BE634666A - - Google Patents

Info

Publication number
BE634666A
BE634666A BE634666DA BE634666A BE 634666 A BE634666 A BE 634666A BE 634666D A BE634666D A BE 634666DA BE 634666 A BE634666 A BE 634666A
Authority
BE
Belgium
Prior art keywords
water
soluble
microscopic
capsules
poly
Prior art date
Application number
Other languages
Dutch (nl)
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Publication of BE634666A publication Critical patent/BE634666A/nl

Links

Classifications

    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01JCHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J2/00Processes or devices for granulating materials, e.g. fertilisers in general; Rendering particulate materials free flowing in general, e.g. making them hydrophobic
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01JCHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J13/00Colloid chemistry, e.g. the production of colloidal materials or their solutions, not otherwise provided for; Making microcapsules or microballoons
    • B01J13/02Making microcapsules or microballoons
    • B01J13/06Making microcapsules or microballoons by phase separation
    • B01J13/12Making microcapsules or microballoons by phase separation removing solvent from the wall-forming material solution
    • B01J13/125Making microcapsules or microballoons by phase separation removing solvent from the wall-forming material solution by evaporation of the solvent
    • GPHYSICS
    • G03PHOTOGRAPHY; CINEMATOGRAPHY; ANALOGOUS TECHNIQUES USING WAVES OTHER THAN OPTICAL WAVES; ELECTROGRAPHY; HOLOGRAPHY
    • G03CPHOTOSENSITIVE MATERIALS FOR PHOTOGRAPHIC PURPOSES; PHOTOGRAPHIC PROCESSES, e.g. CINE, X-RAY, COLOUR, STEREO-PHOTOGRAPHIC PROCESSES; AUXILIARY PROCESSES IN PHOTOGRAPHY
    • G03C1/00Photosensitive materials
    • G03C1/002Photosensitive materials containing microcapsules
    • GPHYSICS
    • G03PHOTOGRAPHY; CINEMATOGRAPHY; ANALOGOUS TECHNIQUES USING WAVES OTHER THAN OPTICAL WAVES; ELECTROGRAPHY; HOLOGRAPHY
    • G03CPHOTOSENSITIVE MATERIALS FOR PHOTOGRAPHIC PURPOSES; PHOTOGRAPHIC PROCESSES, e.g. CINE, X-RAY, COLOUR, STEREO-PHOTOGRAPHIC PROCESSES; AUXILIARY PROCESSES IN PHOTOGRAPHY
    • G03C5/00Photographic processes or agents therefor; Regeneration of such processing agents
    • G03C5/26Processes using silver-salt-containing photosensitive materials or agents therefor
    • G03C5/261Non-bath processes, e.g. using pastes, webs, viscous compositions
    • GPHYSICS
    • G03PHOTOGRAPHY; CINEMATOGRAPHY; ANALOGOUS TECHNIQUES USING WAVES OTHER THAN OPTICAL WAVES; ELECTROGRAPHY; HOLOGRAPHY
    • G03FPHOTOMECHANICAL PRODUCTION OF TEXTURED OR PATTERNED SURFACES, e.g. FOR PRINTING, FOR PROCESSING OF SEMICONDUCTOR DEVICES; MATERIALS THEREFOR; ORIGINALS THEREFOR; APPARATUS SPECIALLY ADAPTED THEREFOR
    • G03F7/00Photomechanical, e.g. photolithographic, production of textured or patterned surfaces, e.g. printing surfaces; Materials therefor, e.g. comprising photoresists; Apparatus specially adapted therefor
    • G03F7/002Photomechanical, e.g. photolithographic, production of textured or patterned surfaces, e.g. printing surfaces; Materials therefor, e.g. comprising photoresists; Apparatus specially adapted therefor using materials containing microcapsules; Preparing or processing such materials, e.g. by pressure; Devices or apparatus specially designed therefor
    • GPHYSICS
    • G03PHOTOGRAPHY; CINEMATOGRAPHY; ANALOGOUS TECHNIQUES USING WAVES OTHER THAN OPTICAL WAVES; ELECTROGRAPHY; HOLOGRAPHY
    • G03GELECTROGRAPHY; ELECTROPHOTOGRAPHY; MAGNETOGRAPHY
    • G03G9/00Developers
    • GPHYSICS
    • G03PHOTOGRAPHY; CINEMATOGRAPHY; ANALOGOUS TECHNIQUES USING WAVES OTHER THAN OPTICAL WAVES; ELECTROGRAPHY; HOLOGRAPHY
    • G03GELECTROGRAPHY; ELECTROPHOTOGRAPHY; MAGNETOGRAPHY
    • G03G9/00Developers
    • G03G9/08Developers with toner particles
    • G03G9/093Encapsulated toner particles
    • G03G9/09392Preparation thereof
    • GPHYSICS
    • G03PHOTOGRAPHY; CINEMATOGRAPHY; ANALOGOUS TECHNIQUES USING WAVES OTHER THAN OPTICAL WAVES; ELECTROGRAPHY; HOLOGRAPHY
    • G03GELECTROGRAPHY; ELECTROPHOTOGRAPHY; MAGNETOGRAPHY
    • G03G9/00Developers
    • G03G9/08Developers with toner particles
    • G03G9/12Developers with toner particles in liquid developer mixtures
    • HELECTRICITY
    • H01ELECTRIC ELEMENTS
    • H01FMAGNETS; INDUCTANCES; TRANSFORMERS; SELECTION OF MATERIALS FOR THEIR MAGNETIC PROPERTIES
    • H01F1/00Magnets or magnetic bodies characterised by the magnetic materials therefor; Selection of materials for their magnetic properties
    • H01F1/44Magnets or magnetic bodies characterised by the magnetic materials therefor; Selection of materials for their magnetic properties of magnetic liquids, e.g. ferrofluids

