L'invention, due à Monsieur �tienne ROTH, est relative aux procédés et dispositifs d'enrichissement isotopique par échange bitherme.
<EMI ID=1.1>
une substance en l'un des isotopes d'un élément qu'elle
comporte, consistent essentiellement à mettre en contact,
de préférence à contre-courant, en présence ou non d'un catalyseur, dans un appareil comprenant au moins un étage
équipé de deux réacteurs ou échangeurs distincts soumis à des températures différentes, ladite substance et une phase auxiliaire distincte d'une autre substance contenant également ledit élément
L'invention a pour but, surtout, d'augmenter le coefficient d'enrichissement isotopique, par étage, de la substance à enrichir.
Elle est essentiellement caractérisée en ce que, dans un appareil tel que susdit à plusieurs étages, l'on réinjecte la quantité de ladite substance sortant épuisée de l'un au moins des étages, en un point, de l'étage qui le précède, où ladite substance en circulation possède la même concentration isotopique que ladite quantité réinjectée.
En se référant à la figure 1, qui représente schématiquement un dispositif connu d'enrichissement isotopique par échange bitherme, on va rappeler brièvement le processus connu d'un tel enrichissement.
<EMI ID=2.1>
mes 1 et 2 comprenant chacun deux réacteurs d'un type classique : l'un (3,5) à basse température et l'autre (4,6) à haute température.
* Si un élément chimique A est constitué de deux isotopes a et a' et si l'on désire enrichir un composé AB contenant l'élément A en l'un de ces isotopes, par exemple en a', on met en contact avec ledit composé AB un autre composé AC contenant également l'élément A ; il en résulte entre ces composés une réaction d'échange isotopique du type :
<EMI ID=3.1>
dans laquelle le rapport K des concentrations de l'isotope
<EMI ID=4.1>
<EMI ID=5.1>
'est fonction de la température.
Si par exemple le coefficient K varie en fonction inverse de la température, on peut utiliser le dispositif de la fige 1 de la façon suivante.
On suppose que le composé AC est gazeux et circule de façon quelconque par exemple dans un circuit fermé pour chaque étage et que le composé AB est liquide.
On injecte le composé AB à l'entrée 7 du réacteur 3 à basse température : il y rencontre à contre-courant le composé AC et les conditions de concentration des fluides et la température sont telles que la réaction d'équilibre
<EMI ID=6.1>
le composé AB est plus riche en composé a'B, donc en isotope a', qu'il ne l'était à son entrée 7 et, parallèlement, le
<EMI ID=7.1>
Dans le réacteur 4 à haute température, les conditions de concentration des fluides et la température sont telles que la réaction d'équilibre (I) évolue de droite à gauche et les phénomènes précédents sont inversés : en
<EMI ID=8.1>
le composé AC s'enrichit en isotope a' en traversant de 13 en 14 le réacteur 4. Il en résulte que les concentrations en isotope a' de chacun des deux composés AB et AÇ sont maxima entre les deux réacteurs 3 et 4 et l'on soutire
<EMI ID=9.1>
On voit que, par suite de Indifférence de température existant entre les réacteurs 3 et 4, le fluide auxili-aire AC se recharge dans le réacteur 4 en isotope a' pour le restituer au composé AB dans le réacteur 3.
Dans les installations connues d'enrichissement isotopique par échange bitherme, on ne se limite pas à deux étages tels que ceux représentés en 1 et 2 sur la <EMI ID=10.1> en 15, fig. 1, alimente à son tour d'autres étages bithermes identiques aux étages 1 et 2 et la succession d'un certain nombre de ces étages conduit à la concentration finale désirée en isotope a' pour le composé AB.
Une telle installation connue a déjà été utilisée, par exemple, pour enrichir de l'eau en deutérium, par échange isotopique avec de l'hydrogène sulfuré servant de fluide auxiliaire.
Dans ce cas on met en contact, à des températures et des pressions convenables, une phase liquide constituée d'eau avec ou sans hydrogène sulfuré dissous et une phase gazeuse constituée d'hydrogène sulfuré saturé ou non de vapeur d'eau ; le mélange intime des deux phases dans chacun des réacteurs provoque une réaction isotopique du type :
<EMI ID=11.1>
Le fait que les deux réacteurs de chaque étage opèrent à des températures différentes conduit, pour chacun d'eux, à une distribution différente du deutérium entre les deux phases.
