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Noua vous prions de noter que le texte de la description déposé à l'appui de la demande de brevet %ou rubrique doit être rectifia comme suit !
Page 3, la 2é équation doit se lire comme nuit
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Page 12, ligne 24, Il faut lire: ;le dispositif de dégazage 48" au lieu de 46'
Page 13, ligne 7, il faut lire "la canalisation 33b" au lieu de 226b.
Noua voua prions de bien vouloir vaiser la présente lettre rectificative au dossier de la demande, d'en délivrer une copie aux personnes désirant obtenir une copie complète du brevet et d'en annexer une copie à la copies imprimée du brevet.
Ci-inclus, noua voua remettons le montant de Er.15. en timbres fiscaux, en paiement do la taxe prévue pour les régularisations de l'espèce*
Nous vous prions d'agréer, Messieurs, nos saluta- tiona distinguées.
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dispositif ram ewectuer uxi WCTIOI CHIMIE et frocs De PiOO"A.R1TI01 DU 1>IU1WU'1'E D'AKKOKIUM U'1'ILIf.A1IT U3):
T DISPOSITIF
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TA présente invention a pour objet la réalisation d'un dispo- sitif pour effectuer# en continu, une réaction chimique entre uns phrase liquide et une phase gazeuse, et un procédé de préparation du diuraute 4'oniU8 Bis en oeuvre dans ledit dispositif* la réalisation de réactions ch1.dqu.. au. sein d'un* pbrae liquide entre au moins un constituant de cette phase et un fluide aïeux #** un problème courant qui jeut être résolu, en général, de façon ut1.taiaanM par différent* =yens il en est de ta* pour le p1'Oblw de l'absorption physique ou chimique, totale ou partielle, d'un fluide gaseu par une
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phase liquide (dissolution).
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Cependant dans certaine au, et ce, surtout lorsque l'on vin un processus continu, il est avantageux de réaliser un dibit P&6\I.X le plus constant possible > cette condition est plus part1culireatnt requise
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lorsque, en outre, l'introduction du fluide gaze= au sein du liquide
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conduit à la formation d'un précipita et/ou d'une réaction exothentiqua
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pouvant provoquer des obstruction au dea variation* de pression nc'--' dana la partie aval de la conduite d'amenée dudit fluide pmeux et 01,
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d'autant plus quo la section de celle-ci est faible.
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Il est 'Ì\10111on\ aouyent avantageux, voire indispensable, d'éviter
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toute perte (due aux conditions d'introduction dudit fluide dans le liquide)
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de fluide gaze= pour due raisons économiques et/ou de aécuritét Ainsi dana le cas de la fabrication de diuranate d'aanoniua par introduction d'hexaflucrure d'uranium pieux au soin d'une aolution aquouao aaaoniaoale, il est Indispensable de limiter au maximum tout rejet d'hexafluorure d'uranium par la solution, a oaueo notament de la
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toxicité et du caractère corrosif de cette substance
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On doit en oetre signaler que, dans le cas de la fabrication du diuranate d'acmoniua, l'appareillage doit tltre de oaraotâriatiquos, notamment géonétriquosi telles que, darw le oaa d'uranium très enrichi en 235 0, les critères de oritica11t4 voient roopoctée,
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La présente invention a pour objet la réalisation d'un appareil,
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pour effectuer, en continu, une réaction chimique entre une phase liquide
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et une phase gâteuse, qui satisfont aux conditions énoncées ci-avant, et
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un procédé de préparation du diuranato diamonim mis en couvre dans
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ledit appareil.
L'appareil suivant l'invention est caractériel en ce qu'il oooporte
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un injecteur il col aonique dont l'extrémité avale est ianorgee au vain de
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cette phase liquide et des moyens pour alimenter l'injeoteur on phase
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accune sous une pression amont eonaiblL1!Ient constante,
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Le débit de la phase gazeuse peut avantageusement être maintenu constant, en maintenant constantes la pression et la température en amont
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du col sonique de l'injeotour.
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Le débit gazeux massique d'un col sonique cet en effet donné
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par la fonaulo (1) k con'Ution toutefois de roepootor la relation (2) 1
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dans lesquelles ;
q est le débit gazeux massique
Po est la pression en amont du col sonique est le rapport entre la chaleur spécifique à pression constante et la chaleur spécifique volume constant dudit gaz
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If ) est la fonction \r (####-Të R est la constante universelle des gaz parfaite
M la masse moléculaire du gaz considéra
Ta la température standard de référence en degrés Kelvin
T la température du courant gazeux en amont du col en degrés
Kelvin
Po est la pression dans le col
Ao est l'aire de la section du col.
Cette formule montre que pour une aire donnée de la section du col (Ac constant) et une température constante du courant gazeux en amont du col. le débit massique est proportionnel à la pression Po.
On peut donc modifier, si on le désire, et exactement comme on le aouhaite, ledit débit massique en maintenant constante la température T et en faisant varier d'une façon contrôlée la pression Po, Il est à remar- quer que, les fluctuations de pression en aval de la zona d'introduction de la phase gazeuse n'entraînent pas de modification du débit de cette phase
Il est possible d'injecter la phase gazeuse a une profondeur quelconque dana la phase liquide, oe qui permet d'éviter que les bulle de phase gazeuse, lorsqu'elles ne contiennent pas de constituant non susceptible de disparaître au sein de la phase liquide, atteignant la
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surface libre du liquide cette possibilité permet aussi d'éviter que Ion bulle, gâteuses,
lorsqu'elles contiennent initialement au moins un tel constituant, atteignent la surface libre du liquide en contenant encore au moine un constituant susceptible de disparaître au sein de la phase liquide en effet plus l'on travaille en profondeur, plus le tempe de séjour des bulles gazeuses dana la phase liquide est long, de telle aorte que tout le constituant susceptible de réagir afec ladite phase liquide peut effectivement avoir réagi*
Dans le cas de la préparation de diuranate d'ammonium, à partir d'hexafluorure d'uranium,
cette possibilité constitue une sécurité particulièrement appréciable*
Ainsi la préparation do diuranate d'ammonium réalisée dans le dispositif conforme à l'invention aéra avantageusement crétée dans les conditions suivantes - profondeur d'immersion de l'extrémité aval de l'injeoteur t au moins 15 cm, - température en amont du col conique ; comprise entre 200 c et
250 C, -. pression en amont du col conique ,au moins 2 kg/cm2, - diamètre du col sonique,au moins égal à 0,2 mm, emploi d'hexafluorure d'uranium pur, - solution aqueuse ammoniacale de oonoentration comprise entre 1 N et 12 N.
