BE701703A - - Google Patents

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BE701703A
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Description


   <Desc/Clms Page number 1> 
 



  Procédé de production continue d'hydrogène et 'appareil conzenout , à cette fin. 
 EMI1.1 
 



  La présente invention concerne la. p'oduotjon #,t:r,\'" de l'hydrogène et plus particulièrement un procédé et un <>j;.o, re11 permettant la production continue de prands v;3u:^  E"i drogène de haute pureté au moyen d'un courant d'al1mentt contenant de l'hydrogène, traité spéclalemen4 qui est :1..'Vâ, sur des cloisons perméablos à l'hydrogène qui laissent bzz celui-ci, mais qui sont imperméables aux autres gaz. 



  .On connaît la perméabilité sélective de certain.. 0 taux pour divers gaz. La perméabilité sélect Lve du pa,. t.4. ;.. 

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 EMI2.1 
 pour l'hydrogèno est bien connue,bien que le mécanisme rée1, ' su"-...,,1.t lequel un eaz déterminé peut traverser une cloison mé Laïque par ailleurs imperRéablo soit encore l'objet de di. < , >3.5 hypothèses. en connaît le procédé fondamental qui consiste dL, ; <.;.: tn courant de plusieurs constituants, dont de l'hydro- càn#..

    ..ir ;;ne elocu perReabIo l'hydrogène, par exemple en pailh<>1:1#, ;>our que l'hyàrogène du courant traverse par diffu- , 51 on la. c ')50n ({\Ji retient les autres constituants du courant s)..- '.'tere face. le'.'" S(lun courant contenant de 1>hydro- giir; , -;i>it duru) des C'or.dit1ons appropriées de température et -esloc. 1; svri'a.i; tôle ou d'un clinquant de pp......''.'' , :'l"yôrogèna I,.."'(\'laire se dissocie en tons, en 1'8. q, '1. croi.t-(,c, do catalytique du palladium. Si on en '::10t une différence de pression de part et d'autre de la cio l ni de t1.lrd.re que la pression soit la' moins élevée du cô- g<> - 11;"vi1J'J l'hyurogeu-3 dissocié traverse le réseau cristallin du pal1&.ùi;J1 et no rocosbine en hydrogène moléculaire au sortir de la face d.'aval du clinquant.

   Du fait qu'. aucun autre con- fd.ituBD du courant ne traverse la cloison au cours de cette Wifi>si.c>r:,. l.$hydrogène obtenu a une pureté exceptionnellement élevée t'(,\.1l' appliquer ce phénomène fondamental à la production in6un\ \ (il\.' p'atique d-'hydrogène de haute pureté, on a mis àu poin." d > Y>eiàb;..u,; appareil? de diffusion dont certains compren- fier.- . 1.".'(;'1...;[ dii'fusGurs en forme de plateaux et d'autres des tubh'- i < J<. ioe:   ;, ,#;. cEànji;J,nt de palladium. Toutefois, 11 con- vien" de ;uà-: q 5 ipparella de diffusion déjà 'connus dans l'industrie se sont tous révélés impropres à la production économique de grands volumes dxhydrogêne très pur. 



  Cela étant, l'invention vise la production continue, 

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 EMI3.1 
 ':' que et ieiat; vement simple d'hydrogène de haute pureté. 



  Ella également pour but l'application de la techni- jt : f ;>.,ia?;-àr;1 1 f' diffusion décrite ci-dessus pour la production : rc;.-,rt "'J ?-oyen d'un procédé et d'un appareil offrant "uq))eLb:e:1 e.var t2.ges sur les procédés et appareils déjà gaz 1 ocur ':\ ':.:'0': otion de l'hydrogène par diffusion. 



  ;Il:; s é= ,:,as pour but de procurer un procédé et un c : )'1 }.c:-::.e1:,J-mt la production continue de l'hydrogène dans . .:i!,iom tl,: que les interruptions de fonctionnement ' ''.-' .(.'n s-::.' - réduites au m1n1ltum. 



  :', ::.:::-{ faisant l'objet de 1>invention offre '¯. e . être automatisé suf'f ..sa.mr:1Emt pour réduire q :l',lM 1:, . ::i< '.lance en cours de fonctionnement. 



  ." : 2.:. 5, l'invention offre 1''avantage important . c t t r ;.. y :',.:ion de grands volves d'hydrogène de .iI =t6. m -1 r-rix peu élevé et dor,c ''.'expansion da 3es !or ''1'' = chimiques dont le i f,''îloPPú..1Ient étit r... ,. , par 1 '.:., d'hydrogène. r t' 1. -'nérale dans le procédé de l'invention, ; , . ,: ,- r ont d'ali:ncntat10.1 c..;àenant de 3.E;r  c ] .ns une ;-"3: :c garde contenant une su bs t::..."'1ce adscib. - -: Bine e' ;1' - loa hydrocarbures solides ou lourds .. i l ils de e < les huiles une zone de condit 1onne...L n j.. certains C0l;:-ntg autres que l'hyt1gàne subissent un .'..i,e.3en .es v" , ,js..t de nuire aux propriétés de j 4 .., en du c.:-:-" ."1 échangeur de C: ','...0,Jr permettant u:: .. :.,e au :;:: ye" 1-a chaleur provenr.;" de 1>hyd#ogér<i ,)::"0- ....