Landscapes

  • Physics & Mathematics (AREA)
  • General Physics & Mathematics (AREA)
  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Power Engineering (AREA)
  • Dispersion Chemistry (AREA)
  • Materials Engineering (AREA)
  • Manufacturing Of Micro-Capsules (AREA)

Description

       

   <Desc/Clms Page number 1> 
 
 EMI1.1 
 



   CAPSULES DIE WATriR OF VERBINDINGEN IN WATARIG& FAS  or WATJSMSVOBMGS 
 EMI1.2 
 STOFFEN BEVATTEN" 
 EMI1.3 
 volgende onnauwkeurigheid voorkomt : 
 EMI1.4 
 B e. f, voorbeeld 19 regel 4: "trinatriucmout van -mat#r1---aastrl.. moet zijn t "trinatr,umzout van l"p-eulfofel'-3''*thyl-4-[,2- acetyl-11 Mj.j verzoeken U diensvolgens deze brief *Au het dossier v4n doos aanvrage toe te voegen onc gebeurli jk ala rechtsgeldig te kunnen 
 EMI1.5 
 tegengehouden worden. 
 EMI1.6 
 



  De Administratie mag tegelijk met elk afschrift van het ovexsoonkomstig octrooi afschrift van deze brief afleveren. 

 <Desc/Clms Page number 2> 

 
 EMI2.1 
 



  Ministerie van Economische Zaken 
 EMI2.2 
 Wij eluten tevens fiscale zegelt bij voor 15 f voor da , aagu.ar.aat,.a met verzoek ons afschrift tel de*e brief M 1'81U1ar1- aatio terug te sturen* - #¯ A. # # 

 <Desc/Clms Page number 3> 

 
 EMI3.1 
  CAPSULES DIE WATER OP VERBINDINGEN IN WATERIGE PABZ OP WATERQEVOEMGE STOFFEN BEVATTEN  Dexe uitvinding heeft betrekking op   capsule*   die water 
 EMI3.2 
 of verbindingen in waterige fase of watergevoelige otoffen buvatten, moer in het bijzonder microcapaulee, waarvan de wand   gevormd   le uit polymere verbindingen. 



   Onder verbindingen in waterige face   word**   buiten waterige oplossingen ook waterige dispersies verstaan van deze   verbin-   dingen. 
 EMI3.3 
 



  Het insluiten van water in macrooapsules 1, oïl. beschreven in de Amerikaanse oatrooiechrii'ten 2.580.683t 2.667.268, 20780.355 en 2.990.334# in het Nederlands octrooisohr1tt 70,246 en het Canadees octroai.$chrii't 553.393. De werkwijzen voor het   vormen   van deze   macro capsules     lijn   meestal gebaseerd   op   het   voorafgaandelijk     vormen   van de   capaulewand   om   vervolgens   de 
 EMI3.4 
 kernvlosisot op mechanische wijze, o.a.

   door inspuiten of cen-   trifugeren,   in de gevormde capsule te brengen* 

 <Desc/Clms Page number 4> 

 
Er werd nu gevonden dat het mogelijk is microscopische capsules te bereiden die water of verbindingen in waterige fase of watergevoelige stoffen bevatten, met het kenmerk, dat de wand   gevormd     ia   uit een   polymeer   dat in water oplosbaar ta in één pH-gaegied en in waar onoplosbaar in een ander   pH-gebied.   



   Deze microscopische capsules kunnen bereid worden volgens verschillende methoden. 



   Een eerste werkwijze welke beschreven is in een   gelijktij-   dig ingediende octrooiaanvrage voor   "Werkwijze   voor het in- kapselen van water en van verbindingen in waterige fase" be- staat erin : a) water of verbindingen in waterige fase te emulgeren in een oplossing van het polymeer waarvan het oplosmiddel niet met water mengbaar is en een kookpunt   beneden     100*0     bezit,   b) de bekomen primaire emulsie te emulgeren in een waterige   oplossing   van een   hydrofiel   colloïde waardoor een secundaire   emulsie   ontstaat, zodat de waterige fase omhuld blijft met een wand van polymeeroplossing, en   c)

     het oplosmiddel van het polymeer door verdamping te   verwij-   deren waarbij een stevige wand van polymeer ontstaat. 