Il a été montré que les caractéristiques du diuranate d'ammonium obtenu melon l'invention, notamment la pureté, la granulométrie et le rendement global en uranium précipite, étaient sous la dépendance assez étroite de nombreux paramètres parmi lesquels il convient aurtout de citer a) Quantité d'ammoniaque utilisée par rapport à l'hexafluorure d'ammonium (on travaille de préférence avec un excès d'ammoniaque).
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b) ie temps do séjour du précipita de diuranate d'#Ir.IOniua dans la solution aqueuse amoniacalo. o) Ira façon dont cet arnoniaqua ont introduit t concentration (a) de la (ou don) solutions (a) aononiaoale (a) eventuelleoent endroits et concnte d'introduction d0841 toI solutions ttn'IOn1nonloa.
Soit Il la rapport. - 1!\014culo8 Mi5 utilisées col6ouloe do UF6 1... If1FJtJF'CE nr- LA 0"Ajn'ITE tLE D ONI UTILISE a) sur lo rr nrfrarnt 1!.t2!:ù . t on 80 plnco dans 10 cas oh lion effectue une précipitation pnrtiullu avoo uno solution onnonlaonlo 2 Il dans un premier p clp1 tnt<tur ut a t1. on poursuit cette précipitation aroa une solution arronincalo 10 N dans un second précipite tour en série avec le prunier 1 on constate que, lorsque n passe de 0,81 8#14# la teneur en U des oaux-#èroa sortant du second précipitatour page@ de 2130 ng/l à 2,7 og/1 J de préférence n ont chejai voisin de bye b) u loua cr4ctdri8t1Qus phvoiouaa du di d'nnMon1 .
s on sa place dans la cas d'un préelpitatour unique pour un rondement convenable, il oat indispensable que n soit alors au moins égal à doux 1 on constate quo, lorsque n passe de 2r3 à 6,8, la vitesse
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do sédimentation, la vitesse do filtration, la teneur en eau du gâteau de diuranate ot le pourcentage pondéral de particules de
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dinn!'tro supérieur à 1,6 cxs pansent@ roapaotivonant, de 2,55 o/he 4 m3lh x n2, 29 " et 65 % a 1,1 c/h, 0,5 n3/h x cs2r 49,5 t et 90 a6" II.- IMFLUEHCE D'titre PIT T Ell J PLtI:iIEXIR3 r a) our les c t6 i ue 1>hY8irUfJ/5 du iur r dtl\MMqn:t . on ao place dans le cas I.- a) ci-dessus.
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On suppose, en premier lieu, constante la quantité totale
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d'anaonlacuo introduite soit n 1 le rapport entre le nombre de I!1Olécul08 de Ni, 3 utilisées dans le pronior précipitatour et le nonbro do molécules do UF6 ot n2 le rapport entre le nonbre de
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molécules de ml, utilisées dans le xeoond préoipitateur et le nonbro de nol<<oulot< de UF6 on a donc ici nl bzz constante.
14roque n1 croit, la vitesse de aédinentation décroît, la vitenne do filtration rente bonne (supérieure à environ 7 a3/h x 2 pour ni ² 3)p le taux d'eau du gâteau de diurarntncroit rapidement de Mene que le pourcentage pondéral dea graina grossiers.
On suppose, en second lieu# que n1 reste fixe et que ru croit les caractéristiques physiques du diuranate d'anooniua ne sont alora guère nodifidon. b) ir 10 rolidrrintit p.10bnl , < Influence pratiquenont J1.!J.1".
III.- m'l1J:':WE DIT ,",:r1I':' DE rF.10un Ce facteur n'a paa une importance primordiale tant sur les
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caractéristiques phyo1queo du diuranate d'aanoniun que sur le rendenent global 1 toutefois la vitooee de filtration croit avec le temps de séjour t ainsi dans le cas la pour un tempe de odjour do quarante-six minutes dans le prenier précipitateur et de dix-neuf Minutes dans le
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second, (débit d'alimentation de (IF6 t 435 g/houre) cette vitesse est de 8,5 m3/heure x aw2, alors qu'elle n'est plus que de 5,3 tt3/heure x tb2 pour dea tenps de séjour respectifs de vingt-quatre et dix minutes d'ma les pcip1tateure (débit d'alinentation de UF6 1 8,30 e!h).
Des résultats optimaux peuvent être obtenus dana le cas général en travaillant avec une quantité totale de MH3 égale à au moine le double de la quantité théorique, avec une durée totale de séjour du précipité de l'ordre d'au moins trente-cinq minutes,
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Des conditions encore plus favorables consistent en la PNC'1- pitation en deux tempe, d'abord a l'aide d'uno solution amoniacale de titre compris entre 1,8 N et 2,2 N, puis à l'aide d'une solution ammoniacale de titre compris entre 8 n et 12 N,
De préférence la température est maintenue entre 50 et 75 C
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dans chaque précipitateur.