La concentration en deutérium de l'eau ainsi mise au contact d'hydrogène sulfuré à une concentration donnée s'établit à'une valeur d'autant plus élevée que la tempéra-ture est plus basse. Le contact à contre-courant des deux phases à deux températures différentes, convenablement choisies, provoque donc un enrichissement en deutérium de
la phase liquide dans les réacteurs opérant à la plus basse température et un enrichissement en deutérium de la phase gazeuse dans les réacteurs opérant à la plus haute température. Il en résulte une concentration maxima de l'eau en deutérium à sa sortie des réacteurs à .basse température et une concentration maxima de l'hydrogène sulfuré en deutérium à sa sortie des réacteurs à haute température.
Dans la pratique on extrait du premier étage bitherme une certaine quantité de l'eau enrichie en deutérium, à sa sortie du réacteur à basse température, afin de l'enrichir à nouveau en deutérium en la traitant dans un second étage bitherme fonctionnant selon le même principe que le premier.
L'utilisation d'une série de tels étages homologues permet d'atteindre la concentration finale désirée en eau lourde de l'eau ordinaire.
Dans les installations connues d'enrichissement isotopique d'une substance (appelée dans la suite "phase", ou "phase à enrichir',), par échange bitherme, la substance ou ''phase" épuisée en provenance d'un étage est en général, pour des raisons de rendement, réinjectée à l'entrée d'un des réacteurs haute ou basse température.
Sur la fig. 1, conformément à ce principe, la phase épuisée de l'étage 2 sortant en 16 du réacteur 6 est réinjectée en 7 au sommet du réacteur 3 à basse température de l'étage 1.
Un tel système de réinjection impose les conditions de marche suivantes :
- afin d'éviter le mélange de phases de concentrations isotopiques différentes (un tel mélange représentant l'opération inverse de celle à réaliser) la concentratioh isotopique de la phase épuisée d'un étage doit être égale à la concentration isotopique de la phase alimentant le réacteur de l'étage précédent où se fait la réinjection ;
- la phase épuisée d'un étage doit être amenée à la température du réacteur de l'étage précédent dans lequel elle est réinjectée.
La première condition présente, en particulier, l'inconvénient d'imposer une limite supérieure du coefficient d'enrichissement par étage et, par là même, un nombre d'étages minimum pour obtenir, à partir d'une substance donnée, un produit final de concentration donnée.
On peut également réinjecter la phase épuisée de l'étage 2 sortant en 16 du réacteur 6, en 11 à l'entrée du réacteur 4 à haute température de l'étage 1 (circuit en traits interrompus). Dans ce cas, on est obligé de mélanger des fluides de concentrations isotopiques différentes au détriment du rendement global de l'installation..
Pour remédier à ces inconvénients, conformément à
<EMI ID=12.1>
' l'un au moins des étages, non pas en tête de
/l'un des réacteurs de l'étage précédent, mais au point,
, dudit réacteur, où la substance qui y circule possède la
même concentration isotopique que la portion réinjectée.
On peut ainsi, sans mélanger de phases de concentrations isotopiques différentes, donner au coefficient d'enrichissement isotopique une valeur beaucoup plus élevée que jusqu'à ce jour pour chaque étage.
En se référant aux figures schématiques 2 à 7 cijointes, on va décrire ci-après divers exemples, donnés à titre non limitatif, de mise en oeuvre du procédé d'enrichissement isotopique par échange bitherme, objet de l'invention. Les dispositions de réalisation qui seront décrites à propos de ces exemples devront être considérées comme faisant partie de l'invention, étant entendu que toutes dispositions équivalentes pourront aussi bien être utilisées sans sortir du cadre de celle-ci.
Les fig. 2 et 3 représentent schématiquement et en partie deux modes de réalisation de circuits pour la circulation de la phase à enrichir, établis conformément à l'invention.
La fig. 4 représente schématiquement une installation pour l'enrichissement d'eau en deutérium, où l'eau circule conformément au schéma de la fig. 3.
Les fig. 5 et 6 représentent schématiquement un perfectionnement conforme à l'invention pour enrichir préalablement la phase à enrichir avant son entrée dans
le premier étage de l'installation.
Et la fig. 7 représente schématiquement une variante d'installation conforme à l'invention.
