a fissile substance;
the dissolution of the irradiated target in a basic medium; this dissolution is combined with the injection of a carrier gas into the solution;
- the purification of the gases which are released during the dissolution and capture of <1><3> <3> Xe; - filtration of the solution;
- acidification of the solution in the presence of a strong oxidant and loading the solution with inactive iodine;
- chromatographic extraction of 99 Mo.

  
The details of the different steps of this process are described below.

  
Target.

  
The target is composed of fissile material 1 covered with an aluminum tube 2, forming an envelope.

  
The target therefore has the shape of a.

  
tube whose walls enclose fissile material, as

  
it is shown in Figures 1 and 2.

  
The total length of the target, i.e. the

  
dimension in the direction of the axis of the tube, is 160 mm, its inner diameter is 12.96 mm and its outer diameter is 15.50 mm.

  
The fuel has a length of 148 mm: it therefore remains at a distance of about 6 mm from both ends of the

  
tube. The width of the fuel is 34 mm; it therefore does not extend over the entire contour of the tube. The thickness of the fuel is 0.51 mm.

  
 <EMI ID = 7.1>

  
cm of target length and a total volume of 2.566 cm <3>.

  
The fuel contains enriched uranium

  
at 93%. The weight of uranium per target is 0.514 g. The target therefore comprises about 0.478 g of 235 U. The remainder is aluminum.

  
Irradiation.

  
As the fissile material is taken in a thin aluminum tube, the refrigerable surface per unit volume of fuel is maximum. For a

  
given exhaust heat flow, the highest level of production is allowed.

  
The target described can therefore be subjected to a high neutron flux.

  
Targets as described are submitted,

  
 <EMI ID = 8.1>

  
for 66 hours.

  
Dissolution in a basic medium.

  
 <EMI ID = 9.1>

  
irradiated are dissolved in 1215 ml of solvent after
24 hour cooling. The solvent is a mixture of NaOH3M, NaN034M ..

  
The inection of the carrier gas.

  
Helium as carrier gas is injected into the solution thus obtained for half an hour at a flow rate of 100 liters per hour.

  
A gas mixture escapes from the solution, while part of the target is not solubilized.

  
It is therefore formed:

  
at. a gas phase escaping from the solution,

  
 <EMI ID = 10.1>

  
said and consisting of the solvent and soluble elements in the latter

  
and <EMI ID = 11.1>

  
in the solvent.

  
The purification of gases which are released during dissolution.

The gas phase comprises in particular helium,

  
. ammonia vapors from the reaction of the solvent with aluminum, xenons and kryptons.

  
The released gas mixture is introduced into a

  
 <EMI ID = 12.1>

  
and water are removed.

  
The molecular sieve commercially available under the references "Arion" NK20 spun 1.5 mm is a molecular sieve which can be used.

  
 <EMI ID = 13.1>

  
copper chippings and refrigerated outside with liquid nitrogen.

  
Xenons and kryptons are thus condensed

  
 <EMI ID = 14.1>

  
By removing the liquid nitrogen, evaporation is obtained and the gases which evaporate are collected, according to a known technique, in another cooled container.

  
 <EMI ID = 15.1>

  
what form.

  
Filtration of the solution.

  
The liquid phase is separated from the solid phase by filtration using a Buchner filter with glass fiber membrane.

  
The filter retains the solid phase containing in particular uranium and the major part of the fission products.

  
The liquid phase which passes through the filter constitutes the Mo solution to be reprocessed. The uranium and part of the fission products being retained by the filter, the Mo solution contains only a fraction of the total activity at the outlet of the reactor.

  
Treatment of the liquid base.

  
The treatment of the liquid phase includes:

  
at. a dilution

  
b. acidification and

  
vs. a chromatographic extraction comprising

  
 <EMI ID = 16.1>

  
and

  
 <EMI ID = 17.1>

  
liquid.

  
Dilution and acidification.

  
The dilution and the acidification make a medium allowing the subsequent fixation of 99 Mo.

  
The conditions of dilution and acidification were determined based on the following points.

  
at. The volume of the solution containing the 99 Mo to be fixed

  
should be as small as possible.

  
&#65533;. The precipitation of aluminum salts by the anion of

  
the acid used for acidification should be avoided. y. The amount of acid added should be sufficient to

  
completely redissolve the aluminum hydroxide formed on neutralization.