   Een tweede   werkwijze,   eveneens beschreven in een   gelijk-   tijdig ingediende   octrooiaanvrage   voor "Methode voor het in- kapselen van water en van verbindingen in waterige fase" be- staat erin : a) water of verbindingen in waterige fase te emulgeren in een oplossing van het polymeer waarvan het oplosmiddel niet mnet water mengbaar is, b) de bekomen primaire emulsie   te.

   emulgeren   in een   waterige   op- lossing van een   hydrofiel   colloïde waardoor een secundaire emulsie ontstaat, zodat de waterige fase omhuld blijft met een vloeibare film van polymeer-oplossing, en c) het oplosmiddel van het polymeer te extraheren door toevoegen van een vloeistof, die mengbaar is met water en met het oplos- middel van het polymeer, doch   zelf   geen oplosmiddel voor het polymeer is. 

 <Desc/Clms Page number 5> 

 



     Volgens   een derde   werkwijze   (Belgisch   octrooischrift     609.550)     dispergeert   men watergevoelige vaste stoffen   in   een organische oplossing van het polymeer. Bij een   bepaalde   tem- peratuur boven kamertemperatuur wordt onder   hevig   roeren een   vervangvloeistof   toegevoegd die mengbaar is met het oplosmiddel van het polymeer, doch geen oplosmiddel voor het polymeer   zelf,   zodat het polymeer zich als coacervaat afzet rond de vaste   stof.   



   Door overvloedig wassen met de   vervangvloeistof   wordt het op- losmiddel aan het polymeer onttrokken waarna de temperatuur tot kamertemperatuur wordt teruggebracht. Een   stevige   polymeerwand ontstaat. 



   Voor de bereiding van microscopische capsules, die aan de eisen van onderhavige uitvinding voldoen, is het   vanzelfsprekend   dat   bij   de toepassing van de hierboven beschreven werkwijzen moet gewerkt worden in een   pH-gebied   waarin het   polymeer   water- onoplosbaar is. De capsules kunnen dan in dit   gebied   volgens bekende methoden verhard, afgezonderd en gedroogd worden. Is afzonderen niet   vereist,   dan kunnen de gevormde capsules recht- streeks uit emulsie als laag aangebracht worden.

   De grootte van de microscopische capsules die   gevormd   worden kan binnen   zeer   wijde grenzen   variëren,     namelijk   van enkele honderden microns tot een   fractie   van een micron. Deze grootte is in de eerste plaats   afhankelijk   van de   dispersiegraad   van de   waterdruppeltjes.   Zijn deze waterdruppelitijes klein en in een grote hoeveelheid polymeeroplossing teëmulgeedrd, dan kunnen   zeer   kleine druppeltjes bereid worden. 



   Voor de microcapsules volgens onderhavige uitvinding kun- nen voor de capaulewad polymeren gebruikt worden die in water oplosbaar zijn in één   pH-gebied,   maar in water onoplosbaar zijn in een ander   pH-gebied.   



   Als in   alkalisch   milieu oplosbare en in   zuur   milieu onop- losbare polymeren kunnen vernoemd worden : homopolymeren van   acrylzuur,     methacrylzuur,   crotonzuur, maleëneaur, itaocnsur, citraconzuur, viinylbezoëzuur, alsmede hun copolymeren met andere   ethylenisch     onverzadigde   monomeren voor zover   deze     copoly-   meren een   voldoend   aantal van deze mocomer, aure groepen   bevatten   

 <Desc/Clms Page number 6> 

 
 EMI6.1 
 due eenheden bevatten om alkali-oplosbaar te blijven. 



  Als in alkalisch milieu oplosbare derivaten van poll. eacchariden kunnen vernoemd worden : derivaten die sura groepen dragen zoals carboxylgroepen of sulf onsure groepen, bijvoor- beeld esters of mengesters van cellulose of zetmeel met dicar- bonzuren zoals ftaalzuur, barnsteensuur, maleinesuur; verder non derivaten van polysacchariden die aulfobensoaatgraepen dragen zoals   cellulosesulfobenzoaat.   



   Als in alkalisch milieu oplosbare polycondensaten kunnen 
 EMI6.2 
 vermeld 'worden : polyesters, polycarbonaten, polyeulfonaten, polyurethanen, polyamiden, die als substituenten vrije   carboxyl.   groepen dragen. 



   Als in zuur milieu oplosbare en in alkalisch milieu   onop.   losbare polymeren zijn in de eerste plaats bekend de verschillen- de   poly(vinylpyridinen),     poly(vinylchinolinen),     poly(vinyl.     imidazolen),     poly(vinylpyrimidinen);   alsmede   poly(vinylamine),   
 EMI6.3 
 poly(vinylaniline). J poly( N ,N -d1alkY,lamtnoacrylaten ), poly(N,N. dialkylamino-alkoxyalkylacrylamiden) en dergelijke, evenals hun 
 EMI6.4 
 copolymeren met hydrotobe ethylenisch verzadigde Monomeren. 



    De   micro capsules volgens de uitvinding bevatten dus water 
 EMI6.5 
 ouf verbindingen in waterige fase of watergevoolige stoffen 10- lang de capsules bewaard of gebruikt worden in   midden   met pH, waarbij het polymeer, waaruit de wand   gevormd   is, in water   onop-     losbaar     is.   Wordt de pH van het milieu   gewijzigd   dan lost de polymere wand op waardoor de verbindingen in waterige fase on-   middellijk     vrijgezel   worden. 



