<EMI ID=1.1>
La production synthétique de carbone nous forme de diamant dans des conditions de pression normales n'a pas réussi jusqu'à présent. Le carbone se séparant lors des réactions de
<EMI ID=2.1>
dément en graphite. La transformation de carbone graphite en la forme diamant est difficile et exige la mise en oeuvre de
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parer le carbone sous forme de diamant et donc de contourner la formation de graphite.
Le procédé suivant l'invention pour la préparation de <EMI ID=4.1>
qu'à une basse température, de préférence la température ambiante, l'on utilise un composé de carbone volatil dont la structure atomique de carbone correspond totalement ou partiellement à la constitution de la matrice du diamant, que le composé est in-
<EMI ID=5.1>
une zone de réaction chaude et est décomposé par une réaction pyrolytique de telle aorte qu'une apparition temporaire de germes de condensation graphitique à partir de produite intermédiaires de la réaction de décomposition soit éliminée et qu'en outre la température de la zone de réaction est choisie de telle aorte que la vitesse de transformation du carbone sous forme diamant formé par la réaction de décomposition pyrolytique soit réduite
<EMI ID=6.1>
biante, dont le cycle quaternaire de carbone est constitué pra-
<EMI ID=7.1>
posés^en forme de tétraèdre, comme la comparaison de l'angle de valence se présentant sur le modèle de cyclopentane avec l'angle
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faible écart ne sont pratiquement plus appréciables. La figure 1 représente le modèle de la molécule de cyclopentane, Les ato-
<EMI ID=9.1>
montés par des cercles libres.
<EMI ID=10.1>
de sa configuration comme matière première pour la fabrication de carbone sous forme diamant. L'écart entre l'angle de valence
<EMI ID=11.1> <EMI ID=12.1>
cas également une disposition pratiquement sans tension d'atomes de carbone disposés tétraédriquement est possible.
En outre, l'on peut utiliser convenablement des composes de carbone qui sont divisés sous une température élevée en fragments dont la charpente de base des atomes de carbone correspond à la constitution de la matrice du diamant.
Pour des raisons cinétiques, il est favorable de mélanger à la vapeur de la matière première des additifs gazeux, de préférence des alcanes inférieurs.
<EMI ID=13.1>
carbures halogènes ou calcogénés, tels que l'acétylène.
Afin de pouvoir introduire le gaz de réaction avec une suffisamment grande vitesse dans la zone de réaction, l'on
<EMI ID=14.1>
inertes, de préférence l'argon, ainsi que l'hydrogène ou des le..! drocarbures gazeux à la température ambiante.
La production du gaz de réaction se fait par vaporiou
<EMI ID=15.1>
ohauffement dans une ou plusieurs enceintes de vaporisation éventuellement connectées en parallèle, soit par réduction de pression.
Suivant une variante particulière du procédé de l'invention, pour favoriser'la constitution de germes de cristallisation cubiques, en particulier de forme diamant, l'on ajoute un catalyseur. Dans oe but conviennent des matières qui, dans les conditions de réaction se présentant, sont capables de former des carbures de structure cubique. A ces matières appartiennent le silicium, le titane, les éléments du cinquième sous. groupe, de préférence le niobium ou le tantale, ainsi qu'un mé-
<EMI ID=16.1>
Le catalyseur peut se présenter sous forme solide en tant qu'élément ou alliage et être utilisé par exemple comme support pour la préparation de couches cristallines.
L'on a en outre la possibilité d'ajouter le catalyseur sous forme de composé volatil par exemple des composée métalli., ques volatils, de préférence des halogénurea, des organyles, des carbonyles ou des composés mixtes correspondants, au gaz
de réaction. Ce procédé convient en particulier pour la préparation de carbone pulvérulent ayant la structure du diamant .