Sur la fig. 2 sont seuls représentés les deux premiers étages 17 et le et les deux derniers étages 19 et 20 d'un ensemble de réacteurs bithermes. On voit sur cette figure 2 les réacteurs 21, 22, 23 et 24 à basse température <EMI ID=13.1>
réacteurs peuvent, dans le cas où la réaction est trop lente, contenir un ou plusieurs lits successifs de catalyseurs. Seul a été représenté le schéma de circulation de la phase
à enrichir. Dans cet exemple et conformément à l'invention-là phase épuisée de chaque étage sortant des réacteurs
à haute température tels que 26, 28 est réinjectée dans le réacteur basse température(respectivement 21,23) de l'étage .précédent en un point (29, 30) où la concentration de la phase à enrichir est précisément égale à celle de la phase épuisée réinjectée.
On désigne dans la suite du texte, par :
<EMI ID=14.1>
Rn le débit de l'écoulement en phase épuisée de l'étage n,.
<EMI ID=15.1>
enrichir entrant dans l'étage n,
<EMI ID=16.1>
épuisée sortant de l'étage n,
<EMI ID=17.1>
valeurs dans tous les étages.
La condition d'égalité des concentrations isotopiques entre la phase épuisée d'un étage et la phase à enrichir de l'étage précédent se traduisait, dans les appareils
<EMI ID=18.1>
la concentration de l'alimentation de l'étage d'entrée 17, la phase enrichie prélevée pour l'alimentation de l'étage
<EMI ID=19.1> <EMI ID=20.1>
Dans l'exemple de réalisation de l'invention confor-
<EMI ID=21.1>
du réacteur 26 qui a la même concentration isotopique ; comme de plus, à la sortie du réacteur 21, la concentration
<EMI ID=22.1>
rang N) on obtiendra en 31 un débit D de produit final à
<EMI ID=23.1>
Avec un tel schéma de circulation, il est donc possible, tout en ne mélangeant pas des phases de concentrations différentes, d'utiliser des coefficients d'enrichissement par étage /$ quelconques pouvant être largement supérieurs à ceux imposés jusqu'à ce jour.
Par exemple, dans une installation bitherme permet-
<EMI ID=24.1>
rium où le fluide auxiliaire utilisé est l'hydrogène sulfuré, et où, de plus, les températures des réacteurs à basse <EMI ID=25.1>
valeur maximum possible du coefficient d'enrichissement par étage/3 est 1,40 lorsqu'on s'astreint, comme dans les réalisations connues, à mélanger l'eau épuisée venant du réacteur haute température d'un étage à l'alimentation du réacteur basse température de l'étage précédent. Ceci
<EMI ID=26.1>
Si l'on adopte le schéma de circulation de la fig. 2, le nombre d'étages sera égal à 6 pour un coefficient d'enrichissement par étagea égal à 3.
Sur la fig. 3 sont seuls représentés les deux premiers étages 32 et 33 et les deux derniers étages 34 et
35 d'un ensemble d'échangeurs bithermes. On voit sur cette <EMI ID=27.1>
)ces réacteurs peuvent, dans le cas où la réaction est trop de catalyseurs fiente, contenir un ou plusieurs lits successifs/. Seul a été
<EMI ID=28.1>
* représenté le schéma de circulation de la phase à enrichir. Dans cet exemple et conformément à la présente invention, la phase épuisée de chaque étage (sortant des réacteurs à
<EMI ID=29.1>
réacteur haute température (respectivement 40, 42)de l'étage précédent, en un point (44, 45) où la concentration isotopique de la phase en travail est précisément égale à celle de la phase épuisée réinjectée.
Dans l'exemple de réalisation de l'invention confor-
<EMI ID=30.1>
A la sortie du réacteur 36, la concentration de la phase
A
<EMI ID=31.1>
<EMI ID=32.1> <EMI ID=33.1>
provenance du réacteur 41, qui a cette concentration isotopique.
<EMI ID=34.1>
Comme dans l'exemple de la fig. 2, le produit final dont on extrait un débit D à la sortie 46 de l'installation
N
<EMI ID=35.1>
Si l'on reprend les valeurs numériques de la fige on obtient également un nombre d'étages égal à 6 pour un coefficient d'enrichissement par étage/% égal à 3.
De plus, et c'est là un avantage important de la réalisation de la fig. 3 dans les cas où l'épuisement de la substance à enrichir est réalisé dans les réacteurs à haute température, les surfaces des appareils d'échange de chaleur sont environ trois fois plus faibles pour une installation conforme au schéma de la fig. 3 que pour une installation classique fonctionnant avec un coefficient d'enrichissement par étage/5 égal à 1,39.
L'installation schématisée sur la fig. 4 est destinée à la production d'eau lourde par échange bitherme entre l'eau (fluide principal) et l'hydrogène sulfuré (fluide auxiliaire).