   Afgezien van dit oplossen van de polymere   capsulewand,     zal   het ingekapselde water zelfs in het   pH-gebied   waarin de   polymeerwand   onoplosbaar is, en bij normale atmosferische   omstan-     digheden,   slechts een beperkte tijd ingesloten blijven, daar de 
 EMI6.6 
 waterdoorlatthdhe1d' van de polymeerwand nog relatief groot te. De in het water opgeloste of   geëmulgeerde   stof ral evenwel opge-   sloten   blijven. Ook kunnen stoffen die ertoe bijdragen dat het water   ingesloten   blijft, kunnen toegevoegd worden, hetzij aan de waterige fase,   hetzij   aan de   polymeeroplossing.   

 <Desc/Clms Page number 7> 

 



     Volgens     onderhavige   uitvinding kunnen stoffen dis   geleidelijk   tullen   vrijkomen,   Ingekapseld worden. De   snelheid   van dit vrijkomen wordt   beïnvloed   door   verschillend   faoren,   zoals   pH van het milieu, dikte en   porositeit   van de caposulemtn,   Maar   voornamelijk door de aard van het gebruikt   polymeer.   



     Afgezien   van het feit dat de   ingekapselde   stoffen door wijziging van de pH van het milieu kunnen   vrijkomen,   kunnen se ook door mechanische, chemische,   fysische   of andere middelen vrijgemaakt worden. 



   Deze microcpapusles waarvan de wand   gevormd   is uit een polymeer waarvan de oplosbaarheid in water   afhankelijk   is van de pH van het   milieu,   bieden   bijzonder   interessante   toepassing**     mogelijkheden.   Zo kunnen bijvoorbeeld in de geneeskunde waterige oplossingen of dispersies van   bepaalde   geneesmiddelen   opgenomen   worden in capsules, die in zuur milieu onoplosbaar   zijn,   doch in alkalisch milieu oplossen.   Deze   capsules zijn be- stand tegen het zure milieu van de maag en worden pas later in de darm opgelost, waarbij ze de ingekapselde   Stoffen   vrijgeven. 



   Op   dezelfde   manier kunnen bijvoorbeeld meststoffen en grondveredelingsprodukten ingekapseld Worden, die naargelang de zurrheidagrrad van de grond vrijgegeven worden* Ook in de fotografische nijverheid kunnen de microcapsules   volgens   onder* havige uitvinding een zeer brede toepassing vinden* Zo kunnen bijvoorbeeld ingrediënten   ingekapseld   worden die slechts in een   bepaald     stadium   van het fotografisch proces moeten reageren en die onder hun gewone vorm ongewenste   fotografische     Verschijnselen   te voorschijn roepen. 



   Hieronder kunnen o.a. vernoemd worden a)   beeldtintverbeteraars     ingesloten   in capsules die slechts in een pH-gebied oplossen, zodat   deze   beeldtintverbeteraars enkel gedurende de ontwikkeling reageren, b) verbindingen voor het verbeteren van   hoogglans   in de anti- stresslaag, ingesloten in capsules met warmtegevolige wanden, c) zeer actieve   verhardere   die pas na het   gieten   worden vrijge- et bijvoorbeeld ingesloten in capsules waarvan de wand baret bij het oprollen van het fotografisch materiaal, 

 <Desc/Clms Page number 8> 

 
 EMI8.1 
 <X) ontw1kkelingevertragera in de gevoelige laag, e) ontwikkelstotren in de gevoelige laag, bijvoorbeeld opgesloten tin capsule. met wategeYoel1g.

   wand,   t)   antihalo- of   filterkleuratoffen   die de   gevoelige     laat     nadelig   beïnvloeden*      
 EMI8.2 
 De microcapsules volgens onderhavige uitvinding kunnen verder gebruikt worden a) in druppelemulsiee voor eénlaag-kleurenmateriaal b) in fotopolymeriaatiesyateaten waarin het gestabiliseerd moto- meer ingekapseld is, 
 EMI8.3 
 c) in diffusie-overdrachtswerkwijzen of andere snelle procédé 'S, waarin water of waterige oplossingen ingekapseld zij,m d) in elektrofotografische werkwijzen waarin poeder- of   vloeistof*   ontwikkelaars ingekapseld   ai jn   wat de zuiverheid van het manipuleren in de hand zou werken. 



   De volgende voorbeelden illustreren de uitvinding. 
 EMI8.4 
 yoorbss.d 1 15 g copoly(styreen/monobutylmaleaat/mono6thylmaleaat) wordt opgelost in 100 mc3 methyleenchloride. In   deze     oplossing   emulgeert men vervolgens   20   cm3 van een 1 %'s waterige oplossing 
 EMI8.5 
 van de oxonolkleurstof trinatriumzout van 3-méthyl4.{P..o.t11. 



  3-(1-p-sulfofenyl-3-methyl-S-hydroxy-4-pyrasolrl)-2-propen71i- doen]-S-Pyrazoion, die tevens 0,02 g beyocht1gingsmiddel, bestaan- de uit een   condensatieprodukt   van vetalcoholen en ethyleenoxide, bevat. Deze emulsie wordt dan onder roeren uitgegoten in 600 cm3 
 EMI8.6 
 van een 1,5 %ts waterige gelatine-oplossing met pH 6 bij 3500* De temperatuur van de aldus bekomen secundaire emulsie wordt ge- 
 EMI8.7 
 leidelijk verhoogd tot 40-42 C, zodat het methyleenchloride ver  dampt.