  
 <EMI ID = 18.1>

  
The filter is rinsed twice using
1215 ml of water and adds these rinsing waters to the liquid phase separated by the parentage.

  
Acidification is carried out by adding approximately 1100 ml of concentrated nitric acid, for example

  
Example 15 N, heating at a boiling temperature for about an hour and stirring. This heating and agitation activates the redissolution of the aluminum hydroxide.

  
The solution thus obtains a similar molarity

  
 <EMI ID = 19.1>

  
Much of the iodine is released as a result

  
 <EMI ID = 20.1>

  
To improve this release of iodine during acidification, we acidify with concentrated HNO-

  
 <EMI ID = 21.1>

  
thus reaches 85%.

  
KIO3 acts as a strong oxidizer and at the same time charges the liquid with inactive iodine.

  
By operating under these conditions and for the amounts described, we work with approximately 10 times the amount of oxidant theoretically necessary.

  
Chromatographic extraction.

  
This extraction comprises the fixation of the molybdenum followed by its elution.

  
The acid solution is fixed on a column with a section of 10 cm <2> comprising 220 ml of alumina, constituting the adsorbent.

  
The alumina used is of the WOELM-Anionotropic acid-activity 1 type.

  
Before fixing the acid solution, the adsorbent is artificially aged by the successive passage of the following reagents:

  

 <EMI ID = 22.1>


  
The passage speed is not critical but is, for example, of the order of 20 cc / min.

  
 <EMI ID = 23.1>
-2 -1 column at a speed of 2 ml cm min, which totally fixes the Mo.

  
The alumina is then washed with 600 ml of molar nitric acid, with 300 ml of water and finally with

  
 <EMI ID = 24.1>

  
 <EMI ID = 25.1>

  
1200 ml of molar ammonia are finally passed through the column at a speed of 2 ml / cm 2 / min.

  
The fixed molybdenum is thus selectively eluted at 85%.

  
This 99Mo thus prepared exhibits a purity

  
 <EMI ID = 26.1>

  
 <EMI ID = 27.1>

  
It can be freed from remaining contaminants by an additional purification known as such and not forming part of the invention according to the present patent application.

  
x

  
x x

  
The same column can be used for several production cycles provided it is washed and regenerated by the successive passage of the following liquids:

  
 <EMI ID = 28.1>

  
500 ml 3M NaOH

  
1000 ml H2O

  
The passage speed is not critical but is, for example, of the order of 20 cc / min

  
x

  
x x

  
 <EMI ID = 29.1>

  
99MB and 133? These are prepared from the same irradiated target.

  
As the basic medium does not dissolve uranium

  
and only part of the fission products, the filtered basic solution is partially decontaminated. The installation can therefore be protected by less shielding.

  
The attack of the aluminum that makes up the envelope

  
 <EMI ID = 30.1>

  
Carrier gas is treated by simple means with a view to extracting xenon.

  
 <EMI ID = 31.1>

  
will have decreased sufficiently on the day of use to be present only in traces.

  
 <EMI ID = 32.1>

  
hours on 1.434 g of 235 U (three targets), the weights and activities of the

  
 <EMI ID = 33.1>

  
targets are those in the table given below.

  

 <EMI ID = 34.1>


  
The above table gives les.weights and activities of the four radio-elements ..after 24 hours of cooling of the targets therefore at the moment when these elements are released by the dissolution of the target. As the gases recovered are isolated from their mother isotope from this moment, the level of contamination

  
 <EMI ID = 35.1>

  
perhaps calculated by applying decay factors.

  
The table below gives the activities for the different elements 24 hours, 5 days, 10 days and
15 days after leaving the reactor.

  

 <EMI ID = 36.1>


  
The xenon produced according to the process described meets well the radionuclidic purity standards imposed for the application in nuclear medicine such as the study of respiratory and circulatory functions.

  
 <EMI ID = 37.1>

  
at the percent in the <1><3> <3> Xe having reduced fifteen disbursements.

  
Another advantage of the method described lies in

  
the release of iodine at 85% by acidification in a vigorous oxidizing medium. This operation which aims to transform the basic solution into an acid solution which

  
ready for chromatographic purification constitutes, in itself, a purification, following the release of iodine.

  
Another advantage of the method described lies in

  
very high recovery yields: 100% for the

  
 <EMI ID = 38.1>

  
for the 99 Mo.