<EMI ID=36.1>
six étages bithermes de l'installation. La circulation d'eau se fait selon un schéma identique à celui de la fige 3 (circuits en traits pleins) où la phase épuisée d'un étage est réinjectée dans le réacteur à haute température de l'étage précédent, la circulation de gaz H2S se faisant suivant un schéma quelconque (circuits en traits interrompus).
Les grandeurs caractérisant le régime de fonctionnement de l'installation sont les suivantes :
<EMI ID=37.1>
Les débits d'eau à enrichir sont inscrits à chaque étage en kilomolécules par heure (nombres entourés de rectangles).
Les concentrations de l'eau en deutérium sont mentionnées à chaque étage en parties par million (nombres entourés d'un cercle).
A partir d'un débit d'eau de 72.859 kilomolécules par heure d'une eau naturelle à 137,1 parties par million de deutérium à l'entrée l'installation de la fig. 4 produit, à la sortie 59,20 kilomolécules par heure d'eau enrichie à
<EMI ID=38.1>
d'eau lourde).
Dans les exemples des fig. 5 et 6, on a adjoint à une installation d'enrichissement isotopique par échange bitherme conforme à l'invention, un dispositif permettant
un enrichissement préalable de la phase à enrichir. Une telle disposition trouve des applications spécialement intéressantes dans les cas où l'on dispose d'une source de fluide auxiliaire particulièrement riche en l'isotope recherché, la concentration isotopique de ce fluide auxiliaire riche étant supérieure à celle qu'a le fluide auxiliaire normal lorsqu'il est en équilibre avec la phase à enrichir dans le réacteur d'enrichissement du premier étage.
Sur la fig. 5 sont représentés la tour d'enrichissement préalable 60 et le premier étage bitherme avec ses deux réacteurs basse température 61 et haute température 62.
On introduit en 63, dans le bas de la tour d'enrichissement 60, un gaz naturel ou non contenant de l'hydrogène sulfuré dont la concentration en deutérium est.supérieure à la concentration d'équilibre de l'hydrogène sulfuré ordinaire avec l'eau naturelle introduite en 64 à la température ambiante.
Un lavage à l'eau d'un tel-gaz dans des conditions de température et pression convenables fournit donc de
<EMI ID=39.1>
puisse amener, à une concentration voisine de la concentration d'équilibre à la température de contact choisie, la totalité de l'eau d'alimentation de l'installation bitherme, le couplage peut s'effectuer conformément au schéma de la fig. 5. Il est même possible, en ce cas, d'alimenter la colonne de lavage avec l'eau épuisée de l'installation bitherme, ce qui diminuerait d'une façon appréciable le volume de l'installation d'épuration d'eau alimentant le réacteur basse température du premier étage bitherme.
Si la production de gaz est insuffisante pour réaliser l'alimentation de l'installation comme dans l'exemple de la fig. 5, on peut ajouter, entre la tour d'enrichissement 65 (fig. 6) et le premier étage de l'installation, un ou plusieurs étages d'enrichissement préalable, tel que celui représenté par les deux réacteurs basse et haute <EMI ID=40.1> figurer la circulation de SH2 dans le premier étage et dans l'étage d'enrichissement préalable.
Dans une telle installation, l'eau épuisée sortant du réacteur haute température 67 du premier étage de l'installation est injectée au sommet du réacteur basse température 68 de l'étage d'enrichissement préalable et l'eau épuisée sortant du-réacteur haute température 69 de ce dernier étage sert à l'alimentation en eau de lavage de la tour d'enrichissement 65, le gaz à laver étant introduit en 70 dans le bas de la tour. En 71, on ajoute à l'eau de lavage la quantité d'eau équivalente à celle sortant du dernier étage et contenant le produit final. L'eau partiellement enrichie sortant de la tour 65 sert à l'alimentation du réacteur basse température 66 du premier étage de l'installation. Cette eau est mélangée à celle qui est prélevée entre les réacteurs basse température 68 et haute température 69 de l'étage d'enrichissement prenable.
<EMI ID=41.1>
ront une eau enrichie constituant une partie de l'alimentation du premier étage de l'installation bitherme et une eau appauvrie qui, après enrichissement par lavage du gaz, constituera l'autre partie de l'alimentation de ce premier étage.
A titre purement indicatif, on signale que des résultats particulièrement intéressants d'un tel enrichissement préalable sont obtenus en lavant avec l'eau à enrichir dans une colonne à 36 plateaux un courant du gaz
<EMI ID=42.1>
Sur la fig. 7 a été représentés une variante de réalisation de l'invention où le fluide auxiliaire est l'eau et la phase à enrichir le gaz, par exemple celui d'une source naturelle s'il se trouve être l'un des composés AB ou AC.