   J ,t (t de 1..=#': ... ':. :..on débarrassée :",'J lydrc. '6' zx.:.i<, -i.. . :i Fl Fi C' ' .l i .C..^IBrs's de Ci..$i. ;'t'3 le ;zy>.art :,,"-J <ri + . Jri i uns t;:w^.: é ture suffisamment e'. vée pou '1}'n.e t.:',. 

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 pérature de diffusion prédéterminée soit entretenue et une zone de diffusion dans laquelle   le   courant d'alimentation est dirigé sur an certain nombre de clinquants de palladium ou d'alliage de palladium montés sur des éléments de diffusion distincts. Au sortir de la zone de diffusion, il se forme deux courants dont l'un est constitué par l'hydrogène collecté à l'aval des divers clinquants de diffusion et dont l'autre est constitué par le courant appauvri,   c'est-à-dire   le courant d'alimentation débarrassé de l'hydrogène ayant traversé les cloisons par diffusion.

   Les deux courants traversent   Inchangé.   de chaleur précité et abandonnent une fraction de leur chaleur à l'alimentation   admise.   Si l'hydrogène   et/ou   le gaz appauvri doivent être davantage refroidis, on les fait passer dans un autre appareil évacuant la chaleur, comprenant par exemple des   réfrigérants à   eau. 



   D'autres buts et avantages de l'invention ressorti- ront de sa description donnée avec référence aux dessins annetés dans lesquels : 
Fig. 1 est un tableau de marche schématique   illustrai   un agencement des éléments de l'appareil faisant l'objet de l'intention; 
Fig. 2 est une vue en coupe longitudinale dans une cartouche de diffusion typique comprenant la zone de   diffu-   sion ; 
Fig. 3 est une vue en coupe suivant la ligne 3-3 de la Fig. 2; 
Fig.   4   est une vue en perspective explosée d'un élément de diffusion du type de ceux utilisés dans la cartouche de difei sion que représentent les Fig. 2 et 3. 



   Comme le montrent les dessins, et en particulier la Fig. 

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 EMI5.1 
 w'u', ' - T s!'on 11 13 et 15 oS ':':1 t raccordés par .(;.' '<i .. 'r.,!CB 17 19 et 21 à un conduit commun 7' 1' - 1",d::.'t8!1ion de tout .-curant dalWnLaia:. 



  T< ,le . .. dans 1)appareiâ.. -.es conduits 13 et 15 -a'.-e.9 amenant un cas do chauffage pour <" < l ;-.: caz* de purge utilisé pour débarrasser   . Çu4 ... ':';;.;:.. -,és comme décrit plu:> cn détail ci-après. 



  "" ..¯'\ i :4ïne le courant d'alimentation contenant gh- r Jre de garde 25 qui est remplie d'une ¯ >c : r , nomme un tamis molécula1re,ot qui cons1- <>1 .;1:<>lle les imsuretés solides, les composés -- ¯ =4 Y ,< et les hydrocarbures lourds éventuels sont ex- ! di : > < , ;", .'alimentation. La fo:-'.:.(; e la dimension de #r.v choisies en fo:.an du débit néces- e ; t ,'I:',1u1re au minimum le frcinaC8 et la perte é .. l'alimentation. ?a:   :. il s'est révélé s S ,1" deux chambres de [flrde semblables en .-. ult de dérivation <,,:propr1é, de manièreO*1'W*  ¯ ,-zz. d1s que la charge adsorbante de l'autre , '1;:", " , L:  -z appauvri chaud provenant du diffuseur ! " ' j rt à la réactivatios de l'adsorbant de .<'..= q-il n'est pas en service.

   Il convient de l' :1J',: ¯ .¯ :.. : , la chambre de garde peut t être disposée, r ,"2',1; les 1 F â ' r.é particulières, entre l'échangeur de cha- i et 1'1, ,:,'J'; te traitement de l'alimentation 33,qui sont j .,r.:w s fi1.Ji : . d:.:ÜJ. ci-après. 



  .;= s ri;# da la chambre de garde 25, le courant <:unta::0 ost amené par un conduit 27 à un échangeur de w.. 4 21 ,k .1 c# chauffé au moyen du courant d'hydrogène produit oF.; a ,6 i appauvri quittant le diffuseur. Le conduit 

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 EMI6.1 
 à hydro;:ne 89 et Loe oondu't t. à &;":.:1: app .1.. "'1. $'" tx, ' ':' t' H)..;!.. la COI:1:Jl.:r.<:;c':'on avec le diffu'-euï' µ3 es ...1';:11..r..tV:! diz ...5t r 29 à cette ':-:"" tin<is que d'&'.r<t: c' . L à r.t,,.yY,, "" 9>", 101 et d'autrcz connus à g appauvri 1 99 k r  te - d'amener ces gaz respectifs de l'tich.3.nct le chaleur 2 (,' <'"3 rt'â1,,F,trs..Xkt3 /7 et'?3 é;enàu ;1 ,y3..'''L7'.s ¯'c:\d.ro1.t ",6V1J ;7'j, r l'utilisation ou leaas.nrys .