   Wanneer het grootste gedeelte methyleenchloride verdampt is, wordt de temperatuur verhoogd tot   50-55*0,   waardoor uit het   copolymeer   een harde droge wand gevormd wordt rondom de waterige   kleurstof oplossing.   De   gevormde   microcapsules kunnen desnoods 

 <Desc/Clms Page number 9> 

   afgezonderd   worden volgens één der bekende methoden   {filtreren,   
 EMI9.1 
 centrifugeren *na*)* Wanneer de gevormde aicroeapaulei evenwel in zuur waterig milieu geredispergeerd worden, dan blijft de kleurstof in de capsule opgesloten. Wordt de pH-waarde van het milieu evenwel verhoogd tot ongeveer 10, dan   loef   de   eapaulewand   in polymeer op, zodat de kleurstof vrijgezel wordt. 



    Voorbeeld 2    
10 g   poly(vinylpyridine)   wordt opgelost in   100   cm3 methyleen   chloride   dat tevens 0,05 g   bevochtiging.middel   van de formule 
 EMI9.2 
 17H35C04(CHCH2n)H mat x -m t 501 bevat. In deze oplossing etrnl- geert men vervolgens 30 cm3 van een 1 6ra waterige oplossing van de axonolieuraGot' uit voorbeeld 1, die tevens 5 c3 van een 5 te waterige oplossing van het natriunsaaut van l<mryl ulfaa bevat. 



   Deze emulsie wordt onder   sterk   roeren uitgegoten in 700 cm3 
 EMI9.3 
 van een 1 r8 waterige gelatlne-oplossing met pH 6,5 bij 3000* 
De aldus bekomen secundaire emulsie wordt verder afgewerkt   zoals   beschreven   in   voorbeeld l. 
 EMI9.4 
 



  Worden de bekomen microcapaules in alkalisch milieu 'tre-   diepergeerd   dan blijft de   kleurstof   in de capsule opgesloten* 
 EMI9.5 
 Wordt de p..raerde van het milieu echter verlaagd tot ongeveer 3. dan wordt de kleurstof vrijgezel door oplossen van polIrvinyl-   pyridine).   



    Voorbeeld  3 
 EMI9.6 
 5 g van een oopoly(acryl*uur/styroon) dat 55 % acrylmuur- eenheden bevat, wordt opgelost in 50 cm3 oyelohexanon die tevens 0,03 g bevochtigingemiddel, bestaande uit polyoxyethyleen.- aorbitolonopa1m1taatJ bevat. In deze oplossing axulgeert non 15 cm3 van een waterige oplossing die 1 % van de oxonolklearatof van voorbeeld 1 en 1% gelatine bevat. De   bekomen     emulsie   wordt onder sterk roeren uitgegoten in   250   cm3 van een 1 %'a waterige   gelatine-oplossing   bij pH 3.   Vervolgens   wordt onder roeren 
 EMI9.7 
 geleidelijk 250 cm3 methanol, die 2 cm3 2 N ehloorwateretoftuur bevat, toegevoegd.

   Daarna voegt men nog 150 as water toe, 

 <Desc/Clms Page number 10> 

   laat   de gevormde microcapsules   bezinken   en   wast.     liet   water bij pH3. 



   Worden de bekomen micocapsules geredispergeerd in   zuur     waterig   milieu, dan blijft de   kleuretof   in de   capsule     opgesloten.   



  Wordt de pH-waarde van het milieu evenwel verhoogd tot ongeveer   10,   dan   lost   de wand op en de kleurstof wordt   vrijgezel.     Bij   terug   aanzuren   bekomt men een   gelijkmatig   aangekleurde   oplos-   sing.



   <Desc / Clms Page number 1>
 
 EMI1.1
 



   CAPSULES THAT WATriR OR CONNECTIONS IN WATARIG & FAS or WATJSMSVOBMGS
 EMI1.2
 CONTAIN SUBSTANCES "
 EMI1.3
 following inaccuracy:
 EMI1.4
 B e. f, example 19 line 4: "trisodium malt of -mat # r1 --- aastrl .. must be t" trinatr, um salt of 1 "p-sulfophel'-3" * ethyl-4 - [, 2-acetyl-11 I ask you according to this letter * Au to attach the file of the application in order to be legally able to
 EMI1.5
 to be stopped.
 EMI1.6
 



  The Administration may deliver a copy of this letter at the same time as any copy of the corresponding patent.

 <Desc / Clms Page number 2>

 
 EMI2.1
 



  Ministry of Economic Affairs
 EMI2.2
 We also elute tax stamps at for 15 f for da, aagu.ar.aat, .a with request to return our copy tel the * e letter M 1'81U1ar1- aatio * - # ¯ A. # #

 <Desc / Clms Page number 3>

 
 EMI3.1
  CAPSULES CONTAINING WATER ON COMPOUNDS IN Aqueous PABZ ON WATER COMPOUNDS Dexe invention relates to capsule * containing water
 EMI3.2
 or compounds in aqueous phase or containing water-sensitive substances, especially microcapacity, the wall of which is formed from polymeric compounds.