  
Yet another advantage of the described method

  
lies in the fact that the ammoniacal solution constituting the final product of the chromatographic extraction and containing the 99 Mo now contains only traces of iodine

  
of the order of a thousandth of the quantity initially present.

  
It should be understood that the invention is in no way limited to the embodiment described above and that

  
many modifications can be made to it without departing from the scope of the present patent application.

  
Thus, for example, the acidification can take place in the presence of Br2 as a strong oxidant in replacement.

  
 <EMI ID = 39.1>

  
The solution can then be loaded with inactive iodine in another way, for example by dissolving iodide in the liquid phase.


    

Claims (1)

<EMI ID=40.1> <EMI ID = 40.1> La présence d'un oxydant énergique lors de l'acidifi- cation et le chargement préalable par de l'iode inactif ne sont d'ailleurs pas tout à fait indispensables. The presence of an energetic oxidant during the acidification and the preliminary loading with inactive iodine are not, moreover, entirely essential. Pour l'extraction chromatographique l'alumine peut être remplacée par de nombreux autres agents adsorbants, par exemple le charbon actif traité à l'argent et divers oxydes, silicates et phosphates, tels que les oxydes de For the chromatographic extraction alumina can be replaced by many other adsorbents, for example activated carbon treated with silver and various oxides, silicates and phosphates, such as oxides of zirconium, d'aluminium et de fer, le phosphate d'aluminium zirconium, aluminum and iron, aluminum phosphate et le s il icate d'aluminium. and the aluminum icate. Si on irradie une cible à teneur plus faible If we irradiate a lower grade target en aluminium les concentrations et volumes optimaux in aluminum the optimal concentrations and volumes des solutions d'attaque seront différents de ceux décrits ci-dessus. attack solutions will be different from those described above. Le xénon peut être débarrassé de l'ammoniac par barbotage dans une solution acide remplaçant l'épuration The xenon can be freed from ammonia by bubbling through an acidic solution replacing the scrubbing décrite. described. La dissolution basique pourrait être réalisée Basic dissolution could be performed dans NaOH. La dissolution de l'aluminium s'accompagnerait cependant d'un dégagement d'hydrogène. :, in NaOH. The dissolution of aluminum would however be accompanied by a release of hydrogen. :, L'hélium peut être remplacé par un autre gaz Helium can be replaced by another gas porteur. Ce dernier doit être choisi en tenant compte des impératifs imposés par le procédé de captation du 133?Ce. carrier. The latter must be chosen taking into account the requirements imposed by the process for capturing 133? REVENDICATIONS. CLAIMS. <EMI ID=41.1> <EMI ID = 41.1> suivant lequel on irradie une cible contenant une substance fissile, on dissout la cible irradiée en milieu basique, on entrait de la solution ainsi obtenue le 99 Mo, et on récupère according to which one irradiates a target containing a fissile substance, one dissolves the irradiated target in basic medium, one enters from the solution thus obtained the 99 Mo, and one recovers <EMI ID=42.1> <EMI ID = 42.1> de la cible dans le milieu basique, caractérisé of the target in the basic medium, characterized en c e qu'on filtre la solution, qu'on acidifie la solution <EMI ID=43.1> in that the solution is filtered, the solution acidified <EMI ID = 43.1> extraction chromatographique. chromatographic extraction. 2. Procédé selon la revendication précédente, caractérisé e n c e qu'on irradie une cible contenant comme substance fissile de l'uranium. 2. Method according to the preceding claim, characterized in that a target is irradiated containing uranium as fissile substance. 3. Procédé selon la revendication précédente, caractérisé e n ce qu'on irradie une cible contenant comme substance fissile de l'uranium enrichi. 3. Method according to the preceding claim, characterized in that a target containing enriched uranium as fissile substance is irradiated. 