   L' Gch;;:., ..:;e 1 de chaleur 29 permet donc de rapprocher la température du courant d'ali- ncntation de la teérature prévue pour la diffusion, et sinul- tanëaent de refroidir 1#hydrogène et le 6a appauv=1, et consti- tue ainsi un économiseur de chaleur. 



  Le conduit 31 amène le cour':! . 4*alimentation de l'échangeur de chaleur 29 à l'unitif de ' itement de l'ali- mentation 33 qui permet d'améliorer les ¯.propriétés de diffusion d'une   alimentation   de composition   que]   onque. La plupart des alimentations contiennent des constituants gênants et   nuisi-   bles qui ne sont pas adsorbés dans la chambre de garde 25, de sorte qu'il est. intéressant de soumettre le courant d'alimen- tation à un traitement préalable dans   l'unité.))   pour rendre ces constituants inoffensifs par élimination, catalyse, réac- tion chimique ou autre moyen imposé par les circonstances. 



  On n'envisagera pas en détail ci-après des procédés permettant le   traitement   préalable des alimentations en fonction de leur zor stitution particulière, mais il convient de noter qu'il entre dans le cadre de l'invention de soumettre l'alimentation à un traitement préalable dans la mesure où ce traitement peut amé-   liorer   ses propriétés de diffusion. 



   De l'unité de traitement de l'alimentation 33, un conduit 35 amène le courant d'alimentation contenant   l'hydrogène-   à une unité de chauffage finale 37. L'unité de chauffage 37 est 

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 disposée dans le circuit pour amener la température du courant   documentation   à une valeur suffisamment élevée pour que la tem- pérature de diffusion choisie au préalable s'entretienne à la valeur la plus favorable pour la dissociation des molécules d'hydrogène dans la zone de diffusion.

     L'unité-de   chauffage 37 peut être de tout type classique et peut fonctionner au gaz ou à   l'électricité.   La température maximum atteinte dans   l'unité   de chauffage 37 doit être suffisamment basse pour empêcher le cracking des hydrocarbures saturés qui peuvent exister dans le courant d'alimentation. Compte tenu de cette limitation, les ré- gulateurs de l'unité de chauffage sont avantageusement ajustés      de manière qu'une température d'environ   300     à   550 C soit entre-   @   tenue dans le diffuseur principal.

   De l'unité de chauffage 37 un conduit 39 amené le courant d'alimentation à l'admission 41 d'un      diffuseur   43   dont les détails   de:construction   sont   précisés   aux Fige 2, 3 et 4.      



   Comme le montrent les dessins, le diffuseur   43   comprend une enveloppe cylindrique allongée 45 fermée à une   extrémité,par   une cloche venue d'une pièce   47.   A l'intérieur de   l'enveloppe   45 sont empilés de nombreux éléments de diffusion   49.   La Fig. 4 représente en perspective les   diverses   pièces d'un tel élément de diffusion. Comme le montre la Fige 4, chaque élément de diffusion comprend un cadre principal 51 dans lequel      sont montées deux plaques de support perforées 53 et 55.

   Les faces extérieures des plaques de support respectives portent, dans l'ordre indiqué, une membrane poreuse de support 57, une cloison 59 perméable à l'hydrogène faite de palladium ou   d'un   alliage de palladium! un joint 61 et un cadre de serrage 63. 



  L'ensemble est étroitement serré pour constituer un   empilement   comprenant le cadre 51 centré entre les deux   cadres   de serrage 

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63. Au moins une des plaquesde support,, par exemple la plaque   53est   munie de protubérances 65 disposées à sa surface de   manie- .   re à ménager un espace libre au milieu du   cadre 31   lorsque les plaques de. support sont appliquées sur celui-ci. On tube de pré-   lèvement   de l'hydrogène 67 traverse un coté du cadre 51 et pénè- tre dans l'espace défini'par les plaques de support 53 et 55. 



   L'un des deux cadres de serrage 63 comprend des évidements 69   dent    l'utilité   est précisée ci-après. Les diverses pièces sont 
Maintenues ensemble par des vis à tête noyée qui sont logées dans les trous périphériques 71 ménagés dans le cadre principal et les cadres de serrage. 



   Comme le montre la Fig. 2, un certain nombre de ces- éléments de diffusion sont empilés sur une monture mobile   73   qui peut s'adapter sur des supports appropriés à l'intérieur de l'enveloppe   45.   Avant l'introduction dans l'enveloppe, les   tu-   bes 67 de chaque cadre principal 51 sont raccordés par des con- duits 75 à un conduit collecteur d'hydrogène 77. Pour la commodi- té de la réalisation, un élément de diffusion sur deux peut être décalé d'un certain angle de manière qu'on dispose de deux conduits collecteurs comme le montre le dessin. Lorsque ces di- vers éléments sont logés dans l'enveloppe   45,   les conduits col- lecteurs d'hydrogène viennent en regard des conduits de'sortie pour l'hydrogène 79.

   L'extrémité ouverte de l'enveloppe   45   est obturée par un couvercle 81 fixé par des boulons. 



   Lorsque l'appareil fonctionne, le courant comprenant plusieurs   constituants.,dont   de   l'hydrogène   qu'on désire recueil- lire pénètre dans le diffuseur   43   par l'admission 41 et se répand dans l'enveloppe qu'il remplit. Les évidements 69 décrits ci- dessus qui sont ménagés de place en place dans les éléments de diffusion'permettent au courant d'alimentation   d'atteindre   di- 

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 rectement les cloisons en   palladium,.

