BE655349A - - Google Patents

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BE655349A
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C23COATING METALLIC MATERIAL; COATING MATERIAL WITH METALLIC MATERIAL; CHEMICAL SURFACE TREATMENT; DIFFUSION TREATMENT OF METALLIC MATERIAL; COATING BY VACUUM EVAPORATION, BY SPUTTERING, BY ION IMPLANTATION OR BY CHEMICAL VAPOUR DEPOSITION, IN GENERAL; INHIBITING CORROSION OF METALLIC MATERIAL OR INCRUSTATION IN GENERAL
    • C23CCOATING METALLIC MATERIAL; COATING MATERIAL WITH METALLIC MATERIAL; SURFACE TREATMENT OF METALLIC MATERIAL BY DIFFUSION INTO THE SURFACE, BY CHEMICAL CONVERSION OR SUBSTITUTION; COATING BY VACUUM EVAPORATION, BY SPUTTERING, BY ION IMPLANTATION OR BY CHEMICAL VAPOUR DEPOSITION, IN GENERAL
    • C23C22/00Chemical surface treatment of metallic material by reaction of the surface with a reactive liquid, leaving reaction products of surface material in the coating, e.g. conversion coatings, passivation of metals
    • C23C22/02Chemical surface treatment of metallic material by reaction of the surface with a reactive liquid, leaving reaction products of surface material in the coating, e.g. conversion coatings, passivation of metals using non-aqueous solutions
    • C23C22/03Chemical surface treatment of metallic material by reaction of the surface with a reactive liquid, leaving reaction products of surface material in the coating, e.g. conversion coatings, passivation of metals using non-aqueous solutions containing phosphorus compounds

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Description

  

   <Desc/Clms Page number 1> 
 



    Perfectionnements   aux procédés et compositions de   phosphatation     des   métaux. 



   La présente invention concerne un procédé et une composition de phosphatation des métaux. Plus particulièrement, l'invention concerne un liquide de phosphatation amélioré et prati- quement exempt d'eau, et un procédé   d'application   d'un revêtement phosphaté à des surfaces métalliques à   l'aide   de ce liquide de phosphatation. 



   Des revêtements phosphates sont appliqués à des surfaces métalliques pour empêcher l'oxydation du métal et pour préparer   le*        surfaces à l'application d'une peinture de finition. Pour obtenir un revêtement phosphate satisfaisant, les surfaces métalliques   doi-        vent être exemptes de rouille, d'huile et d'autres substances étrangères. Pour ce faire le métal est nettoyé au moyen de solution*      

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 EMI2.1 
 inorpnrniques telles que des solutions alcallnose chaudes, ou dent des solutions orrnniquos telles que des hydrocarbures chlorés,, ou bien, est nttoy par toute autre méthodo avant la phosphatation. 



  Dans une mt;thorl de ntittoyaro pr41i>inatr?, les articles c.tal11- qu<*s qui peuvent etro recouverts d'une couche d'huile servant à les protéGer contre la rouille, appelle wsluabing alle sont d'abord soumis à une opération do dégraissage dans laquelle l'huile et les substances étrftnrères se trouvent enlevées en mettant le métal en contact avec un hydrocarbure chloré tel que lfltrichlorôthyléne, le pcrchlorsthylnc Pt le trichlorothane sous farme liquide et/ou sous forme vapeur. 
 EMI2.2 
 Différentes méthodes d'application de rev3tempnts phos. pnatés à des surfaces Métalliques ont été jusqu'à présent employées. 



   Dons une   méthode   connue sous le nom de méthode   "aqueuse",   le métal est nettoyé dans une solution alcaline chaude, rincé, plongé dans une solution aqueuse chaude de phosphatation, rinc& à nouveau, plongé dans l'acide chronique, et finalement séché. Un tel procède a l'inconvénient de nécessiter un grand nombre de phases opératoires   coûteuses.   De plus, il se forme rapidement des boues dans la solu- tion de phosphatation aqueuse, ce qui diminue l'efficacité du bain ...'de phosphatation.

   Dans un autre procédé connu sous le nom de   procède   "sec", le métal   dégraissa est   plongé dans une solution   , -d'acide   phosphorique et d'un solvant organique tel que l'acétone,   le tétrachlorure   de carbone, les alcools inférieurs, et substances analogues. De telles solutions de phosphatation ont des points -d'ébullition relativement bas, ce qui entraîne que de grandes quan- tités du solvant sont perdues par évaporation. De plus, ces.bains de phosphatation ont des points d'éclair relativement bas. Dans un 
 EMI2.3 
 autre procède "sec", le bain de phosphatation comprend du trlchloro-: éthylène, de l'acide phosphorique et un   alcoyl-phosphate   acide. 



  Dans les bains de phosphatation de ce type le solvant constitué par l'alcoyl-phosphate acide peut réagir avec le métal en introdui- sant ainsi des substances potentiellement dangereuses à la surface du métal. De plus, le contenu du bain en acide phosphorique libre 

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 ,ne peut pas être facilement déterminé par de simples cathodes de   titra tien   à cause des interférences de l'alcoyl-phosphate acide. De plus, le rinçage de la paroi revêtue de la composition de phosphata- tion est indispensable avent   l'application   de peinture. 



   Un des buts de l'invention est la réalisation d'une composition améliorée'pour la phosphatation des métaux. 



   Un autre but de l'invention est la mise au point d'un procédé amélioré de phosphatation des métaux. 



   Un autre but de l'invention est la réalisation d'une composition de phosphatation améliorée qui soit relativement   inin-   flammable et pratiquement exempte d'eau. 



   Un autre but de l'invention est la réalisation d'une composition de phosphatation améliorée contenant une substance inhibitrice qui favorise la formation d'un revêtement phosphaté microcristallin dur, uniforme et imperméable sur des surfaces métalliques. 



   Un autre but de l'invention est la réalisation d'une nouvelle composition de phosphatation contenant des composés organiques qui soient pratiquement sans réaction avec les métaux. 



   La description qui va suivre fera comprendre comment ces buts ont été atteints, tout en faisant apparaître d'autres caractéristiques et avantages de l'invention. 



   Selon l'invention, on a découvert que des revêtements phosphatés microcristallins minces, uniformes, durs et imperméables sont facilement formés sur des surfaces métalliques dégraissées quand ces surcaces sont irises en contact avec une solution d'hydro- carbure chloré, d'un composé organonitré, d'acidephosphorique, et ' ; d'un solvant capable de dissoudre l'acide phosphorique dans l'hydro- carbure chloré. De plus, les métaux revêtus avec une telle solution peuvent être peints facilement de façon à présenter un fini ayant une résistance améliorée à la corrosion par de l'eau et des projec- tions salines.

   Quand le composé organonitré ne se présente pas dans le bain de phosphatation, et lorsque la phosphatation est effec- tuée dans les conditions décrites ci-dessous, les revêtements phos- 

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 phatés obtenus sont   microcristallins,   épais, présentent des porosi- tés, et sont à tous égards non satisfaisants. 



   Tous les métaux du groupe capable de réagir avec   l'aci-   de phosphorique pour former le phosphate métallique correspondant, tels que le fer, l'aluminium, le zinc, le magnésium, le cadmium, des alliages contenant ces métaux, et leurs équivalents peuvent être traités selon le nouveau procédé de l'invention. 



   Avant la phosphatation, le métal est nettoyé par des moyens convenables, par   exemple,   en employant un hydrocarbure chlo- ré pour enlever l'huile et les'substances étrangères. L'hydrocarbure chloré est de préférence maintenu à son point d'ébullition ou au. voisinage de son point d'ébullition, et le métal à nettoyer est mis en contact avec sa phase liquide et/ou sa phase vapeur.   L'article'   métallique   à   nettoyer dans l'hydrocarbure chloré ou par tout autre procédé, est ensuite mis en contact avec une solution de phosphata- tion contenant les constituants ci-dessous dans les proportions suivantes :

   
 EMI4.1 
 
<tb> Constituant <SEP> Pourcentage <SEP> en <SEP> poids <SEP> Pourcentage <SEP> en <SEP> poids
<tb> ¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯préférentiel¯¯¯¯
<tb> 
<tb> Hydrocarbure <SEP> chloré <SEP> 65-98% <SEP> 80-97%
<tb> 
<tb> Acide <SEP> phosphorique <SEP> 0,1-6% <SEP> 0,6-2%
<tb> 
<tb> Solvant <SEP> 1,5-35% <SEP> 3-20%
<tb> 
<tb> Composé <SEP> organonitré <SEP> 0,01-6% <SEP> 0,3-2%
<tb> 
 
Tout hydrocarbure chloré normalement utilisé comme solvant de dégraissage peut être employé comme constituant de la solution de phosphatation selon l'invention. Des exemples de ces hydrocarbures chlorés comprennent le trichloréthylène, le perchloro- éthylène, le   trichloroéthane,   le tétrachloroéthane, le chlorure de méthylène, le chlorure d'éthylène, le chlorure d'éthylidène, et les composés analogues. 



   Il est préférable d'employer un hydrocarbure chloré contenant une composition stabilisante, mais des hydrocarbures chlorés non stabilisés peuvent aussi être employés si on veut. 