On reconnaît sur cette fig. 7 les réacteurs à basse température 72, 73, 74, 75, 76 et 77, et les réacteurs haute
<EMI ID=43.1>
étages bithermes de l'installation. Les réacteurs basse température 84 et haute température 85 sont ceux d'un étage d' enrichissement préalable.
La circulation du fluide auxiliaire liquide se fait en circuit fermé dans chaque étage.
La phase à traiter entre en 87 dans le réacteur haute température 78 du premier étage ; à la sortie de ce réacteur une partie enrichie est prélevée pour l'alimentation du réacteur haute température 79 de l'étage suivant.
L'autre partie est épuisée dans le réacteur basse température 72. On injecte dans ce réacteur 72, au point d'isoconcentration isotopique 86, la phase épuisée provenant du réacteur basse température 73 de l'étage suivant.
L'alimentation en phase gazeuse du réacteur haute
<EMI ID=44.1>
<EMI ID=45.1>
l'étage d'enrichissement préalable où il a été prélevé
<EMI ID=46.1>
. REVENDICATIONS
1. Procédé pour enrichir une substance en l'un
des isotopes: d'un élément qu'elle comporte, selon lequel on met en contact, de préférence à contre-courant, dans un appareil à plusieurs étages dont chaque étage comprend deux réacteurs distincts soumis à des températures différentes, ladite substance et une phase auxiliaire distincte d'une autre substance contenant également ledit élément, caractérisé en ce que l'on réinjecte la quantité de ladite substance sortant épuisée de l'un au moins des étages, en un point, de l'étage qui le précède, où ladite substance en circulation possède la même concentration isotopique que ladite quantité réinjectée.
The invention, due to Mr. � tienne ROTH, relates to methods and devices for isotopic enrichment by bitherme exchange.
<EMI ID = 1.1>
a substance in one of the isotopes of an element that it
comprises, consist essentially of putting in contact,
preferably against the current, in the presence or absence of a catalyst, in an apparatus comprising at least one stage
equipped with two separate reactors or exchangers subjected to different temperatures, said substance and a separate auxiliary phase of another substance also containing said element
The aim of the invention is, above all, to increase the isotopic enrichment coefficient, per stage, of the substance to be enriched.
It is essentially characterized in that, in a device such as the aforesaid with several stages, the quantity of said substance exiting exhausted from at least one of the stages is reinjected, at a point, of the stage which precedes it, wherein said circulating substance has the same isotopic concentration as said reinjected amount.
Referring to FIG. 1, which schematically represents a known device for isotope enrichment by bitherme exchange, we will briefly recall the known process of such enrichment.
<EMI ID = 2.1>
mes 1 and 2 each comprising two reactors of a conventional type: one (3.5) at low temperature and the other (4.6) at high temperature.
* If a chemical element A consists of two isotopes a and a 'and if one wishes to enrich a compound AB containing the element A in one of these isotopes, for example in a', one puts in contact with said compound AB another compound AC also containing the element A; this results in an isotopic exchange reaction between these compounds of the type:
<EMI ID = 3.1>
in which the ratio K of the isotope concentrations
<EMI ID = 4.1>
<EMI ID = 5.1>
'is a function of temperature.
If, for example, the coefficient K varies as an inverse function of the temperature, the device in fig 1 can be used as follows.
It is assumed that the compound AC is gaseous and circulates in any way, for example in a closed circuit for each stage and that the compound AB is liquid.
Compound AB is injected at the inlet 7 of reactor 3 at low temperature: it meets there against the current compound AC and the fluid concentration conditions and the temperature are such that the equilibrium reaction
<EMI ID = 6.1>
compound AB is richer in compound a'B, therefore in isotope a ', than it was at its entry 7 and, at the same time, the
<EMI ID = 7.1>
In reactor 4 at high temperature, the fluid concentration conditions and the temperature are such that the equilibrium reaction (I) evolves from right to left and the preceding phenomena are reversed: in
<EMI ID = 8.1>
the compound AC is enriched in isotope α 'by passing through reactor 4 from 13 to 14. It follows that the isotope concentrations α' of each of the two compounds AB and AÇ are maximum between the two reactors 3 and 4 and the we extract
<EMI ID = 9.1>
It can be seen that, as a result of the temperature indifference existing between reactors 3 and 4, the auxiliary fluid-area AC is recharged in the reactor 4 with isotope α 'to restore it to the compound AB in the reactor 3.