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La granulométrie recherchée peut être celle d'une "poudre" ou
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celle do "agglomérats" suivant les applications ennuagées. Damna le cas de la fabrication de bioxyde d'uranium ou une "poudre" est requise, on détermine de préférence les paramètres de la précipitation pour que 95% de la masse soit constituée de particules de dimensions inférieures h 75
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Dans le cas de la fabrication d'UF, pouvant servir à l1 éla- boration d'uranium métallique, où l'on désire des "agglomérats". on
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règle cep paranètres pour que au moins 80% de la masse soit 'constituée desdits agglomérats dont les dimensions soient supérieures à 1,6 an (Ion au plus 20% de fines sont d'ailleurs alors essentiellement
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composée de poudre d'6miettago).
L'appareil suivant l'invention est constitué par un injecteur comprenant, en combinaison a) un corps central cylindrique d'un premier tronçon,
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d'un col Monique raccorda h l'aval dudit premier tronçon et d'un occond tronçon, raccordé à l'aval dudit col Ionique. b) des moyens de chauffage électrique de ohaoun duditl tronçons dudit corps, o) au moins au niveau dudit second tronçon, une gaine externe
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cylindrique isolée themiquenent du corps centrait Le chauffage est de préférence effectué par résistance électrique.
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La gaine externe est do préférence eentrée sur le corps central par un nombre miniMum de disques de façon a réduire au mini= les pertes par conductivité entre ledit corps oentral et ladite gaine.
@ L'arrivée do la phase gazeuse se fait, par l'extrémité du premier tronçon opposé au col conique, au moyen d'un raccord adapté k cette extrémités
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Un préoipitateur utilisable conformément au procédé de l'inven- tion comprend une enceinte cylindrique verticale, un tube intérieur coaxial h cette enceinte, ot possédant,d'une part, une extrémité inférieure évasée débouchant au-dessus d'un dispositif d'alimentation place dans le fond de cette enceinte et connecté à une canalisation d'amenée de liquide et, d'autre part, des orifioes latéraux dans sa partie supérieure,
une entrée dans l'espace annulaire déterminé entre ladite enceinte et ledit tube intérieur, débouchant en dessous desdits orifices et au-dessus de l'extrémité inférieure dudit tube intérieur, une sortie de trop-plein disposée au-dessus desdits orifices, et un agitateur rotatif disposé dans l'extrémité évasée dudit tube,
Un tel préoipitateur permet a) de rendre le plus homogène possible la répartition des graine du précipité au soin du liquide en évitant ainsi les risquée de dépôt au fond du précipitateur, donc les obstruction? du dispositif d'alimentation précédent, b) do recycler lea grains les plus fins dans la sone inférieure du préoipitateur, au niveau de l'extrémité évasée du tubo intérieur,
tandis que les graina les plus gros peuvent Être éliminée par la sortie de trop-plein, la séparation s'effectuant dans l'espace annulaire précédent, au niveau des orifices du tube intérieur, au sein de la suspension délivrée par ces orifices ) ce reoyolago a pour effet le grossissement des grains.
Un tel préoipitatour peut être équipé, conformément à l'invention, d'un injooteur à col conique dont l'extrémité aval constitue alors l'on- trés dans l'espace annulaire entre le tube intérieur et la paroi latérale du préoipitatour. Ce préoipitatour peut alors constituer le premier pré- oipitateur dans la précipitation en deux temps du diuranate d'ammonium, tandis qu'un préoipitatour tel que celui décrit ci-dossus, mais non équi- pé d'un tel injeoteur peut constituer le second préoipitatour de cette précipitation.
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De préférence, l'injecteur d'un tel premier pr4oipiiate\ar vat ditpowe JWQ1U1.eaKmt, extrémité aval 'f(1'0 le bu, audit tube intérieur.
Cette diâpouition de l'injection poraot l'entraînement de toutes le* bulles vert le ban et leur division au niveau de l'agitateur rotatif, En os rirent aux figures "oht1que. 1 à 3 ci-jointes on va décrire cd-opeu divers exemples de mine en 0tUV1'0 du procède" et de l'appareil pour effectuer, en continu, W1If réaction ohimiqua 6ntra une phase 111}11140 et uno phaaa ;
acruoo, applicables notarmt à la fabri- oation du diurnnats 4'CIa'IOn1W11, objet de l'1nvonUon. l,us d11poult1onM do r4Al11At1on qui soront ddorlUi propa. de ou# exumplua devront <tre oonaidtr6oo comu tuinant partie de
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l'invention, étant ontondu que toutes dispositions équivalente* pourront
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aueei bien Otr8 ut111a601 sans sortir du cadre do 001110'.01, La F'ig. 1 ont une vue en coupe longitudinale d'un 11IJ'otwr conforme à l'invention,, La Fis. 2 cet une vue aohématiquo de doux p c1pit6t4NJ'l en série pour la fabrication du diuramte d'#I:1OIÚUIII contom6mont . l'invention, La F1t. , 3 oat une vue och6=tique d'une installation oapllte de fabrioation do diuraioto d'N:I:
IOn1\lr.1, conforadcont au proo'4 do
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l'invention et au moyen do l'appareillage correspondant,, On voit sur la Fig. 1 le promior tronçon, constitué par une tuyauterie souple 1 , du corps central,la second tronçon, constitué par
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un tube cylindrique 2, on monol, do sept millimètres de dlonètre enté- rieur et do doux cent vingt-cinq millimètres de long, dudit oorpe oontral et la tuyère 3 comportant un convergent conique 3a(doni angle au centre 45 ), un col 3b (orifice cylindrique do 0,5 m de diamètre et de 1 on de long) et un divergent coniquo 3o (dont angle au sommet 'T , La tuyauterie aouple 1 est reliéo à la tuyère 3 par 1 r'intoJ.'l:l4d1c1N du raccord 4 (brae6 l'argent sur la tuyauterie souple 1) et du joint en PO:l²ttr6thoroéth;
ylbne 5 1 la tube cylindrique 2 est emboîté a
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trott nt doux sur ladite tuybre, l"tl1nchdU' étant rdaliw6a l'aide du joint on lytétrafluoroéthylene 6 1 l'extr4IÜt6 du tube cylindrique 2 cet eoboiteo dans le raccord 7 auquel il est boudé en z 1 l'enoo#blo don pièces 4, 5, z, 6 et 7 est maintenu acmé au ooyon do l'éorou 9.