   La.     chaleur apportée par   le courant d'alimentation amène les cloisons en palladium pu al- liage de palladium 59 à une température   suffisamment   élevée pour que les molécules   d'hydrogène   subissent la   dissociation     cate @yséo   par   le   palladium, les ions -hydrogène   formés   ainsi traversant le palladium et se   recombinant   en hydrogène molécu- laire sur l'autre face des cloisons,Ainsi, de l'hydrogène pur - se rassemble dans chacun des espaces définis   par'les   plaques de support de chaque élément de diffusion 49.

     L'hydrogène   obtenu s'écoule par les tubes   67,   les conduits 75 et .les conduits col- lecteurs 77 jusqu'aux conduits de sortie de   l'hydrogène 79.   La diffusion a donc lieu en parallèle., c'est-à-dire que la dis-   sociation   et la diffusion ont lieu simultanément sur toutes les cloisons en palladium. Pour assurer la continuité du con- tact entre le courant d'alimentation et la surface des cloisons en palladium pendant le temps requis,   on   peut toutefois disposer comme le montrent les   dessins.,   des   écrans   83 pour détourner le cou- rant   d'alimentation   et assurer l'épuisement le plus favorable de l'hydrogène qu'il contient.

   A l'intérieur de l'enveloppe 45, les divers courants gazeux se rassemblent et débouchent dans la sortie 85 qui permet de soutirer du diffuseur 43 le courant de gaz appauvri en hydrogène. Dans la forme de   réalisation   dé- crite en particulier, un conduit pour le gaz appauvri 87 et un conduit pour l'hydrogène 89 amènent respectivement le gaz ap- pauvri et l'hydrogène de la sortie pour le gaz appauvri 85 et des sorties pour l'hydrogène 79 à   l'échangeur   de   chaleur -29   où la chaleur de ces gaz est utilement transférée à   l'alimen-     tation   admise. 



   Le gaz appauvri et   l'hydrogène   quittant le. diffuseur sont refroidis dans une mesure importante par leur passage dans 

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 l'échangeur de chaleur   ornais   un   refroidissement supplémentaire   peut être assuré par des unités, telles que desréfrigérants à   @     eau,,montées   en aval de   l'échangeur'   de chaleur* Dans l'agence-   ,  ment que représente la   Fig,   1,

   un conduit 91 amène le gaz   appau-   vri partiellement refroidi de l'échangeur de chaleur 29 à un   @   réfrigérant pour gaz appauvri 93 et un conduit 95   amené   l'hy-   @   drogène partiellement refroidi de   1'échangeur   de chaleur 29 à un réfrigérant pour l'hydrogène   97.   



   Entre autres facteurs, la vitesse de passage de l'hydro- gène à travers une cloison varie avec la pression partielle de l'hydrogène à l'amont de la cloison. La différence de pression . nécessaire de part et d'autre de la cloison peut s'obtenir de diverses manières. Dans certains cas, la pression régnant à la source du courant d'alimentation et la pression régnant dans   le   système collecteur de l'hydrogène peuvent être de nature à en- tretenir la différence de pression requise sans dispositif in-   @     termédiaire.   L'effet d'une pression trop faible à la source d'alimetnation peut être supprimé au moyen d'un dispositif de pompage classique quelconque.

   En variante, ou en combinaison   @   avec un appareil accroissant la pression à l'amont du système, on peut utiliser avantageusement un appareil d'aspiration entre- tenant une dépression du côté du système où   l'hydrogène' est   collecté. 



   On conduit à gaz appauvri 99 permet d'amener le   cou-   rant d'alimentation débarrassé de l'hydrogène, du réfrigérant à eau 93 au point   d'utilisation   ou de dissipatiôn. On conduit à hydrogène 101 permet d'amener l'hydrogène du réfrigérant 97 au point d'emmagasinage ou d'utilisation. 



    -EXEMPLE   1.- 
On construit en plein air à proximité d'une usine chimique procurant le courant d'alimentation sur une surface 

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 d'environ 9 m x 4,5 m. un appareil du type   décrit ci-dessus   et 
 EMI11.1 
 faisant 1?objet de l'invent1o pour,la produotion.'t'c-Yixon 850 m3 par jour d'hydrogène ayant une pureté   de'l'ordre. de   99,99%. L'-alimentation est constituée principalement par 50 à 60% en volume d'hydrogène (H2) et pour le reste   par.du   méthane (CH4). D'autres constituants existent évidemment en diverses quantités relativement peu importantes. L'alimetation utilisée dans un essai a la composition indiquée ci-après   à   titre d'il- lustration.

   L'analyse par.chromatographie en phase gazeuse donne, en effet, les résultats suivants : 
 EMI11.2 
 
<tb> hydrogène <SEP> et <SEP> méthane <SEP> (H2 <SEP> et <SEP> CH4) <SEP> @ <SEP> 97,73%
<tb> monoxyde <SEP> de <SEP> carbone <SEP> (CO) <SEP> 0,585%
<tb> 
<tb> éthane <SEP> (C2H6) <SEP> 0,2%
<tb> 
<tb> éthylène <SEP> (C2H4) <SEP> , <SEP> 0,69%
<tb> 
 
 EMI11.3 
 acétylène (C2) ' ," '0,15% " "', Ji... propane (C3Eg ) r " 0,29.% isobutane (C4H10), 0,08% n-bu tane (n-C4HlO) il, ',':, , .C 38 isopentane (C;R12) .. , ::" 0002% n-pentane.