In the known installations for isotopic enrichment by bitherme exchange, one is not limited to two stages such as those represented at 1 and 2 on <EMI ID = 10.1> at 15, fig. 1, in turn feeds other bitherm stages identical to stages 1 and 2 and the succession of a certain number of these stages leads to the desired final concentration of isotope a 'for compound AB.
Such a known installation has already been used, for example, to enrich water in deuterium, by isotopic exchange with hydrogen sulphide serving as auxiliary fluid.
In this case, a liquid phase consisting of water with or without dissolved hydrogen sulphide and a gaseous phase consisting of hydrogen sulphide, saturated or not saturated with water vapor, are brought into contact, at suitable temperatures and pressures; the intimate mixing of the two phases in each of the reactors causes an isotopic reaction of the type:
<EMI ID = 11.1>
The fact that the two reactors of each stage operate at different temperatures leads, for each of them, to a different distribution of deuterium between the two phases.
The deuterium concentration of the water thus brought into contact with hydrogen sulphide at a given concentration is established at a value all the higher as the tempera-ture is lower. The contact against the current of the two phases at two different temperatures, suitably chosen, therefore causes an enrichment in deuterium of
the liquid phase in reactors operating at the lowest temperature and deuterium enrichment of the gas phase in reactors operating at the highest temperature. This results in a maximum concentration of water in deuterium on leaving the reactors at low temperature and a maximum concentration of hydrogen sulphide in deuterium on leaving the reactors at high temperature.
In practice, a certain quantity of water enriched in deuterium is extracted from the first bitherme stage, when it leaves the reactor at low temperature, in order to enrich it again in deuterium by treating it in a second bitherme stage operating according to the same principle as the first.
The use of a series of such homologous stages makes it possible to achieve the desired final concentration of heavy water in ordinary water.
In known installations for isotopic enrichment of a substance (hereinafter referred to as "phase" or "phase to be enriched"), by bitherme exchange, the substance or "phase" exhausted from a stage is in generally, for efficiency reasons, reinjected at the inlet of one of the high or low temperature reactors.
In fig. 1, in accordance with this principle, the exhausted phase of stage 2 exiting at 16 from reactor 6 is reinjected at 7 at the top of reactor 3 at low temperature in stage 1.
Such a reinjection system imposes the following operating conditions:
- in order to avoid the mixing of phases of different isotopic concentrations (such a mixture representing the opposite operation to that to be carried out) the isotopic concentration of the exhausted phase of a stage must be equal to the isotopic concentration of the phase feeding the reactor of the previous stage where reinjection takes place;
- The exhausted phase of one stage must be brought to the temperature of the reactor of the previous stage in which it is reinjected.
The first condition presents, in particular, the drawback of imposing an upper limit of the enrichment coefficient per stage and, therefore, a minimum number of stages to obtain, from a given substance, a final product of given concentration.
It is also possible to reinject the exhausted phase of stage 2 exiting at 16 from reactor 6, at 11 at the inlet of high temperature reactor 4 of stage 1 (circuit in dotted lines). In this case, it is necessary to mix fluids of different isotopic concentrations to the detriment of the overall efficiency of the installation.
To remedy these drawbacks, in accordance with
<EMI ID = 12.1>
'at least one of the floors, not at the top of
/ one of the reactors of the previous stage, but to the point,
, of said reactor, where the substance circulating therein has the
same isotopic concentration as the reinjected portion.
It is thus possible, without mixing phases of different isotopic concentrations, to give the isotopic enrichment coefficient a value much higher than hitherto for each stage.
With reference to the attached schematic Figures 2 to 7, various examples will be described below, given without limitation, of implementation of the isotopic enrichment process by bitherme exchange, subject of the invention. The embodiments which will be described with regard to these examples should be considered as forming part of the invention, it being understood that any equivalent arrangements could equally well be used without departing from the scope thereof.
Figs. 2 and 3 show schematically and in part two embodiments of circuits for the circulation of the phase to be enriched, established in accordance with the invention.
Fig. 4 schematically represents an installation for the enrichment of water with deuterium, where the water circulates in accordance with the diagram of FIG. 3.
Figs. 5 and 6 schematically represent an improvement in accordance with the invention for previously enriching the phase to be enriched before entering into
the first floor of the installation.
And fig. 7 schematically represents an installation variant according to the invention.