Le tuba cylindrique 2 est centra dana la gain* externe constituée par un tube oylindrique 10 en acier inoxydable de dix-huit millimètres
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de diambtrn extérieur ) le centrage est réalisé par les disques t1 et 12 en acier inoxydable COI disque* sont soudés sur le tubo 10 et brda b Jo' lU'60nt our lo tube 2, L plaque de fixation 13 est .ou4d. au tube 2 1 sa position aat détomttide en tenonti compte de In prorgil4aur 4'lworf4ton voilutos pour l'extrémité aval de l'injooteur, Le* %oyons de ohauffage du tube cylindrique 2 sont constituai par un bottier de jonction 14 relié au tube 10 par un tube oblique 15 soudé à chaque extrémité ;
ce boîtier ont divisé en deux compartimenta 14a et 14b isoles thermiquement et électriquement par le bloc 16 et la cloison 17 sur laquelle sont fixées, par l'intermédiaire d'un double berceau 16, les gaines extérieures 19 des deux brins du fil de chauffage par résistance électrique.
Ce fil 20
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est en "thonaoooax" (fil en alliage Ni - Cr enrobé de silicate de on- gnéaium et gnin6 extérieurement de monel ou d'1noonel) de 1 am de diamètre extérieur les deux fiches maloe 2 la et z à double embot- tement, sont fixées sur une plaque en polytdtrafluoro6thylène 22 et reliées aux brins Issus du double berceau 18 la puissance totale est de l'ordre de 500 watts, la longueur de l'enroulement du fil 20 étant
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de cent quatre-vingt-dix millimètres (juaqu'à l'extrémité aval de l'injecteur).
Les moyens de chauffage, non représentés, de la tuyauterie
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souple 1 comprennent essontielleiuent un fil thernocoax enroulé sur la- dite tuyauterie, l'ensemble étant recouvert d'une substance calorifique j la puissance totale de cette partie est de 1500 watts ; elle pout être
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modifiée a l'aide d'un régulateur piloté d'âpres les indications d'un theroooouplo dont la aoudure est placée à l'intérieur de ladite tuyauterie inmédiatetaont en amont de la tuyère 3.
La Fige 2 montre le premier prdoipitatour 23a, dans lequel est disposé l'injooteur à col sonique 24, le second préoipitateur 23b, les agitateurs 25a et 25b commandés respectivement par les moto= 26a et 26b, les tubes centraux 27a et 27b munis d'orifioes latéraux télé que 28a et 28b, la canalisation 29 d'amende du fluide gazeux (UF6), le dispositif d'alimentation 30a on solution ammoniacale 2N, le dia- positif d'alimontation 30b on solution ammoniacale 10N, les tuyauterie.
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de vidange 31a et 31b avec leurs vannes de commande, respectivement, 32a et 32b, les canalisations 33a servant pour le transport, vers le
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second prècipitateur, par trop-plein, de la suspension sortant du premier préaipitatour et 33t(de sortie de la suspension aqueuse ammoniacale de diuranate d'ammonium),
Le sens d'écoulement du fluide (phase gazeuse et phase liquide) est montré par des flèches les agitateurs sont constitués par des hélices h grand pas 25 placées au centre des divergents 27' des tubes 27;
la forme des divergents et les vitesses utilisées permettent un recyclage défini dos solutions dans les zones annulaires comprises entre lesdits
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tubes et la paroi don préoipitatours et fixe le temps de séjour) l'in- jeotion de UF6 dans le premier préoipitnteur se fait dana la fraction recyclée de la phase liquide (sortant dos orifices 28 et allant vert
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le bas dans les zones annulaires ci-dessus) à un niveau tel que la phase gazeuse injectée dans ladite fraction liquide descendante soit aspirée par le divergent et convenablement homogénéisée au voisinage
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de l'injection de la solution aruoniaoale les dispositifs d'alimentatim 30 en solutions annoniaoalos sont du type oouronne-cm7,titroua, ce qui porno une répartition honogene au niveau des palou de l'agitateur.
L'enceinte déterminant chacun dos doux préoipitateura 23a ot 23b
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est en pyrex et comporte un corps 34 centrait ot, rapporté sur ce corps au moyen do boulons tôle que 35 fixée sur doa bridon telles que 36, un couvercle 37 auquel cent fixée lo tubo t'entrai 27, le acteur 26, (et l'injecteur 24 pour le préoipitateur 23a) et un fond 36. les thonaocouplea 39a et 39b pemottont lo contrôle ot la régu- lation de la température à laquelle se fait la précipitation,
On retrouve sur la fig.
3 les précipitateurs 23a ot 23b ot Ion éléments décrits à propos do la Fig, 2 on y voit on outre t - le conteneur cylindrique 40 contenant de l'UF6 ; ce conteneur est placé dans une enceinte calorifugée 41 chauffée par un jeu de quatre tubes à chauffage infra-rouge 42 permettant l'obtention d'une gamme de températures comprises entre 60 C ot 150 C à 1 C près 1 la température donnée par le themocouple 43 fixé sur la paroi du conteneur 40 est enregistré en 44 et un régulateur 45 règle le chauffage (zéro, deux, ou quatre tubes infra-rouge en service) ;
on peut ainsi obtenir une tension de vapeur bien définie, donc une pression bien définie on amont de l'injecteur 24, régulée par exemple à ¯ 50 g/cm2- les moyens do chauf- fage 46a et 46b des pr0cipitateurs 23a et 23b la température de chacun do ces doux précipitateur peut être maintenue constante à % C près, au moyen des thermocouples 39a et 39b transmettant loursindioations à l'enregistreur 44, relié au régulateur 45, lequel agit aur loadita moyens do chauffage.