   In addition to aqueous solutions, compounds in aqueous face also include aqueous dispersions of these compounds.
 EMI3.3
 



  Trapping water in macro capsules 1, oïl. described in US patents 2,580,683, 2,667,268, 20780,355 and 2,990,334 in Dutch patent number 70,246 and Canadian patent 553,393. The methods of forming these macro capsules are mostly based on pre-forming the capaule wall and then the
 EMI3.4
 core raft by mechanical means, a.o.

   by injection or centrifugation, to be introduced into the shaped capsule *

 <Desc / Clms Page number 4>

 
It has now been found that it is possible to prepare microscopic capsules containing water or compounds in an aqueous phase or water-sensitive substances, characterized in that the wall is formed from a polymer which is water-soluble in one pH range and where insoluble. in a different pH range.



   These microscopic capsules can be prepared by various methods.



   A first method described in a co-filed patent application for "Process for encapsulating water and compounds in aqueous phase" consists in: a) emulsifying water or compounds in aqueous phase in a solution of the polymer whose solvent is immiscible with water and has a boiling point below 100 * 0, b) emulsifying the obtained primary emulsion in an aqueous solution of a hydrophilic colloid, so that a secondary emulsion is formed, so that the aqueous phase remains enveloped in a wall of polymer solution, and c)

     removing the solvent from the polymer by evaporation to form a solid wall of polymer.



   A second method, also described in a co-filed patent application for "Method for encapsulating water and compounds in aqueous phase", consists in: a) emulsifying water or compounds in aqueous phase in a solution of the polymer whose solvent is immiscible with water, b) the primary emulsion obtained.

   emulsifying in an aqueous solution a hydrophilic colloid to form a secondary emulsion so that the aqueous phase remains enveloped in a liquid film of polymer solution, and c) extracting the solvent from the polymer by adding a liquid which is miscible is with water and with the solvent of the polymer, but is not itself a solvent for the polymer.

 <Desc / Clms Page number 5>

 



     According to a third method (Belgian Pat. No. 609,550), water-sensitive solids are dispersed in an organic solution of the polymer. At a certain temperature above room temperature, with vigorous stirring, a replacement fluid is added which is miscible with the solvent of the polymer, but not solvent for the polymer itself, so that the polymer deposits as a coacervate around the solid.



   Extensive washing with the replacement fluid removes the solvent from the polymer and returns the temperature to room temperature. A solid polymer wall is created.



   For the preparation of microscopic capsules meeting the requirements of the present invention, it goes without saying that the above-described methods must be used in a pH range where the polymer is water-insoluble. The capsules can then be hardened, separated and dried in this area by known methods. If isolation is not required, the formed capsules can be layered directly from emulsion.

   The size of the microscopic capsules that are formed can vary within very wide limits, namely from a few hundred microns to a fraction of a micron. This size is primarily dependent on the degree of dispersion of the water droplets. If these water droplets are small and are emulsified in a large amount of polymer solution, very small droplets can be prepared.



   For the microcapsules of the present invention, the capaulewad may employ polymers that are water soluble in one pH range, but are water insoluble in a different pH range.



   As alkaline-soluble and acid-insoluble polymers there may be mentioned: homopolymers of acrylic acid, methacrylic acid, crotonic acid, maleic acid, itacnsur, citraconic acid, vinyl benzoic acid, as well as their copolymers with other ethylenically unsaturated monomers, provided that these copolymers have a sufficient number. of these mocomer, aure groups

 <Desc / Clms Page number 6>

 
 EMI6.1
 Due units to remain alkali-soluble.



  As alkaline-soluble derivatives of poll. accharides may be mentioned: derivatives bearing sura groups such as carboxyl groups or sulfuric groups, for example esters or mixers of cellulose or starch with dicarboxylic acids such as phthalic acid, succinic acid, maleic acid; furthermore, non-derivatives of polysaccharides bearing sulfobensoate grains such as cellulose sulfobenzoate.



   As polycondensates soluble in an alkaline medium
 EMI6.2
 mentioned are: polyesters, polycarbonates, polyulfonates, polyurethanes, polyamides, which are free carboxyl substituents. groups.



   As soluble in acid medium and insoluble in alkaline medium. releasable polymers are primarily known the various poly (vinyl pyridines), poly (vinyl quinolines), poly (vinyl imidazoles), poly (vinyl pyrimidines); as well as poly (vinylamine),
 EMI6.3
 poly (vinyl aniline). J poly (N, N-dialkY, lamacrylates), poly (N, N. Dialkylaminoalkoxyalkylacrylamides) and the like, as well as their
 EMI6.4
 copolymers with hydrotobic ethylenically saturated monomers.



    The micro capsules according to the invention thus contain water
 EMI6.5
 Whether compounds in aqueous phase or water-sensitive substances are stored or used for 10 times in the capsules at medium pH, the polymer from which the wall is formed being water-insoluble. If the pH of the environment is changed, the polymer wall dissolves, whereby the compounds in aqueous phase are immediately released.



   Apart from this dissolution of the polymeric capsule wall, even in the pH range where the polymer wall is insoluble and under normal atmospheric conditions, the encapsulated water will remain confined for a limited time only, as the
 EMI6.6
 water permeability of the polymer wall is still relatively great. However, the substance dissolved or emulsified in the water will remain enclosed. Also, substances that contribute to water entrapment can be added, either to the aqueous phase or to the polymer solution.