  Des exemples typiques de stabiliseurs convenables comprennent des oléfines comme décrit aux brevets américains 1.904.450 demandé le 

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 EMI5.1 
 3 nrs 1931 et 2.435.312 du 24 août 1945, des ef)t-pos4s 4ctylniAues cam.-.e décrit aux brevets omertemins 2.775.674 du 25 septembre 195? et 2.803.676 du 20 avril 1954, des hydroearhur@8, cocas décrit aux brrveta on4ticaic3 1.816.895 du 11 rnvicr 1929 et 1.858.022 du 3 Mi 1929, dpc phénols, cocre décrit aux breoets am4ricainoe 2.008.650 du 3 mars 1931 et 2*155.72$ du 8 nés 1937, dos 8\cool., coaM' décrit aux brn7ets 8trlen1nl 2.775.624 du 25 '*opt>nbre 1953 et 2.887.516 du 21 déc9mbre 1956, 4es ester*, oemw décrit au brevet américam 2.371.646 du 4 déeeebro 1943, des éthers e't des ép0X;

  40,, come décrit au brevet 8/r1e.1n vs du 16 aeptembrp 19439 dco corposés ht(.rocycl1qU1 continent un atome t1i 0 ou S dans leur chatne comme décrit eu brevet américain 2*517*893 du 13 juin 1946, des aldéhydes, corna décrit au brevet américain 1.11.2SS du 18 novembre 1913, des n/Tcap%én8, conao décrit au brevet africain 1.917.073 du 22 juin 1932, des 81eo11-cy.nA.td.

   conpe décrit au brevet africain 2.043.257 du 9 octobre 1933, des 81coYl-thlourps comme décrit au brevet anérieoin 2.0as8 du 9 octobre 1933, des alcoyl-nrlnes corne décrit au brovet emprlc.1n 2.096.735 du 30 septembre 1931, des aryl-PM1n1 comme décrit au brevet américain 2.094.367 du 9 octobre 1933, des alcoyl-110ey.net.., 
 EMI5.2 
 comme décrit au brevet africain 2.108.390 du 20 juillet 1936, 
 EMI5.3 
 des guanidînps, eo!'!"<'' décrit au brevet africain 2.125.381 du 8 mars 1937, des dio3s, conre décrit au brevet 8(.rlcaln 2.355.319 du 11 janvier 1943, des oximes, corse décrit au brpvt aWricain 2.371.647 du 28 décembre 1943, des cétonese cotntno décrit Pu brevet 
 EMI5.4 
 
 EMI5.5 
 américein 2.376.075 du 3 sars 1943, des nitriles, comme décrit au 
 EMI5.6 
 brevet américain 2.422.556 du 14 août 1945,

   des amides comme décrit 
 EMI5.7 
 > 
 EMI5.8 
 au brevet américain 2.423.343 du 27 avril 1945, des nitrates comme: 
 EMI5.9 
 décrit au brevet américain 2.436.772 du 24 août 1945, des thiophéneà comme décrit au brevet africain 2.440.100 du 24 août 1945, des pyrrols comme décrit au brevet américain 2.492.048 du 21, tout 
 EMI5.10 
 1945, des nitroalcanes comme décrit au brevet américain 2.567.621 du 23 mai 1950, des sulfones comme décrit au brevet américain 2.742.509 du 23 juillet 1954, des azines comme décrit au brevet 

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 amércain   2.878.297   du 6 février 1958, des   sulfoxydea     comme   décrit au brevet américain   2.919.295   du 29 norambre   1957,   des   aryl-   
 EMI6.1 
 stlbtnes QI')!n1:

  1(1 décrit su brevet "m6rleft\n 2.917.554 du 6 novembre 1957e et leurs alauRee, la liste ci-dessus n'étant. aucun=ment lititattvoo Certains de ces mô14nee3 do stnh11tlur$ peuvent avoir un effet 9ynQrglu sur certaines conditions do phosphatation, ce qui est tains en èvlilence par la disparition ou la diminiitinn en quantité d<N produits de faction, d'oxydatinn, 4'hydrolyse, de polymérisation, de dCp051tll')n, etc*% Les hydrocarburps chlorés tant relativement Inlntlaama- bles et ayant un point d éclair relativement lev par rapport aux alcools, il est préférable d'utiliser la plus haute proportion . d'hydrocarbure chlore dans le bain dans le but d'obtenir un   dép8t   phosphate lisse et   uniforme   sur le métal. 
 EMI6.2 
 



  1 De préférence, on Pnp0.oiP de 1 'p.clft orthophosphorique concentra tel que l'acide du ci-imerce à 85%, mais on peut aussi employer des solutions acides plus   diluas   ou plus concentrées si on/ le désire. Indépendamment de la concentration d'acide initial, pra-   tiquement   toute l'eau se trouve   finalement   distillée et éliminée du bain de phosphatation au fur et à   mesure   que le traitement de phosphatation progresse, La "proportion de phosphatation" de l'acide :      phosphorique est comprise entre   0,1   et 6% et de préférence entre 0,6 et 2% en poids de la solution de phosphatation. 



   L'acide phosphorique concentré étpnt insoluble dans les hydrocarbures chlores, il est nécessaire d'employer un solvant, dans les proportions ci-dessus définies, pour dissoudre l'acide phosphorique dans l'hydrocarbure chloré liquide. Tout alcool alipha- 
 EMI6.3 
 tique ou olïcyclilue capable de dissoudre l'acide phosphorique dans la solution d'hydrocarbure chloré peut être utilisé.

   Par exemple on peut utiliser des alcools contenant entre 1 et environ 18 atomes 
 EMI6.4 
 de carbone tels que l'éthanol, le n-propanol, l'1sobutanol, le butanol tertiaire, l'alcool amylique tertiaire, l'octanol, l'alcool 

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 décylénique, l'aleool   laurylique,   l'alcool stéarique, l'alcool cyclo.   hexylique   et leurs mélanges. ta solubilité de l'acide phosphorique étant moindre dans les alcools supérieurs que dans les alcools inférieurs, il est préférable d'employer un alcool comportant moins de 10 atomes de carbone, et de préférence encore entre 1 et 6 atomes de carbone. 



   On doit remarquer que l'alcool   hutylique   normal a plusieurs avantages par rapport aux autres alcools. Premièrement, quand on emploie le trichloréthylène en tant eu'hydrocarbure chlore, un azéotrope butanol-trichloréthylène se forme, cet   &zéotrope     bouillant à   une température (86,65 C) légèrement inférieure à la température d'ébullition du trichloréthylène (environ 87 C). Les azéotropes formés avec de nombreux autres alcools ont des points d'ébullition sensiblement inférieurs. Deuxièmement, le butanol      normal dissout une proportion d'acide phosphorique plus élevée que les autres alcools, en   nécessitant   ainsi moins de solvant alcooli- que.

   Troisièmement, l'azéotrope alcool butylique normal - trichlor- éthylène contient environ 2,5% d'alcool butylique normal, ce qui produit une concentration en alcool de la solution de phosphatation      quand sa concentration initiale en alcool   est.supérieure   à 2,5% en poids.

     Ainsi,   la perte d'alcool dans le bain, qui peut entraîner la formation de deux phases liquides à cause de   l'insolubilité   de l'acide phosphorique dans l'hydrocarbure chloré se trouve évitée, et la nécessité d'un contrôle précis de la concentration d'alcool butylique normal dans le bain se trouve   grandement   diminuée* 
D'autres solvants susceptibles de dissoudre l'acide   phosphorique   dans les   hydrocarbures     chlorés   peuvent être utilisés . phosphorique dans les hydrocarbures chlorés peuvent être utilisés:

   au lieu du solvant alcoolique ou en combinaison avec lui. d'autres solvants comprennent des alcools   halogènes   tels que le 
2-chloroéthanol, des polyalcools tels que 2-éthyl-2-butyl-propane-   diol-1,3,   des acétates d'alcoyle, tels que l'acétate d'éthyle, l'acétate d'amyle, etc., des amides tels que le N,N-diméthyl formamide et le diméthyl acétamide, le dioxane, des   monoéthers   de 

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 EMI8.1 
 polyalcoylène-glycol tels que 1  Btlloso7.ves et carbitolz, les   cétones telles que     l'acétone,   la méthyl éthyl cétone, des thiosul- fonates de dialcoyle tels que   le*   diméthyl   thiosulfonates.   Des solvants de H3PO4 qui sont neutre   c'est-à-dire   qui en solution,

   aqueuse donnent une réaction neutre au papier de tournesol, tels que Ceux énumérés ci-dessus se sont révélés avantageux pour le procédé. 



   Il est important d'ajouter une fraction inhibitrice 
 EMI8.2 
 d'un composé oreanonttré polaire à la solution de phosphatation ,ayant les proportions ci-dessus définies pour obtenir les propriétés désirées du revêtement phosphaté obtenu. Des composés nitrés   allpha-'   tiques ou aromatiques, ou leur mélange peuvent être utilisés. Des exemples typiques de composés nitrés aliphatiques de ce genre 
 EMI8.3 
 comprennent le nitrométhane, la ft1tro-urée, la nitroguanidine, le nitroéthane, et leur mélange. Des exemples typiques de composés nitrés aromatiques comprennent le nitrobenzène, le din3.trobenzéne, et leur mélange. Des composés organonitrès substitués par le chlore, 'les groupements hydroxyle et/ou carboxyle peuvent également être utilisés.

   Par exemple le 1-chloro-4-nitrobenzène, le paranitro- phénol, l'acide m-nitrobenzolque, o-nitrobenzolque, 2-nitrobenzot- que, l'acide picrique, et les corps analogues ,sont des composés inhibiteurs qui conviennent. Cependant, tout composé   organo-nitré   capable de renforcer la   formati@n   de revêtement phosphatés durs et 
 EMI8.4 
 uniformes peut être utilisé. te nitrobenzène et le dinitrobenz4ne apparaissent remarquablement effienese sous ce rapport. La "propor- 
 EMI8.5 
 tion inhibitrice" du composé eyMM-nitré cité dans cette descrip- tion peut être comprise entre environ 0,01 et 6% en poids et, mieux encore entre environ 0,03 et 2% en poids de la solution de phospha- tation. 



   On a découvert que quand un composé   organonitré   est utilisé comme constituant de la solution de phosphatation et dans les proportions données   ci-de....,   le revêtement phosphaté résultant 
 EMI8.6 
 est lisse, uniforme, dur et mlCfOcr1stallin. Dans ce cas, la quan- tité du revêtement phosphaté est, de l'ordre de   2,7   à 22 mg par dm2 de surface. Cependant, on a trouve que quand l'inhibiteur organo-      

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 nitré ne se trouve pas incorpora à la solution de phosphatation, les revêtements phosphates obtenus sont   denses,   poreux, inégaux et microcristallins, prineipalement quand la concentration d'acide phosphorique dans le bain de phosphatation dépasse environ 0,6% en poids.

   Dans ce   dernier   cas, c'est-à-dire sans inhibiteur, le poids du revètement phosphate est en général supérieur à   34   mg par dm2 et atteint   @@casionnellement   des valeurs supérieures à 
110 mg par dm2. La forte porosité des revêtements phosphatés obtenus sans inhibiteur explique probablement la mauvaise adhérence des pein- tures de recouvrement que l'on peut y appliquer, On a également découvert que le peids du revêtement   phosphate   est, pour certaines conditions   données     $@versement   proportionnel à la concentration du composé organonitré dans la solution de phosphatation.

   Ce résultat est entièrement imprévu par   comparaison   avec les enseignements de la technique antérieure concernant l'emploi de nitrobenzène et d'autres composés nitrés pour   accélérer     la formntion   de revête- ments phosphatés à   l'aide   de bains de phosphatation aqueux. 



   Dans le procédé d'application du revêtement de   phospha-   tation, le métal   dégraissé   est mis en contact avec la nouvelle solution de phosphatation selon l'invention décrite ci-dessus pen- dant une période de 30 minutes au plus et mieux encore, comprise entre 0,5 et 15 minutes. Le bain est maintenu à une température comprise entre environ 20 C et le point d'ébullition de la solution, ; et mieux encore, entre 55 et 70 C, les températures les plus élevées étant généralement employées avec les temps de contact les plus courts. 