Afin de satisfaire les conditions que, d'une par,t, la réaction doit être exécutée en dessous d'une température à la-
<EMI ID=17.1>
duite vis-à-vis de la durée de réaction et, d'autre part, qu'une température aussi élevée que possible est nécessaire pour séparer le carbone sous forme cristalline ainsi que pour augmenter la vitesse de réaction, la température est maintenue dans
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Pour la préparation de couches cristallines, la réaction de décomposition est exécutée sur un support chauffé de
<EMI ID=19.1>
ge gazeuse électrique lors de l'introduction dans la zone de réaction, l'on influence favorablement le déroulement de la réaction.
<EMI ID=20.1>
sortiront de la description ci-après, donnée à titre d'exemple 'non limitatif et en se référant aux dessins annexés.
Dans une première forme de réalisation, le procédé
<EMI ID=21.1> une enceinte de réaction 1, faite de quartz, avec un ajutage d' introduction 2 et un raooord d'aspiration 6, se trouve un support 3 servant d'appui pour les couches de carbone cristallines à préparer. Pour chauffer le support, l'on utilise un élément chauffant 4 qui est placé en dessous de la table chauffante 5.
<EMI ID=22.1>
action maintenu à basse température, par exemple à la températu-j re ambiante et avec une vitesse de par exemple 1 à 5 litres par
<EMI ID=23.1>
1200[deg.]0. Le gaz de réaction est préparé comme indiqué ci-après
<EMI ID=24.1>
L'utilisation d'un gaz de support permet d'ajuster la vitesse d'écoulement du gaz de réaction de façon appropriée et permet en outre, conjointement avec les gaz additifs d'amener
la concentration de cyclopentane à la valeur favorable dans les conditions de réaction intéressées.
En tant que matière de support, l'on utilise une sub- stance à action catalytique, par exemple du titane.
<EMI ID=25.1>
mant du carbone sous forme diamant. Les gaz perdus qui sont en outre formés sont évacués de l'enceinte de réaction par le rac cord d'aspiration 6..Ce procédé convient tout particulière- ment pour la préparation de couches cristallines à partir de carbone sous forme diamant.
Dans une autre forme de réalisation du procédé, comme représenté à la figure 3, l'on se dispense d'utiliser un sup- port. Dans une enceinte de réaction 7 en quartz, dont la fer- meture inférieure est constituée par un raccord rodé 18, ainsi qu'avec un ajutage d'admission 8 et un raccord d'aspiration 9, l'on introduit de la même façon que dans l'exemple précédent
le gaz de réaction et on procède à la décomposition par une dé-charge annulaire sans électrode au moyen d'un enroulement 10. Dans ce procédé, l'on obtient du carbone pulvérulent ayant une structure de diamant. En introduisant un piston de matière électriquement conductrice en 18, l'on peut chauffer par induction un support qui s'y trouve et procéder ensuite à la formation de couches comme décrit à propos de la figure 2. Le gaz frais s'écoulant par la conduite tubulaire menant aux ajutages des figures 2 et 3 peut être activé en cet endroit éventuelle-
<EMI ID=26.1>
Afin de permettre un remplacement sana difficulté de différents ajutages, il est à conseiller d'introduire dans les
<EMI ID=27.1>
les ajutages d'admission 2 et 8 dans des raccords rodés.
Dans une forme de réalisation particulièrement favo-
<EMI ID=28.1>
ment chauffant 4 et la table chauffante 5, se fait également par un raccord rodé. L'agencement de chauffage peut de cette
<EMI ID=29.1>
état de la matière de support le rend nécessaire, être remplacé sans difficulté.