   (n-C,H12) ,":':: >< '.0,001% 
 EMI11.4 
 
<tb> divers <SEP> 0,19%
<tb> 
 
 EMI11.5 
 tandis que l'analyse par spectrométrie de masse 49mie les résultats ci-après : 
 EMI11.6 
 
<tb> hydrogène <SEP> (H2)56,1%
<tb> 
 
 EMI11.7 
 méthane (CH4) 42,7 % éthane C . , ,.. ;:. c, '',.:". 0,2 % éthylème (C2HA,) - , ; /., 1 , .1     ' .'- ' p'   > 8 1" propylène (CJI:I6) '.,c .-< ' . " '1'?¯ 0,04 % dioxyde de carbone (002) '. 1 ' / 0,0l. z n-butane (n-C4H10)' ,.< , 1 ' . ]" ' . 0,06 f, - . .h ".....::t ;;->'t 
 EMI11.8 
 r 0...

   S76;....:g 

 <Desc/Clms Page number 12> 

 
 EMI12.1 
 composés carbonylés (CO) 11.,,, , 769 ppm vapeur d'eau (t0'j ¯ ' . :: '' /1"fÎ  4Z ppm 
 EMI12.2 
 
<tb> 
<tb> 
 
La pression à la source de l'alimentation est de 19   kg par   cm2 au manomètre à la   température     ambiante,   à sa,voir 20 C Outre   l'alimentation,   on utilise  . un   courant de   méthane,  et un courant d'azote pour le chauffage et la purge. La chambre de garde de   l'instal-   lation est constituée par un récipient cylindrique comprenant environ 0,06 m3 de tamis moléculaire 13X constituant l'adsor- bant éliminant aussi les impuretés en particules.

   Un échangeur . de chaleur d'une surface de 2 m2 permet de porter la   températu-   re du gaz à environ 150 C, la chaleur provenant de la condensa- tion de vapeur d'eau sous une pression de 14 kg/cm2 au manomè- tre provenant   d'une   source extérieure. Une unité pour le   traite- '     . ment   de l'alimentation comprend un récipient cylindrique qui   contient   0,06 m3 de pastilles de   4,8   mm   d'un   catalyseur d'hy-        drogénation   et de désoxygénation Girdler G63A disponible dans le commerce qui permet d'hydrogéner au préalable les traces d'hydrocarbures non saturés du courant d'alimentation et d'éli- miner les traces d'oxygène.

   On dispositif de chauffage électri- que de   35   kilowatts permet de chauffer l'alimentation finale- ment a environ 400 C pour entretenir une température efficace de 350 à 400 C dans le diffuseur. Dans cette installation, un . chauffage supplémentaire est également prévu à l'unité de dit- fusion pour compenser les pertes de chaleur entre le dispositit de chauffage et le diffuseur. 



   L'unité de diffusion elle-même comprend une'enveloppe en acier d'un diamètre extérieur de 61 cm, d'une longueur d'en-   viron     152   cm fonctionnant sous une pression de 45,7   kg/cm   au manomètre à une température maximum de 400 C. Douze éléments de diffusion munis de clinquants de palladium à double face, chacun 

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 EMI13.1 
 de 01 =4, Mirent, une surface totale de diffusion è.,2"9 :m2. 



  '< a . "8F '', . ; e La c.oiacn de diffusion la plus appropriée pour un ensemble dé hermlàé de valeurs desparamètres opératoires est'çon.9tituée par,. du palladium allié à environ 3% en poids d'argent.'Des tubes ,Ç eoilocteurs d'hydrogëne asnt l'hydrogène dans,q-4atre conduits d'où ce gaz passe dans quatre serpentins de refrgg4gssehent à ,' eau disposés en paralléle, lla température de l'hydrogène à 1 sortie étant ainsi ramenée d'environ 360. à 30 C. 



   Avant   l'installation   des éléments de diffusion dans l'enveloppe, on recherche les fuites de   'La     manière habituelle   au moyen d'azote. Après que les éléments de   diffusion   aient été introduits dans l'enveloppe et que le couvercle 81 ait été appliquée on purge   l'installation   au moyen   d'azote pendant     en-     viron   1/2 heure. Pendant la   purge,   l'azote ne s'échappe évidem- ment que par les conduits à gaz appauvri à la sortie de l'appa- 
 EMI13.2 
 reil... ¯ "'* < 5. neii.. 



   On amène l'installation à la température de service en faisant passer un courant de méthane chaud   jusqu'à   ce que la température soit d'au moins 350 C à la sortie du,gaz appauvri. 



  Lorsque l'équilibre thermique est atteinte on admet   le.mélange   
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 d-'hydrogène et de méthane à raison d'environ ZOO m'/heure sous une pression d'environ 16,9 kg/cm2 au manomètre ce qui permet . de soutirer de l'hydrogène du système par les conduits prévus à cette fin.