   Si   l'on   veut le métal phosphat4, après son enlèvement du bain peut être replacé dans la solution dégraissante d'hydrocar- bure chloré, au cours d'un rinçage final servant à enlever la solution de phosphatation, mais cette opération n'est souvent pas nécessaire étant donné que le métal phosphaté est en général prati- quement sec quand est enlevé du bain de phosphatation. L'article métallique phosphate ayant ou non subi un rinçage final peut être stocké ou utilisa tel quel. Si l'on veut il peut être soumis à un autre traitement tel que peinture, lubrification, etc.. Les 

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 métaux comportant un revêtement phosphaté ainsi fabriqué résistent à la corrosion et retiennent les peintures de finition aussi bien ou mieux que les totaux phosphatés par les procédés classiques aqueux ou "secs". 



   On   a   découvert que l'efficacité de la nouvelle solution de phosphatation se trouve renforcée au départ en y ajoutant une faible quantité de poudre de fer ou   d'un   autre métal de la classe soumise au traitement (par exemple dans des proportions comprises entre 0,01 et 0,1%   n   poids), en chauffant la boue ainsi formée entre environ 55 C et le point   d'ébullition   pendant une période sensiblement comprise entre   10   et 50 minutes, et en séparant ensuite les solides en suspension de la boue par filtration ou par toute autre technique, avant d'employer la solution résiduelle à la phosphatation d'articles métalliques.

   Cependant, quand la solution de phosphatation selon   l'invention   n'a pas été ainsi traitée à la poudre de fer, il peut arriver que le premier ou les premiers arti- cles traités par phosphatation présentent des revêtements phosphatés qui ne sont pas aussi satisfaisants que ceux des articles produits par la suite. Le traitement préalable à la poudre de fer de la solution de phosphatation, comme décrit ci-dessus, entratne la formation de revêtements phosphatés de qualité supérieure, pour l'ensemble des articles traités. 



   Des exemples vont maintenant être donnés pour mieux faire comprendre les particularités et avantages de l'invention. 



  Bien entendu ils ne sont pas limitatifs. Toutes les proportions et pourcentages y sont donnés en poids sauf indication contraire. 
 EMI10.1 
 ,7;hPLE 1. - 
On mélange du trichloréthylène (796 cm3) et du butanol normal   (104   cm3), et on place 700 cm3 de la solution ainsi obtenue      dans un bêcher de 1 litre. A cette solution on ajoute en agitant 7 cm3 d'une solution d'acide phosphorique à   85%   et environ 100 mg de poudre de fer. Le   mélange   boueux ainsi formé est chauffé à environ 65 C pendant environ 30 minutes et ensuite filtré. On   ajou-   te 3' cm3 de nitrobenzène à la solution résultante placée dans un 

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   bêcher   de 1 litre.

   La   composition   de la solution de   phosphatation   ainsi obtenue est la suivante : 
 EMI11.1 
 onBt1 tuant ,ourcenax en 91d. 



  Trichloréthylëne 91,9% 
 EMI11.2 
 
<tb> Alcool <SEP> butylique <SEP> normal' <SEP> 6,5%
<tb> 
<tb> Acide <SEP> phosphorique <SEP> (85%) <SEP> 1,2%
<tb> Nitrobenzène <SEP> 0,4%
<tb> 
 
Quatre panneaux d'acier nu calibre 24, de dimensions 7,6 x 12,6 cm, sont dégraissés dans des vapeurs de trichlor- éthylène et ensuite plongés dans la solution de phosphatation sus- dite pendant une durée d'environ 10 minutes et à une température de 65 C. Chaque panneau, après avoir été retiré de la solution de phot-   phatation,   et bien qu'il soit alors sec, est rincé dans des vapeur* de trichloréthylène pendant environ 15 secondes. Les panneaux sont ensuite peints au rouleau à l'aide d'un émail blanc à cuire, chauffés pendant 30 minutes à 160 C, et laissés au repos pendant   24   heures.

   Deux des panneaux sont alors soumis à l'essai.de pulvéri- sation   "au   brouillard salé", selon la technique décrite dans la publication ASTM N    B117-54T.   Dans cet essai chaque panneau est entaillé verticalement à l'aide d'un couteau pointu, et est soumis à une projection d'un brouillard atomisé d'une solution aqueuse de 5% de chlorure de sodium à une température d'environ 35 C pendant environ 94 heures. Les panneaux sont ensuite rincés et épongés jusqu'à ce qu'ils soient secs. On frotte alors chaque pan- neau le long de l'entaille à l'aide d'une spatule en acier   inoxyda- ,   ble d'environ 2,5 cm de large. La largeur de la zone de peinture enlevée au cours de ce raclage sur chacun des deux panneaux est      respectivement d'environ 1 mm et de moins de 1 mm. 



   A. des fins de comparaison deux panneaux supplémentaires 
 EMI11.3 
 d'acier nu sont dégraissés dans des vapeurs de trichlorëthylènet et sont ensuite, sans phosphatation, peints à l'aide de l'émail à cuire blanc de la même manière que les autres panneaux. Ces panneaux peints non phosphatés sont soumis au même essai que les deux pan- neaux peints et phosphatés. La largeur de la zone de peinture   enle-   

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 vée par raclage sur les deux peints non phosphatés est respectivement de 7,7 et de 15 mm, ce qui démontre que les panneaux phosphatés peints selon le procédé de l'invention ont des propriétés d'adhérence à la peinture   tout rait   supérieures, dans des condi- tions hautement corrosives. 



   Les quatre panneaux peints (deux phosphatés et deux non phosphatés) après cet essai au "brouillard salé" sont soumis à l'essai du ruban, au cours duquel un V est marqué dans le revête- ment peint jusqu'au métal nu. Les jambages du Vont une longueur d'environ 2,5 cm et l'ouverture du V environ 1,2 cm. Un ruban adhésif de cellophane est appliqué et pressé en contact intime avec le revêtement, tout en couvrant le V de telle sorte que un morceau de ruban d'environ 7,5 cm soit laissé libre au-dessus du sommet du V. Le ruban est ensuite retiré   uempnt   d'une façon telle que son      'enlèvement se fasse par retournement d'environ 180 .

   La peinture enlevée dans la zone du V détermine le degré d'adhérence de la pein- ture, ' selon l'échelle d'appréciation ci-dessous définie 1- enlèvement au delà des tracés et du ruban 
2 - enlèvement au delà des tracés mais sous le ruban      
3 - enlèvement à l'intérieur des tracés, zone totale 
4- enlèvement à l'intérieur des'tracés, sur une surface supé- rieure à la moitié de la zone 
5 - enlèvement à l'intérieur des tracés, surface d'enlèvement supérieure à   1/4     de,   la   zone   
6 - enlèvement à l'intérieur   des @@@fsés,   sur moins d'1/4 de la zone 
7 - enlèvement irrégulier le long des tracés,

   sur des largeurs allant jusqu'à   4   mm   8 -   enlèvement régulier le long des tracés allant jusqu'à 2 mm 
9 - traces d'enlèvement 
10- aucun enlèvement. 



   Les deux panneaux peints phosphatés montrent ainsi des taux d'adhérence de 9 et 10 respectivement, alors que les deux panneaux peints non phosphatés ont des taux d'adhérence de 2, ce qui démontre plus complètement les propriétés supérieures 

 <Desc/Clms Page number 13> 

   d'adhérence   à la peinture des panneaux phosphates.      
 EMI13.1 
 



  Deux des panneaux phosphatée peints de la m#1M Mniere j que les autres sont soumis@ après le tt'1J1unt à un essai d'itanar- aion dnni l'enu 1 72*Ct et ensuite 4v*lués selon 14porae A8TK 3 tt71-SItT. Après 16 heures, les panneaux ont un taux d'adhérence de 10 (aucune trace d'écal111!e), et après 0 heure*, le taux est encore d'au moins 9.      
 EMI13.2 
 



  1 7CF:!P .? s Dans un bchr de 1 litre on mélange du perchloro- éthylène (9ib4 g)p de l'alcool 1soprop11que (94,8 1), de 1#oclde phosphorique à 85% (12 C), et environ 200 mg de poudre de fer; on chauffe ce melanre boueux â 60 G pendant 30 minutes# et on le filtre à trevers de la laine de verre. On ajoute du nitrobenzène   (3,6   g)      
 EMI13.3 
 à la solution filtrée ainsi que 3,9 e d'alcool 1IQpropy11que et 66 1 de perchloroéthylène pour ramener le voluae de la solution aux 700 cm3 Initiaux. La composition de la solution de phosphatation 
 EMI13.4 
 ainsi obtenue est sensiblemont la suivante s 
 EMI13.5 
 Constituant PrOf)rt1o" . 



  Perchloréthylène 90% 
 EMI13.6 
 
<tb> Acide <SEP> phosphorique <SEP> (85%) <SEP> 1,1 <SEP> ,
<tb> 
<tb> Alcool <SEP> isopropylique <SEP> 8,6
<tb> 
<tb> Nitrobenzène <SEP> 0,3
<tb> 
 Trois panneaux d'acier nu sont dégraissés, phosphate* 
 EMI13.7 
 dans la solution de phosphatation et rincés cor..e à 1'exe1. 1. 



   Un des panneaux phosphatés est décapé de son   revête-   ment phosphaté dans une solution alcaline de cyanure de sodium, conformément à la méthode décrite dans l'ouvrage "Industrial   Finishings",   vol. 9, page   878,   1957, pour déterminer le poids du revêtement phosphaté. On trouve que ce poids est d'environ 5,1 mg par dm2. 



   Les deux autres panneaux phosphatés sont peints comme. à l'exemple 1. Un quatrième est dégraissé et peint de la   même   manière sans phosphatation. Les trois panneaux peints sont soumis à l'essai   "au   brouillard salé" de l'exemple 1 pendant 70 heures.   La   

 <Desc/Clms Page number 14> 

 largeur de la zone de peinture enlevée par raelace des deux panneaux peints phosphates est d'environ 1,5 mm alors que pour   le     panneau   peint non phosphate elle est d'environ 6 mm. 
 EMI14.1 
 



  On m:lsu:gQ du 1,1,1-trlchlorothne (823 gis de l'acide pbQsphor1u A 85% (12 8). ot de l'aleool iaopropy'liqu (63e2 g), avec environ 200 mg de poudre do fer; on chauffe ce 86181\- ! fo 60"C pendant 30 minutes et on le riitro à travers de la laine de verre.   On   ajoute du nitrobenzène (3,6 g) au filtrat   clarifie   ainsi obtenu .