- le dispositif de purge 47 (par do l'azote) des canalisations do la partie aval de l'installation, le dispositif de dégazage 46 par le vide de la partie amont de l'installation (lequel comprend en outre des piégea froids pour UF6) les manomètres 49 et 50 et les vannes 51a, 51b, 51cet 51d.
- les bacs de stockage 2a et 52b de solution aqueuse ammoniacale (concentrations 2N et ION respectivement), les pompon d'élévation 53a et 53b, les canalisations 54a et 54b par où se fait cette élévation, les
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bacs à niveau constant 55* et 55b (avec leurs canalisations de trop-plein
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56a et 56b) et leo conduites à et 57b d'menées donditon solutions atr"oniacalea aux dispositifs dtalimentation 30a et 30b (ric. 2) des précipitatum 23a et 23b 1 sur ces conduites sont disposés doe ' débitmètres 58a et 58b.
- le dispositif de filtration 59 de la suspension aqueuse
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armoniaoalo de diuranate d'amoniun afécoulant par la canalisation 22b# Du t'iuranate d'aMMoniUM présentant les caractéristiques suivantes t - granulOl:ldtr1e ("poudre") s particules de dimensions Intérieures à 71V - 95 '/.. de 71N à 160r= 1 9d de 160 à 315 1 . 1 315 à 5G4.. pr 6! 500 a 750 p - 1,2 , supérieure à 750 - 0 9.
- teneur en eau @ 20,7 %.
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.. teneur on U . 75 96 - tonour en ' fluor 2,5% - vitesse de filtration à 20 C 9,8 m3/h x m2 - vitesse de sédimentation à 20 C
4,2 m/h .. surface spécifique t de l'ordre de 1,5 m2/g
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le rendant partioulibrccent apte à la préparation de 1 2 frittable, st été préparé au moyen do cet appareillage aveo les caract6ri.t1qu. de fonctionnement suivantes t
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m débit do uF6 390 g/h = débit de solutions ammoniacales 5,5 1/h de solution AMMOniacale 2,18 N ( a< " 1855) 5,48 1/h de solution ammoniacale 9,5 N (n2 6,7)
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..
prosoion en anont du col t rez w température on anont du col t 230 C - tenpérature de régulation du conteneur d'UF6 " 95 C
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- dianbtre du col m Oo3 m température dana le premier préo1p1tatGUr8 61 0 torap6resturo dans la accond prioipitatqur s 60o Q puiaoanoe dienip6o pour le chauffage du premier précipitatour t
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400 watts
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puissance dissipée pour le chauffage du second prdoipitatour i
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250 watts
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.. puionancon doo noyons de chauffa de Isinjootaur 1 celles
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données à propos do la Fig, 1
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Please note that the text of the description filed in support of the patent application% or section must be corrected as follows!
Page 3, the 2nd equation must read as night
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Page 12, line 24, It should read:; the degassing device 48 "instead of 46 '
On page 13, line 7, it should read "line 33b" instead of 226b.
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ram device uxi WCTIOI CHEMISTRY and Frocs De PiOO "A.R1TI01 DU 1> IU1WU'1'E D'AKKOKIUM U'1'ILIf.A1IT U3):
T DEVICE
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The present invention relates to the production of a device for carrying out a continuous chemical reaction between a liquid sentence and a gas phase, and a process for preparing the diuraut 4'oniU8 Bis implemented in said device * la carrying out reactions ch1.dqu .. au. within a * liquid pbrae between at least one constituent of this phase and an ancestor fluid # ** a common problem that can be solved, in general, in a ut1.taiaanM way by different * = yen it is your * for the p1'Oblw of the physical or chemical absorption, total or partial, of a gaseous fluid by a
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liquid phase (dissolution).
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However in certain cases, and this, especially when we have a continuous process, it is advantageous to achieve a dibit P & 6 \ I.X as constant as possible> this condition is more particularly required
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when, moreover, the introduction of the gauze fluid = within the liquid
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leads to the formation of a precipitate and / or an exothentic reaction
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may cause obstruction to the variation * of pressure nc '-' in the downstream part of the supply pipe of said fluid pmeux and 01,
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all the more so since the section thereof is small.
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It is' Ì \ 10111on \ aouyent, even essential, to avoid
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any loss (due to the conditions of introduction of said fluid into the liquid)
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of gauze fluid = for economic and / or safety reasons Thus in the case of the manufacture of aanoniua diuranate by the introduction of pile uranium hexaflucride to the care of an aquouao aaaoniaoal solution, it is essential to limit as much as possible any release of uranium hexafluoride by the solution, in particular from the
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toxicity and corrosiveness of this substance
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It should be noted that, in the case of the manufacture of acmonium diuranate, the apparatus must be de-arraotariatic, in particular geonetriquosi such as, darw the oaa of uranium very enriched in 235 0, the criteria of oritica11t4 see roopoctée ,
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The object of the present invention is the production of an apparatus,
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to carry out, continuously, a chemical reaction between a liquid phase
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and a pasty phase, which satisfy the conditions set out above, and
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a process for the preparation of diuranato diamonim covered in
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said apparatus.
The apparatus according to the invention is characterized in that it oooporte
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an aonic neck injector whose downstream end is barricaded in vain
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this liquid phase and means for supplying the injector on phase
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accune under a constant upstream pressure,
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The flow rate of the gas phase can advantageously be kept constant, by keeping the pressure and the temperature upstream constant.
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of the sonic pass of the injeotour.
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The mass gas flow of a sonic neck this indeed given
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by the fonaulo (1) k con'Ution however of roepootor the relation (2) 1
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in which ;
q is the mass gas flow
Po is the pressure upstream of the sonic neck is the ratio between the specific heat at constant pressure and the specific heat constant volume of said gas
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If) is the function \ r (#### - Të R is the perfect universal gas constant
M the molecular mass of the gas considered
Ta the standard reference temperature in degrees Kelvin
T the temperature of the gas stream upstream of the neck in degrees
Kelvin
Po is the pressure in the neck
Ao is the area of the section of the pass.