   Pendant la mise en service, de même que lors des 
 EMI13.4 
 :Ir±-erruptions, il est important d'éviter des pressions élevées d'hy-   drogène,,   par exemple dans le courant   d'alimentation,     au contact   des cloisons de diffusion en palladium ou en alliage de palladium, lorsque les températures sont inférieures à environ 330 C et tell* 
 EMI13.5 
 :, , ; , . , >¯ < ; : est la raison pour laquelle un gaz exempt d'hydrogène, par exem- ple du méthane, est utilisé pour le chauffage et   le,,refroidisse-   

 <Desc/Clms Page number 14> 

 ment de l'appareil. 



   Au cours   d'essaie   de   fonctionnement   contins pendant plusieurs mois l'installation   lermet   d'obtenir un dé- bit moyen de 867 m'/jour d'hydrogène d'une pureté de   99,99%   en moyenne. 



   EXEMPLE 2. - 
Pour la production de   100.000   m3/jour d'hydrogène d'une pureté de l'ordre de 99,99%, on construit un autre   appa-   reil suivant l'invention sur une surface d'environ 20 m x 10 m en plein air à proximité d'une usine chimique. L'alimentation que peut procurer l'usine chimique est sensiblement la même que celle indiquée dans l'exemple limais a une concentration plus élevée en hydrogène et est disponible sous une pression de 40,8 kg/cm2 au manomètre à une température ambiante d'environ 20 C. Un courant d'azote de haute pureté permet le chauffage et la purge.

   La chambre de garde de cette installation est constituée par un récipient cylindrique d'un volume de 1 m3 contenant du tamis moléculaire 4A servant d'adsorbant   éliminant   les impuretés en particules, les huiles, etc, Le tamis molécu- laire   4A   est de la zéolite A sodique et le tamis moléculaire   13X   utilisé dans l'exemple 1 est de la zéolite X sodique. Ces deux zéolites sont vendues par la Linde Division of Union Carbide 
Corporation, Nex York City, New York. Dans cette installation en particulier, la conduite au sortir de la chambre de garde se divise en deux branches et aboutit ainsi à deux échangeurs de chaleur disposés en parallèle.

   Chaque.échangeur de chaleur présente une surface de 6,1 m2 pour le chauffage du gaz et permet d'en éle- ver la température jusqu'à environ 125 C, la chaleur provenant de l'hydrogène et du gaz appauvri issu du diffuseur. Le cou- rant d'alimentation chauffé est recombiné dans un conduit unique 

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 au sortir des échangeurs de chaleur et est amené à l'admission de l'installation de traitement de l'alimentation.

   L'installa-   #   tion de traitement de l'alimentation est constituée dans   ce'cas   par un récipient cylindrique contenant 2 m3 de pastilles de 
4,8 mm d'un catalyseur d'hydrogénation Girdler G63A permettant de traiter efficacement les hydrocarbures non saturés de   l'ali-     #     mentation.   Ces pastilles sont vendues par la   Girdler   Division   #   of the Chemitron Corporation, Louisville, Kentucky. Dans cette unité de traitement, la température s'élève d'environ 150 à      
230 C.

   Au sortir de l'unité de traitement de l'alimentation, le conduit pour le courant d'alimentation se divise en deux .   #   branches et débouche dans deux échangeurs de chaleur disposés en parallèle,l'un ayant une surface de transfert de chaleur de 5,0 m2 et étant chauffé par du gaz appauvri et l'autre ayant une surface de transfert de chaleur de 6,1 m2 et   étan   chauffé par l'hydrogène. Les courants d'alimentation sortants sont com-      binés dans un conduit unique   au-delà   de ces deux échangeurs de   #   chaleur et amenés à l'admission du dispositif de chauffage final. 



   Le dispositif chauffé au gaz a une puissance d'environ 233.000   kcal   par heure portant la température à environ 400 C de manière que la température efficace de   la   surface de diffusion soit de 380 à 
399 C. 



   L'installation de diffusion comprend 4 unités montées en série. Chaque unité comprend une enveloppe en acier d'un diamètre extérieur de 60 cm, d'une longueur d'environ   7   m per- mettant le travail sous une pression de   42,2     kg/cm2   au manomè- ' tre à une température maximum de 470 C. Chacune des quatre uni- tés de diffusion comprend 120 éléments de diffusion dont chacun      comporte deux cloisons en'alliage de palladium de 0,1 m2 assurant une surface totale de diffusion de 107 m2 dans les quatre unités. 

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  La cloison de diffusion utilisée est constituée par du palladium allié à environ 5% en poids 'argent. Chaque unité de diffu- sion est munie de deux   dispositifs     collecteurs,comme   indiqué ci-dessus. L'hydrogène obtenu et le gaz appauvri au sortir du diffuseur traversent les échangeurs de chaleur décrits ci-des- sus en abandonnant de la chaleur à l'alimentation, un réfrigé- rant à eau do   5,4   m2 ramenant la température de l'hydrogène à environ 30 C. Le gaz appauvri quittant la dernière des quatre unités de diffusion traverse également les échangeurs de cha- leur décrits de manière à chauffer l'alimentation, puis un ré- frigérant à eau de 5,4 m2 ramenant la température du gaz   appau-   vri à environ 30 C.