   La composition de la solution ainsi préparée est la   suivante : :   
 EMI14.2 
 ÒJ'lJi t1.t!JJ'1. 1!rno1'.t.1QJ.1 1,1,1-trlchlorothAne 91,35 Acidp phosphorlquft à 85% 1,1 Alcool 1Boproi'yllqUtt 7,o Nitrohenzéne 0,4 
Trois panneaux d'acier nu sont plongés un par un dans la solution pendant 15 minutes à 75 C et sont ensuite rincés dans le   trichloréthylène,   Le   décapage   d'un des panneaux revêtus, comme à l'exemple 2 met en évidence un poids de revêtement phosphate de 
 EMI14.3 
 5.,Il Mg par dm 2 Peux des panneaux Tev3tus après avoir été peints        corme     à   1$exemple 1 sont soumis à l'essai "au brouillard salé" en 
Même temps qu'un panneau non phosphate, comme à l'exemple 1.

   La largeur de la zone de peinture enlevée par raclage des deux panneaux phosphatés peints est respectivement inférieure à 1 et 1,5 mm pour les deux panneaux, alors quelle est d'environ 6 mm pour le panneau non phosphaté. 
 EMI14.4 
 



  F.XF.Y.LT,Z,. 4 
On reprend la procédure de l'exemple 1 en utilisant du cyclohexanol comme solvant. La solution de phosphatation ainsi obtenue a la composition suivante : 

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 EMI15.1 
 
<tb> constituent <SEP> Proportion
<tb> 
<tb> Trichloréthylène <SEP> 90,6
<tb> 
<tb> Acidp <SEP> phosphorique <SEP> 85% <SEP> ' <SEP> 1,2
<tb> 
<tb> Cyclohexanol <SEP> 7,8
<tb> 
<tb> Nitrobenzène <SEP> 0,4
<tb> 
 Deux panneaux d'acier nu sont traités dans cette solu- 
 EMI15.2 
 tion; puis ils sont peint:

   et soumis au test au "brouillard salé"t La largeur de la zone de peinture enlevée par raclage est d'environ 1 mm dans les deux cas, alors qu'elle est pour deux panneaux non phosphates traités de la même manière de 7,7 et 15 mm respective- ment. 
 EMI15.3 
 r:J\F!1PJ.U.L - 
Pour phosphater deux panneaux d'acier nu dégraissés en les plongeant dans une solution de phosphatation à 64 C on utilise une solution de phosphatation déjà décrite qui a la compo- sition suivante :

   
 EMI15.4 
 Const tuant ?,ooortion - 
 EMI15.5 
 
<tb> Trichloréthylène <SEP> 92,9%
<tb> 
<tb> Alcool <SEP> butylique <SEP> normal <SEP> 5,6
<tb> 
<tb> Acide <SEP> phosphorique <SEP> 85% <SEP> 1,1
<tb> 
<tb> Nitrobenzène <SEP> 0,4
<tb> 
 
Après un rinçage au trichloréthylène les panneaux sont peints en les plongeant dans un émail à cuire blanc en utilisant pour retirer les panneaux de la peinture à une vitesse uniforme un , dispositif Fischer-Payne. Les panneaux peints sont ensuite cuits pendant 30 minutes à envir.on 145 C, et on les laisse reposer pendant,   24   heures. On marque X sur une face de chacun d'entre eux et on les soumet à tressai au "brouillard salé" pendant 116 heures en même temps que deux panneaux peints non phosphates marqués de la même manière.

   Les panneaux sont alors retirés du brouillard, rincés à l'eau, et doucement épongés pour les sécher. Un des panneaux points!, non phosphaté de l'expérience s'est alors révélé complètement rouille sur toute sa surface, alors que le second l'était sur 

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 une zone comprise entre 1/4 et 1/8 de sa surface. leur peinture était détachée et formait des cloques. Au contraire les deux pan- neaux phosphatés étaient pratiquement exempts de rouille sauf le long des marques en X, et la peinture était solide, ce qui prouve les qualités supérieures   d'adhérence   à la peinture de la composi- tion de phosphatation selon l'invention. 



   EXEMPLE 6. - 
On prépare un bain de phosphatation en mélangeant les composants suivants dans les proportions suivantes : 
 EMI16.1 
 
<tb> Composants <SEP> Proportion <SEP> Pourcentage <SEP> en <SEP> poids <SEP> 
<tb> 
<tb> Trichloréthylène <SEP> 797 <SEP> g <SEP> 83,4%
<tb> 
<tb> Acide <SEP> phosphorique <SEP> 85% <SEP> 35,9 <SEP> 3,8
<tb> 
<tb> Alcool <SEP> isopropylique <SEP> 113 <SEP> 11,9
<tb> 
<tb> Nitrobenzène <SEP> 8,4 <SEP> 0,9
<tb> 
 
Ce bain, sans traitement préalable à la poudre de fer a= déjà été utilisé avant son emploi dans cet exemple pour phosphater plusieurs panneaux. Trois   panneaux   d'acier nu dégraissés sont plon- gés consécutivement dans ce bain pendant 10 minutes à 65 C et sont ensuite peints, sans rinçage au trichloréthylène, comme à l'exemple 1.

   Deux d'entre eux sont soumis au test "au brouillard   salé"   pen- dant 113 heures. La largeur de la zone de peinture enlevée par raclage est inférioeurea 1 mm dans chaque cas, et le test du ruban montre un taux d'enlèvement de 9 dans chaque cas. Un panneau   peint ,   non phosphaté soumis au même essai "au brouillard salé" montre une zone de peinture enlevée de 37 mm et, à l'essai au ruban un taux d'enlèvement de 2. 



   Le troisième panneau phosphaté peint, soumis au test d'immersion dans   l'eau   comme à l'exemple 1 et pendant 16 heures atteint un taux de   9-moyen.   



  EXEMPLE   7.-   
On mélange du   trichloréthylène   (1150 g), de l'acide phosphorique à 85%   (14   g), et de l'alcool butylique normal   (65 g)   avec de la poudre de fer (100 mg) pendant 30 minutes à 60 C, et on filtre la composition obtenue sur de la laine de verre. On ajoute 

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 du   nitrobenzène   (4,82 g) au filtrat ainsi clarifia. Quatre panneaux ' 
 EMI17.1 
 d'acier nu dégraiss4# sont successivement plongés dans le bain pen- dant 3 minutes chacun, à une te;p6roture de 650C, Trois de cet panneaux sont peints COM.- à l'exe:npl4t 1.

   Deux de ces panneaux " points sont soumis au test "au brouillard sal4w comae à l'exemple 1 pendant 72 heures, La largeur de   la     xono   de peinture enlevée par 
 EMI17.2 
 raelfito de ces panneaux est respectivement de '1 et de 2 ne, alors que pour un panneau peint non phosphate soucis au mlm8 "'11, elle est de 1l.,t tass. 



  Un des panneaux phosphates peints est soumis à 10estai d'imersion dons l'eau de l'e1.e=ple 1, et après 16 heures il montro un taux d'onlévement de 10. Un panneau non phosphaté peint soumis eu m8me essai montre une peinture non adhérente et cloquée,, le taux d'enlèvenent correspondant tant inférieur à 1. 



  Le ponnpou phosphate non peint, décapé de son revète- ment phosphaté comme à l'exemple 2 montre un poids de revêtement d'environ 4,2 mr par dm 2e A titre de éomporaison quand on supprime le din,ltrobenNne de la solution preparée comse ci-dessus et que des panneaux sont phosphatés à l'aide de cette solution   incomplète,   le revêtement phosphate ainsi obtenu, détermié   à   l'essai de   décapa-   ge de l'exemple 2   a   un poids de 83 mg/cm2. 
 EMI17.3 
 



  FMPLE 8,- On prépare la composition de phosphatation suivante : 
 EMI17.4 
 Cnnst1tuant Pt1n on poids 
 EMI17.5 
 
<tb> Trichloréthylène <SEP> 65,8
<tb> 
<tb> Acide <SEP> phosphorique <SEP> 85% <SEP> 1,1
<tb> 
<tb> Acétate <SEP> d'éthyle <SEP> 33,1
<tb> 
 
Un panneau d'acier nu du type de l'exemple 1 est plongé dans le bain pendant 5 minutes à une température de 65 C. Le pan- neau obtenu est poisseux, et le revêtement phosphaté obtenu comporte de nombreuses boursouflures. Le poids du revêtement phosphaté déter- miné comme à   l'exemple   2 est de 200 mg/dm2. 
 EMI17.6 
 



  Le bain de phosphatation est ensuite mélangé à 200 ing de poudre de fer, et le mélange boueux obtenu chauffa à 70 C. pendant 

 <Desc/Clms Page number 18> 

 
 EMI18.1 
 environ 30 minutes, puis tiltré à la laine de verre, Un autre panneau d'acier est ensuite plongé dans le filtrat clarifié obtenu pendant environ 5 minutes à 60.C, te revêtement phosphaté obtenu est   légèrement   gluant et son poids, déterminé comme à l'exemple 2 est de   43   mg par dm2. 



   On ajoute du nitrobenzène   au   bain de phosphatation   pour arriver à un bain ayant la compétition suivante s   
 EMI18.2 
 ÇM12 A iLt-itto en- t)()1d Trichloréthyléne 65,3 
 EMI18.3 
 
<tb> Acide <SEP> phosphorique <SEP> 85% <SEP> 1,1
<tb> 
<tb> Acétate <SEP> d'éthyle <SEP> 32,9
<tb> 
 
 EMI18.4 
 N1trobcnzne 0,7 Un autre panneau d'acier est plonge dans ce bain pen- 
 EMI18.5 
 dont 5 minutes, à 659C, Le revetenent phosphaté obtenu a un poids de z1 mg/dm2, mesure comme   à   l'exemple 1. 
 EMI18.6 
 



  PXRMP¯9.- On reprend la procédure de l'exemple 8 en utilisant le N,N-diméthyltormamide au lieu de l'acétate d'éthyle comme solvant de l'acide phosphorique. On trouve que le revêtement phosphaté obtenu avec un tel bain et sens traitement ferreux préalable et sans addition de nitrobenzène est environ trois fois plus lourd que le revêtement obtenu avec un bain ayant subi un traitement ferreux et comportant du nitrobenzène. 
 EMI18.7 
 



  F.,XR;iPLFB lb - L6.- 
On   mélange   du trichloréthylène   (5210   g), de l'alcool butylique normal (322 g), de l'acide phosphorique à 85% (68,5 g) avec environ 1 g de poudre de fer. Le mélange résultant est chauffé pendant environ 30 minutes à 65 C, puis filtré sur la laine de verre. Le filtrat clarifia obtenu, mélangé à environ 69 g d'alcool butylique normal a une densité de 1,3970 et une concentration d'aci- de libre de 0,132   mole   d'acide phosphorique par litre. La composi- tion de la solution est la suivante . 