 <Desc / Clms Page number 7>

 



     According to the present invention, substances can be gradually released, can be encapsulated. The rate of this release is influenced by various factors, such as pH of the environment, thickness and porosity of the caposulm, but mainly by the nature of the polymer used.



     Apart from the fact that the encapsulated substances can be released by changing the pH of the environment, they can also be released by mechanical, chemical, physical or other means.



   These microcpapusles, the wall of which is formed from a polymer whose solubility in water depends on the pH of the environment, offer particularly interesting application possibilities. For example, in medicine, aqueous solutions or dispersions of certain drugs can be incorporated into capsules which are insoluble in an acid medium but dissolve in an alkaline medium. These capsules are resistant to the acidic environment of the stomach and are not dissolved in the intestine until later, releasing the encapsulated substances.



   In the same way, for example, fertilizers and soil treatment products can be encapsulated, which are released from the soil according to the degree of acidity. * Also in the photographic industry, the microcapsules according to the present invention can be very widely used certain stage of the photographic process and which, in their usual form, bring about undesirable photographic phenomena.



   Among these may be mentioned a) image tone enhancers enclosed in capsules that dissolve only in a pH range, so that these image tone enhancers only react during development, b) compounds for enhancing high gloss in the anti-stress layer, enclosed in capsules with heat-sensitive walls, c) highly active hardeners which are only released after pouring, for example enclosed in capsules whose walls are beret when the photographic material is rolled up,

 <Desc / Clms Page number 8>

 
 EMI8.1
 <X) development retardant in the sensitive layer, e) development delay in the sensitive layer, for example confined tin capsule. with wategeYoel1g.

   wall, t) antihalation or filter dyes that adversely affect the sensitive leaves *
 EMI8.2
 The microcapsules of the present invention may further be used a) in droplet emulsione for single-layer color material b) in photopolymerization hydrates in which the stabilized motor is encapsulated,
 EMI8.3
 c) in diffusion transfer or other fast processes, in which water or aqueous solutions are encapsulated, m. d) in electrophotographic processes in which powder or liquid developers encapsulate developers which would facilitate the purity of the manipulation.



   The following examples illustrate the invention.
 EMI8.4
 yoorbss.d 1 15 g of copoly (styrene / monobutyl maleate / mono-ethyl maleate) are dissolved in 100 ml of methylene chloride. 20 ml of a 1% strength aqueous solution are subsequently emulsified in this solution
 EMI8.5
 of the oxonol dye trisodium salt of 3-methyl4. {P..o.t11.



  3- (1-p-sulfophenyl-3-methyl-S-hydroxy-4-pyrasolrl) -2-propen71ion] -S-Pyrazoion, which also contains 0.02 g of the wetting agent, consists of a condensation product of fatty alcohols and ethylene oxide. This emulsion is then poured into 600 ml with stirring
 EMI8.6
 of a 1.5% ts aqueous gelatin solution with pH 6 at 3500 * The temperature of the secondary emulsion thus obtained is
 EMI8.7
 gradually increased to 40-42 ° C so that the methylene chloride evaporates.

   When most of the methylene chloride has evaporated, the temperature is raised to 50-55 * 0, forming a hard dry wall from the copolymer around the aqueous dye solution. The formed microcapsules can be used if necessary

 <Desc / Clms Page number 9>

   be separated according to one of the known methods {filtration,
 EMI9.1
 centrifugation * after *) * However, when the formed microeapaulei are redispersed in an acidic aqueous medium, the dye remains enclosed in the capsule. However, when the pH of the medium is raised to about 10, the polymer eapaule wall flares up so that the dye becomes free.



    Example 2
10 g of poly (vinyl pyridine) are dissolved in 100 ml of methylene chloride which also contains 0.05 g of wetting agent of the formula.
 EMI9.2
 17H35CO4 (CHCH2n) H measured x -m t 501. In this solution, 30 ml of a 16 ml aqueous solution of the axonoluraGot from Example 1, which also contains 5 ml of a 5 ml aqueous solution of the sodium sulfate of 1 µmryl ulfa, are then added.



   This emulsion is poured into 700 ml with vigorous stirring
 EMI9.3
 of a 1 r8 aqueous gelatin solution with pH 6.5 at 3000 *
The secondary emulsion thus obtained is further finished as described in example 1.
 EMI9.4
 



  If the obtained microcapaules are deep-penetrated in an alkaline medium, the colorant remains enclosed in the capsule *
 EMI9.5
 However, when the volume of the medium is reduced to about 3, the dye is released by dissolution of polyvinylpyridine).



    Example 3
 EMI9.6
 5 g of an oopoly (acrylic * hr / styrone) containing 55% acrylic wall units are dissolved in 50 ml of oyelohexanone which also contains 0.03 g of wetting agent consisting of polyoxyethylene aorbitolonopolymerate. In this solution, 15 cc of an aqueous solution containing 1% of the oxonol clearant of Example 1 and 1% gelatin axially. The emulsion obtained is poured with vigorous stirring into 250 cm3 of a 1% aq. Aqueous gelatin solution at pH 3. Subsequently, while stirring
 EMI9.7
 250 ml of methanol containing 2 ml of 2 N-hydrochloric acid was gradually added.