In fig. 2 are only shown the first two stages 17 and the and the last two stages 19 and 20 of a set of bithermal reactors. We see in this figure 2 the reactors 21, 22, 23 and 24 at low temperature <EMI ID = 13.1>
reactors can, in the case where the reaction is too slow, contain one or more successive beds of catalysts. Only the flow diagram of the phase has been shown
to enrich. In this example and in accordance with the invention, the exhausted phase of each stage leaving the reactors
at high temperature such as 26, 28 is reinjected into the low temperature reactor (respectively 21,23) of the preceding stage at a point (29, 30) where the concentration of the phase to be enriched is precisely equal to that of the exhausted phase reinjected.
In the rest of the text, we denote by:
<EMI ID = 14.1>
Rn the flow rate in the exhausted phase of stage n ,.
<EMI ID = 15.1>
enrich entering floor n,
<EMI ID = 16.1>
exhausted leaving floor n,
<EMI ID = 17.1>
values in all floors.
The condition of equality of the isotopic concentrations between the exhausted phase of one stage and the phase to be enriched from the previous stage was reflected, in the devices
<EMI ID = 18.1>
the concentration of the feed from the input stage 17, the enriched phase taken for feeding the stage
<EMI ID = 19.1> <EMI ID = 20.1>
In the exemplary embodiment of the invention according to
<EMI ID = 21.1>
reactor 26 which has the same isotopic concentration; as more, at the outlet of the reactor 21, the concentration
<EMI ID = 22.1>
row N) in 31, we will obtain a flow rate D of the final product at
<EMI ID = 23.1>
With such a circulation scheme, it is therefore possible, while not mixing phases of different concentrations, to use any enrichment coefficients per stage / $ which may be considerably higher than those imposed to date.
For example, in a two-phase installation allows
<EMI ID = 24.1>
rium where the auxiliary fluid used is hydrogen sulphide, and where, moreover, the temperatures of the reactors at low <EMI ID = 25.1>
maximum possible value of the enrichment coefficient per stage / 3 is 1.40 when one is forced, as in the known embodiments, to mix the exhausted water coming from the high temperature reactor of one stage with the feed to the reactor low temperature of the previous floor. This
<EMI ID = 26.1>
If we adopt the circulation diagram of FIG. 2, the number of stages will be equal to 6 for an enrichment coefficient per stage equal to 3.
In fig. 3 are only shown the first two floors 32 and 33 and the last two floors 34 and
35 of a set of bithermal exchangers. We see on this <EMI ID = 27.1>
) these reactors can, in the case where the reaction is too many droppings catalysts, contain one or more successive beds /. Alone was
<EMI ID = 28.1>
* represented the flow diagram of the phase to be enriched. In this example and in accordance with the present invention, the spent phase of each stage (leaving the reactors to
<EMI ID = 29.1>
high temperature reactor (respectively 40, 42) of the previous stage, at a point (44, 45) where the isotopic concentration of the working phase is precisely equal to that of the exhausted phase reinjected.
In the exemplary embodiment of the invention according to
<EMI ID = 30.1>
At the outlet of the reactor 36, the concentration of the phase
AT
<EMI ID = 31.1>
<EMI ID = 32.1> <EMI ID = 33.1>
from reactor 41, which has this isotopic concentration.
<EMI ID = 34.1>
As in the example of fig. 2, the final product from which a flow rate D is extracted at the outlet 46 of the installation
NOT
<EMI ID = 35.1>
If we take the numerical values of the freeze, we also obtain a number of stages equal to 6 for an enrichment coefficient per stage /% equal to 3.
In addition, and this is an important advantage of the embodiment of FIG. 3 in cases where the depletion of the substance to be enriched is carried out in high temperature reactors, the surfaces of the heat exchange devices are approximately three times smaller for an installation in accordance with the diagram of FIG. 3 than for a conventional installation operating with an enrichment coefficient per stage / 5 equal to 1.39.
The installation shown schematically in FIG. 4 is intended for the production of heavy water by bitherme exchange between water (main fluid) and hydrogen sulphide (auxiliary fluid).
<EMI ID = 36.1>
six bithermal floors of the facility. The water circulation takes place according to a diagram identical to that of figure 3 (circuits in solid lines) where the exhausted phase of one stage is reinjected into the high temperature reactor of the previous stage, the circulation of H2S gas. being done according to any diagram (circuits in broken lines).
The quantities characterizing the operating regime of the installation are as follows:
<EMI ID = 37.1>
The water flow rates to be enriched are entered at each level in kilomolecules per hour (numbers surrounded by rectangles).