 <Desc/Clms Page number 19> 

 
 EMI19.1 
 
<tb> 



  Constituant <SEP> Pourcentage
<tb> 
<tb> Trichloréthylène <SEP> 92,5
<tb> 
<tb> Butanol <SEP> normal <SEP> 6,6
<tb> 
<tb> Acide <SEP> phosphorique <SEP> 0,9
<tb> 
 
Cette solution qu'on appelle solution A est chauffée à 65 C et on y plonge un panneau d'acier nu du type de l'exemple 1 pendant environ 5 minutes, ce panneau étant ensuite nettoyé aux vapeurs de trichloréthylène. Le revêtement phosphaté de ce panneau est épais, boursouflé, non uniforme, et de couleur grise. Son poids, déterminé comme à l'exemple 2 figure dans la table ci-dessous à l'exemple 10. Dans un bêcher de 1 litre on mélange 760 cm3 de la solution A avec   4,82   g de 1-chloro-4-nitrobenzène. La solution ainsi obtenue est la solution B. On y immerge un panneau d'acier nu pendant 5 minutes à 65 C, ce panneau étant ensuite rincé aux vapeurs de trichloréthylène.

   Le poids du revêtement phosphaté obtenu, mesuré comme à l'exemple 2 figure dans la table ci-dessous à l'exemple 11. 



   On ajoute à 760 cm3 de la solution A, 4,82 g d'un nouvel additif qui est suivant les cas le p-nitropnénol, l'acide p-nitrobenzoïque, le nitrométhane et le   dibutylphtalate.   Les solu- tions obtenues sont respectivement les solutions C, D, E, F. Les poids des revêtements correspondants figurent dans la table ci- dessous aux exemples 12, 13, 14 et 15 respectivement* 
En ajoutant à la solution F 4,82 g de nitrobenzène, ce qui donne la solution G, on répète l'essai dans cette dernière solution G. Le poids du revêtement obtenu figure à la table ci- dessous à l'exemple 16. 

 <Desc/Clms Page number 20> 

 
 EMI20.1 
 
<tb> 



  Exemple <SEP> Solution <SEP> Additif <SEP> Poids <SEP> du <SEP> revête-
<tb> 
 
 EMI20.2 
 .#-# ####. ment ne/dm2 10 A Aucun 102 11 B 1-chloro-,-nitrobenzène 15,9 12 C n-nitrophénol 53 .13 D Acide Mrnitrobenzolque 18,7 
 EMI20.3 
 
<tb> 14 <SEP> E <SEP> Nitrométhane <SEP> 13,9
<tb> 
<tb> 15 <SEP> F <SEP> Dibutylphtalate <SEP> 103
<tb> 
<tb> 16 <SEP> G <SEP> Dibutylphtalate <SEP> et <SEP> nitrobenzène <SEP> 12,6
<tb> 
 
Comme on peut'le voir de ces essais le poids des revête-   . méats   phosphatés produit en utilisant des solutions de phosphatation contenant des composés   organonitrés   (solution B, C, D, E, G) est très inférieur à celui des revêtements obtenus en utilisant des solutions de phosphatation qui ne contiennent pas l'inhibiteur nouveau selon l'invention (solutions A et F).

   De plus les revête- ments obtenus à l'aide des solutions B,C, D, E, G sont uniformes, minces, imperméables, de couleur gris bleu. 



   L'expression "mis en contact", utilisée au cours de cette description pour désigner la façon dont on traite le métal par la solution de phosphatation, doit être comprise très générale- ment comme s'étendant à tout mouillage du métal par la solution, par immersion, trempage, pulvérisation, etc.. De même, l'invention concerne toutes les modifications de la composition de phosphatation qui sont mises à la portée de l'homme de   l'art   par le contenu de la présente invention. 
 EMI20.4 
 



  RESUME. 



  L'invention concerne notamment : 
 EMI20.5 
 1.- Une composition pratiquetnent exempte d'eau pour produire la formation d'un mince dépôt phosphaté uniforme sur une surface métallique, comprenant un hydrocarbure chloré contenant une proportion de phosphatation d'acide orthophosphorique, une propor- tion minpure d'un solvant capable de dissoudre l'acide orthophos-   phorique   dans l'hydrocarbure chloré, et une proportion inhibitrice capable d'empêcher la formation d'un épais revêtement   phosphaté tout   

 <Desc/Clms Page number 21> 

 en favorisant celle d'un revêtement phosphate mince et uniforme éminemment souhaitable. 
 EMI21.1 
 



  2.. Des codes de réalisation de cette composition presen-' tent les particularités suivantes prises s4parôoent ou en combi-   naisons   
 EMI21.2 
 a) l'hydrocarbure chloré en constitue 65 raz 95% en poids; b) l'acide orthophosphoriquo en constitue 0,1 à 6% en poids; 
 EMI21.3 
 c) le solvant en constitue 1,5 à 25% en poids; <j 4) le co-poa organonitré en constitue 0,01 à 6% en poids;      e) l'hydrocarbure chloré est le   trichloréthylène   ou le 
 EMI21.4 
 perehloroéthyléne; i') le solvant est un alcool 11-butylique; 9)' le composé orge nonitré est le nitrobenzène ou le nitrométhane. 



  3.- Un procédé pour forner un dép8t phosphate mincee dur et uniforme sur une surface réttlllquo, dans lequel on cet en contact pendant une durée suffisante la surface métallique avec une des compositions précitées. 



   4.- Un procédé selon 3, dans lecuel la période de con- tact peut aller   jusque   20 Minutes, la température de la composition étant comprise entre 20 C et son point d'ébullition. 



   5. - Tout article métallique dont la surface comporte un revêtement phosphaté fabriqué selon le procédé selon 3 et/ou 4, à l'aide d'une composition selon 1 et/ou 2.



   <Desc / Clms Page number 1>
 



    Improvements in methods and compositions for metal phosphating.



   The present invention relates to a method and composition for the phosphating of metals. More particularly, the invention relates to an improved and substantially water-free phosphating liquid, and a method of applying a phosphate coating to metal surfaces using this phosphating liquid.



   Phosphate coatings are applied to metal surfaces to prevent oxidation of the metal and to prepare the surfaces for the application of a topcoat. To obtain a satisfactory phosphate coating, metal surfaces must be free from rust, oil and other foreign substances. To do this the metal is cleaned with solution *

 <Desc / Clms Page number 2>

 
 EMI2.1
 Inorganic solutions such as hot alkallnose solutions, or inorganic solutions such as chlorinated hydrocarbons, or else, is added by any other method prior to phosphating.



  In a mt; thorl de ntittoyaro pr41i> inatr ?, the c.tal11-c <* s articles which can be covered with a layer of oil serving to protect them against rust, called wsluabing alle are first subjected to a degreasing operation in which the oil and the extrftnrères substances are removed by bringing the metal into contact with a chlorinated hydrocarbon such as lfltrichloroethylene, pcrchlorsthylnc Pt and trichlorothane in liquid form and / or in vapor form.
 EMI2.2
 Different methods of applying phos coatings. PNates to metal surfaces have heretofore been used.



   In a method known as the "aqueous" method, the metal is cleaned in a hot alkaline solution, rinsed, dipped in a hot aqueous phosphating solution, rinsed again, dipped in chronic acid, and finally dried. Such a procedure has the drawback of requiring a large number of costly operating phases. In addition, sludge rapidly forms in the aqueous phosphating solution, which decreases the efficiency of the phosphating bath.

   In another process known as the "dry" process, the degreased metal is immersed in a solution of phosphoric acid and an organic solvent such as acetone, carbon tetrachloride, lower alcohols, and analogous substances. Such phosphating solutions have relatively low boiling points, resulting in large amounts of the solvent being lost through evaporation. In addition, these phosphating baths have relatively low flash points. In one
 EMI2.3
 Another "dry" process, the phosphating bath comprises trlchloro: ethylene, phosphoric acid and an acidic alkyl phosphate.



  In phosphating baths of this type, the solvent constituted by the acid alkyl phosphate can react with the metal, thus introducing potentially dangerous substances to the surface of the metal. In addition, the content of the bath in free phosphoric acid

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 , cannot be easily determined by simple titration cathodes because of the interference of the acid alkyl phosphate. In addition, rinsing of the wall coated with the phosphating composition is essential before painting.



   One of the aims of the invention is to provide an improved composition for the phosphating of metals.



   Another object of the invention is the development of an improved process for the phosphating of metals.



   Another object of the invention is to provide an improved phosphating composition which is relatively non-flammable and substantially free of water.



   Another object of the invention is to provide an improved phosphating composition containing an inhibitory substance which promotes the formation of a hard, uniform and impermeable microcrystalline phosphate coating on metal surfaces.



   Another object of the invention is the production of a novel phosphating composition containing organic compounds which are practically unreacted with metals.



   The description which follows will make it clear how these aims have been achieved, while showing other characteristics and advantages of the invention.



   According to the invention, it has been found that thin, uniform, hard and impermeable microcrystalline phosphate coatings are easily formed on degreased metal surfaces when these surfaces are iridescent in contact with a solution of chlorinated hydrocarbon, of an organonitrogen compound. , phosphoric acid, and '; of a solvent capable of dissolving phosphoric acid in the chlorinated hydrocarbon. In addition, metals coated with such a solution can be easily painted to exhibit a finish having improved resistance to corrosion by water and salt spray.

   When the organonitrogen compound is not present in the phosphating bath, and when the phosphating is carried out under the conditions described below, the phosphor coatings

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 The phates obtained are microcrystalline, thick, exhibit porosities, and are in all respects unsatisfactory.



   All the metals of the group capable of reacting with phosphoric acid to form the corresponding metal phosphate, such as iron, aluminum, zinc, magnesium, cadmium, alloys containing these metals, and their equivalents can be treated according to the new method of the invention.