   Dans cette installation en particulier, en raison de la teneur en oxygène de l'alimentation, le courant de gaz appauvri est.débarrassé de son eau   dand   un séparateur liquide-vapeur de type   classique   monté après le réfrigérant . dans le circuit. La vérification de l'étanchéité sous pres- sion, la purge et le chauffage pour le service de cette instal- lation sont exécutés en substance comme décrit dans l'exem- ple   1.   



   En -plusieurs ' semaines de service continu, l'installa- tion produit à raison de plus de   85.000   m3/jour de   l'hydrogène   d'une pureté de 99,98% en moyenne..

Claims (1)

  1. REVENDICATIONS. EMI17.1 ---.------------------¯w.-- 1.- Procéda de production continue d'hydrogène gazeux, caractérisé en ce qu'on fait passer de manière continue un cou- art 'alimentation contenant de l'hydrogène dans une zone de arde contenant une substance adsorbante où des constituants prédéterminés du courant d'alimentation sont éliminés, une zone de traitement où d'autres constituants du courant d'alimentation dont on sait qu'ils ont un effet nuisible sur les propriétés de diffusion de l'alimentation subissent un traitement les ren- dant inoffensifs,
    une zone de chauffage où une quantité prédéter- minée de chaleur est transférée à ce courant d'alimentation pour porter sa température à une valeur suffisamment élevée pour en- tretenir une température de diffusion choisie au préalable, une zone de diffusion où le courant d'alimentation est dirigé sur plusieurs surfaces sélectivement perméables à l'hydrogène mais imperméables aux autres substances, l'hydrogène étant sé- paré des autres constituants du courant,puis on fait passer l'hydrogène de cette zone de diffusion dans une zone de refroi- dissement de l'hydrogène et on fait passer le courant dalimen- tation appauvri en hydrogène de la zone de diffusion dans une zone de refroidissement.
    2. - Procédé suivant la revendication 1, caractérisé en ce que la chaleur apportée au courant d'alimentation dans la zone de chauffage est de la chaleur provenant pour partie de la zone de refroidissement de l'hydrogène et de la zone de refroidissement du courant appauvri en hydrogène.
    3. - Procédé de production continue d'hydrogène gazeux, caractérisé en ce qu'on fait passer de manière continue un cou- rant d'alimentation contenant de l'hydrogène dans une zone de <Desc/Clms Page number 18> garde contenant une substance adsorbante où.
    des constituants prédéterminés du courant d'alimentation sont élimina, une première zone de chauffage où une quantité prédéterminée de' chaleur est transférée au courant 4'alimentation, une zone de traitement où certains autres constituants du courant d'alimen- tation dont on sait qu'ils ont un effet nuisible sur les pro- priétés de diffusion du courant d'alimentation subissent un traitement les rendant inoffensifs, une seconde zone de chaut- :
    rage où un supplément de chaleur suffisant est transféré au courant d'alimentation pour porter sa température à une valeur suffisamment élevée pour l'entretien d'une température de dif- fusion prédéterminée, une zone de diffusion où le courant d'ali- mentation est dirigé vers plusieurs surfaces en substance en palladium qui sont sélectivement perméables à l'hydrogène, mais i mperméables aux autres substances et/eu l'hydrogène est sé- paré des autres ,constituants du courant d'alimentation, on fait passer l'hydrogène recueilli de la zone de diffusion dans une zone de refroidissement de l'hydrogène et on fait passer le courant d'alimentation appauvri en hydrogène de la zone de diffusion dans une zone de refroidissement.
    4.- Procédé suivant la revendication 3, caractérisé en ce que la chaleur transférée au courant d'alimentation dans la première zone de chauffage est de la chaleur provenant de la zone de refroidissement de l'hydrogène et de la zone de re- froidissement du courant d'alimentation appauvri en hydrogène.
    5.- Appareil pour la production continue d'hydrogène gazeux sensiblement pur, caractérisé en ce qu'il comprend en combinaison un conduit d'admission communiquant avec une source débitant de manière continue une alimentation gazeuse contenant de l'hydrogène,une chambre de garde remplie d'une matière adsor- <Desc/Clms Page number 19> bante.permettant l'adsorption continue de constituants prédéter- minés autres que l'hydrogène du courant d'alimentation, un dis- positif de chauffage propre à transférer au courant d'alimenta- tion une quantité de chaleur suffisante pour élever la tempéra- ture de l'alimentation dans une mesure suffisante pour entrete- nir une température prédéterminée dans une zone de diffusion,
    une unité de traitement de l'alimentation contenant une matière susceptible d'agir sur certains constituants déterminés du courant d'alimentation autresque l'hydrogène et qui sont connus pour avoir un effet défavorable sur les propriétés de diffusion du courant d'alimentation, un appareil de diffusion contenant un certain nombre de surfacesd'une matière dont on sait qu'elle provoque la dissociation et la diffusion de l'hydrogène, une sortie de 1'-appareil de diffusion en vue du poutirage continu d'hydrogène gazeux 'sensiblement pur, une autre sortie de l'appa- reil de diffusionpourle soutirage continu au courant d'alimen- ation appauvri en hydrogène,un premier dispositif de refroi- dissement propre à réduire la température de l'hydrogène sensi- blement pur dans une mesure prédéterminée,