   Then another 150 ash of water is added,

 <Desc / Clms Page number 10>

   allow the formed microcapsules to settle and wash. left water at pH3.



   When the obtained micocapsules are redispersed in an acidic aqueous medium, the coloring agent remains enclosed in the capsule.



  However, when the pH of the medium is raised to about 10, the wall dissolves and the dye becomes single. With back acidification, an evenly colored solution is obtained.


    

Claims (1)

EMI11.1 EMI11.1 1 I S K M 1 Microscopische capsule# die water of verbindingen $u waterige fase of vaterseroelige stoffen bevatten* met het kenaerk, dat do capaulswand gevormd Is uit een polyaeer-aatlriaal dat in water oplosbaar in in din ph-gebied en in water onoplos- baar in non ander pH-gebied. 1 ISKM 1 Microscopic capsule # containing water or compounds u aqueous phase or water sensitive substances * with the characteristic mark that the capaul wall is formed of a polymeric metal which is water soluble in the din ph range and water insoluble in not different pH range. 2, Microscopisch capsules volgens *to l., a*% het k'A8lrk, dat het polynaematariaal oplosbaar te in tuur a1lieu In onop- EMI11.2 losbaar in alkalisch milieu. EMI11.3 3 Microscopisch capsule# volgens els 19 aot het klD88rk, dat het polymoormaterlaal oplosbaar In lu alkalisch milieu en EMI11.4 onoplosbaar in tuur milieu* EMI11.5 4* Microscopische capsules volant lil 3, et het k*roerk dat het polymoormaterlaal oopolY(8tyreen/80Dobut,1aaleaat/ 8Onolthy1aaleaat) is. 2, Microscopic capsules according to * to 1., a *% the k'A8lrk, that the polynaematarial soluble in ture all environment In insoluble EMI11.2 soluble in an alkaline medium. EMI11.3 3 Microscopic capsule # according to els 19 aot het klD88rk, that the polymer material is soluble in an alkaline medium and EMI 11.4 insoluble in natural environment * EMI11.5 4 * Microscopic capsules volant III 3, it is recognized that the polymorphic material is copoly (8tyrene / 80Dobut, 1aaleate / 8Onolthylaaleate). 5. Microscopisch capsule volgens *l* 2, act het teD88rk, dat het polyaecraatorlaal poly(vinylpyridiu*) Is. 5. Microscopic capsule according to * 1 * 2, act the teD88rk, which is the polyacreal poly (vinylpyridium *). 6. Microscopische capsules volgen* si* 'J Bet het ktDalrk, dat het poly.e.raatlr1aal oopoly(Mryl$uor/etyre a) lei. 6. Microscopic capsules follow * si * 'J Bet the ktDalrk, which is the poly (rate) poly (Mryl $ uor / etyre a) slate.
BE634666D 1962-07-11 BE634666A (en)

Applications Claiming Priority (3)

Application Number Priority Date Filing Date Title
NL280827 1962-07-11
NL280825 1962-07-11
NL280826 1962-07-11

Publications (1)

Publication Number Publication Date
BE634666A true BE634666A (en)

Family

ID=27351053

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
BE634666D BE634666A (en) 1962-07-11

Country Status (2)

Country Link
BE (1) BE634666A (en)
IT (1) IT699785A (en)

Also Published As

Publication number Publication date
IT699785A (en)

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US3043782A (en) Process for preparing a more impermeable coating by liquid-liquid phase separation
US3539465A (en) Encapsulation of hydrophilic liquid-in-oil emulsions
US3516943A (en) Replacement of capsule contents by diffusion
US3523906A (en) Process for encapsulating water and compounds in aqueous phase by evaporation
DE2264074C2 (en) Process for the production of microcapsules
US4402856A (en) Microcapsules with a defined opening temperature, a process for their production and their use
US3567650A (en) Method of making microscopic capsules
USRE24899E (en) Oil-containrab
US3859228A (en) Method of microcapsule preparation
Jelvehgari et al. Comparison of microencapsulation by emulsion-solvent extraction/evaporation technique using derivatives cellulose and acrylate-methacrylate copolymer as carriers
DE2105039C3 (en) Process for the production of microcapsules
DE19541333C2 (en) Coating base for solid pharmaceutical intestinal preparations
DE1912323B2 (en) METHOD OF MANUFACTURING MICROCAPSULES
DE1245320B (en) Making small capsules
DE2336882A1 (en) METHOD OF CURING MICROCAPSULES
DE1096038B (en) Process for the production of capsules containing oil
JPS63258641A (en) Manufacture of microcapsules
JPH057376B2 (en)
US3549555A (en) Encapsulation of lipophilic liquid-in-hydrophilic liquid emulsions
DE1619795A1 (en) Process for making small capsules
BE634666A (en)
Chang et al. Preparation and preliminary evaluation of Eudragit RL and RS pseudolatices for controlled drug release
Halder et al. Sustained release of propranolol hydrochloride based on ion-exchange resin entrapped within polystyrene microcapsules
DE1522352A1 (en) Process for incorporating, in particular, photographic ingredients into colloids
NO160706B (en) DEVICE FOR TRANSPORTING BODIES USING A FLUID FLUID IN A PIPE.