   Prior to phosphating, the metal is cleaned by suitable means, for example, by employing a chlorinated hydrocarbon to remove oil and foreign substances. The chlorinated hydrocarbon is preferably maintained at its boiling point or at. near its boiling point, and the metal to be cleaned is brought into contact with its liquid phase and / or its vapor phase. The metallic article to be cleaned in chlorinated hydrocarbon or by any other process is then brought into contact with a phosphating solution containing the constituents below in the following proportions:

   
 EMI4.1
 
<tb> Constituent <SEP> Percentage <SEP> in <SEP> weight <SEP> Percentage <SEP> in <SEP> weight
<tb> ¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯preferential¯¯¯¯
<tb>
<tb> Hydrocarbon <SEP> chlorinated <SEP> 65-98% <SEP> 80-97%
<tb>
<tb> Phosphoric acid <SEP> <SEP> 0.1-6% <SEP> 0.6-2%
<tb>
<tb> Solvent <SEP> 1.5-35% <SEP> 3-20%
<tb>
<tb> Organonitrogen <SEP> compound <SEP> 0.01-6% <SEP> 0.3-2%
<tb>
 
Any chlorinated hydrocarbon normally used as a degreasing solvent can be used as a constituent of the phosphating solution according to the invention. Examples of such chlorinated hydrocarbons include trichlorethylene, perchlorethylene, trichloroethane, tetrachloroethane, methylene chloride, ethylene chloride, ethylidene chloride, and the like.



   It is preferable to employ a chlorinated hydrocarbon containing a stabilizing composition, but unstabilized chlorinated hydrocarbons can also be used if desired.



  Typical examples of suitable stabilizers include olefins as described in U.S. Patents 1,904,450 applied for.

 <Desc / Clms Page number 5>

 
 EMI5.1
 3 nrs 1931 and 2,435,312 of August 24, 1945, of the ef) t-pos4s 4ctylniAues cam .-. E described in omertemins patents 2,775,674 of September 25, 195? and 2,803,676 of April 20, 1954, hydroearhur @ 8, cocas described in brrveta on4ticaic3 1,816,895 of 11 rnvicr 1929 and 1,858,022 of 3 Mi 1929, dpc phenols, cocre described in breoets am4ricainoe 2.008.650 of March 3, 1931 and 2 * 155.72 $ of 8 born 1937, back 8 \ cool., coaM 'described in brn7ets 8trlen1nl 2,775,624 of 25' * opt> nbre 1953 and 2,887,516 of 21 December 1956, 4th ester *, oemw described in patent American 2,371,646 of 4 Deeeebro 1943, ethers and ep0X;

  40 ,, as described in patent 8 / r1e.1n vs of 16 aeptembrp 19439 dco corposées ht (.rocycl1qU1 contains an atom t1i 0 or S in their chain as described in US patent 2 * 517 * 893 of June 13, 1946, aldehydes , corna described in US patent 1.11.2SS of November 18, 1913, of n / Tcap% en8, conao described in African patent 1,917,073 of June 22, 1932, of 81eo11-cy.nA.td.

   conpe described in African patent 2,043,257 of October 9, 1933, 81coYl-thlourps as described in anérieoin patent 2.0as8 of October 9, 1933, alcoyl-nrlnes corne described in Brovetemprlc.1n 2,096,735 of September 30, 1931, aryl -PM1n1 as described in US Patent 2,094,367 of October 9, 1933, from alcoyl-110ey.net ..,
 EMI5.2
 as described in African patent 2,108,390 of July 20, 1936,
 EMI5.3
 guanidînps, eo! '! "<' 'described in African patent 2,125,381 of March 8, 1937, dio3s, as described in patent 8 (.rlcaln 2,355,319 of January 11, 1943, oximes, Corsica described in Brpvt aWricain 2,371,647 of December 28, 1943, of the cotntno ketones described in the patent
 EMI5.4
 
 EMI5.5
 americein 2.376.075 of 3 sars 1943, nitriles, as described in
 EMI5.6
 US patent 2,422,556 of August 14, 1945,

   amides as described
 EMI5.7
 >
 EMI5.8
 to US patent 2,423,343 of April 27, 1945, nitrates such as:
 EMI5.9
 described in US patent 2,436,772 of August 24, 1945, thiophenas as described in African patent 2,440,100 of August 24, 1945, pyrrols as described in US patent 2,492,048 of 21, all
 EMI5.10
 1945, nitroalkanes as described in US patent 2,567,621 of May 23, 1950, sulfones as described in US patent 2,742,509 of July 23, 1954, azines as described in US patent

 <Desc / Clms Page number 6>

 American 2,878,297 dated February 6, 1958, sulfoxydea as described in U.S. Patent 2,919,295 dated February 29, 1957, aryl-
 EMI6.1
 stlbtnes QI ')! n1:

  1 (1 described in the patent "m6rleft \ n 2,917,554 of November 6, 1957e and their alauRee, the above list not being. None = ment lititattvoo Some of these mô14nee3 do stnh11tlur $ can have a 9ynQrglu effect on certain conditions. phosphatization, which is tain in evlilence by the disappearance or the reduction in quantity of <N products of faction, of oxidation, of hydrolysis, of polymerization, of dCp051tll ') n, etc *% Chlorinated hydrocarbons being relatively Inlntlaama- It is preferable to use the higher proportion of chlorinated hydrocarbon in the bath in order to obtain a smooth and uniform phosphate deposit on the metal, and having a relatively high flash point relative to alcohols.
 EMI6.2
 



  Preferably, the orthophosphoric acid is concentrated such as 85% acid of the phosphoric acid, but more dilute or more concentrated acid solutions can also be employed if desired. Regardless of the initial acid concentration, virtually all of the water is eventually distilled and removed from the phosphating bath as the phosphating treatment progresses. The "phosphating proportion" of the acid: phosphoric is between 0.1 and 6% and preferably between 0.6 and 2% by weight of the phosphating solution.



   Since the concentrated phosphoric acid is insoluble in chlorinated hydrocarbons, it is necessary to use a solvent, in the proportions defined above, to dissolve the phosphoric acid in the liquid chlorinated hydrocarbon. Any alipha- alcohol
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 A tick or cyclic acid capable of dissolving phosphoric acid in the chlorinated hydrocarbon solution can be used.

   For example, alcohols containing between 1 and about 18 atoms can be used.
 EMI6.4
 carbon such as ethanol, n-propanol, isobutanol, tertiary butanol, tertiary amyl alcohol, octanol, alcohol

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 decylenic, alool lauryl, stearic alcohol, cyclo alcohol. hexyl and mixtures thereof. since the solubility of phosphoric acid is lower in the higher alcohols than in the lower alcohols, it is preferable to use an alcohol comprising less than 10 carbon atoms, and more preferably between 1 and 6 carbon atoms.



   It should be noted that normal hutyl alcohol has several advantages over other alcohols. First, when trichlorethylene is employed as the chlorine hydrocarbon, a butanol-trichlorethylene azeotrope is formed, this zeotrope boiling at a temperature (86.65 C) slightly below the boiling point of trichlorethylene (about 87 C). Azeotropes formed with many other alcohols have significantly lower boiling points. Second, normal butanol dissolves a higher proportion of phosphoric acid than other alcohols, thus requiring less alcohol solvent.

   Third, the normal butyl alcohol - trichlorethylene azeotrope contains about 2.5% normal butyl alcohol, which produces an alcohol concentration of the phosphating solution when its initial alcohol concentration is greater than 2.5%. in weight.

     Thus, the loss of alcohol in the bath, which can lead to the formation of two liquid phases due to the insolubility of phosphoric acid in the chlorinated hydrocarbon is avoided, and the need for precise control of the concentration of normal butyl alcohol in the bath is greatly reduced *
Other solvents capable of dissolving phosphoric acid in chlorinated hydrocarbons can be used. phosphoric acid in chlorinated hydrocarbons can be used:

   instead of the alcoholic solvent or in combination with it. other solvents include halogenated alcohols such as
2-chloroethanol, polyalcohols such as 2-ethyl-2-butyl-propanediol-1,3, alkyl acetates, such as ethyl acetate, amyl acetate, etc., amides such as N, N-dimethyl formamide and dimethyl acetamide, dioxane, monoethers of

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 EMI8.1
 polyalkylene glycol such as Btlloso7.ves and carbitolz, ketones such as acetone, methyl ethyl ketone, dialkyl thiosulfonates such as * dimethyl thiosulfonates. H3PO4 solvents which are neutral, that is to say which in solution,

   water give a neutral reaction to litmus paper, such as those listed above have been found to be advantageous for the process.



   It is important to add an inhibitory fraction
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 of a compound which is polar checked in the phosphating solution, having the proportions defined above to obtain the desired properties of the phosphate coating obtained. Allpha- tic or aromatic nitro compounds, or a mixture thereof, can be used. Typical examples of such aliphatic nitro compounds
 EMI8.3
 include nitromethane, nitro-urea, nitroguanidine, nitroethane, and a mixture thereof. Typical examples of aromatic nitro compounds include nitrobenzene, din3.trobenzene, and a mixture thereof. Organonitrogen compounds substituted with chlorine, hydroxyl and / or carboxyl groups can also be used.

   For example, 1-chloro-4-nitrobenzene, paranitrophenol, m-nitrobenzoic acid, o-nitrobenzoic acid, 2-nitrobenzoic acid, picric acid, and the like are suitable inhibitory compounds. However, any organo-nitro compound capable of enhancing the forma @ n of hard phosphate coating and
 EMI8.4
 uniforms can be used. nitrobenzene and dinitrobenz4ne appear remarkably effective in this respect. The "propor-
 EMI8.5
 The inhibitory ratio "of the eyMM-nitro compound cited in this description can be between about 0.01 and 6% by weight and more preferably between about 0.03 and 2% by weight of the phosphating solution.



   It has been found that when an organonitrogen compound is used as a constituent of the phosphating solution and in the proportions given above ..., the resulting phosphate coating
 EMI8.6
 is smooth, uniform, hard and mlCfOcr1stallin. In this case, the amount of the phosphate coating is of the order of 2.7 to 22 mg per dm2 of surface. However, it has been found that when the organo- inhibitor

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 nitrated is not found incorporated into the phosphating solution, the phosphate coatings obtained are dense, porous, uneven and microcrystalline, mainly when the concentration of phosphoric acid in the phosphating bath exceeds about 0.6% by weight.

   In the latter case, that is to say without inhibitor, the weight of the phosphate coating is generally greater than 34 mg per dm2 and occasionally reaches values greater than
110 mg per dm2. The high porosity of the phosphate coatings obtained without inhibitor probably explains the poor adhesion of the cover paints which can be applied to them. It has also been discovered that the weight of the phosphate coating is, for certain given conditions, proportional to the amount of concentration of the organonitrogen compound in the phosphating solution.

   This result is entirely unforeseen by comparison with the prior art teachings concerning the use of nitrobenzene and other nitro compounds to accelerate the formation of phosphate coatings using aqueous phosphate baths.