    un second dispositif de refroidissement propre à réduire la température du courant d'alimentation appauvri en hydrogène dans une mesure prédéter- minée et des conduits appropriés faisant communiquer la'chambre de garde, le dispositif de chauffage,l'unité de traitement de l'alimentation, les diffuseurs, le premier dispositif de refroi- dissement et le second dispositif de refroidissement.
    6.- Appareil pour la production continue d'hydrogène gazeux sensiblement pur, caractérisé en ce qu'il comprend en combinaison un conduit d'admission communiquant avec une source débitant de manière continue un courant d'alimentation contenant de l'hydrogène, une chambre de garde remplie d'uno substance ad- <Desc/Clms Page number 20> sorbante permettant l'adsorption continue de constituants dé- terminés autres que l'hydrogène du courant d'alimentation, un premier dispositif de chauffage propre à transférer au courant d'alimentation une quantité de chaleur prédéterminée.,
    une unité de traitement do l'alimentation qui contient une substance ca- pable d'agir sur certains autres constituants déterminés de l'alimentation autres que l'hydrogène dont on sait qu'ils ont un effet nuisible sur les propriétés de diffusion du courant d'alimentation, un second dispositif de chauffage propre à élever la température du courant d'alimentation dans une me- sure susceptible d'entretenir une température prédéterminée dans une zone de diffusion, un appareil de diffusion contenant plusieurs surfaces d'une matière dont on sait qu'elle provo- que la dissociation et la diffusion de l'hydrogène, une sortie de l'appareil de diffusion pour le soutirage continu de l'hy- drogéne gazeux sensiblement pur,
    une autre sortie de l'appa- reil de diffusion pour le soutirage continu du gaz d'alimenta- tion appauvri en hydrogène, un premier dispositif de refroidis- sement propre à abaisser la température de l'hydrogène gazeux sensiblement pur dans une mesure prédéterminée, un second dis- positif de refroidissement propre à abaisser la température du courant d'alimentation appauvri en hydrogène dans une mesure prédéterminée et des conduits appropriés faisant communiquer la chambre de garde, le premier dispositif de chauffage, l'unité de traitement de l'alimentation, le second dispositif de chauf- fage, le diffuseur, le premier dispositif de refroidissement et le second dispositif de refroidissement.
    7. - Procédé de production continue d'hydrogène gazeux, caractérisé en ce qu'on exécute de manière continue les stades consistant t <Desc/Clms Page number 21> (a) à faire passer un courant d'alimentation contenant de l'hydrogère dans une zone de garde garnie d'une substance ads rban se poar certains constituants du courant d'alimentation et une zone de traitement qui contient un catalyseur d'hydrogé- nation ; (b) à chauffer. le¯ courant d'alimentation de sa tempé- rature initiale jusque environ 400 C;
    (c) à faire passer le courant d'alimentation dans une zone de diffusion où ce courant d'alimentation est dirigé sur un certain nombre de surfaces en alliage de palladium et où l'hy- drogène du courant d'alimentation traverse les surfaces en allia- ge de palladium et se sépare des autres constituants du cou- rant d'alimetnation;
    (d) à faire passer l'hydrogène recueilli dans la zone de diffusion par une zone de refroidissement d'hydrogène; et (e) à faire passer le courant d'alimentation appauvri en hydrogène de la zone de diffusion dans une zone de refroidis- sement; tandis qu'on entretient de part et d'autre de la zone de dif- fusion une différence de pression d'environ 18,9 à 40,6 kg/cm2 au manomètre, 8.- Procédé de production continue d'hydrogène ga- zeux,, caractérisé en ce qu'on exécute de manière continue les stades consistant :
    (a) à faire passer un courant d'alimentation contenant de l'hydrogène dans une zone de garde garnie d'un tamis molécu- laire adsorbant pour certains constituants du courant d'alimen- tation et une zone de traitement de l'alimentation oontenant un catalyseur d'hydrogénation et de désoxygénation; '(b) à chauffer le courant d'alimentation de sa tempéra- <Desc/Clms Page number 22> ture initiale à environ 400 C; (c) à faire passer le courant d'alimentation dans une zone de diffusion où le courant d'alimentation est dirigé sur plusieurs surfaces en alliage de palladium et où l'hydrogène. du courant d'alimentation traverse les surfaces en alliage,de palladium et se sépare des autres constituants du courant d'ali- mentation ;
    (d) à faire passer 1 hydrogène recueilli dans la zone de diffusion dans uns zone de refroidissement de l'hydro. gène; (e) à faire passer le courant d'alimentation appauvri en hydrogène de la zone de diffusion dans une zone de refroidis- sement; et (f) à transférer de la chaleur de l'hydrogène et du courant d'alimentation appauvri en hydrogène auxstades (d) et (e) pour chauffer le courant, d'alimentation au stade (b), tandis qu'on entretient de part et d'autre de la zone de dit- @ fusion une différence de pression d'environ 18,9 à 40,6 kg/cm2 au manomètre.
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Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
FR2403819A1 (fr) * 1977-09-27 1979-04-20 Ravier Philippe Procede et installation de separation des gaz par diffusion gazeuse

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
FR2403819A1 (fr) * 1977-09-27 1979-04-20 Ravier Philippe Procede et installation de separation des gaz par diffusion gazeuse

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