This formula shows that for a given area of the section of the neck (constant Ac) and a constant temperature of the gas stream upstream of the neck. the mass flow rate is proportional to the pressure Po.
It is therefore possible to modify, if desired, and exactly as desired, said mass flow by keeping the temperature T constant and by varying the pressure Po in a controlled manner. It should be noted that the fluctuations of pressure downstream of the zone of introduction of the gas phase does not cause any change in the flow rate of this phase
It is possible to inject the gas phase at any depth in the liquid phase, which makes it possible to prevent the gas phase bubbles, when they do not contain a constituent which is not liable to disappear within the liquid phase, reaching the
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free surface of the liquid this possibility also makes it possible to avoid bubbles, spoilage,
when they initially contain at least one such constituent, reach the free surface of the liquid while still containing in the monk a constituent likely to disappear within the liquid phase in fact the more in-depth one works, the more the bubbles stay. gases in the liquid phase is long, such that all the constituent capable of reacting with said liquid phase may have actually reacted *
In the case of the preparation of ammonium diuranate, from uranium hexafluoride,
this possibility constitutes a particularly appreciable security *
Thus the preparation of ammonium diuranate carried out in the device in accordance with the invention will advantageously be aerated under the following conditions - depth of immersion of the downstream end of the injector t at least 15 cm, - temperature upstream of the neck conical; between 200 c and
250 C, -. pressure upstream of the conical neck, at least 2 kg / cm2, - diameter of the sonic neck, at least equal to 0.2 mm, use of pure uranium hexafluoride, - aqueous ammoniacal solution with a concentration of between 1 N and 12 NOT.
It has been shown that the characteristics of the ammonium diuranate obtained melon the invention, in particular the purity, the particle size and the overall yield of precipitated uranium, were fairly closely dependent on numerous parameters among which it is appropriate to mention a) Amount of ammonia used relative to ammonium hexafluoride (preferably working with an excess of ammonia).
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b) the residence time of the precipitate of # Ir.IOniua diuranate in the aqueous ammoniacal solution. o) Ira how this ammonia have introduced t concentration (a) of (or don) solutions (a) aononiaoal (a) possible places and concnte of introduction d0841 toI solutions ttn'IOn1nonloa.
Let He relate it. - 1! \ 014culo8 Mi5 used col6ouloe do UF6 1 ... If1FJtJF'CE nr- LA 0 "Ajn'ITE tLE D ONI USED a) on lo rr nrfrarnt 1! .T2!: Ù. T on 80 plnco in 10 cases oh lion precipitates pnrtiullu avoo uno solution onnonlaonlo 2 It in a first p clp1 tnt <tur ut a t1. we continue this precipitation aroa a 10 N arronincalo solution in a second precipitate round in series with plum 1 we note that, when n goes from 0.81 8 # 14 # the U content of oaux- # èroa coming out of the second precipitatour page @ from 2130 ng / l to 2.7 og / 1 J preferably n have chejai next to bye b) u loua cr4ctdri8t1Qus phvoiouaa du di d'nnMon1.
If we place it in the case of a single pre-tour for a suitable roundness, it is essential that n is then at least equal to soft 1 we note that, when n goes from 2r3 to 6.8, the speed
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sedimentation rate, filtration rate, water content of the diuranate cake ot the percentage by weight of
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dinn! 'tro greater than 1.6 cxs bandage @ roapaotivonant, from 2.55 o / he 4 m3lh x n2, 29 "and 65% to 1.1 c / h, 0.5 n3 / hx cs2r 49.5 t and 90 a6 "II.- IMFLUEHCE D'titre PIT T Ell J PLtI: iIEXIR3 ra) for the c t6 i ue 1> hY8irUfJ / 5 du iur r dtl \ MMqn: t. we have to place in the case I.- a) above.
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We assume, in the first place, constant the total quantity
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of anaonlacuo introduced that is n 1 the ratio between the number of I! 1Olecul08 of Ni, 3 used in the pronior precipitation and the nonbro do molecules of UF6 ot n2 the ratio between the nonbrum of
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molecules of ml, used in the preoipitator xeoond and the nonbro of nol << oulot <of UF6, we therefore have here nl bzz constant.
14 as n1 increases, the speed of cleansing decreases, the filtration speed is good (greater than about 7 a3 / hx 2 for ni ² 3) p the water content of the diurarnt cake increases rapidly as the weight percentage of coarse grain .
Assume, second # that n1 remains fixed and that ru believes the physical characteristics of anooniua diuranate are hardly nodifidon. b) ir 10 rolidrrintit p.10bnl, <Influence pratiquenont J1.! J.1 ".
III.- m'l1J: ': WE DIT, ",: r1I': 'DE rF.10un This factor is not of paramount importance so much on
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phyo1queo characteristics of aanoniun diuranate that on the overall yield 1 however the filtration rate increases with the residence time t so in the case of a daytime of forty-six minutes in the first precipitator and nineteen minutes in the
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second, (feed rate of (IF6 t 435 g / houre) this speed is 8.5 m3 / hour x aw2, whereas it is only 5.3 tt3 / hour x tb2 for dea tenps respective stay of twenty-four and ten minutes of my pcip1tateure (flow of alineation of UF6 1 8.30 e! h).
Optimal results can be obtained in the general case by working with a total quantity of MH3 equal to twice the theoretical quantity, with a total residence time of the precipitate of the order of at least thirty-five minutes,
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Even more favorable conditions consist of the PNC'1- pitation in two temples, first with the aid of an ammoniacal solution of titer between 1.8 N and 2.2 N, then with the aid of an ammoniacal solution with a titre of between 8 n and 12 N,
Preferably the temperature is maintained between 50 and 75 C
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in every precipitator.