<EMI ID=30.1> la figure 4, l'on amène à vaporisation le composé de carbone 4 décomposer dans une enceinte de vaporisation 11, à l'aide d'un thermostat 15. Dans cette enceinte, l'on introduit par une conduite 12 un additif gazeux qui, conjointement avec le oyolopentane gazeux, quitte l'enceinte par la conduite de sortie 13 et est mélangé dans un réservoir 14 placé dans un bain thermique
16 avec le catalyseur se présentant sous la forme d'un composé gazeux. A partir de ce réservoir, le gaz de réaction parvient par une conduite 17 dans l'enceinte de réaction décrite ci-avant
<EMI ID=31.1>
si utiliser plusieurs enceintes de vaporisation connectées en parallèle, de telle aorte que l'on chauffe dans une enceinte le
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posé convenant comme additif et dans encore une autre enceinte de vaporisation l'on prépare le catalyseur à utiliser sous forme gazeuse. Les composés gazeux présents sont alors introduits
à l'aide d'un gaz porteur dans l'appareil de séparation. L'utilisation de plusieurs enceintes de vaporisation offre l'avantage que les concentrations des constituants individuels du gaz de réaction peuvent être ajustées avec précision et indépendant" ment les unes des autres.
Exemples
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à l'aide de l'élément chauffant 4. Le oyolopentane se décompose à cette température en formant du carbone sous forme diamant et il se dépose en tant que couche sur le support.
2. Dans cette forme de réalisation, le gaz de réaction est constitué par du oyolopentane, du chlorure de méthylène
<EMI ID=34.1>
ment identiques, être présentes dans une enceinte de vaporisa.. tion commune dans le rapport de mélange molaire correspondant aux pressions partielles. Les pressions partielles p des par- <EMI ID=35.1>
teur, l'on utilise de l'argon à pression normale. L'exécution du procédé se fait, comme dans l'exemple dl&orit ci-avant, dans
<EMI ID=36.1>
ne nous forme de diamant se fait, dans ce procédé, en tant que couche.
3. Dans cette forme de réalisation du procédé, le gaz
<EMI ID=37.1>
La pression partielle du composé est de préférence ajustée à 0,001 atmosphère. Avec ce procédé, il convient de vaporiser les participants à la réaction dans des enceintes de vaporisation
<EMI ID=38.1>
Le carbone sous forme de diamant se dépose alors en tant que couche sur le support. L'exécution du procédé se fait comme
<EMI ID=39.1>
tion représentée à la figure 2.
4. Pour préparer du carbone pulvérulent sous forme de diamant, l'on peut faire appel à la forme de réalisation décrite
<EMI ID=40.1>
tilise l'appareillage représenté à la figure 3. Comme gaz de réaction, l'on utilise du méthane auquel l'on ajoute comme cataf
<EMI ID=41.1> <EMI ID=42.1>
position se dépose dans ce procédé sous forme pulvérulente.
REVENDICATIONS
<1>. Procédé pour la préparation de carbone à structure de diamant sous de faibles pressions, comprises de préférence
<EMI ID=43.1>
trice du diamant est utilisé, en ce que le composé est introduit à l'état gazeux à une grande vitesse dans une zone de ré-
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telle sorte qu'une apparition prématurée de germes de condensation graphitique à partir des produits intermédiaires de la réaction de composition soit évitée, et en ce qu'en outre la température de la zone de réaction est choisie de telle sorte !
<EMI ID=45.1>
mant formé lors de la réaction de décomposition pyrolytique soit réduite vis-à-vis de la durée de la réaction.
<EMI ID = 1.1>
Synthetic production of carbon forms us from diamond under normal pressure conditions has so far not been successful. The carbon separating during the reactions of
<EMI ID = 2.1>
demented in graphite. The transformation of carbon graphite into the diamond form is difficult and requires the implementation of
<EMI ID = 3.1>
parry the carbon in the form of diamond and thus bypass the formation of graphite.
The process according to the invention for the preparation of <EMI ID = 4.1>
that at a low temperature, preferably room temperature, a volatile carbon compound is used whose carbon atomic structure fully or partially corresponds to the constitution of the diamond matrix, whether the compound is
<EMI ID = 5.1>
a hot reaction zone and is decomposed by a pyrolytic reaction of such aorta that a temporary appearance of graphitic condensation seeds from intermediate products of the decomposition reaction is eliminated and that in addition the temperature of the reaction zone is chosen in such a way that the rate of transformation of carbon in diamond form formed by the reaction of pyrolytic decomposition is reduced
<EMI ID = 6.1>
biante, of which the quaternary carbon cycle consists of pra-
<EMI ID = 7.1>
posed ^ in the form of a tetrahedron, as the comparison of the valence angle occurring on the cyclopentane model with the angle
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small deviations are practically no longer appreciable. Figure 1 shows the model of the cyclopentane molecule, The ato-
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mounted by free circles.