4. Procédé selon la revendication précédente, 4. Method according to the preceding claim, <EMI ID=44.1> <EMI ID = 44.1> contenant comme substance fissile de l'uranium enrichi le plus possible en 235 U. containing as a fissile substance uranium enriched as much as possible in 235 U. 5. Procédé selon la revendication précédente, caractérisé e n c e qu'on irradie une cible contenant comme substance fissile de l'uranium enrichi 5. Method according to the preceding claim, characterized in that a target is irradiated containing enriched uranium as fissile substance <EMI ID=45.1> <EMI ID = 45.1> 6. Procédé selon l'une.ou l'autre des revendications précédentes, caractérisé e n 6. Method according to one.ou the other of the preceding claims, characterized in c e qu'on irradie une cible contenant une substance fissile recouverte d'une enveloppe d'aluminium. This is to irradiate a target containing a fissile substance covered with an aluminum envelope. 7. Procédé selon la revendication précédente, caractérisé en c e qu'on irradie une cible constituée d'un tube d'aluminium, la substance fissile étant située à l'intérieur de la paroi du tube. 7. Method according to the preceding claim, characterized in that a target consisting of an aluminum tube is irradiated, the fissile substance being located inside the wall of the tube. 8. Procédé selon l'une ou l'autre des revendications précédentes, caractérisé e n ce qu'on soumet la cible à un flux neutronique. 8. Method according to either of the preceding claims, characterized in that the target is subjected to a neutron flux. 9. Procédé selon la revendication précédente, caractérisé e n c e qu'on soumet la cible à 9. Method according to the preceding claim, characterized in that the target is subjected to <EMI ID=46.1> <EMI ID = 46.1> pendant environ 66 heures. for about 66 hours. 10. Procédé selon l'une ou l'autre des revendications précédentes, caractérisé e n c e qu'on dissout <EMI ID=47.1> 10. Method according to either of the preceding claims, characterized in that it dissolves <EMI ID = 47.1> de nitrate. nitrate. 11. Procédé selon la revendication précédente, caractérisé e n c e qu'on dissout la cible irradiée dans un mélange de NaOH et de NaN03. 11. Method according to the preceding claim, characterized in that the irradiated target is dissolved in a mixture of NaOH and NaNO3. 12. Procédé selon la revendication précédente, caractérisé e n ce qu'on dissout la cible irradiée dans un mélange : NaOH3M, NaN034M. 12. Method according to the preceding claim, characterized in that the irradiated target is dissolved in a mixture: NaOH3M, NaN034M. 13. Procédé selon l'une ou l'autre des revendications précédentes, caractérisé e n ce qu'on acidifie la solution filtrée par l'acide nitrique concentré. 13. A method according to either of the preceding claims, characterized in that the filtered solution is acidified with concentrated nitric acid. 14. Procédé selon la revendication précédente, caractérisé e n c e qu'on acidifie la solution 14. Method according to the preceding claim, characterized in that the solution is acidified <EMI ID=48.1> <EMI ID = 48.1> 15. Procédé selon l'une ou 1'. autre des revendicaticns 13 et 14, caractérisé e n ce qu'on acidifie. 15. Method according to one or 1 '. other claims 13 and 14, characterized in that it is acidified. <EMI ID=49.1> <EMI ID = 49.1> 16. Procédé selon l'une ou l'autre des revendications précédentes, caractérisé e n c e qu'on acidifie la solution filtrée en présence d'un oxydant énergique. 16. Method according to either of the preceding claims, characterized in that the filtered solution is acidified in the presence of a strong oxidant. 17. Procédé selon l'une ou l'autre des revendications précédentes, caractérisé e n c e qu'on charge 17. Method according to either of the preceding claims, characterized in that the charge la solution filtrée à acidifier par de l'iode inactif. the filtered solution to be acidified with inactive iodine. 18. Procédé selon les revendications 16 et 17, caractérisé e n c e qu'on acidifie la solution filtrée en présence d'iodate. 18. The method of claims 16 and 17, characterized in that the filtered solution is acidified in the presence of iodate. 19. Procédé selon la revendication précédente, 19. Method according to the preceding claim, <EMI ID=50.1> <EMI ID=51.1> <EMI ID = 50.1> <EMI ID = 51.1> 20. Procédé selon l'une ou l'autre des revendications précédentes, caractérisé e n 20. A method according to either of the preceding claims, characterized in c e qu'on réalise l'extraction chromatographique en passant that we carry out the chromatographic extraction by passing la solution acidifiée sur une colonne d'adsorbant sur laquelle on fait passer ensuite un éluant. the solution acidified on an adsorbent column over which an eluent is then passed. 21. Procédé selon la revendication précédente, caractérisé e n c e qu'on utilise pour l'extraction chromatographique une colonne d'alumine et qu'on utilise 21. Process according to the preceding claim, characterized in that an alumina column is used for the chromatographic extraction and that comme éluant de l'ammoniaque. as an eluent for ammonia. 