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The desired particle size may be that of a "powder" or
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that of "agglomerates" according to the cloudy applications. Damna the case of the manufacture of uranium dioxide or a "powder" is required, the parameters of the precipitation are preferably determined so that 95% of the mass consists of particles of smaller dimensions h 75
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In the case of the manufacture of UF, which can be used for the preparation of metallic uranium, where "agglomerates" are desired. we
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rule these parameters so that at least 80% of the mass is' made up of said agglomerates whose dimensions are greater than 1.6 years (Ion at most 20% of fines are then essentially
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composed of 6miettago powder).
The apparatus according to the invention consists of an injector comprising, in combination a) a cylindrical central body of a first section,
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a Monique pass connected downstream of said first section and an occond section, connected downstream of said Ionic pass. b) means for electric heating of ohaoun saidl sections of said body, o) at least at said second section, an external sheath
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cylindrical thermally insulated from the centered body Heating is preferably carried out by electrical resistance.
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The outer sheath is preferably entered on the central body by a minimum number of discs so as to minimize the losses by conductivity between said central body and said sheath.
@ The arrival of the gaseous phase is made, by the end of the first section opposite the conical neck, by means of a fitting adapted to this ends
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A preoipitator which can be used in accordance with the method of the invention comprises a vertical cylindrical enclosure, an inner tube coaxial with this enclosure, ot having, on the one hand, a flared lower end opening out above a supply device in place. in the bottom of this enclosure and connected to a liquid supply pipe and, on the other hand, side orifioes in its upper part,
an inlet into the annular space determined between said enclosure and said inner tube, opening out below said orifices and above the lower end of said inner tube, an overflow outlet disposed above said orifices, and a stirrer rotary disposed in the flared end of said tube,
Such a preoipitator makes it possible a) to make the distribution of the seeds of the precipitate as homogeneous as possible with regard to the liquid, thus avoiding the risk of deposition at the bottom of the precipitator, and therefore obstruction? of the previous feed device, b) to recycle the finest grains in the lower area of the preoipitator, at the level of the flared end of the inner tube,
while the larger seeds can be eliminated by the overflow outlet, the separation taking place in the preceding annular space, at the level of the orifices of the inner tube, within the suspension delivered by these orifices) this reoyolago has the effect of enlarging the grains.
Such a preoipitatour can be equipped, in accordance with the invention, with an injector with a conical neck, the downstream end of which then forms the annular space between the inner tube and the side wall of the preoipitatour. This preoipitatour can then constitute the first preoipitator in the two-step precipitation of ammonium diuranate, while a preoipitatour such as that described above, but not equipped with such an injector can constitute the second preoipitatour. of this rush.
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Preferably, the injector of such a first pr4oipiiate \ ar vat ditpowe JWQ1U1.eaKmt, downstream end 'f (1'0 le bu, to said inner tube.
This spreading of the injection poraot the entrainment of all the * green bubbles and their division at the level of the rotary agitator. In os laughs in the figures "oht1que. 1 to 3 attached we will describe various cd-opeu examples of mine in 0tUV1'0 of the process and of the apparatus for carrying out, on a continuous basis, an ohimiqua reaction 6ntra a phase 111} 11140 and uno phaaa;
acruoo, applicable in particular to the manufacture of diurnnats 4'CIa'IOn1W11, object of the invonUon. l, us d11poult1onM do r4Al11At1on which will be ddorlUi propa. of or # exumplua will have to <be oonaidtr6oo comu tuining part of
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invention, provided that all equivalent provisions * may
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aueei bien Otr8 ut111a601 without going beyond the scope of do 001110'.01, La F'ig. 1 have a longitudinal sectional view of a 11IJ'otwr according to the invention ,, La Fis. 2 this an aohematical view of gentle p c1pit6t4NJ'l in series for the manufacture of the contom6mont # I: 1OIÚUIII diuramte. invention, The F1t. , 3 oat an och6 = tic view of an optional N: I diuraioto fabrication facility:
IOn1 \ lr.1, conform to proo'4 do
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the invention and by means of the corresponding apparatus, It can be seen in FIG. 1 the first section, consisting of a flexible pipe 1, of the central body, the second section, consisting of
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a cylindrical tube 2, one monol, of seven millimeters of interior diameter and of soft one hundred and twenty-five millimeters in length, of said oontral orpe and the nozzle 3 comprising a conical convergent 3a (at the angle at the center 45), a neck 3b (cylindrical orifice do 0.5 m in diameter and 1 ounce long) and a divergent coniquo 3o (whose angle at the apex 'T, the aouple piping 1 is connected to the nozzle 3 by 1 r'intoJ.'l: l4d1c1N fitting 4 (brae6 the silver on flexible piping 1) and the PO seal: tr6thoroeth;
ylbne 5 1 the cylindrical tube 2 is nested a
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soft trott nt on said pipe, the "tl1nchdU 'being rdaliw6a using the seal on lytetrafluoroethylene 6 1 the extr4IÜt6 of the cylindrical tube 2 this eoboiteo in the fitting 7 to which it is shunted in z 1 the enoo # blo don parts 4 , 5, z, 6 and 7 is kept acme at ooyon ooyon or 9.
The cylindrical tuba 2 is centered in the external gain * constituted by an eighteen millimeter stainless steel cylindrical tube 10
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of outer diameter) the centering is carried out by the discs t1 and 12 in stainless steel COI disc * are welded on the tubo 10 and brda b Jo 'lU'60nt our lo tube 2, L fixing plate 13 is .ou4d. at tube 2 1 its position aat detomttide taking into account In prorgil4aur 4'lworf4ton voilutos for the downstream end of the injector, The *% oyons of heating of the cylindrical tube 2 are constituted by a junction box 14 connected to the tube 10 by an oblique tube 15 welded at each end;
this box have divided into two compartments 14a and 14b thermally and electrically insulated by the block 16 and the partition 17 on which are fixed, by means of a double cradle 16, the outer sheaths 19 of the two strands of the heating wire by electrical resistance.