The water deuterium concentrations are listed at each stage in parts per million (numbers surrounded by a circle).
From a water flow rate of 72,859 kilomolecules per hour of natural water with 137.1 parts per million deuterium at the inlet to the installation of fig. 4 product, at the output 59.20 kilomolecules per hour of water enriched at
<EMI ID = 38.1>
heavy water).
In the examples of fig. 5 and 6, a device for isotope enrichment by bitherme exchange in accordance with the invention has been added to a device allowing
prior enrichment of the phase to be enriched. Such an arrangement finds particularly advantageous applications in cases where a source of auxiliary fluid which is particularly rich in the desired isotope is available, the isotopic concentration of this rich auxiliary fluid being greater than that of the normal auxiliary fluid. when it is in equilibrium with the phase to be enriched in the enrichment reactor of the first stage.
In fig. 5 are shown the pre-enrichment tower 60 and the first bitherme stage with its two low temperature 61 and high temperature 62 reactors.
Is introduced at 63, at the bottom of the enrichment tower 60, a natural gas or not containing hydrogen sulphide whose deuterium concentration is greater than the equilibrium concentration of ordinary hydrogen sulphide with the natural water introduced in 64 at room temperature.
Washing such a gas with water under suitable temperature and pressure conditions therefore provides
<EMI ID = 39.1>
can bring, to a concentration close to the equilibrium concentration at the selected contact temperature, all of the feed water of the bitherme installation, the coupling can be carried out in accordance with the diagram of FIG. 5. It is even possible, in this case, to feed the washing column with the water exhausted from the bitherme installation, which would appreciably reduce the volume of the water purification installation feeding the low temperature reactor of the bitherme first stage.
If the gas production is insufficient to supply the installation as in the example of fig. 5, one can add, between the enrichment tower 65 (fig. 6) and the first stage of the installation, one or more preliminary enrichment stages, such as that represented by the two low and high reactors <EMI ID = 40.1> show the circulation of SH2 in the first stage and in the preliminary enrichment stage.
In such an installation, the spent water leaving the high temperature reactor 67 of the first stage of the installation is injected at the top of the low temperature reactor 68 of the pre-enrichment stage and the spent water leaving the high temperature reactor. 69 of this last stage is used for supplying the washing water to the enrichment tower 65, the washing gas being introduced at 70 at the bottom of the tower. At 71, the amount of water equivalent to that leaving the last stage and containing the final product is added to the washing water. The partially enriched water leaving the tower 65 is used to feed the low temperature reactor 66 of the first stage of the installation. This water is mixed with that which is taken between the low temperature 68 and high temperature 69 reactors of the take-off enrichment stage.
<EMI ID = 41.1>
will contain enriched water constituting part of the supply to the first stage of the bitherme installation and depleted water which, after enrichment by washing the gas, will constitute the other part of the supply to this first stage.
Purely as an indication, it is pointed out that particularly interesting results of such a preliminary enrichment are obtained by washing with the water to be enriched in a column with 36 plates a stream of gas.
<EMI ID = 42.1>
In fig. 7 has been shown an alternative embodiment of the invention where the auxiliary fluid is water and the phase to be enriched is the gas, for example that from a natural source if it happens to be one of the compounds AB or AC .
We can see in this fig. 7 low temperature reactors 72, 73, 74, 75, 76 and 77, and high temperature reactors
<EMI ID = 43.1>
bithermal floors of the installation. The low temperature 84 and high temperature 85 reactors are those of a prior enrichment stage.
The circulation of the liquid auxiliary fluid takes place in a closed circuit in each stage.
The phase to be treated enters at 87 the high temperature reactor 78 of the first stage; at the outlet of this reactor, an enriched part is taken to feed the high temperature reactor 79 of the next stage.
The other part is spent in the low temperature reactor 72. The spent phase coming from the low temperature reactor 73 of the next stage is injected into this reactor 72, at the point of isotopic isoconcentration 86.
The gas phase feed to the high reactor
<EMI ID = 44.1>
<EMI ID = 45.1>
the pre-enrichment stage where it was taken
<EMI ID = 46.1>
. CLAIMS
1. Method for enriching a substance in one
isotopes: of an element that it comprises, according to which one brings into contact, preferably against the current, in a device with several stages of which each stage comprises two separate reactors subjected to different temperatures, said substance and a phase auxiliary distinct from another substance also containing said element, characterized in that the quantity of said substance exiting exhausted from at least one of the stages is reinjected, at a point, of the stage preceding it, where said circulating substance has the same isotopic concentration as said reinjected quantity.