   In the process of applying the phosphating coating, the degreased metal is contacted with the novel phosphating solution according to the invention described above for a period of 30 minutes at most and better still between 0.5 and 15 minutes. The bath is maintained at a temperature between approximately 20 ° C. and the boiling point of the solution,; and better still, between 55 and 70 C, the higher temperatures generally being used with the shortest contact times.



   If desired, the metal phosphat4, after its removal from the bath can be placed back into the chlorinated hydrocarbon degreasing solution, during a final rinse serving to remove the phosphating solution, but this operation is often not necessary. not necessary since the phosphated metal is generally practically dry when removed from the phosphating bath. The phosphate metal article having or not undergone a final rinse can be stored or used as is. If desired it can be subjected to another treatment such as painting, lubrication, etc.

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 Metals with a phosphate coating so fabricated resist corrosion and hold topcoats as good as or better than total phosphates by conventional aqueous or "dry" processes.



   It has been discovered that the effectiveness of the new phosphating solution is initially enhanced by adding to it a small quantity of powder of iron or of another metal of the class subjected to the treatment (for example in proportions of between 0, 01 and 0.1% by weight), heating the sludge thus formed between about 55 ° C and the boiling point for a period of substantially between 10 and 50 minutes, and then separating the suspended solids from the slurry by filtration or by any other technique, before using the residual solution for the phosphating of metal articles.

   However, when the phosphating solution according to the invention has not been thus treated with iron powder, it may happen that the first or the first articles treated with phosphating have phosphate coatings which are not as satisfactory as. those of articles produced subsequently. Pretreatment of the phosphating solution with iron powder, as described above, results in the formation of superior phosphate coatings for all treated articles.



   Examples will now be given to provide a better understanding of the features and advantages of the invention.



  Of course, they are not limiting. All the proportions and percentages are given there by weight unless otherwise indicated.
 EMI10.1
 , 7; hPLE 1. -
Trichlorethylene (796 cm3) and normal butanol (104 cm3) are mixed, and 700 cm3 of the solution thus obtained is placed in a 1 liter beaker. To this solution are added with stirring 7 cm3 of an 85% phosphoric acid solution and about 100 mg of iron powder. The muddy mixture thus formed is heated to about 65 ° C. for about 30 minutes and then filtered. 3 cm 3 of nitrobenzene are added to the resulting solution placed in a

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   1 liter beaker.

   The composition of the phosphating solution thus obtained is as follows:
 EMI11.1
 onBt1 killing, ourcenax in 91d.



  Trichlorethylene 91.9%
 EMI11.2
 
<tb> <SEP> butyl alcohol <SEP> normal '<SEP> 6.5%
<tb>
<tb> Phosphoric acid <SEP> <SEP> (85%) <SEP> 1.2%
<tb> Nitrobenzene <SEP> 0.4%
<tb>
 
Four 24 gauge bare steel panels, measuring 7.6 x 12.6 cm, were degreased in trichlorethylene vapors and then immersed in the aforementioned phosphating solution for a period of about 10 minutes and at a temperature of 65 C. Each panel, after having been removed from the photphatation solution, and although it is then dry, is rinsed in trichlorethylene vapor for about 15 seconds. The panels are then painted with a roller using a baking white enamel, heated for 30 minutes at 160 C, and left to stand for 24 hours.

   Two of the panels were then subjected to the "salt mist" spray test, according to the technique described in ASTM Publication No. B117-54T. In this test each panel is notched vertically using a sharp knife, and is subjected to a projection of an atomized mist of an aqueous solution of 5% sodium chloride at a temperature of about 35 C for about 94 hours. The panels are then rinsed and sponged until they are dry. Each panel is then rubbed along the notch with a stainless steel spatula about 2.5 cm wide. The width of the area of paint removed during this scraping on each of the two panels is respectively about 1 mm and less than 1 mm.



   A. for comparison two additional panels
 EMI11.3
 of bare steel are degreased in trichlorethylene vapors and are then, without phosphating, painted with white baking enamel in the same way as the other panels. These painted non-phosphated panels are subjected to the same test as the two painted and phosphated panels. The width of the painting area removes

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 The scraping speed on the two non-phosphated paints is 7.7 and 15 mm respectively, which demonstrates that the phosphated panels painted according to the process of the invention have very superior paint adhesion properties, in highly corrosive conditions.



   The four painted panels (two phosphated and two non-phosphated) after this "salt mist" test are subjected to the tape test, in which a V is marked in the painted coating down to the bare metal. The V jambs are approximately 2.5 cm long and the V opening approximately 1.2 cm. A cellophane tape is applied and pressed into intimate contact with the coating, while covering the V so that a piece of tape about 7.5 cm is left free above the top of the V. The tape is then removed uempnt in such a way that its' removal is by turning about 180.

   The paint removed in the area of the V determines the degree of adhesion of the paint, 'according to the rating scale defined below 1- removal beyond the lines and the tape
2 - removal beyond the lines but under the tape
3 - removal inside the tracks, total area
4- removal inside the tracks, on a surface greater than half of the area
5 - removal within the lines, removal area greater than 1/4 of, the area
6 - removal inside the @@@ fsés, on less than 1/4 of the area
7 - irregular removal along the paths,

   on widths up to 4mm 8 - regular removal along lines up to 2mm
9 - traces of removal
10- no removal.



   The two painted phosphate panels thus show adhesion rates of 9 and 10 respectively, while the two non-phosphate painted panels have adhesion rates of 2, which more fully demonstrates the superior properties.

 <Desc / Clms Page number 13>

   adhesion to the paint of the phosphate panels.
 EMI13.1
 



  Two of the painted phosphate panels of the m # 1M Mniere j that the others are subjected @ after the tt'1J1unt to an itanar- aion test in the enu 1 72 * Ct and then 4v * luted according to 14porae A8TK 3 tt71- SItT. After 16 hours the panels have an adhesion rate of 10 (no trace of scaling! E), and after 0 hours * the rate is still at least 9.
 EMI13.2
 



  1 7CF:! P.? s In a 1 liter bchr we mix perchlorethylene (9ib4 g), propylene alcohol (94.8 l), 85% phosphoric acid (12 C), and about 200 mg of iron; this muddy melanre is heated to 60 G for 30 minutes and filtered through glass wool. Add nitrobenzene (3.6 g)
 EMI13.3
 to the filtered solution as well as 3.9 e of 1IQpropyl alcohol and 66 1 of perchlorethylene to bring the volume of the solution to the initial 700 cm3. The composition of the phosphating solution
 EMI13.4
 thus obtained is sensiblemont the following s
 EMI13.5
 Constituent PrOf) rt1o ".



  90% perchlorethylene
 EMI13.6
 
<tb> Phosphoric acid <SEP> <SEP> (85%) <SEP> 1.1 <SEP>,
<tb>
<tb> <SEP> isopropyl alcohol <SEP> 8.6
<tb>
<tb> Nitrobenzene <SEP> 0.3
<tb>
 Three bare steel panels are degreased, phosphate *
 EMI13.7
 in the phosphating solution and rinsed cor..e at 1'exe1. 1.



   One of the phosphate panels is stripped of its phosphate coating in an alkaline solution of sodium cyanide, in accordance with the method described in "Industrial Finishings", vol. 9, page 878, 1957, to determine the weight of the phosphate coating. This weight was found to be about 5.1 mg per dm2.



   The other two phosphate panels are painted as. in Example 1. A fourth is degreased and painted in the same way without phosphating. The three painted panels are subjected to the "salt mist" test of Example 1 for 70 hours. The

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 the width of the area of paint removed by striping the two phosphate-painted panels is approximately 1.5 mm while for the non-phosphate painted panel it is approximately 6 mm.
 EMI14.1
 



  We: lsu: gQ of 1,1,1-trlchlorothne (823 gis of pbQsphor1u acid 85% (12 8). Ot alool iaopropyliqu (63e2 g), with about 200 mg of powder of This is heated to 60 ° C for 30 minutes and stripped through glass wool. Nitrobenzene (3.6 g) is added to the clarified filtrate thus obtained.

   The composition of the solution thus prepared is as follows:
 EMI14.2
 ÒJ'lJi t1.t! JJ'1. 1! Rno1'.t.1QJ.1 1,1,1-trlchlorothAne 91.35 Acidp phosphorlquft 85% 1.1 Alcohol 1Boproi'yllqUtt 7, o Nitrohenzene 0.4
Three bare steel panels are immersed one by one in the solution for 15 minutes at 75 C and are then rinsed in trichlorethylene. The pickling of one of the coated panels, as in Example 2 shows a coating weight phosphate
 EMI14.3
 5., Il Mg per dm 2 Tev3tus panels after being painted as 1 $ Example 1 are subjected to the "salt spray" test in
Same time as a non-phosphate panel, as in Example 1.

   The width of the area of paint scraped off from the two painted phosphated panels is respectively less than 1 and 1.5 mm for the two panels, while it is approximately 6 mm for the non-phosphated panel.
 EMI14.4
 



  F.XF.Y.LT, Z ,. 4
The procedure of Example 1 is repeated using cyclohexanol as solvent. The phosphating solution thus obtained has the following composition:

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<tb> constitute <SEP> Proportion
<tb>
<tb> Trichlorethylene <SEP> 90.6
<tb>
<tb> Phosphoric acidp <SEP> <SEP> 85% <SEP> '<SEP> 1,2
<tb>
<tb> Cyclohexanol <SEP> 7.8
<tb>
<tb> Nitrobenzene <SEP> 0.4
<tb>
 Two bare steel panels are treated in this solution.
 EMI15.2
 tion; then they are painted:

   and subjected to the "salt spray" test t The width of the area of paint removed by scraping is about 1 mm in both cases, while it is for two non-phosphate panels treated in the same way 7.7 and 15 mm respectively.
 EMI15.3
 r: J \ F! 1PJ.U.L -
To phosphatize two degreased bare steel panels by immersing them in a phosphating solution at 64 C, a phosphating solution already described is used which has the following composition:

   
 EMI15.4
 Constant killing ?, ooortion -
 EMI15.5
 
<tb> Trichlorethylene <SEP> 92.9%
<tb>
<tb> Butyl alcohol <SEP> <SEP> normal <SEP> 5.6
<tb>
<tb> Phosphoric acid <SEP> <SEP> 85% <SEP> 1.1
<tb>
<tb> Nitrobenzene <SEP> 0.4
<tb>
 
After a trichlorethylene rinse the panels are painted by dipping them in a white baking enamel using to remove the panels from the paint at a uniform speed a, Fischer-Payne device. The painted panels are then baked for 30 minutes at about 145 ° C, and left to stand for 24 hours. X is marked on one side of each of them and subjected to "salt mist" braiding for 116 hours along with two painted non-phosphate panels similarly marked.