This thread 20
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is in "thonaoooax" (Ni - Cr alloy wire coated with silicate of ongnéaium and gnin6 on the outside of monel or 1noonel) with an external diameter of 1 am the two maloe 2 la and z double interlocking plugs are fixed on a polytdtrafluoroethylene plate 22 and connected to the strands from the double cradle 18 the total power is of the order of 500 watts, the length of the winding of the wire 20 being
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one hundred and ninety millimeters (up to the downstream end of the injector).
The heating means, not shown, of the piping
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flexible 1 comprise essontielleiuent a thernocoax wire wound on said piping, the whole being covered with a calorific substance j the total power of this part is 1500 watts; she can be
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modified with the aid of a controlled regulator according to the indications of a theroooouplo whose aoudure is placed inside said piping immediately upstream of the nozzle 3.
Fig. 2 shows the first prdoipitatour 23a, in which the sonic neck injector 24 is placed, the second preoipitator 23b, the agitators 25a and 25b respectively controlled by the motorcycles = 26a and 26b, the central tubes 27a and 27b fitted with Tele-side ports 28a and 28b, the gaseous fluid fine pipe 29 (UF6), the supply device 30a on 2N ammoniacal solution, the supply device 30b on 10N ammoniacal solution, the piping.
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drain 31a and 31b with their control valves, respectively, 32a and 32b, the pipes 33a serving for transport, to the
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second precipitator, by overflow, of the suspension leaving the first preaipitatour and 33t (from the outlet of the aqueous ammoniacal suspension of ammonium diuranate),
The direction of flow of the fluid (gas phase and liquid phase) is shown by arrows; the stirrers consist of large pitch propellers 25 placed in the center of the diverging parts 27 'of the tubes 27;
the shape of the diverging parts and the speeds used allow a defined recycling of the solutions in the annular zones between said
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tubes and the wall don preoipitatours and fix the residence time) the injection of UF6 in the first preoipitntor takes place in the recycled fraction of the liquid phase (leaving ports 28 and going green
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the bottom in the annular zones above) at a level such that the gaseous phase injected into said descending liquid fraction is sucked in by the divergent and suitably homogenized in the vicinity
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for the injection of the aruoniaoal solution, the devices for feeding 30 annoniaoalos solutions are of the oouronne-cm7, titroua type, which produces an honogenic distribution at the level of the palou of the agitator.
The enclosure determining each soft back preoipitateura 23a ot 23b
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is made of pyrex and comprises a body 34 centered ot, attached to this body by means of sheet metal bolts that 35 fixed to a bridle such as 36, a cover 37 to which one hundred fixed lo tubo t'entrai 27, the actor 26, (and the 'injector 24 for the preoipitator 23a) and a bottom 36. the thonaocouplea 39a and 39b allow the control ot the regulation of the temperature at which the precipitation takes place,
We find in fig.
3 the precipitators 23a ot 23b ot Ion elements described in connection with Fig, 2 we see there also t - the cylindrical container 40 containing UF6; this container is placed in a heat-insulated enclosure 41 heated by a set of four infrared heating tubes 42 making it possible to obtain a temperature range of between 60 C ot 150 C to 1 C near 1 the temperature given by the thermocouple 43 fixed to the wall of the container 40 is registered at 44 and a regulator 45 regulates the heating (zero, two, or four infrared tubes in use);
one can thus obtain a well-defined vapor pressure, therefore a well-defined pressure upstream of the injector 24, regulated for example at ¯ 50 g / cm2 - the heating means 46a and 46b of the precipitators 23a and 23b the temperature of each of these gentle precipitators can be kept constant to within% C, by means of thermocouples 39a and 39b transmitting the indications to the recorder 44, connected to the regulator 45, which acts on loadita heating means.
- the purge device 47 (by nitrogen) of the pipes of the downstream part of the installation, the degassing device 46 by the vacuum of the upstream part of the installation (which also includes cold traps for UF6 ) the pressure gauges 49 and 50 and the valves 51a, 51b, 51cet 51d.
- the storage tanks 2a and 52b of aqueous ammoniacal solution (concentrations 2N and ION respectively), the elevation pompons 53a and 53b, the pipes 54a and 54b through which this elevation takes place, the
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constant level tanks 55 * and 55b (with their overflow pipes
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56a and 56b) and the conduits to and 57b of leads donditon atr "oniacalea solutions to the supply devices 30a and 30b (ric. 2) of the precipitatum 23a and 23b 1 on these conduits are arranged doe 'flowmeters 58a and 58b.
- the filtration device 59 of the aqueous suspension
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amonium diuranate armoniaoalo flowing through line 22b # Ammonium iuranate with the following characteristics t - granulOl: ldtr1e ("powder") s particles of Internal dimensions at 71V - 95 '/ .. from 71N to 160r = 1 9d from 160 to 315 1. 1315 to 5G4 .. pr 6! 500 to 750 p - 1.2, greater than 750 - 0 9.
- water content @ 20.7%.
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.. content on U. 75 96 - fluorine content 2.5% - filtration rate at 20 C 9.8 m3 / h x m2 - sedimentation rate at 20 C
4.2 m / h .. specific surface t of the order of 1.5 m2 / g
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making it partoulibrccent suitable for the preparation of 1 2 sinterable, st was prepared by means of this apparatus with the charac6ri.t1qu. following operating conditions t
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m flow rate do uF6 390 g / h = flow rate of ammoniacal solutions 5.5 1 / h of ammoniacal solution 2.18 N (a <"1855) 5.48 1 / h of ammoniacal solution 9.5 N (n2 6.7 )
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..
prosoion in front of the neck t rez w temperature on anont of the neck t 230 C - regulation temperature of the container of UF6 "95 C
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- dianbtre of the pass m Oo3 m temperature in the first preop1tatGUr8 61 0 torap6resturo in the accond prioipitatqur s 60o Q puiaoanoe dienip6o for heating the first precipitatour t
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400 watts
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power dissipated for heating the second prdoipitatour i
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250 watts
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.. puionancon doo noyons de chauffa de Isinjootaur 1 those
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data about Fig, 1