<EMI ID = 10.1>
of its configuration as a raw material for the manufacture of carbon in diamond form. The difference between the valence angle
<EMI ID = 11.1> <EMI ID = 12.1>
Also a practically tension-free arrangement of tetrahedrally arranged carbon atoms is possible.
In addition, carbon compounds which are divided under elevated temperature into fragments whose basic carbon structure corresponds to the constitution of the diamond matrix can be suitably used.
For kinetic reasons, it is favorable to mix gaseous additives, preferably lower alkanes, with the steam of the raw material.
<EMI ID = 13.1>
halogenated or calcogenated carbides, such as acetylene.
In order to be able to introduce the reaction gas with a sufficiently high speed into the reaction zone, one
<EMI ID = 14.1>
inert, preferably argon, as well as hydrogen or ...! gaseous hydrocarbons at room temperature.
The reaction gas is produced by vaporiou
<EMI ID = 15.1>
oheating in one or more vaporization enclosures possibly connected in parallel, or by pressure reduction.
According to a particular variant of the process of the invention, to promote the formation of cubic crystallization seeds, in particular of diamond form, a catalyst is added. For this purpose materials are suitable which, under the reaction conditions occurring, are capable of forming carbides of cubic structure. To these materials belong silicon, titanium, the elements of the fifth sub. group, preferably niobium or tantalum, as well as a me-
<EMI ID = 16.1>
The catalyst can be in solid form as an element or alloy and can be used, for example, as a support for the preparation of crystalline layers.
It is also possible to add the catalyst in the form of a volatile compound, for example metal compounds, volatile compounds, preferably halides, organyls, carbonyls or the corresponding mixed compounds, to the gas.
reaction. This process is particularly suitable for the preparation of powdery carbon having the structure of diamond.
In order to satisfy the conditions that, firstly, t, the reaction must be carried out below a temperature at
<EMI ID = 17.1>
low with respect to the reaction time and, on the other hand, that as high a temperature as possible is required to separate the carbon in crystalline form as well as to increase the reaction rate, the temperature is kept in
<EMI ID = 18.1>
For the preparation of crystalline layers, the decomposition reaction is carried out on a heated support of
<EMI ID = 19.1>
When an electric gas is introduced into the reaction zone, the course of the reaction is favorably influenced.
<EMI ID = 20.1>
will emerge from the following description, given by way of non-limiting example and with reference to the accompanying drawings.
In a first embodiment, the method
<EMI ID = 21.1> a reaction chamber 1, made of quartz, with an introduction nozzle 2 and a suction raooord 6, there is a support 3 serving as a support for the crystalline carbon layers to be prepared. To heat the support, a heating element 4 is used which is placed below the heating table 5.
<EMI ID = 22.1>
action maintained at low temperature, for example at room temperature and with a speed of for example 1 to 5 liters per
<EMI ID = 23.1>
1200 [deg.] 0. The reaction gas is prepared as shown below
<EMI ID = 24.1>
The use of a carrier gas allows the flow rate of the reaction gas to be adjusted appropriately and furthermore, together with the additive gases, to provide
the concentration of cyclopentane to the favorable value under the reaction conditions concerned.
As the support material, a catalytically active substance, for example titanium, is used.
<EMI ID = 25.1>
mant of carbon in diamond form. The waste gases which are additionally formed are discharged from the reaction chamber via suction connection 6. This process is particularly suitable for the preparation of crystalline layers from carbon in diamond form.