   The panels are then removed from the fog, rinsed with water, and gently blotted to dry. One of the point !, non-phosphated panels of the experiment was then revealed to be completely rusty over its entire surface, while the second was on

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 an area between 1/4 and 1/8 of its surface. their paint was loose and blistered. On the contrary the two phosphate panels were practically free of rust except along the X marks, and the paint was solid, which proves the superior qualities of adhesion to paint of the phosphating composition according to the invention. .



   EXAMPLE 6. -
A phosphating bath is prepared by mixing the following components in the following proportions:
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<tb> Components <SEP> Proportion <SEP> Percentage <SEP> in <SEP> weight <SEP>
<tb>
<tb> Trichlorethylene <SEP> 797 <SEP> g <SEP> 83.4%
<tb>
<tb> Phosphoric acid <SEP> <SEP> 85% <SEP> 35.9 <SEP> 3.8
<tb>
<tb> Isopropyl <SEP> <SEP> 113 <SEP> 11.9
<tb>
<tb> Nitrobenzene <SEP> 8.4 <SEP> 0.9
<tb>
 
This bath, without prior treatment with iron powder, has already been used before its use in this example for phosphating several panels. Three degreased bare steel panels are immersed consecutively in this bath for 10 minutes at 65 ° C. and are then painted, without rinsing with trichlorethylene, as in Example 1.

   Two of them are subjected to the "salt spray" test for 113 hours. The width of the area of paint removed by scraping is less than 1 mm in each case, and the tape test shows a removal rate of 9 in each case. A painted, non-phosphated panel subjected to the same "salt spray" test shows an area of paint stripped of 37mm and, on tape test, a removal rate of 2.



   The third painted phosphated panel, subjected to the water immersion test as in Example 1 and for 16 hours reached a level of 9-medium.



  EXAMPLE 7.-
Trichlorethylene (1150 g), 85% phosphoric acid (14 g), and normal butyl alcohol (65 g) are mixed with iron powder (100 mg) for 30 minutes at 60 C, and the composition obtained is filtered through glass wool. We add

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 nitrobenzene (4.82 g) to the filtrate thus clarified. Four panels'
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 of bare steel degreased4 # are successively immersed in the bath for 3 minutes each, at a temperature of 650C, Three of this panels are painted COM.- exe: npl4t 1.

   Two of these "dot" panels are subjected to the sal4w comae fog test in Example 1 for 72 hours. The width of the paint xono removed by
 EMI17.2
 raelfito of these panels is respectively '1 and 2 ne, whereas for a non-phosphate painted panel worry at mlm8 "'11, it is 1l., t tass.



  One of the painted phosphate panels was subjected to a 10 dipping test in e1.e = Ple 1 water, and after 16 hours it showed an elevation rate of 10. A painted non-phosphated panel submitted to the same test showed a non-adherent and blistered paint, the corresponding removal rate is less than 1.



  The unpainted phosphate ponnpou, stripped of its phosphate coating as in Example 2, shows a coating weight of approximately 4.2 mr per dm 2e As a reduction when removing the din, ltrobenNne from the prepared solution. above and panels are phosphated with this incomplete solution, the phosphate coating thus obtained, determined in the stripping test of Example 2, has a weight of 83 mg / cm 2.
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  FMPLE 8, - The following phosphating composition is prepared:
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 Cnnst1tuant Pt1n on weight
 EMI17.5
 
<tb> Trichlorethylene <SEP> 65.8
<tb>
<tb> Phosphoric acid <SEP> <SEP> 85% <SEP> 1.1
<tb>
<tb> Ethyl <SEP> acetate <SEP> 33.1
<tb>
 
A bare steel panel of the type of Example 1 is immersed in the bath for 5 minutes at a temperature of 65 ° C. The panel obtained is sticky, and the phosphate coating obtained has numerous blisters. The weight of the phosphate coating determined as in Example 2 is 200 mg / dm2.
 EMI17.6
 



  The phosphating bath is then mixed with 200 μg of iron powder, and the muddy mixture obtained is heated to 70 ° C. for

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 EMI18.1
 about 30 minutes, then filtered with glass wool, Another steel panel is then immersed in the clarified filtrate obtained for about 5 minutes at 60 ° C., the phosphate coating obtained is slightly sticky and its weight, determined as in Example 2 is 43 mg per dm2.



   Nitrobenzene is added to the phosphating bath to obtain a bath having the following competition:
 EMI18.2
 ÇM12 A iLt-itto en- t) () 1d Trichlorethylene 65.3
 EMI18.3
 
<tb> Phosphoric acid <SEP> <SEP> 85% <SEP> 1.1
<tb>
<tb> Ethyl acetate <SEP> <SEP> 32.9
<tb>
 
 EMI18.4
 N1trobcnzne 0.7 Another steel panel is immersed in this pen-
 EMI18.5
 including 5 minutes, at 659C, the phosphate coating obtained has a weight of z1 mg / dm2, measured as in Example 1.
 EMI18.6
 



  PXRMP¯9.- The procedure of Example 8 is repeated using N, N-dimethyltormamide instead of ethyl acetate as solvent for phosphoric acid. It is found that the phosphate coating obtained with such a bath and prior ferrous treatment and without the addition of nitrobenzene is approximately three times heavier than the coating obtained with a bath having undergone a ferrous treatment and comprising nitrobenzene.
 EMI18.7
 



  F., XR; iPLFB lb - L6.-
Trichlorethylene (5210 g), normal butyl alcohol (322 g), 85% phosphoric acid (68.5 g) are mixed with about 1 g of iron powder. The resulting mixture is heated for about 30 minutes at 65 C, then filtered through glass wool. The resulting clarified filtrate mixed with about 69 g of normal butyl alcohol has a specific gravity of 1.3970 and a free acid concentration of 0.132 moles of phosphoric acid per liter. The composition of the solution is as follows.

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<tb>



  Constituent <SEP> Percentage
<tb>
<tb> Trichlorethylene <SEP> 92.5
<tb>
<tb> Butanol <SEP> normal <SEP> 6.6
<tb>
<tb> Phosphoric acid <SEP> <SEP> 0.9
<tb>
 
This solution, which is called solution A, is heated to 65 ° C. and a bare steel panel of the type of Example 1 is immersed in it for about 5 minutes, this panel then being cleaned with trichlorethylene vapors. The phosphate coating on this panel is thick, blistered, non-uniform, and gray in color. Its weight, determined as in Example 2 appears in the table below in Example 10. In a 1 liter beaker, 760 cm3 of solution A are mixed with 4.82 g of 1-chloro-4-nitrobenzene. . The solution thus obtained is solution B. A bare steel panel is immersed therein for 5 minutes at 65 ° C., this panel then being rinsed with trichlorethylene vapors.

   The weight of the phosphate coating obtained, measured as in Example 2, appears in the table below in Example 11.



   4.82 g of a new additive which is, depending on the case, p-nitropnénol, p-nitrobenzoic acid, nitromethane and dibutylphthalate, are added to 760 cm3 of solution A. The solutions obtained are respectively solutions C, D, E, F. The weights of the corresponding coatings appear in the table below in Examples 12, 13, 14 and 15 respectively *
By adding 4.82 g of nitrobenzene to solution F, which gives solution G, the test is repeated in the latter solution G. The weight of the coating obtained is shown in the table below in Example 16.

 <Desc / Clms Page number 20>

 
 EMI20.1
 
<tb>



  Example <SEP> Solution <SEP> Additive <SEP> Weight <SEP> of the <SEP> coated
<tb>
 
 EMI20.2
 . # - # ####. ment ne / dm2 10 A None 102 11 B 1-chloro -, - nitrobenzene 15.9 12 C n-nitrophenol 53 .13 D Mrnitrobenzolque acid 18.7
 EMI20.3
 
<tb> 14 <SEP> E <SEP> Nitromethane <SEP> 13.9
<tb>
<tb> 15 <SEP> F <SEP> Dibutylphthalate <SEP> 103
<tb>
<tb> 16 <SEP> G <SEP> Dibutylphthalate <SEP> and <SEP> nitrobenzene <SEP> 12.6
<tb>
 
As can be seen from these tests the weight of the coatings. Phosphatic metals produced using phosphating solutions containing organonitrogen compounds (solution B, C, D, E, G) is much lower than that of coatings obtained using phosphating solutions which do not contain the new inhibitor according to the invention (solutions A and F).

   In addition, the coatings obtained using solutions B, C, D, E, G are uniform, thin, impermeable, blue gray in color.



   The expression "brought into contact", used during this description to designate the way in which the metal is treated with the phosphating solution, should be understood very generally as extending to any wetting of the metal by the solution, by immersion, dipping, spraying, etc. Likewise, the invention relates to all the modifications of the phosphating composition which are made within the reach of a person skilled in the art by the contents of the present invention.
 EMI20.4
 



  ABSTRACT.



  The invention relates in particular to:
 EMI20.5
 1.- A composition practically free of water to produce the formation of a thin, uniform phosphate deposit on a metal surface, comprising a chlorinated hydrocarbon containing a proportion of phosphating of orthophosphoric acid, a small proportion of a solvent capable of to dissolve orthophosphoric acid in the chlorinated hydrocarbon, and an inhibitory proportion capable of preventing the formation of a thick phosphate coating while

 <Desc / Clms Page number 21>

 promoting that of a highly desirable thin and uniform phosphate coating.
 EMI21.1
 



  2 .. Codes of realization of this composition present the following peculiarities taken separately or in combinations.
 EMI21.2
 a) the chlorinated hydrocarbon constitutes 65 to 95% by weight thereof; b) orthophosphoric acid constitutes 0.1 to 6% by weight thereof;
 EMI21.3
 c) the solvent constitutes 1.5 to 25% by weight thereof; <j 4) the organonitrogen co-poa constitutes 0.01 to 6% by weight thereof; e) the chlorinated hydrocarbon is trichlorethylene or
 EMI21.4
 perehloroethylene; i ') the solvent is 11-butyl alcohol; 9) 'the non-titrated barley compound is nitrobenzene or nitromethane.



  3. A process for forming a hard and uniform thin phosphate deposit on a rettlllquo surface, in which the metallic surface is in contact for a sufficient period of time with one of the aforementioned compositions.



   4.- A process according to 3, in which the contact period can be up to 20 minutes, the temperature of the composition being between 20 ° C. and its boiling point.



   5. - Any metallic article the surface of which has a phosphate coating produced according to the process according to 3 and / or 4, using a composition according to 1 and / or 2.

 
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