22. Procédé selon l'une ou l'autre des revendications précédentes, caractérisé e n c e qu'on réalise l'extraction chromatographique au moyen d'un adsorbant qu'on vieillit artificiellement avant le passage sur cet adsorbant 22. Method according to either of the preceding claims, characterized in that the chromatographic extraction is carried out by means of an adsorbent which is artificially aged before passing over this adsorbent. de la solution acidifiée. of the acidified solution. 23. Procédé selon la revendication précédente, caractérisé e n ce qu'on vieillit artificielle- 23. Method according to the preceding claim, characterized in that the artificial aging <EMI ID=52.1> <EMI ID = 52.1> 24. Procédé selon l'une ou l'autre des revendications précédentes, caractérisé e n c e qu'après 24. A method according to either of the preceding claims, characterized in that after le passage de la solution acidifiée sur l'adsorbant lors the passage of the acidified solution over the adsorbent during de l'extraction chromatographique on lave, avant élution, l'adsorbant au moyen d'acide nitrique, d'eau et d'ammoniaque. très diluée. after chromatographic extraction, the adsorbent is washed before elution with nitric acid, water and ammonia. very diluted. 25. Procédé selon l'une ou l'autre des revendications précédentes, caractérisé e n ce qu'on lave et 25. A method according to either of the preceding claims, characterized in that the washing and .régénère l'adsorbant qui a été utilisé pour l'extraction chromatographiqu&#65533;ar le passage successif d'ammoniaque diluée, de soude caustique et d'eau. .regenerates the adsorbent which was used for the chromatographic extraction by the successive passage of dilute ammonia, caustic soda and water. 26. Procédé selon l'une ou l'autre des revendications précédentes, caractérisé e n c e qu'on injecte un gaz porteur dans la solution produite par la dissolution de la cible irradiée en milieu basique. 26. Method according to either of the preceding claims, characterized in that a carrier gas is injected into the solution produced by dissolving the irradiated target in a basic medium. 27. Procédé selon la revendication précédente, c a r a c t é r i s é e n c e qu'on injecte de l'hélium comme gaz porteur. 27. A method according to the preceding claim, in which case helium is injected as carrier gas. 28. Procédé selon.l'une ou l'autre des revendica- 28. Process according to either of the claims <EMI ID=53.1> <EMI ID = 53.1> élimine l'ammoniac et l'eau de la phase gazeuse, qui se produit par la dissolution de la cible dans le milieu basique, par l'introduction.dans une.colonne de tamis moléculaire. removes ammonia and water from the gas phase, which occurs by dissolving the target in the basic medium, by introducing it into a molecular sieve column. 29. Procédé selon la revendication précédente, caractérisé e n ce qu'on utilisa".une colonne 29. Method according to the preceding claim, characterized in that we used ".a column <EMI ID=54.1> <EMI ID = 54.1> 30. Procédé, selon l'une ou l'autre des revendications 28 et 29, caractérisé e n c e qu'on récupère le 30. A method according to either of the claims 28 and 29, characterized in that we recover the <EMI ID=55.1> <EMI ID = 55.1> cuivre à basse température. low temperature copper. 31. Procédé selon la revendication précédente, caractérisé en c e qu'on réfrigère les rognures de cuivre par de l'azote liquide. 31. Method according to the preceding claim, characterized in that the copper parings are refrigerated with liquid nitrogen. 32. Procédé selon l'une ou l'autre des revendications 30 et 31, caractérisé en ..ce qu'on 32. A method according to either of claims 30 and 31, characterized in .. that one <EMI ID=56.1> 33. Procédé de fabrication de 99 Mo et de <1><3><3> Xe tel que décrit ci-dessus ou représenté aux dessins ciannexés. <EMI ID = 56.1> 33. Manufacturing process of 99 MB and <1><3> <3> Xe as described above or shown in the accompanying drawings.
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Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
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BE1023802B1 (en) * 2016-06-28 2017-07-26 Institut National Des Radioéléments PROCESS FOR PRODUCING A FRACTION CONTAINING RADIOISOTOPES OF XE-133, FRACTION CONTAINING RADIOISOTOPES OF XE-133
WO2018001466A1 (en) * 2016-06-28 2018-01-04 Institut National Des Radioéléments Method of producing a fraction containing xe-133 radioisotopes, fraction containing xe-133 radioisotopes

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