In another embodiment of the method, as shown in Figure 3, the use of a support is dispensed with. In a quartz reaction chamber 7, the lower closure of which is constituted by a ground joint 18, as well as with an inlet nozzle 8 and a suction connector 9, is introduced in the same way as in the previous example
the reaction gas and the decomposition is carried out by an electrode-less annular discharge by means of a coil 10. In this process, powdery carbon is obtained having a diamond structure. By introducing a piston of electrically conductive material at 18, it is possible to inductively heat a support therein and then proceed to the formation of layers as described in connection with FIG. 2. The fresh gas flowing through the tubular pipe leading to the nozzles of figures 2 and 3 can be activated in this possible place-
<EMI ID = 26.1>
In order to allow a replacement without the difficulty of different nozzles, it is advisable to introduce in the
<EMI ID = 27.1>
inlet nozzles 2 and 8 in ground joint fittings.
In a particularly favorable embodiment
<EMI ID = 28.1>
heating element 4 and the heating table 5, is also made by a ground joint. The heating arrangement can therefore
<EMI ID = 29.1>
condition of the support material makes it necessary to be replaced without difficulty.
<EMI ID = 30.1> in FIG. 4, the carbon compound 4 is brought to vaporization to decompose in a vaporization chamber 11, using a thermostat 15. In this chamber, it is introduced via a pipe 12 a gaseous additive which, together with the gaseous oyolopentane, leaves the enclosure via the outlet pipe 13 and is mixed in a tank 14 placed in a thermal bath
16 with the catalyst in the form of a gaseous compound. From this tank, the reaction gas arrives via a pipe 17 in the reaction chamber described above.
<EMI ID = 31.1>
if using several vaporization enclosures connected in parallel, in such a way that one heats in one enclosure the
<EMI ID = 32.1>
laid suitable as an additive and in yet another vaporization chamber is prepared the catalyst to be used in gaseous form. The gaseous compounds present are then introduced
using a carrier gas in the separation apparatus. The use of several vaporization chambers offers the advantage that the concentrations of the individual constituents of the reaction gas can be adjusted precisely and independently of each other.
Examples
<EMI ID = 33.1>
using the heating element 4. The oyolopentane decomposes at this temperature forming carbon in diamond form and it is deposited as a layer on the support.
2. In this embodiment, the reaction gas consists of oyolopentane, methylene chloride
<EMI ID = 34.1>
ment identical, be present in a common vaporization chamber .. tion in the molar mixing ratio corresponding to the partial pressures. The partial pressures p of the par- <EMI ID = 35.1>
tor, argon is used at normal pressure. The process is carried out, as in the example dl & orit above, in
<EMI ID = 36.1>
does not form us diamond is done, in this process, as a layer.
3. In this embodiment of the process, the gas
<EMI ID = 37.1>
The partial pressure of the compound is preferably adjusted to 0.001 atmosphere. With this process, the participants in the reaction should be vaporized in vaporization chambers.
<EMI ID = 38.1>
The carbon in the form of diamond is then deposited as a layer on the support. The process is executed as
<EMI ID = 39.1>
tion shown in Figure 2.
4. To prepare powdered carbon in diamond form, the described embodiment can be used.
<EMI ID = 40.1>
Use the apparatus shown in Figure 3. As reaction gas, methane is used to which is added as cataf
<EMI ID = 41.1> <EMI ID = 42.1>
position is deposited in this process in powder form.
CLAIMS
<1>. Process for the preparation of carbon having a diamond structure under low pressures, preferably including
<EMI ID = 43.1>
trice of diamond is used, in that the compound is introduced in the gaseous state at a high speed in a zone of re-
<EMI ID = 44.1>
such that a premature occurrence of graphitic condensation seeds from the intermediate products of the composition reaction is avoided, and furthermore that the temperature of the reaction zone is chosen in such a way!
<EMI ID = 45.1>
mant formed during the pyrolytic decomposition reaction is reduced with respect to the reaction time.